CN1623247A - 形成基于微电子机械系统的燃料电池组件的方法 - Google Patents
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Abstract
公开了一种基于微电子机械系统(MEMS)的燃料电池组件及其方法。该燃料电池组件含有七层：(1)子组件燃料储存器界面层，(2)阳极歧管支撑层，(3)燃料/阳极歧管及电阻加热层，(4)含有燃料电池的厚膜多孔流基质结构层，(5)空气歧管层，(6)阴极歧管支撑结构层，以及(7)盖层。具有多于一个燃料电池的燃料电池组件件通过将这些层多叠串联和/或平行地安置形成。可以模制，对准以及叠放诸如铸模塑料或陶瓷杜邦生瓷带低温共烧材料系统(green tape)材料的燃料电池组件材料以便形成来自不同层的三维微流控沟槽，这些沟槽提供陶瓷－金属封接电极，这些不同的层被粘合在一起并机械地支撑一基于MEMS微型燃料电池。该组件合并电阻加热单元来控制燃料电池叠层的温度。烧制该组件以便形成层间的粘合，含有燃料电池的一个或多个多孔流基质结构被插在该组件的厚膜多孔流基质结构层内。
Description
按照美国能源部和加里福尼亚大学之间关于Lawrence Livermore国家实验室的运作的合同第W-7405-ENG-48号美国政府具有本发明的权利。
背景技术
多年来一直在开发多种类型的便携式功率源。对便携式功率源来说非常需要极其高的功率密度，较长的工作寿命，以及较低的成本。现在的可再充电的初级便携式功率源有过大的重量，尺寸成本以及有限的使用时间。例如，1-200瓦特的功率的电池具有50-250瓦特/公斤的特定能量，对多种用途来说要工作两到三个小时。
发明内容
本发明的多个方面包括一方法，该方法含有下列步骤：将组件材料模制成一预制设计(preform layout)；将组件材料变为多层而形成一组件，该多层含有至少一燃料储存器界面层，一包括多个电阻加热元件的层，一含有燃料电池(单元)的多孔流基质结构层，以及一盖层；将微通道引入该组件。
本发明的更多方面包括一燃料电池组件，该组件包括：第一层，该层具有一电流输入，燃料入口和第一多个的连到电流输入的电线端子；第二层，该层具有一阳极歧管支撑结构，和燃料入口以及燃料出口相连的燃料流通道；第三层，该层具有一歧管支撑梁，一电阻加热器支撑结构，一燃料流通道，和空气流通道相连的空气流入口，和第一多个的电线端子的每一个相连的电阻加热器；一第四层，该层具有燃料流通道，空气流通道，以及多孔流基质结构，该结构含有一由夹在阳极和阴极之间的电解质形成的薄膜燃料电池；第五层，该层具有和第四层中的空气流通道相连的空气多歧管，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；第六层，该层具有连到第五层中的多层空气的空气流通道，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；第七层，该层具有一空气流通道，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；其中，电阻的陶瓷-金属封接电极和连接到地的陶瓷-金属封接电极穿过每一层互相连通。
本发明的更多方面包括一燃料电池组件，该组件含有：第一层，该层具有一电流输入，一燃料入口和第一多个的连接到电流输入的电线端子；第二层，该层具有阳极歧管支撑结构，一连到燃料入口和燃料出口的燃料流通道；第三层，该层具有歧管支撑梁，有电阻加热器支撑结构，一燃料流通道，与第一多个的电线端子的每一个相连的电阻加热器；第四层，该层具有燃料流通道和多孔流基质结构，该结构含有一由夹在阳极和阴极之间的电解质形成的薄膜燃料电池。第五层，该层具有一能使空气吸入该燃料电池组件的空气容纳装置，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极，以及一阴极点陶瓷-金属封接电极；一第六层，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；一第七层，该层具有一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；其中，电阻的陶瓷-金属封接电极和连接到地的陶瓷-金属封接电极穿过每一层互相连通。
附图说明
图1A示出在装配之前的陶瓷杜邦生瓷带低温共烧材料系统(green tape)燃料电池的第一层。
图1B示出在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第二层。
图1C示出在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第三层。
图1D示出在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第四层。
图1E示出在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第五层。
图1F示出在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第六层。
图1G示出在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第七层。
图2是在装配之前的陶瓷green tape燃料电池的第三层，燃料歧管以及电阻加热层，的图示说明。
图3是一TFMPFHS(厚膜多孔流基质结构)层的图示说明。
图4A是示出空气流路径的微流控燃料电池组件的横截面图。
图4B是示出空气流路径的微流控燃料电池组件的横截面图
具体实施方式
本发明在此描述形成袖珍燃料电池装置的组件的方法。在图1A-1G中的说明了一七层燃料电池组件的预制层。该组件可以用低温共烧陶瓷(LTCC)，即，陶瓷green tape预制件，诸如Dupont 951green tape，或塑料或聚合体预制件，诸如Dupont Kapton或Sylgard硅酮制成。形成预制层的方法包括激光切割，注射成型，或陶瓷或塑料的挤压成型。
参见图1A，该组件，燃料储存器界面2，的第一层，用陶瓷green tape，烧铸的陶瓷，或塑料预制件制成。燃料储存器界面2包括一具有三个电线端子6，8，10的电阻加热器电流输入4，一燃料流通道12，一左侧对准针14，一右侧对准针16，以及一接地的电阻加热器陶瓷-金属封接电极18。如果使用施压空气燃料储存器界面2也可以包括一空气流通路20。电阻加热器电流输入4可以连接到诸如电池或大容量电容器的负载上，提供电流以在电阻中产生热。通过诸如在微小的孤立体积内催化燃烧碳氢化合物，燃料电池组件的初始加热也可以被引导到预成型组件。
图1B示出的燃料电池组件的第二层是阳极歧管支撑和贯穿层21的燃料/空气流，层21由陶瓷green tape，铸模陶瓷，或塑料预制件制成。阳极歧管支撑梁和穿过层21的燃料/空气流包括陶瓷-金属封接电极5，电线端子6，8和10，燃料流通道12，左侧对准针14，右侧对准针16，接地的电阻加热器陶瓷-金属封接电极18。如果使用压力空气，阳极歧管支撑梁和穿过层21的燃料/空气流可以进一步包括空气流通路20。
在图1C中，该燃料电池组件的一第三层是燃料/阳极歧管以及电阻加热层22，该层用陶瓷green tape，注模陶瓷，或塑料预制件制成。燃料/阳极歧管以及电阻加热层22直接放在第二层的顶部上，阳极歧管支撑和燃料/空气流穿过层21，使电线端子(6，8，10)和第一层有持续的电接触。现在参见图2，详细地示出了燃料歧管支撑以及电阻加热器层22。该层包括陶瓷-金属封接电极5，左侧对准针14，右侧对准针16，燃料流通道12，电阻加热器24，通过陶瓷-金属封接电极5连接到电输入口4上的电线端子6，8，10，其上形成电阻加热器24的歧管支撑梁27，以及通过陶瓷-金属封接电极18和地相连的三个电线端子26。燃料/阳极歧管和电阻加热器层22提供对下一层的机械支撑，该下一层包括厚膜多孔支撑结构。另外，如果使用压力空气，歧管支撑和电阻加热器层可以有选择地包括空气流通路20。电阻加热器沿该歧管支撑梁27的顶表面形成。这些加热器一端连接到一接地的共同陶瓷-金属封接电极电线端子上，另一端连接到和共同的输入陶瓷-金属封接电极相连的陶瓷-金属封接电极上。该输入陶瓷-金属封接电极可以连接到一可以给加热器提供能量的小电池上。歧管支撑梁27和电阻加热器层22提供物理支撑梁，这些束支撑多孔流基质结构。
参见图1D，一厚膜多孔流基质结构(TFMPFHS)层28形成该燃料电池组件的第四层。TFMPFHS层28包含陶瓷-金属封接电极5，一多孔基质结构(未示出)，一燃料流通道12，左侧对准针14，右侧对准针16，以及接地的电阻加热器陶瓷-金属封接电极18。如果使用压力空气，TFMPFHS层28可以进一步包括一空气流通路20。TFMPFHS层28形成一意外出现的模板30，一厚膜多孔流基质结构(未示出)定位于该处。其它方法也可形成连续的陶瓷薄片状结构而不形成意外出现的模板。对这一实施例，图1中的TFMPFHS层28的整体可以是一薄膜燃料电池，该电池形成在一具有多个孔的陶瓷或塑料模板薄片层上。该薄片可以进一步包括如图1所示的燃料和空气的陶瓷-金属封接电极，，并且薄膜燃料电池可以以适当的薄板定制在多孔薄片层上以便覆盖孔的中央区域，但不会达到燃料和空气流沟槽存在的区域。
TFMPFHS层28在它的顶表面上包含一薄膜燃料电池。在未决的美国专利申请S-88911中其它地方描述了高效燃料电池，该申请在此引用作为参考。参见图3，一多孔流基质结构31包括一薄膜燃料电池32，一阳极触点34，以及一阴极触点36。该燃料电池(未示出)包括一多孔阳极/催化剂层，一密实催化剂层，以及一多孔阴极层。该燃料电池即可以是质子交换隔膜(PEM)也可以是固体氧化燃料电池(SOFC)材料结构。对PEM燃料电池，阳极可以是在多孔基质结构上的镍或碳薄膜，然后是铂或铂-钌催化剂。这可以跟随催化材料，可以是Nafion。该阴极可以有铂催化剂，紧接着是另一碳或镍多孔电极。PEM燃料电池一般工作在大约60℃和大约90℃之间。类似地，一SOFC结构可以通过在多孔基质结构上沉积镍阳极形成，紧接着是阳极催化剂，诸如氧化铈(CeO2)，后面是高密度电解液，诸如稳定化的氧化钇-氧化锆(YSZ).。紧随高密度电解液层的是阴极催化剂，诸如氧化铈(CeO2)，然后紧接着多孔电极材料，诸如银或镧锶锰酸盐。在本发明中，允许燃料在支撑梁之间流动，使燃料通过厚膜基质结构中的微孔通道和大多数阳极表面区域相接触。
图1E图示说明空气歧管层38，该层形成燃料电池组件的第五层。空气歧管层38包括陶瓷-金属封接电极5，空气歧管(流形)40，左侧对准钉14，右侧对准针16，一阳极陶瓷-金属封接电极42，一阴极陶瓷-金属封接电极44，燃料流通道12，以及使用压力空气时的空气流口20。
图1F图示说明一空气歧管支撑层54，该层形成燃料电池组件的第六层。空气歧管支撑层54包括：陶瓷-金属封接电极5，和空气歧管56相通的空气流口20，左侧对准针14，右侧对准针16，阳极陶瓷-金属封接电极42，阴极陶瓷-金属封接电极44以及燃料流通道12。
图1G图示说明形成燃料电池组件的第七层的陶瓷green tape或塑料预制盖46。盖46直接对位在空气歧管层38上，形成围绕陶瓷-金属封接电极5，42，44，燃料流通道12以及空气流口20的密封粘合。盖46可以作为燃料电池组件的最后层。如果燃料电池组件包含几个燃料电池，盖46作为普通层，即提供顶开(capping off)第一子组件同时作为第二子组件(未示出)的微流控界面和支撑结构的双重功能。盖46包括陶瓷-金属封接电极5，左侧对准针14，右侧对准针16，阳极陶瓷-金属封接电极42，阴极陶瓷-金属封接电极44。如果连到第二子组件上(未示出)，盖46包括空气流口20和燃料流通道12。
图4A给出了燃料电池组件48的第一个七层的横截面图，该图以交叉流构型示出燃料流路径52。图4B给出燃料电池组件的第一个七层，该图以交叉流构型示出空气流路径50和燃料流路径52。在第一层中提供了用于燃料即52，氧化剂(空气)源，即50的入口流通道，使得燃料电池组件和燃料储存器(未示出)之间的直接接口以及热传递特性的设计成为可能，该燃料储存器通常用阀，微阀或其它互连方案连到微流控燃料入口。
空气流50和空气流口20促进了在燃料电池组件中使用压力空气。如果使用空气“呼吸”系统压力空气是不必要的。例如，空气呼吸系统，可以包括空气歧管层38内的穿孔，层38延伸到作为一系列导管的组件结构的外表，该系列导管有效地提供空气给燃料电池。
组件材料可以包括铸模塑料或陶瓷green tape材料。这些材料从大约25μm到大约1mm(典型地从大约50μm到大约250μm)各种厚度都可得到并可以用各种蚀刻或成型技术成型成和模制成任意预制外型。蚀刻技术可以，例如，包括激光加工，湿法蚀刻或等离子蚀刻。喷射成型和注射成型是高效成型技术的例子。金属互连通过任意常规手段诸如使用丝网印刷技术可以模制在这些材料上。
使用用于燃料电池的陶瓷green tape的益处是可以将这些陶瓷材料设计成既能提供高的导热率也能够提供高的热绝缘。例如，这一设计使得组件的中央能被集中在高温下同时保持外部区域冷，即，燃料电池的工作温度可以在约300℃到650℃之间，同时燃料电池组件保持足够冷能用赤裸的手拿，即低于55℃。特定的微流控冷却方案可以包含在层压预制方案中以提供逆流热交换，这样可以用废弃的热气流加热正在引入的冷气体。使用陶瓷green tape的另一益处是陶瓷预制件可以拥有金属陶瓷-金属封接电极，这些陶瓷-金属封接电极能使电触点和诸如金属线头的导电线端子材料连接，例如，这些金属线头可以用银或铂制成。这些金属陶瓷-金属封接电极可以在使几个燃料电池以三维设计叠放在一起的陶瓷带层的层间垂直延伸。使用陶瓷green tape的另一优点是控制电极-电解液-电极层的温度的电阻加热单元，即，燃料电池堆，可以并入组件。另外，如果使用陶瓷green tape材料的话，允许液体燃料以及氧化剂送到燃料电池堆的特定侧的微通道也可以并入该组件。在本实施例中，输入燃料的通道可以用催化剂材料，诸如Pt，Pt-Ru，镍，或Cu-ZnO，来进行涂附，当被加热时，这些材料参与将液体碳氢化合物转化为氢及其它付产品。
多孔基质结构可以是硅，陶瓷，阳极氧化铝，塑料，或其它类似材料，该材料含有形成的高密度贯穿其间的孔流沟道，该沟道使燃料直接流向燃料电池的多孔阳极结构。阳极和阴极被模制以便定位互连垫，在互连垫上阳极和阴极可以产生和陶瓷-金属封接电极的电接触，陶瓷-金属封接电极连到组件的外部或定位在组件上的邻近的燃料电池上。
空气歧管层38为阳极，阴极，电阻功率输入，以及如果必需的话连接到层叠中的相邻级燃料电池的燃料和氧化物流沟道提供陶瓷-金属封接电极。空气歧管层38进一步提供一歧管以将空气分给阴极结构。另外，空气歧管层38充当密封组件，诸如，一沿着插入TFMPFHS层28中的多孔基质结构的顶边缘的o-环密封。也可以使用Kapton带或二氧化硅带来形成空气歧管层38下面的密封粘合，或可以采用塑料或陶瓷green tape层的形成性质来将多孔流基质结构/薄膜燃料电池粘合及密封到组件上。优选的方法和材料将依赖于燃料电池组件的期望工作温度。
陶瓷green tape或塑料预制盖46类似于原来的子组件微流控界面，除盖46包括陶瓷-金属封接电极外，当层叠并调整组件中燃料电池的总数目时允许给予这些陶瓷-金属封接电极简单的柔性。
通过对准并连接组件材料层形成该组件。例如，green tape材料包括保持薄片形式的塑料粘合剂材料。该green tape结构在熔炉中共燃烧，该熔炉能去除塑料粘合剂而且形成层间的粘合，这样永久地将这些层连在一起。多孔流基质结构30被插在这些层内如图1所示。如果任意多孔流基质结构单元不能经受陶瓷带的燃烧温度，那么预制层能共燃烧，即，所有层同时烘烤，使用低温粘合剂将燃料电池组装在一起以形成最后的粘合和组件。
虽然已经结合图示说明了特定的操作顺序，材料，温度参数和特定的实施例，但这样的目的并不是要进行限制。对熟悉该技术的技术人员来说修改和变化可能是很明显的，并且本发明仅由附带的权利要求的范围来限制。
Claims (19)
1.一种方法包括下列步骤：
将组件材料模制成预制设计；
将所述组件材料变为多层而形成一组件，该多层包括至少一燃料贮存界面层，一含有多个电阻加热元件的层，一包括燃料电池以及一盖层的多孔流基质结构层；以及
将微通道引入到该组件。
2.如权利要求1所述的方法，其中所述的多层进一步包括一阳极歧管支撑层以及一阴极歧管支撑层。
3.如权利要求1所述的方法，进一步包括使用丝网印刷技术模制每一层间的金属互连的步骤。
4.如权利要求1所述的方法，其中组件材料包括模制塑料。
5.如权利要求4所述的方法，其中模制塑料是Dupont Kapton。
6.如权利要求4所述的方法，其中模制塑料是SylgardSilicone。
7.如权利要求4所述的方法，其中形成模制塑料具有大约25μm到大约1mm的厚度。
8.如权利要求4所述的方法，其中形成的模制塑料具有大约50μm到大约250μm的厚度。
9.如权利要求1所述的方法，其中组件材料包括陶瓷green tape材料。
10.如权利要求9所述的方法，其中陶瓷green tape是Dupont 951green tape。
11.如权利要求9所述的方法，其中形成陶瓷green tape具有大约25μm到大约1mm的厚度。
12.如权利要求9所述的方法，其中形成陶瓷green tape具有大约50μm到大约250μm的厚度。
13.如权利要求1所述的方法，进一步包括集成陶瓷-金属封接电极的步骤，这些陶瓷-金属封接电极垂直延伸在两个或多个层之间。
14.如权利要求1所述的方法，其中所述组件材料是使用蚀刻技术模制的。
15.如权利要求1所述的方法，其中所述组件材料是使用铸模技术模制的。
16.如权利要求1所述的方法，进一步包括将空气流歧管集成到组件中的步骤。
17.如权利要求1所述的方法，进一步包括将燃料流歧管集成到组件中的步骤。
18.一燃料电池组件包括：
第一层，该层具有一电流输入，一燃料入口以及连接到所述电流输入的第一多个的电线端子；
第二层，该层具有一阳极歧管支撑结构，和所述燃料入口和燃料出口相连的燃料流通道；
第三层，该层具有一歧管支撑梁，一电阻加热支撑结构，一燃料流通道，一和空气流通道相连的空气流入口，一和每一所述第一多个的电线端子相连的电阻加热器；
第四层，该层具有一燃料流通道，一空气流通道，一含有一薄膜燃料电池的多孔流基质结构，该薄膜燃料电池由夹在阳极和阴极之间的电解液形成。
第五层，该层具有一和第四层中的空气流通道相连的空气歧管，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极，一阴极陶瓷-金属封接电极；
第六层，该层具有连接到第五层中的空气歧管的一空气流通道，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；以及
第七层，该层具有一空气流通道，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；
其中，电阻的陶瓷-金属封接电极和连接到地上的陶瓷-金属封接电极通过每一所述层互通。
19.一燃料电池组件，该组件包括：
第一层，该层具有电流输入，燃料入口和连到所述电流输入的第一多个的电线端子；
第二层，该层具有一阳极支撑结构，一和所述燃料入口和燃料出口相连的燃料流通道；
第三层，该层具有歧管支撑梁，一电阻加热支撑结构，一燃料流通道，与每一所述第一多个的电线端子相连的电阻加热器；
第四层，该层具有一燃料流通道以及一含有一薄膜燃料电池的多孔流基质结构，该薄膜燃料电池由夹在阳极和阴极之间的电解液形成；
第五层，该层具有一使空气吸入到燃料电池组件的空气容纳组件，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极，一阴极陶瓷-金属封接电极；
第六层，一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极点陶瓷-金属封接电极；
第七层，该层具有一燃料流通道，一阳极陶瓷-金属封接电极和一阴极陶瓷-金属封接电极；其中，电阻的陶瓷-金属封接电极和连接到地上的陶瓷-金属封接电极通过每一所述层互通。
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