CN1903996B - 一种煤气化-燃烧方法 - Google Patents

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Abstract

本发明煤气化-燃烧方法，特征是：来自透氧膜反应器的占总量的50-75％的燃烧气进入气化炉，在700～1300℃温度条件下与煤炭反应生成煤气；或者，该煤气被全部送回该透氧膜反应器中，在800～1300℃温度条件下与透入的氧充分反应生成燃烧气，维持一定量的燃烧气作为气化剂返回气化炉制煤气，其余部分进能量回收、CO2收集处理系统；或者，取出气化炉所产部分煤气作为富含CO、不含N2的煤气的原料气，取出的量以体积计应少于气化炉煤气产量与气化剂量的差值；本发明中的煤气化过程所用气化剂由过程内部产生，流程简单且有利于降低费用，燃烧过程易于控制，且便于对CO2的捕集处理，达到在获取能量的同时无气体污染物排放，有利于保护环境。

Description

一种煤气化-燃烧方法
技术领域：
本发明属于煤炭利用及膜反应器技术领域，特别涉及煤炭的气化-燃烧方法。
背景技术：
随着石油和天然气资源的逐渐枯竭，煤炭将成为人类最主要的能源形式。相应地两方面问题越来越受到关注：一是如何提高煤炭资源的利用效率，另外就是如何避免燃煤所带来的日趋严重的环境问题。一般情况下，要对煤炭进行气化处理，即用气化剂在高温下处理煤炭生产煤气；煤气既可作为洁净燃料，也可作为合成气生产化肥、甲醇、合成油等化工产品。
《工业有机化学》(K.Weissermel，H.-J.Arpe著，周遊、刘荣勋等译，化学工业出版社，1998)对现有煤气化方法作了全面的介绍和分析，目前普遍采用的方法是采用氧气(空气)、水蒸气、二氧化碳等为气化剂来进行煤气化生产。空气作气化剂时，煤气中会有大量的氮气成分；除空气外，气化剂都需要另外制备以供给煤气生产，而制备气化剂要建相应的装置、消耗相当的能量，增加了煤气的生产成本。
煤炭作为能源使用时，煤气燃烧生成的二氧化碳是温室气体，不宜直接排入大气，须收集处理以达到在获取能量的同时无气体污染物排放。荷兰艾尔斯维尔(Elsevier Science)公司出版的《化学工程与加工》(Chemical Engineering and Processing，43：1129(2004))介绍的二氧化碳处理方法，是采用氧气进行燃烧，产生的燃烧气为高浓度二氧化碳气体，便于进行二氧化碳的收集处理，能达到无气体污染物排放的目的；但是需单独设置氧分离装置，且煤气在氧气中燃烧反应太剧烈，需通过返回部分燃烧气来实现调控，这样既带来流程的复杂化，又增加了动力消耗。
中国专利申请号91104983.5介绍了一种气化燃烧和发电的方法，将煤气用燃烧气和加入的空气进行燃烧，但由于采用空气燃烧，燃烧气中会有大量的N2，燃烧过程中也会产生氮氧化物等有害气体，不利于二氧化碳的收集处理。荷兰Elsevier Science出版的《固态离子学》(Solid State Ionics，134：21(2000))介绍的一种煤气化-燃烧发电工艺，是利用透氧膜分离出氧气应用于煤气化过程，膜的另一侧的空气需要加压加热，且采用空气来燃烧煤气不利于二氧化碳气体的收集处理，不易达到在获取能量的同时无气体污染物排放的目标。
发明内容：
本发明提出一种煤气化-燃烧方法，采用燃烧气为气化剂将煤炭制成煤气，再在透氧膜反应器中与氧发生燃烧反应，达到在无气体污染物排放的情况下经济有效地获取能量的目的，以克服现有技术存在的上述问题。
本发明的煤气化-燃烧方法，其特征在于：来自透氧膜反应器的占总量50-75％的燃烧气作为气化剂进入气化炉，在700～1300℃温度条件下与煤炭反应生成煤气；然后，或者，煤气全部被输送回该透氧膜反应器中，在800～1300℃温度条件下与透入的氧充分反应生成燃烧气，同时，占总量的50-75％的燃烧气作为气化剂返回气化炉制煤气，其余部分进入能量回收、CO2收集处理系统；或者，取出气化炉所产煤气的一部分作为合成用原料气，该取出的量以体积计少于气化炉煤气产量与气化剂量的差值，其余部分通入该透氧膜反应器中与透入的氧反应生成燃烧气，该燃烧气在继续稳定维持作为气化剂返回气化炉制煤气的燃烧气量的情况下，多余部分进入能量回收、CO2收集处理系统。
所述透氧膜反应器的材料包括具有钙钛矿和类钙钛矿结构的复合氧化物材
Figure DEST_PATH_GSB00000064117700011
同时具有氧离子和电子通道的单相复合氧化物材料。
所述煤气被输送回该透氧膜反应器中与透入的氧充分反应生成燃烧气，是指按透氧膜反应器的透氧能力确定其反应能力，确定进入透氧膜反应器的煤气量，以每平方厘米膜材料表面积计为1.0×10-3～80ml·min-1，从而使煤气中的可燃成份与透过的氧按化学计量比发生燃烧反应，生成燃烧气；
所述用占总量50-75％的燃烧气作为气化剂，是指为维持稳定态操作，根据气化剂的转化率高于35％来确定的；根据具体的转化率、可选择在50-75％范围内确定具体的比例，以保证在透氧膜反应器和气化炉条件确定时，气化剂量、煤气组成和产量都为稳定值。
气化炉可以是固定床式或流化床式；可依据气化炉能反应的碳的量、以及透氧膜反应器的透氧能力，来选择或设计相匹配的透氧膜反应器和气化炉。
与现有技术相比较，本发明具有以下特点和优点：
1、本发明采取了燃烧气作为气化剂，煤气在透氧膜反应器中燃烧以获取能量，与采用空气为气化剂来进行煤气化生产相比，没有氮气的参与和稀释，燃烧产物主体是CO2，制得的煤气中不含N2及其氧化物，便于对CO2的收集处理，在获取能量的同时无气体污染物排放，保护了环境；
2、本发明采取了燃烧气作为气化剂，与采用空气、水蒸气为气化剂来进行煤气化生产相比，由于燃烧气中不含N2，因此，制得的为富含CO、不含N2煤气，适合于用作羰基化学品等的合成用原料气；
3、本发明采取了燃烧气作为气化剂，与采用氧气、水蒸气、二氧化碳为气化剂来进行煤气化生产相比，燃烧气为煤气燃烧生产能量时的产物，带有燃烧过程产生的热量，考虑循环功耗、设定气化剂的转化率高于35％，则用占总量的50-75％的燃烧气作为气化剂，能保证系统定态、连续生产，不需要另外加工制备气化剂，有利于简化流程、降低制气成本；
4、用氧气燃烧煤气时，要设置氧分离装置来提供氧气，在燃烧室中可能出现爆燃，燃烧过程一般通过循环部分燃烧气来控制，带来了流程的复杂化、增加了动力消耗；本发明采取了煤气在透氧膜反应器中燃烧以获取能量，由于透氧膜反应器中供氧均匀，燃烧过程比较平稳；且燃烧气为气化剂时可通过调节其转化率来经济有效地控制煤气中CO2的浓度、进而控制燃烧过程，而不需要特别地循环部分燃烧气来控制，减小了动力消耗；
5、通常煤气化方法中气化剂都需要另外制备(空气作为气化剂除外)，而本发明方法中的气化剂是由系统内部的燃烧过程产生的燃烧气，带有燃烧过程产生的热量，不需要另外加工制备，有利于简化流程、降低费用；且气化剂的主体成分为CO2，可产富含CO成分、不含N2的煤气，用于特定的化工合成；
6、现有采用氧气燃烧的方法需单独设置氧分离装置，燃烧过程通过返回部分燃烧产物二氧化碳来控制；而本发明方法之煤气燃烧过程在透氧膜反应器中进行，不需要设单独的氧分离装置，煤气的燃烧过程比较缓和，且易于通过调节煤气中的二氧化碳的浓度来控制燃烧过程，不需要通过循环燃烧气来控制燃烧过程，简化了流程，降低了动力消耗。
附图及其说明：
图1是本发明的煤气化-燃烧方法之基本流程示意图；
具体实施方式：
以下结合附图具体说明本发明的具体实施方式。
实施例1：煤气全部燃烧以获取能量
附图1给出了本发明的煤气化-燃烧方法之基本流程示意图：气化炉1中生成的煤气4全部通入透氧膜反应器2，其量是按透氧膜反应器的透氧能力确定的，每平方厘米膜材料表面积计为1.0×10-3～80ml·cm-2·min-1，使煤气中的可燃成份与透过的氧按化学计量比发生燃烧反应，反应温度800～1300℃，生成燃烧气7，放出热量。为维持稳定态操作，来自透氧膜反应器占总量的50-75％的燃烧气作为气化剂3返回进入气化炉1，在700～1300℃温度条件下与固体燃料煤炭反应生成煤气4，其余的燃烧气8进入能量回收、CO2收集处理系统；热空气5进入透氧膜反应器2，在氧浓度梯度的作用下，气体中的氧透过致密膜体而被分离，分离了氧的废热气体6从出口引出，经热回收处理后放空。
要依据气化炉能反应的碳的量、以及透氧膜反应器的透氧能力，来选择或设计相匹配的透氧膜反应器和气化炉。
气化炉具体的进气量要根据气化剂的转化率在占燃烧气总量50-75％的范围内选定具体的比例，以保证在透氧膜反应器和气化炉条件确定时，气化剂量、煤气组成和产量都为稳定值。气化炉1中的主要化学反应为：
C+CO2＝2CO  -172.28kJ/mol
燃烧气作为气化剂，其主体成分为CO2，由系统内的透氧膜反应器2中来，带有相当的热量，不需要另外加工制备；因此，简化了流程，节约了气化成本，生产的煤气中不含N2。根据热平衡计算补充热量以维持气化炉1中气化反应的进行，使反应温度维持在700～1300℃，煤气的主要成分是CO、以及未转化的CO2，煤气中两者的比例可通过调节反应温度和反应时间来实现；
透氧膜反应器2中的主要化学反应为CO的燃烧反应，反应温度维持在800～1300℃：
CO+1/2O2＝CO2    -283.18kJ/mol
为保证燃烧反应充分进行，透氧膜反应器中也可装填燃烧反应催化剂促进反应；由于本方法的煤气中CO2量可通过调节反应温度和反应时间来实现，易于调节，且透氧膜供氧均匀，因此燃烧反应易于控制，相比于纯氧燃烧，本方法将氧分离器与燃烧室功能合并于透氧膜反应器中，简化了流程和设备，省去了燃烧气的循环，降低了生产费用；由于是燃烧气为气化剂生产的煤气，不是采用空气燃烧，所以燃烧气中没有NOx，其主要成分为CO2，浓度高、便于收集处理；
过程的总反应相当于：
C+O2＝CO2    -393.78kJ/mol
相当于是用透氧膜反应器分离出氧气，供给煤炭的燃烧过程，放出能量。
采用具有复合导电能力的管状透氧陶瓷膜构建透氧膜反应器2，膜材料的主成分SrCo0.8Fe0.2O3，掺入10％(mol)的SrZrO3，尺寸为：长度：3.55cm，内径：0.68cm外径：0.94cm；气化炉中一次性装填碳粒约30 g(粒径0.25～2.0mm)，床层内经为1.8cm，床层恒温区(高温段)高度约10cm；透氧膜反应器2中的热空气为自然流动的空气，由电炉加热至所需温度；
当透氧膜反应器2与煤气化炉1的温度都维持在950℃，气化剂3流量为15～25cm3/min时的结果为：煤气4产率为24～39cm3/min，其中的CO浓度为74～82％，燃烧气7中CO2浓度98.5～99.5％；
当透氧膜反应器2温度维持在950℃，煤气化炉1温度维持在1000℃，气化剂3流量为15～20cm3/min，结果为：煤气4产率为27～39cm3/min，其中的CO浓度为89～92％，燃烧气7中CO2浓度96.5～99.5％；
当透氧膜反应器2与煤气化炉1的温度都维持在1000℃，气化剂3流量为10～25cm3/min时的结果为：煤气4产率为18～46cm3/min，其中的CO浓度为91～95％，燃烧气7中CO2浓度93～97％。
采用具有复合导电能力的管状透氧陶瓷膜构建透氧膜反应器2，膜材料的主成分SrCo0.8Fe0.2O3，掺入10％(mol)的SrZrO3，尺寸为：长度：3.79cm，内径：0.65cm外径：0.88cm；气化炉中一次性装填无烟煤约80cm3(粒径0.25～2.0mm)，床层内经为1.8cm，床层体积约恒温区(高温段)高度约10cm；透氧膜反应器2中的热空气为自然流动的空气，由电炉加热至所需温度；
当透氧膜反应器2与煤气化炉1的温度都维持在950℃，在30h反应时间内，试验时气化剂3采用CO2气，流量为20cm3/min时的结果为：煤气4产率为28～36cm3/min，其中的CO浓度为55～80％，燃烧气7中CO2浓度92～99％；透氧膜反应器2中的热空气为自然流动的空气，由电炉加热至所需温度。
还可采用下列替换材料构建透氧膜反应器，以每平方厘米膜材料表面积计，进入透氧膜反应器的煤气量为1.0×10-3～80ml·cm-2·min-1，亦可实现目的：
(ZrO2)1-x-y-(CeO2)x-(CaO)y(x＝0.05～0.20，y＝0.05～0.20)，(ZrO2)1-x-y-(TiO2)x-(Y2O3)y(x＝0.05～0.20，y＝0.05～0.20)，(Bi2O3)1-x-(Tb2O3.5)x(x＝0.1～0.4)，Ln1-xAxCo1-yByO3-δ(Ln＝La或Ga或Sm或Nd或Pr，A＝Na或Ca或Ba或Sr，B＝Cr或Mn或Fe或Co或Ni或Cu，x＝1.0～0，y＝0～1.0)，SrCo1-xMxO3-δ(M＝Ti或Cr或Mn或Fe或Ni或Cu，x＝0～0.8)，SrCo1-x-yFexCuyO3-δ(x＝0～0.5，y＝0～0.3)，Ln1-xMxCoO3-δ(Ln＝La或Pr或Nd或Sm或Ga，M＝Sr或Ca或Bi或Pb，x＝0～0.9)或La1-xMxCrO3-δ(M＝Ca或Sr或Mg，x＝0.1～0.9)，CaTi1-xMxO3-δ(M＝Fe或Co或Ni，x＝0.1～0.3)，YSZ-A(A＝Pd、Pt、In0.9Pr0.1，In0.95Pr0.025Zr0.025，两相的体积比为0.4～2)，La1-xSrxCrO3-δ-Ce1-yRyO2-z，(R＝Sm或Gd或Ca或Sr，0＜x＜0.4，0＜y＜0.4，两相的体积比为0.67-1.5∶1)，Bi2Sr2Can-1CunO2n+4(n＝1～3，包括用Pb或Sb部分替代Bi，用Ba或稀土元素部分替代Sr，用稀土元素Y替代Ca，用过渡金属Fe或Co或Ni替代Cu)，BaxSr1-xCoyFe1-yO3-δ(x＝0.1～0.9，y＝0.1～0.9)，BaCo1-x-yFexMyO3-δ(M＝Ti或Zr，x＝0.1～0.9，y＝0.1～0.9)，La2NiO4+δ或La2-xAxNi1-yByO4+δ(A＝Sr或Zr或Ca或Mg，B＝Co或Fe或Cu)，La1-xAxGa1-yByO3-δ(A＝Sr，B＝Co或Fe或Cu或Ni，x＝0～0.8，y＝0.2～1)或LaCo1-x-yAxByO3-δ(A＝Fe或W或Ga，B＝Ni或Mg)，SrFe0.5CoO3-y。
实施例2：部分煤气作富含CO的原料气
附图1给出了本实施例工艺流程示意图，具体流程是：取出部分气化炉1中生成的煤气4作为合成用原料气9，取出的量以体积计应少于气化炉煤气产量与气化剂量的差值，并回收热量；其余部分通入该透氧膜反应器2中，与透入的氧反应生成燃烧气，反应温度800～1300℃，生成主要成分为CO2的燃烧气7，放出热量；为维持稳定态操作，使作为气化剂的燃烧气3的量保持为稳定值、返回气化炉，与固体燃料煤炭反应生成主要成分为CO的煤气4，反应温度维持在700～1300℃；多余燃烧气8进入能量回收、CO2收集处理系统；热空气5进入透氧膜反应器，在氧浓度梯度的作用下，气体中的氧透过致密膜体而被分离，分离了氧的废热气体6从出口引出，经热回收处理后放空。
所述为维持稳定态操作，使作为气化剂的燃烧气3的量保持为稳定值，是指返回气化炉的进气量要根据气化剂的转化率，在占煤气全部燃烧时产生的燃烧气总量的50-75％范围内选定具体的比例，以保证在透氧膜反应器和气化炉条件确定时，气化剂量、煤气组成和产量都为稳定值。气化炉1中的主要化学反应为：
C+CO2＝2CO  -172.28kJ/mol
气化剂是燃烧气，由系统内的透氧膜反应器2中引入，带有燃烧反应所产生的热量，因此，简化了流程，节约了气化成本。气化炉1可根据热平衡计算补充一定的热量以维持气化反应在700～1300℃，由于气化的主反应为C+CO2＝2CO，因此产物气是以CO为主要成分的煤气，且不含N2，相比于通常的煤气，更适合用作羰基化学品等的合成用原料气；
透氧膜反应器2中的主要化学反应为：
CO+1/2O2＝CO2  -283.18kJ/mol
反应混和气中有足量的CO2存在，反应易于控制，反应温度控制在800～1300℃；
若系统只作为制气过程，则过程的总反应相当于：
C+1/2O2＝CO  -110.60kJ/mol
相当于用透氧膜反应器分离出氧气，供给碳的气化过程，总包过程为放热过程，理论上能在制气过程中向外供能。在系统构建时，需要使气化炉的反应能力与透氧膜反应器的反应能力相匹配。
透氧膜反应器2是由复合导电能力的管状透氧陶瓷膜构成，主成分SrCo0.8Fe0.2O3，另掺入约10％(mol)的SrSnO3，尺寸为：长度：1.4cm，内径：0.7cm，外径：0.97cm；透氧膜反应器2温度维持在900℃；气化炉1中一次性装填碳粒35g(0.25～2.0mm)，床层内经为1.8cm，床层恒温区(高温段)高度约10cm，温度为1000℃；气化剂量为12～25cm3/min，含CO2为84～89％，煤气9产率10～15cm3/min，其中CO浓度为80～91％；透氧膜反应器2中的热空气为自然流动的空气，由电炉加热至所需温度。
还可采用下列替换材料构建透氧膜反应器，以每平方厘米膜材料表面积计，进入透氧膜反应器的煤气量为1.0×10-3～80ml·cm-2·min-1，亦可实现目的：
(ZrO2)1-x-y-(CeO2)x-(CaO)y(x＝0.05～0.20，y＝0.05～0.20)，(ZrO2)1-x-y-(TiO2)x-(Y2O3)y(x＝0.05～0.20，y＝0.05～0.20)，(Bi2O3)1-x-(Tb2O3.5)x(x＝0.1～0.4)，Ln1-xAxCo1-yByO3-δ(Ln＝La或Ga或Sm或Nd或Pr，A＝Na或Ca或Ba或Sr，B＝Cr或Mn或Fe或Co或Ni或Cu，x＝1.0～0，y＝0～1.0)，SrCo1-xMxO3-δ(M＝Ti或Cr或Mn或Fe或Ni或Cu，x＝0～0.8)，SrCo1-x-yFexCuyO3-δ(x＝0～0.5，y＝0～0.3)，Ln1-xMxCoO3-δ(Ln＝La或Pr或Nd或Sm或Ga，M＝Sr或Ca或Bi或Pb，x＝0～0.9)或La1-xMxCrO3-δ(M＝Ca或Sr或Mg，x＝0.1～0.9)，CaTi1-xMxO3-δ(M＝Fe或Co或Ni，x＝0.1～0.3)，YSZ-A(A＝Pd、Pt、In0.9Pr0.1，In0.95Pr0.025Zr0.025，两相的体积比为0.4～2)，La1-xSrxCrO3-δ-Ce1-yRyO2-z，(R＝Sm或Gd或Ca或Sr，0＜x＜0.4，0＜y＜0.4，两相的体积比为0.67-1.5∶1)，Bi2Sr2Can-1CunO2n+4(n＝1～3，包括用Pb或Sb部分替代Bi，用Ba或稀土元素部分替代Sr，用稀土元素Y替代Ca，用过渡金属Fe或Co或Ni替代Cu)，BaxSr1-xCoyFe1-yO3-δ(x＝0.1～0.9，y＝0.1～0.9)，BaCo1-x-yFexMyO3-δ(M＝Ti或Zr，x＝0.1～0.9，y＝0.1～0.9)，La2NiO4+δ或La2-xAxNi1-yByO4+δ(A＝Sr或Zr或Ca或Mg，B＝Co或Fe或Cu)，La1-xAxGa1-yByO3-δ(A＝Sr，B＝Co或Fe或Cu或Ni，x＝0～0.8，y＝0.2～1)或LaCo1-x-yAxByO3-δ(A＝Fe或W或Ga，B＝Ni或Mg)，SrFe0.5CoO3-y。

Claims (2)

1.一种煤气化-燃烧方法，其特征在于：来自透氧膜反应器的占总量50-75％的燃烧气作为气化剂进入气化炉，在700～1300℃温度条件下与煤炭反应生成煤气；然后，或者，煤气全部被输送回该透氧膜反应器中，在800～1300℃温度条件下与透入的氧充分反应生成燃烧气，同时，占总量的50-75％的燃烧气作为气化剂返回气化炉制煤气，其余部分进入能量回收、CO2收集处理系统；或者，取出气化炉所产煤气的一部分作为合成用原料气，该取出的量以体积计少于气化炉煤气产量与气化剂量的差值，其余部分通入该透氧膜反应器中与透入的氧反应生成燃烧气，该燃烧气在继续稳定维持作为气化剂返回气化炉制煤气的燃烧气量的情况下，多余部分进入能量回收、CO2收集处理系统。
2.如权利要求1所述煤气化-燃烧方法，特征在于所述透氧膜反应器的材料选自具有钙钛矿和类钙钛矿结构的复合氧化物材料，或同时具有氧离子和电子通道的单相复合氧化物材料。
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CN1408637A (zh) * 2001-09-18 2003-04-09 中国科学技术大学 由低碳烃制合成气的方法及无机致密透氧膜反应器

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