CN1716668A - 基于氢储存的可再充电燃料电池系统和方法 - Google Patents

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Abstract

一种双模式电化学系统，其包括能够储存氢的第一电极(4)，第二电极(6)，设置在其中、基本上电绝缘和基本上离子导电的膜(8)，以及电解液。在第一模式中，一旦引入水和电，所述双模式电化学系统就在电解液的存在下，电解所述水并跨膜产生氢和氧。所述氢储存在所述第一电极(4)中。在第二模式中，一旦将氧化剂引入到所述第二电极(6)，所述双模式电化学系统就通过使所述储存的氢和所述氧化剂跨膜(8)反应来产生水和电。

Description

基于氢储存的可再充电燃料电池系统和方法
技术领域
本发明总的来说涉及电化学系统领域。更具体地，本发明涉及双模式电化学系统，所述系统可以氢化物的形式制备氢并可产生电能。
背景技术
燃料电池技术具有显著降低有害排放物的潜能。燃料电池能够进行高效的能量转换，并可被用于多种应用中，所述应用包括运输应用、便携式电源、家用和商用发电、大功率发电以及任何其它使用这种系统可受益的应用。关于运输应用，燃料电池对使用传统内燃发动机的车辆表现出一种有远景的替代方案，所述发动机燃烧矿物燃料例如汽油或柴油。内燃发动机产生有害的微粒并向大气排放温室气体。相反，燃料电池车辆可以纯氢作为燃料，并仅排放水及电能和热能形式的能量。事实上，燃料电池车辆的效率是传统车辆的两倍。
通常地，燃料电池通过化学过程制造能量，所述化学过程将氢燃料和氧转化为水，并在所述过程中产生电和热能。燃料电池很像一种具有不断更新的反应物的电池那样运行。只不过所述电池用电进行再充电，而燃料电池用氢和氧进行再充电。燃料电池组用氢来产生电从而为任意装置提供动力，所述氢由燃料源提供，所述装置包括一个或多个电动机，所述电动机驱动车辆。一个燃料电池组可由几百个单独的燃料电池组成。在许多情况下，将电池用来储存由车辆中的燃料电池组和其它系统例如可再生制动系统产生的电。可将储存在所述电池中的能量用来给车辆中的电动机以及辅助电气系统提供动力。
不像电池那样受限于其所容纳的储存能量，燃料电池只要有燃料提供就能够产生能量。电池电动车辆使用储存在所述电池中的外部电源的电，而燃料车辆制造其自己的电。与传统电池相比，燃料电池还能为电动车辆提供更大的能量密度或电流密度，使得连续产生更大量的能量。与在当前的汽油动力车辆中发现的相比，这可使得燃料电池车辆装备更复杂和更大功率的电子控制系统。例如，车辆中控制传感器数量的增加可改善装卸系统和制动系统，从而使得车辆更安全。
用在电池中作为燃料的氢可由矿物燃料例如天然气、甲醇等通过重整过程制备。通过重整过程制备的氢不纯，从而降低了燃料电池的效率。增加重整炉来将烃类燃料转化为氢可使所述燃料电池的总效率下降到大约30-40％。
因此，在本领域存在发现有效和高效的方式以在燃料电池中不断制备和储存氢从而提供连续运行的需要。更进一步，所需要的是可再充电的燃料电池系统，所述系统从一内部电源获得能量并将之储存在所述系统内。
发明内容
在一方面，双模式电化学系统包括能够储存氢的第一电极，第二电极，插入在它们之间、基本上电绝缘和基本上离子导电的膜以及电解液(electrolyte)。在第一种模式，一旦引入水和电，所述双模式电化学系统就在电解液的存在下，将水电解并跨膜产生氢和氧。所述氢储存在第一电极中。在第二模式，一旦将氧化剂引入到第二电极，所述双模式电化学系统就通过使储存的氢和氧化剂跨膜反应来产生水和电。
在另一方面，一种双模式电化学系统包括能够储存氢的阳极。所述阳极包括导电聚合物、陶瓷、金属、金属氢化物、有机氢化物、二元复合物(composite)、二元-三元复合物、纳米复合物以及碳纳米结构中的至少一种。所述双模式电化学系统还包括阴极，插入在所述阳极和所述阴极之间、基本上电绝缘和基本上离子导电的膜以及电解液。在充电模式中，一旦引入水和电，所述双模式电化学系统就在电解液的存在下，将水电解并跨膜产生氢和氧，且所述氢储存在所述阳极内。在放电模式中，一旦将氧化剂引入到所述阴极，所述双模式电化学系统就通过使所储存的氢和氧化剂跨膜反应来产生水和电。
在另一方面，一种双模式电化学系统包括能够储存氢的阳极，阴极；插入在所述阳极和阴极之间、基本上电绝缘和基本上离子导电的膜。所述双模式电化学系统还包括邻近所述膜配置的催化剂和电解液。在充电模式中，一旦引入水和电，所述双模式电化学系统就在电解液的存在下，将水电解并跨膜产生氢和氧，且所述氢储存在所述阳极内。在放电模式中，一旦将氧化剂引入到所述阴极，所述双模式电化学系统就在该催化剂的存在下，通过使所储存的氢和氧化剂跨膜反应来产生水和电。
在另一方面，一种使双模式电化学系统充电和放电的方法包括将水和电引入到所述双模式电化学系统，并跨膜产生氢和氧，所述膜插入在第一电极和第二电极之间、电绝缘和基本上离子导电。所述方法还包括将氢储存在第一电极和将氧化剂引入到所述第二电极。所述氢和所述氧化剂跨膜反应，从而产生水和电。
附图说明
当参考附图，阅读下述详细说明时，本发明的这些和其它特征、方面以及优点将变得更好理解，在所述附图中，相同的标记表示相同的部分，其中：
图1为一种示例性双模式电化学系统的示意图；
图2为根据本技术示例性实施方案的反应的示意图，所述反应用于一种固态储氢阳极材料的充电和放电。
图3为另一种示例性双模式电化学系统；以及
图4为显示在放电模式中，所述双模式电化学系统电势变化的曲线。
具体实施方式
根据需要，在此公开本发明的详细实施方案。但是，应该理解的是所公开的实施方案仅仅是本发明的示例性方案，本发明可以多种和替代形式实施。在此公开的特殊结构性和功能性细节不被解释为是对本发明的限制，其仅作为权利要求的基础和作为教导本领域技术人员以不同方式实施本发明的代表性基础。在所有附图中，相同的部件具有相同的数字。
图1说明了一种示例性双模式电化学系统2，其包括能够储存氢的第一电极4和第二电极6。基本上电绝缘和离子导电的膜8设置在第一电极4和第二电极6之间。电化学系统2还包括电解液。在所述双模式运行中，所述电化学系统2以第一模式和第二模式运行。在运行中，在所述电化学系统2的第一模式期间，将水12和电加入到所述电化学系统。在一些实施方案中，可通过外电路10供给所述电。所述外电路包括充电电路11和负载13。所述双模式电化学系统2在电解液的存在下，电解水18，并跨膜8产生氢和氧。在电解过程中产生的氢储存在第一电极4中。所述双模式电化学系统2的第一模式通常是指充电模式，其中产生氢并将之储存在第一电极4中。在运行的第二模式中，所述双模式电化学系统2作为燃料电池运行，其中，一旦引入氧化剂14，所储存的氢就同氧化剂14跨膜8反应，从而化学反应产生水和电。因此，在第一模式或者充电模式中，所述双模式电化学系统以类似电解池的原理工作，其中在电解液的存在下，通过施加电将水分解成为氢和氧。然而，在第二模式或放电模式下，所述双模式电化学系统作为燃料电池工作，其中，氢和氧反应形成水和电。
在一些实施方案中，第一电极4是阳极，第二电极6是阴极。为了清楚地理解，在在此公开的所有实施方案中，第一电极4是指阳极，第二电极6是指阴极。如图1所示，在一种示例性实施方案中，膜8包括两侧，阳极侧16和阴极侧18。所述电解液被吸进所述膜8中。
在此公开的双模式电化学系统通常用于发电，运输应用、便携式电源、家用和商用发电、大功率发电以及任何其它使用这种系统可受益的应用。所公开的双模式电化学系统可用于小的便携式装置，所述装置包括但不局限为便携式计算机、移动电话以及其它类似装置。
第一电极4包括储氢材料，所述第一电极4具有多种功能：(1)在放电模式中，用作燃料电池的固态氢源和阳极；以及(2)在充电模式中，用作电解池的活性电极。
在所述双模式电化学系统2中，第一电极4具有储存特性，其特征在于能够接受电能，通常是直流(DC)电能，在充电模式中，可将第一电极的固态材料转化为富氢形式，从而以化学能形式保留所述能量。在放电模式中，所述双模式电化学系统2依据要求释放所储存的能量，所述双模式电化学系统2作为燃料电池运行。基于其在合理的寿命周期期间重复进行这些运行模式的能力，选择用于第一电极的储氢材料，所述寿命周期基于其可再充电的性能。可从外部电源、可再生制动系统以及任何其它能够供给电能的源来供给电能。可通过施加外加电压和水使用氢使所述第一电极4的固态材料再充电。在一种实施方案中，所述双模式电化学系统也可使用气态氢充电。通过利用这些设计，不需要分离的氢源，实现了一种真正的可再充电的燃料电池
充电模式和放电模式之间的不同在于在充电模式中，储存一定量的化学能，而在放电模式中，只要向其提供燃料和氧化剂，所述电化学装置将连续产生电能输出。可用于这种过程中的氧化剂包括任何含氧气流。在一些实施方案中，在放电模式中，将空气用作氧化剂来同氢反应，从而产生水。
所述双模式电化学系统需要氢和氧来产生电能。同任何烃类燃料相比，氢包括更多的化学能/重量。在此公开的电化学系统使用能够储存氢的固态材料运行，所述材料包括但不局限为导电聚合物、陶瓷、金属、金属氢化物、有机氢化物、二元复合物或其它类型的二元/三元复合物、纳米复合物以及碳纳米结构、氢化物浆料以及任何其它具有储氢能力的材料。与液态或压缩气体相比，固态储氢材料显著提高了能量密度，且理想地应用于运输应用。在运行中，不像传统燃料电池那样需要再补充氢燃料，在此公开的双模式电化学系统中的燃料还可通过再充电再生。所述氢燃料储存在一种固态材料中，从而使之安全操作和储存。所述固态材料同时具有两个功能，储存能量和产生能量。在这种情况下，输出的能量密度取决于其能量储存能力。换句话说，电能的产生是与能量的储存联系在一起的。
适宜用作阳极的固态材料通常应该能够吸收大量的氢(取决于所述双模式电化学系统的期望用途)，且所述材料在多次充电/放电循环期间，还应该维持高度的结构完整性和具有良好的氢吸收特性。换句话说，在氢吸收的多次循环期间，所述结构完整性不应该影响容量，且所述固态材料应该表现高稳定性。
在一种实施方案中，在所述公开的双模式电化学系统中，将金属氢化物用作阳极。所述金属氢化物材料通常提供多种功能：(1)在放电模式期间，用作燃料电池的固态氢储存源和阳极；(2)在充电模式期间，用作电解池的活性电极。在一些实施方案中，所述阳极材料选自AB5合金、AB2合金、AB合金、A2B合金以及AB3合金的金属氢化物。所述AB5合金包括但不局限为LaNi5、CaNi5以及MAxByCz，其中M为稀土元素成分，A为Ni和Co中的一种元素，B为Cu、Fe和Mn中的一种元素，C为Al、Cr、Si、Ti、V以及Sn中的一种元素，且x、y和z满足下述关系，其中2.2≤x≤4.8，0.01≤y≤2.0，0.01≤z≤0.6，4.8≤x+y+z≤5.4。AB2的典型实例包括但不局限为Zr-V-Ni、Zr-Mn-Ni、Zr-Cr-Ni、TiMn以及TiCr。典型的AB类型的合金包括但不局限为TiFe和TiNi。典型的A2B类型的合金包括但不局限为Mg2Ni。典型的AB3类型的合金包括但不局限为LaNi3、CaNi3以及LaMg2Ni9。在一些实施方案中，所述阳极材料包括催化复合氢化物，其包括但不局限为硼化物、碳化物、氮化物、铝化物以及硅化物。复合催化氢化物的典型实例为铝氢化物例如NaAlH4、Zn(AlH4)2、LiAlH4以及Ga(AlH4)3和硼氢化物Mg(BH4)2、Mn(BH4)2、Zn(BH4)2。在一些实施方案中，所述阳极材料包括纳米管例如碳纳米管和BN纳米管。在一些实施方案中，所述阳极材料包括导电聚合物例如聚吡咯和聚苯胺。
氢化物通常储存以重量计大约1-大约18％的氢，且具有高体积存储密度，其比液体或气态氢的更高。可基于重量、氢容量、氢吸收/解吸速度、氢化/脱氢化温度、氢化/脱氢化压力以及循环稳定性来选择固态储存材料。膜8可包括能使第一电极4和第二电极6电隔离的材料。且其还可为电解液提供离子通道。此外，所述膜材料应该同用在所述双模式电化学系统2中的任何电解液是可化学兼容的。所述膜8可包括这样的材料，所述材料包括但不局限为聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚四氟乙烯(PTFE)、改性PE、改性PP、PP衍生物、PE衍生物、聚苯乙烯、聚酰亚胺、偏二卤乙烯树脂(polyvinylideneresin)及其组合。所述可用在双模式电化学系统中的电解液包括水、酸、氢氧化钠(NaOH)、氢氧化钾(KOH)、氢氧化锂或其混合物。可将无机盐例如Na2SO4、K2SO4、KNO3、NaNO3、NaCl、KCl、CsOH、H2SO4、HCl、CH3COOH、H3PO4、HCOOH、HClO4用作电解液。
参考图2，两个电化学反应(R)，R1和R2在在此公开的双模式电化学系统的充电模式中发生。在运行中，在充电模式期间，通过外电路施加电。M(通常为一种稀土元素)在阳极同水和电子反应形成金属氢化物MH，并形成氢氧根离子OH-，在阴极，氧由电解液中的氢氧根离子产生。所述氧从阴极排放到大气中，或者，将氧收集在容器中，然后在放电模式中将之循环回到阴极。在放电模式中，通过循环通道，可将由双模式电化学系统产生的水循环回到阳极，在那其被用来使所述固态阳极再充电。
如在图2中所示，在放电模式中，氢由金属氢化物释放，并同氧反应产生电和水，在放电过程期间，通过含氧源添加所述氧。在反应R3中，金属氢化物MH同氢氧根离子反应产生水和电子。在反应R4中，所述水同氧反应且消耗电子产生氢氧根离子。在总反应R5中，在所述双模式电化学系统中维持水平衡。应该意识到的是这些反应仅仅是说明了各种潜在反应的原理。还可将所述双模式电化学装置的充电和放电实现为其它反应途径。在所述充电模式中，将电能供给所述双模式电化学系统，所述系统类似于电解池工作。在所述放电模式中，在所述双模式电化学系统中产生电能，所述系统作为燃料电池工作。
如上所述，已将水作为氢源，但是，水并不意味着是本技术的限制性实例。在其它实施例中，氢源可包括甲醇、硼氢化钠(sodiumborohydride)、环己醇以及苯胺。为了使阳极的寿命更长，可将加入的水过滤来去除任何固体从而避免污染。可将任意含氧氧化剂用在所述再充电过程中。在一实施方案中，将空气用作氧化剂。在一些其它的实施方案中，将纯氧用作氧化剂。
图3说明了根据本技术的另一种示例性双模式电化学系统20的示意图。所述示例性双模式电化学系统20包括能够储存氢的阳极22和阴极24。将一种基本上电绝缘和离子导电的膜8设置在所述阳极22和所述阴极24之间。所述双模式电化学系统20还包括电解液。在所述双模式运行中，所述双模式电化学系统20以第一模式和第二模式运行。在运行中，在所述电化学系统20的第一模式期间，将水和电添加到所述双模式电化学系统20。在电解液的存在下，所述双模式电化学系统电解水，且跨膜产生氢和氧。在电解过程中产生的氢储存在所述阳极22中。所述双模式电化学系统的第一模式通常是指充电模式，其中氢被产生并被储存在阳极22中。在运行的第二模式中，所述双模式电化学系统20作为燃料电池运行，其中，一旦引入氧化剂，所储存的氢就同氧化剂跨膜8反应，从而化学反应产生水和电。
如图3说明的示例性双模式电化学系统20在邻近所述膜8的阴极侧18，还包括催化剂层28。催化剂层28的功能为催化氧以产生氢氧根离子。所述催化剂层28可包括一些材料，所述材料包括但不局限为铂、钯、钌、银、锰及其组合。在一些实施方案中，所述催化剂层包括MnO2和LapCaqCoO3，其中将p和q定义为0.2≤p≤0.8和0.1≤q≤0.6。在一些其它的实施方案中，所述催化剂层包括LiMn2-rCorO4，其中将r定义为0.2≤r≤1.5。在一些其它的实施方案中，所述催化剂层包括CaO、Ni(OH)2、NiO、CoO、KMnO4及其组合。在所述实施方案中，将铂用作催化剂层，铂的表面是这样的以至于将最大量的表面积暴露给氧。在有催化剂参与的情况下，当氧同氢反应时，氧分子被还原并从外电路接受电子以产生氢氧根离子，从而形成水。在这种电化学反应中，在所述两个电极之间形成电势。
用作阳极22的材料如在前面的部分说明的一样。所述阴极可包括一种材料，所述材料选自导电性氧化物、钙钛矿、掺杂LaMnO3、掺锡氧化铟(In2O3)、掺锶PrMnO3、铁酸镧(La ferrites)、辉砷钴矿镧(La Cobaltite)、RuO2-YSZ及其组合。在一实施方案中，如图3所示，将所述阴极成形为具有网孔结构，从而提高电流收集效率。所述阴极24也可包括蚀刻进其表面的通道，以将氧分布到所述催化剂的表面。所述双模式电化学系统20还包括一气体扩散层26，从而增强氧的输送。可将所述阳极22和所述阴极24构造为被结构30和34容纳，所述结构是导电的。在一实施方案中，所述结构30和34由碳板制造。
在运行中，在充电和放电模式期间，通过多个集电器32，所述阳极22和所述阴极24为电流提供内部流动通道，所述集电器又连接到一个或多个外部负载(未示出)。在放电模式期间，通过电化学系统产生的电子是可获得的，并通过集电器32送到一个或多个外部负载。单个系统20的操作电压约为大约1伏特的数量级。因此，可将多个单独的系统20串连或并联放置从而获得足够的负载电压。
如在图3中所示的示例性实施方案，所述双模式电化学装置还可包括压力控制系统38。所述压力控制系统38包括压力测量装置。使阳极侧和阴极侧构造为具有一个或多个压力测量装置，所述压力测量装置连接到一个压力释放系统。所述压力测量装置可为压力表或转换器(transducer)。在一些实施方案中，将所述压力测量装置与压力释放系统连接，所述系统可包括一种安全释放装置(safety releasedevice)例如阀或破裂盘。如图3所示，阳极侧的氢气口44和氧及空气口40包括压力测量装置和释放系统。构造所述压力控制系统38使得所述双模式电化学系统20安全地操作和运行。
图4说明在放电过程中，所述双模式电化学装置的电势变化。所述装置可在高工作电压下放电。图4显示在点50，电势突然变化，这表明所有储存在金属氢化物中的氢被消耗。
根据本技术，在运输应用、便携式电源、家用和商用发电、大功率发电以及任何其它使用这种系统可受益的应用中可使用所述电化学系统20。燃料电池车辆可通过一个或多个电动机提供动力，所述电动机通过所公开的双模式电化学系统提供动力。
在此公开的双模式电化学系统可在其中产生和储存燃料例如氢。在充电操作中，将氢储存在阳极材料中，在所述放电模式中，当所述双模式电化学系统作为燃料电池运行时，可使用和耗尽所述氢。所公开的双模式电化学系统是可再充电的，可无任何外部氢源来运行。
为实现本发明满足的多种需要，已经公开了本发明的多种实施方案。应该意识到的是这些实施方案只是说明了本发明多种实施方案的原理。对本领域技术人员而言，不违背本发明的实质和范围对其进行多种修改和改进是显然的。因此，这意味着本发明涉及所有适宜的、在所附权利要求及其同等物范围内的修改和变化。
部件表：
  2   双模式电化学系统
  4   第一电极
  6   第二电极
  8   膜
  10   外部电路
  12   水
  14   氧化剂
  16   膜的阳极侧
  18   膜的阴极侧
  20   双模式电化学系统
  22   阳极
  24   阴极
  26   气体扩散层
  28   催化剂层
  30   导电板
  32   集电器
  34   导电板
  38   压力控制系统
  40   氧/空气口
  44   氢气口
  50   氢耗尽的点

Claims (10)

1.一种双模式电化学系统，其包括：
能够储存氢的第一电极(4)；
第二电极(6)；
设置在其中、基本上电绝缘和基本上离子导电的膜(8)；以及电解液；
其中在第一模式中，一旦引入水和电，所述双模式电化学系统就在电解液的存在下，电解所述水并跨膜(8)产生氢和氧，且所述氢通过所述第一电极(4)储存；在第二模式中，一旦将氧化剂引入到所述第二电极(6)，所述双模式电化学系统就通过使所述储存的氢和所述氧化剂跨膜(8)反应来产生水和电。
2.权利要求1的系统，其中所述第一电极(4)为阳极，所述第二电极(6)为阴极。
3.权利要求1的系统，其中所述第一电极包括储氢材料。
4.权利要求3的系统，其中所述储氢材料选自导电聚合物、陶瓷、金属、金属氢化物、纳米管及其组合。
5.权利要求3的系统，其中所述储氢材料是一种金属氢化物。
6.权利要求5的系统，其中所述金属氢化物选自铝氢化物和硼氢化物。
7.权利要求2的系统，其中所述阴极包括一种材料，所述材料选自导电性氧化物、钙钛矿、掺杂LaMnO3、掺锡氧化铟(In2O3)、掺锶PrMnO3、铁酸镧、辉砷钴矿镧、RuO2-YSZ及其组合。
8.权利要求1的系统，其还包括一层设置得邻近所述膜的催化剂层。
9.权利要求6的系统，其中所述催化剂层包括一种选自铂、钯、银、锰、钌及其组合的材料。
10.权利要求1的系统，其中将所述电解液设置得被吸收进所述膜中。
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