CN1409651A - 固态表面催化反应器 - Google Patents
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Abstract
一种采用电流刺激催化剂表面(116)上化学反应的方法和设备，和用来转化从化学反应释放出来的能量为电流的可逆过程。一种可逆发射极(102)产生电子，它们被注射到所述催化剂表面(116)上的反应物中，激发化学活性的振动共振。在一个半导体结(110)的发射极区产生的热电子，扩散到并列放置的集电极区和催化剂表面(116)。结合到所述集电极上的催化剂簇或膜转移所述热电子到所述具有吸附反应物的催化剂表面(116)上，或从所述催化剂表面上转移出所述热电子。所述催化剂－集电极(104)的尺寸小于热电子的能量平均自由程。所述热电子在基质晶格的热化之前激发反应物振动，从而加速反应。所述热电子也可由催化剂表面上相同反应产生。所述方法和设备是可逆的，它可作为一个发电机使用化学反应进行操作。
Description
发明领域
本发明主要涉及一种能量发生器，更具体地说是涉及一种结合一种半导体基质的激发结构到一种催化剂表面上的活性吸附质的激发结构之上的方法和设备。
背景技术
近来在表面科学领域中实验和理论的发展，已经显示了热电子如何引发吸附在催化剂表面上的分子或者原子的热振动。热电子的能量定义为有效温度在600K和60,000K之间的电子，它表示在0.05至约5eV之间的等效能量，或室温时热能的许多倍。300K时为0.026eV。
已经发现，扩散到催化剂金属表面处的热电子与吸附表面上的化学物质(也被称为吸附质)，能够强烈地发生相互作用，并且，它可以比催化剂金属原子的晶格热化电子方法更快的速率进行。最近还发现，当与热电子相互作用时，吸附质会从催化剂表面获得振动能量。还发现，吸附质的振动能量大大地提高了化学反应的速度，有时由于活化能或者有关的化学热力学原因，还能够进行一些通过热方法不能进行的反应。热电子刺激催化剂表面上吸附质的化学反应。该反应的逆反应也已经被观察到，其中，表面化学反应将导致热电子的产生。
催化剂表面上热电子的存在可以导致一种假热状态(pseudo-thermal regime)的发生，其中，吸附质分子的表面振动，不论是克服本身还是克服催化剂的表面振动，都与基质热电子的温度而不是基质本身的物理温度处于平衡状态。这意味着所述振动可以处于几千度，而所述催化剂则处于环境温度。热电子从其吸附阱(adsorption well)底部以一种逐级方式激发所述吸附质，甚至可以一直进行到它克服吸附势垒而跳跃到邻近的势阱，进行反应或者脱附。
热电子的能量或者频率不需要正好与所述吸附质的能量或者频率相匹配。所述吸附质的激发结构通常很宽，包括许多频率，作用机理通常经由一个电子激发状态。也就是，当吸附质获得一个电子，它就跃迁到一个激发的电子状态。在数十毫微微秒之内，它开始向外作远离所述表面的移动，然后释放出所述电子。此刻，所述被吸附物跃迁回到一个非电子激发状态。这时，吸附质转变回到非电子激发状态。不过，它仍保存着由热电子给予它的额外能量。其结果是，所述吸附质处于较高的振动状态。对于这种过程的数十毫微微秒有效期间可引起一个宽带响应特征，从而可允许在热电子与接受的吸附质能级之间不匹配。所述基质电子实质上将能量贮存到吸附质反应物的振动方式中，如吸附质反应物分子的原子振动，或吸附质克服催化剂表面的振动。对于该吸附质脱附的地点，这种过程可自身重复许多次。在文献中，这称作“(多级)电子迁移引发的脱附”，简称为DIMET或DIET。这就是激发器方法。
发生器方法以相反的方式工作。一个具有能量存在于其中一种振动方式的吸附质，可从催化剂吸引和捕获一个冷电子。这将引起一次跃迁，在此带有附着电子的吸附质接着变成一个处于被激发电子状态的带电吸附质。在几毫微微秒之内，这种处于激发电子状态的物种将发生衰变并放出一个电子。这将会给予吸附质反应物留下较少的处于振动方式的能量，而为电子留下过量的动能。结果是处于催化剂表面上被能量激发的反应物将其能量的一部分给予催化剂中的一个电子。这就是所述发生器方法。
这种发生器或逆相过程已经在实验室中进行了观察。在这个观察中的探测器利用一种短路肖特基(Schottky)二极管来测量直接由所述表面反应产生的电子流量。所述实验室探测器在短路二极管中测量到一个电流，这意味着所述检测器几乎正好产生零功率。然而，所述探测器证实了所述发生器方法的存在。对热电子和热空穴进行观察，具有的能量超过位于硅中的所述肖特基势垒，其能量级为0.5eV。
催化剂表面上的热电子已经被观察到是加速反应。用振动激发的NO(氧化氮)分子与一个Cu(铜)表面的相互作用，表明表面反应性成千倍地增强。观察到接近单元反应的概率。在这项研究中，反应物的跃迁能量和表面温度都没有对所述反应概率上产生强烈的影响，它证实了使用热电子的效率。
在另一实例中，CO(一氧化碳)在钌表面被氧化。1.5eV，110毫微微秒激光脉冲期间会形成热电子。在一个没有热电子根本不可能的反应中，观察到吸附的O与CO的亚微微秒反应生成CO2。这意味着如果仅采用热能，CO将会脱附而不会发生反应。
这类热电子施加振动能量给吸附质的效率，可达到100％。观察到接近100％的CO从铜表面脱附。还观察到NO与Cu的反应速率提高了三个数量级。
这将在热电子和金属催化剂表面的激发吸附质物种之间建立起强大的双向能量迁移。这些观察的综合指引得出一种装置和方法，以结合在催化剂表面的吸附的(化学吸附或物理吸附)的基质反应物的激发结构到邻近于所述基质的半导体二极管的激发结构之上。
半导体二极管激发结构是很简单的，它由存在于价带中的空穴和存在于导带中的电子所组成。所述化学活性吸附质-催化剂体系的激发结构，主要为原子和分子与它们自身及克服基质的振动，形成能级带，所述能级带属于这些物种的电子激发状态，所述吸附质此时可获得一个瞬间或永久性的电荷。
这些结构的结合主要是通过两种方式进行的，一种是直接通过典型的吸附质和半导体之间的热载流子如热电子或热空穴的直接发射跃迁，一种是能量共振隧道。共振隧道通过由半导体和吸附质-催化剂体系中的激发结构所形成的振荡电场，将两种结构结合在一起。这种结合在当每侧的激发效率彼此相近时，得到极大的增强。
热电子是最容易进行的激发。目前选用来形成和注射所述热电子到一种金属催化剂表面中的方法，其依赖于一种脉冲激光。常用的形成这些热电子的方法，是采用一种短的激光脉冲，典型地脉冲期间范围为50～1000毫微微秒，具有的光子能量为1eV或更大(波长为0.2～1.5微米)。所述光子被吸附并形成具有能量为0eV至高达所述光子能量，分裂所述能量为一个热空穴，和平均约入射光子能量一半的热电子能量。不过，激光是可以获得的最为昂贵能源中的一种。
一种采用一种固态金属-绝缘体-金属结以形成共振耦合的热电子的理论，业已经提出。这种理论暗示将会在表面形成共振辅助的热电子引发的毫微微秒过程。与催化剂费米能级相关的能量和与所述金属-绝缘体结相关的能量，是大于现在认为是适合于表面共振的能量。直到现在，还没有采用这种理论的实例。也没有要求保护过程可逆性的声明。
使用一种中性半导体基质按注射方法注入到薄的金属外涂层，采用由脉冲激光作为半导体中热载流子的发生器，也已经在文献中公开。它暗示这种方法对于刺激气体表面催化反应较采用金属作为光子接受体更为有效，可增大一个数量级。它暗示采用一种半导体基质、金属外涂层和催化剂组件以形成热电子，较采用光子并注射它们到一种催化剂表面中，更为有效。需要表明所述有用的处理效率的具体细节，在一个需要证实处理效率的方法中没有说明。人们必须缝合肖特基结、欧姆结或所述半导体和所述金属间几乎全部的结，这样，热载流子如热电子或空穴的结合才是电子有效的，或这样，共振隧道才是有效的。共振隧道和共振辅助方法的合适采用，在一种有用的装置和方法中是有价值的组成。
一种肖特基结式二极管已经用于热电子注射到溶液的实验中。该项研究合作者之一指出，它们没有获得他们想要的成功，因为与电解质相连的表面状态冷却了电子。一种由n-硅和铂金属制成的催化剂电极肖特基结，可用来注射电子到一种活性电解质溶液中。所述铂厚度在低于平均自由程至数倍厚于铂中热电子的平均自由程之间进行变化。他们取得了一些成功，但对于热电子和电解质间的相互作用还存在严重的问题。液态电解质淹没所述表面，将会破坏热电子的效率。金属-氧化物结表面状态采用这种方法存在一个不能解决的问题，其中的液体会淹没活性表面。
现在已经知道，远离催化剂表面的多层吸附质的外涂层(它们聚集在所述金属-液体界面)捕获热电子称作“极化度”并显示他们作为即时反应激发器源或作为激发发生器不是有效的。在一个金属和催化剂活性表面下的半导体基质的效力，是一种有价值的元件。一个半导体二极管是一个非常重要的元件。
所述的观察都暗示着脉冲操作的效率。对于反应激发器情形来说，形成热电子脉冲的期间，是低于采用晶格热化电子相连的时间。对于发生器情形来说，化学反应的突然爆发会引起催化剂表面上热电子的溢出。这反过来会引起在收集这些热电子的半导体基质的导带中发生电子溢出。一个更为充分的短暂爆发会引起形成的电子数目超过热发生短路电子，从而提高形成电流的效率。
在公开领域缺少制作催化剂表面的方法，以提高共振隧道，提高选择能带的活性，提高想要能量迁移的概率，或提高选择反应路径。
发明内容
本发明涉及一种结合半导体基质的激发结构到催化剂表面的活性吸附质的激发结构之上的方法和设备。优选地，所述结合是可逆的。所述可逆反应器是采用源自于半导体基质中的激发以刺激由催化剂表面上的吸附质物种进行的化学反应，和采用逆向过程在所述基质中产生激发作为反应结果。所述方法和设备，当它是以激发器方式进行操作时，是采用电能或其它形式的能量输入到所述半导体基质中，以操纵反应路径从而加速反应，控制反应，利用由所述反应产生的能量形式，和降低需要刺激表面催化反应的温度；当它是以发生器方式进行时，所述装置在所述半导体基质中转化吸附质-催化剂体系的激发能为电能或其它形式的能量； 当它是以激发器-发生器方式进行操作时，可使用电能或其它形式的能量以操纵反应，同时，可以从所述吸附质-催化剂体系化学反应能形成电能或其它形式的能量。
在本发明中，电能或其它形式的能量可用来产生和注射激发能如热载流子，到催化剂表面的吸附质中，并刺激吸附质-表面催化反应；以及，由于该过程是可逆的，一种相同类型的装置也可直接收集由表面化学反应所得到的激发如在半导体基质中的热载流子，和转化它们为电能或其它形式的能量。在一个范例性实施方式中，本发明是采用电能激活的半导体二极管以一种新颖方式刺激反应。例如，在一个实施方式中，本发明是利用一个p-n结作为热载流子的发生器和作为注射装置以结合它们到催化剂材料的薄金属外涂层结构中，并结合它们到催化剂表面的吸附质之上。相同的实施方式可采用相同的p-n结，以收集半导体二极管中的热载流子，施加正向偏压并从而产生电流。
本发明包括一种热载流子发射极，也称作激发发射极，与一种催化剂总体能量集电极(也称作催化集电极)紧密接触。所述激发发射极包括一个半导体二极管。
当所述装置是以激发器方式进行操作时，电能或其它能量输入到半导体二极管中，会使它产生激发如过量的空穴或电子，得到的热载流子和共振耦合激发能量结合到催化剂-吸附质体系的激发结构中，并被其所吸收，从而刺激吸附质的化学反应。
当所述装置是以发生器方式进行操作时，在催化剂-吸附质体系中产生的激发能被耦合到半导体带激发中，它通常会在所述半导体中引起正向偏压，并产生电能或其它有用形式的能量。
所述半导体二极管包括一个发射极、一个二极管结和一个半导体基极。当所述二极管为p-n结式二极管时，所述发射极(它与所述催化集电极紧密接触)包括一个半导体；当所述二极管为肖特基二极管时，所述发射极包括一种金属。所述结是发射极和基极间接触的区域。所述发射极还包括一种导电的接触。当所述热载流子，半导体激发，是选择为一种电子时，则所述基极含有一种n型半导体，而所述发射极含有p型半导体或一种金属。当所述热载流子是选择为一种空穴时，则所述基极含有p型半导体，而所述发射极含有n型半导体或一种金属。所述基极也含有一种导电接触。
所述催化集电极与所述发射极紧密接触放置，并包括一种催化剂、一种选择性的底层和选择性的反应加速剂-减速剂物质。催化集电极元件可以是一种与所述发射极元件相同的元件。催化剂的表面和选择性的反应加速剂-减速剂物质的表面，与所述反应物化学品是紧密接触的。
多种领域可以采用本发明的装置，它们包括各种不同的催化集电极、热载流子发射极和不同方式的能量耦合，包括发射输送和共振隧道。
本发明的其它特征和优点，以及本发明各种不同实施方式的结构和操作，下面将通过参照附图进行详细的描述。在附图中，相同的附图标记表明相同或功能相似的元件。
附图说明
现在对本发明优选实施方式进行描述，是仅通过参照下述附图进行的：
图1所示为一个实施方式中本发明固态表面催化反应器装置横截面的一般示意图；
图2所示为本发明一个实施方式中一个催化集电极横截面的示意图；
图3所示为一种带有催化剂簇形成催化集电极的反应激发器装置的横截面示意图；
图4所示为一种固态表面催化剂反应器的横截面示意图，它带有一个薄电极为催化剂簇形成一种基质作为催化集电极一部分并为所述热载流子发射极形成导电连接；
图5所示为一种带有反应加速剂-减速剂物质的包围或邻近催化剂金属的固态表面催化反应器的横截面示意图；
图6所示为一种具有一个单金属元件的固态表面催化反应器的横截面示意图，所述元件同时导电连接到所述催化集电极、所述发射极底层并形成一种肖特基二极管的金属元件；和
图7所示为一种固态表面催化反应器的电子能极示意图，用来说明从n+n型基极到所述吸附质的区域。
具体实施方式
本发明一个范例性实施方式，是采用电子作为热载流子，采用一个p-n结式二极管作为半导体二极管。所述基极为一种n型半导体，所述发射极为一种p型半导体。所述p-n结式二极管的正向偏压注射少数载流子电子到所述p型发射极的导带中，它们在该处变为少数载流子。所述少数载流子扩散并迁移到所述催化集电极中，还可共振耦合到所述吸附质-催化剂体系的激发结构中，条件是所述接点(结)与催化集电极的距离，低于所述p型半导体中少数载流子的扩散长度的数倍即可。例如，InSb，InAs或有些InGaAsSb合金为所述半导体时，则所述扩散长度可在约100纳米至数个微米之间变化。
根据本发明，所述少数载流子电子是以超过催化集电极的费米能级的能量，注射或共振耦合到催化集电极中的。这种过量能量是接近单能量的且具有的数值约等于所述二极管上的正向偏压，所述少数载流子能量可在所述半导体带隙能量大约数个kT之内(kT＝热能，0.026eV)。当所述半导体二极管为一种肖特基结时，则所述载流子能量可在大约克服所述肖特基势垒所需要能量数个kT范围内。具有正向偏压能量的电子，也称作热电子，可迅速地渗透到催化剂外层的表面上，并与反应物进行紧密接触，例如，在从所述p型半导体到所述与反应物接触的表面的距离是小于催化集电极中电子的能量平均自由程的数倍之时。
当所述催化剂为一种金属如铂、钯、铑或钌时，能量平均自由程在5～50纳米之间变化。当所述底层为铜或金时，所述能量平均自由程在50～200纳米之间变化。
与所述反应物化学品相互作用的热电子的流量，大约为二极管的正向电流的流量，如果从所述催化集电极到所述二极管结的距离是在所述发射极半导体的扩散长度和催化剂和底层的能量平均自由程长度之内，如本文中所规定的。热电子可与吸附质进行强烈的相互作用。
本发明的另一个方面，是采用一种设计具有较低势垒高度的肖特基二极管，也称作隧道结。这类装置是通过选择在所述金属和所述肖特基结的半导体之间的掺杂进行构造而成的，所述掺杂介于用来形成准欧姆结的非常高的掺杂(典型地用来与所述半导体形成导电连接)和用来形成常用肖特基二极管的中等掺杂之间。掺杂控制损耗区域的宽度，从而控制所述肖特基势垒的强度。所述掺杂的数值，根据具体应用，可选择在衰退或高掺杂和常规或中等掺杂之间。
当所述半导体为硅时，所述金属可为任意与催化集电极相关的金属，则所述掺杂可调节到数量级为0.1eV的有效数值。在硅中的高掺杂会得到有效的0.0eV的势垒，正常掺杂得到的势垒通常是在0.5～1.5eV之间。这种隧道结肖特基二极管可允许采用通常的半导体材料如硅。采用这类二极管是适合用于其中反应是脉冲的发生器方式。
对于本发明所述p-n结式二极管或肖特基结的实施方式中提供的方法和设备，所述半导体二极管注射热载流子或共振耦合所述载流子且具有能量大约等于所述二极管正向偏压的能量，到所述催化集电极表面的吸附质中。对于本发明所提供的方法和设备，所述注射电子的能量可由使用者进行选择，以便以选择方式或路径操纵反应和驱动反应，包括热过程不可能的反应路径。
本发明的另一个新的方面，是本发明的可逆性质。例如，所述刺激过程的逆向过程是电子(它是由吸附质在所述催化集电极上反应和共振耦合能量到所述半导体二极管中所产生的)的收集过程，形成势垒如导带电子或价带空穴。所述催化集电极所起作用，与由吸附质化学反应能量所产生的热电子集电极作用相同，而不是由热载流子发射极所产生的热电子集电极。所述催化集电极耦合激发是从所述吸附质到所述半导体上，而不是从所述半导体到吸附质上。所述热载流子发射极从所述催化集电极而不是从所述二极管结中得到其热电子。所述热载流子发射极可通过共振耦合来自所述吸附质-催化剂体系的能量而产生其电子。所述热电子进入到所述二极管结中接近基极，而不是从基极逃出所述二极管结。在这样操作时，所述热电子在所述二极管上保持正向偏压，从而产生电流。作为化学反应的直接结果，本发明的可逆性质可允许该装置产生电流。这是一种发生器方式。
这种装置也可以激发器方式和发生器方式同时进行操作，从而较单独采用发生器方式更有效地产生电流。在以这种方式进行操作时，所述激发器装置，通过施加电能或其它形式能量到所述半导体二极管上，引发和刺激吸附质反应。这将发起和引起所述反应在一个很短时间内完成，例如，在微微秒的数量级内进行。反应爆发会导致化学反应的高峰值功率爆发，并伴随着电子的释放。所得到的电子溢流接着可被收集，从而产生电流。所得到的电子也可刺激更多的化学反应，并可引发一种类似于爆炸或爆发的链反应。结果为一种表面爆炸形式。所述电子接着可在所述半导体二极管中产生更有效的电流。二极管的发电效率是峰值功率的有价值函数，所述激发器可产生一种其中可获得这类高功率的条件。
当所述装置是以激发器方式进行操作时，能量可以任意方式进行收集，包括通过以发生器方式操作所述固态表面催化反应器。其它收集能量的方式包括(但不限于这些)收集已经被刺激的反应中放射出来的放射物、或通过收集反应产物自身、或在所述产物脱附时捕获所述产物的动能、或通过收集光子、或通过刺激和收集相干的声学或光学的放射、或通过压电装置的刺激作用。
当所述装置是以发生器方式进行操作时，刺激可以任意方式进行，包括通过以发生器方式操作所述固态表面催化反应器的方法。刺激的其它方式包括(但不限于这些)使用脉冲激光刺激，一种简单的光闪射，或者，在所述装置的其它区域上由其它反应产生的热载流子，所述反应其能量输出可包括热载流子和其它可刺激反应的催化产物。
对于本发明中的p-n结式(接点)半导体，具有带隙大约为0.05～5eV的半导体，它可在室温热沉操作下进行使用，而带隙小于0.05eV则可在所述体系在低于室温操作时进行使用。这不排除使用具有较高带隙的材料，如像带隙为12eV的CaF2，或其它具有较高带隙的材料。特别地，常用的InSb和InGaAsSb材料具有的带隙，它们可通过合适选择In/Ga比值和As/Sb比值，而连续地在范围0.1～1.5eV之间进行选择。得到的带隙范围主要取决于与烃化学键相关联的能量范围。所述InSb材料可产生0.18eV的电子，它对于促进反应刺激相对脱附是理想的，因为较高的能量电子可刺激不受欢迎的更大份数的脱附，它与表面反应是相对的。
本发明所述p-n结式方式，提供一种基质，其能级与所述吸附质的激发状态能级相匹配。这将极大地增强共振跃迁，可以任意方向进行，也就是说，向吸附质跃迁，或从吸附质跃迁。所述催化集电极的金属，可在所述吸附质和所述半导体基质间，提供一种共振隧道耦合，例如，经由等离子体振子。所述共振隧道耦合可有效地联接所述基质的能量带结构到所述吸附质的能量带结构之上。在所述催化集电极与所述半导体间的一种欧姆或准欧姆的结，可有效地固定所述催化集电极的费米能级到所述半导体的价带。所述半导体的导带，它较价带高出的数量等于所述半导体的带隙，从而表现为高于所述催化集电极费米能级的同样数量，即带隙能量。由于所述带隙可在0.05～5eV间进行选择，所以所述带隙能量可选择使其与具有所述吸附质和催化集电极的体系的几乎所有能级相匹配。通常选择半导体带隙以使之与催化集电极上的吸附质的能级相匹配，人们可有效地经由公知且常用的共振隧道方法，将这两者耦合到一起。共振隧道可极大地提高用于能量跃迁的横截面。
在激发器方式中，这对于操纵反应是有用的，因为经选择的吸附质能级可由来自所述半导体的热载流子而得到共振活化。这在发生器方式中也是有用的，因为吸附质的激发振动状态可共振耦合到所述半导体上，促进能量跃迁。这在激发器-发生器方式中也是有用的，因为所述激发器可引发和起动吸附质反应，采用一种相对少量的激发器能量，且所述反应可接着以类似于爆炸或爆发的方式，在暴露于反应物的所述表面催化集电极上展开，它将会释放出热载流子。所述热载流子可接着以由产生热量所释放能量更快的速率产生电流。
在一个实施方式中，热载流子发射极是采用衰退掺杂或高度掺杂的p-n结而制造的。在这种方式中，转换速度可接近所述肖特基结的速度，这是由于高的载流子密度，还由于高的半导体掺杂密度可形成不连贯的结，它与肖特基二极管相似。高的转换速度可提高脉冲激发器和产生高的峰值功率反应的能力。此外，所述p-n结可提供较低能量的热载流子，可低至0.05eV，无论如何低于0.4eV，它可通过选择带隙进行确定。所述p-n结可提供非常高能量的单色热载流子，具有的能量等于所述半导体的带隙，对于已知装置它大于5eV。所述p-n结可提供一个较肖特基结更长的扩散维度，在200纳米至数微米之间，所述热载流子在其范围内可迁移并与表面催化剂进行反应，可允许更大且可制造的半导体装置。而且，高度掺杂或衰退掺杂的半导体结，可采用准欧姆接触进行制备，以减轻表面状态问题。
本发明的另一新颖方面，是一种导电发电反应激发器和其逆向反应(一种由电发生器驱使的反应)的共位。刺激导致反应的高速率，并引起高峰值功率，其使得能量发生器更有效率。
本发明的另一新颖方面允许装置同时作为激发器和发生器使用。结合反应刺激的使用包括：1)控制催化反应；2)采用产生的电信号监测这些反应；3)在催化剂上加速那些具有不受欢迎的慢反应速率但具有高度受欢迎的选择性的反应；4)促成非热操纵的反应路径；5)刺激极其快速的表面链反应以获得高的峰值功率，同时保持低的平均功率；6)促成化学反应温度象催化剂中热载流子的温度一样，它可远远超过催化剂的物理温度；7)按激发器-发生器方式，采用一种类型的激发器以脉冲所述装置形成电流，和采用另一种类型激发器以促成所述装置的自清洁，例如，除去不想要的化学副产物(它们在使用过程中发生累积和聚积)；8)引起反应雪崩，使得所述化学反应产生它们自己的热载流子，促使热载流子以逆向方向进行扩散，促成所述装置成为一个电发生器。
如上所述，本发明涉及采用电能输入到选定催化剂表面刺激和操纵化学反应并经由一个逆向过程产生电能的方法和设备的多个方面。
例如，本发明涉及一种方法和设备，它是用来制造这样一种装置，它能产生热载流子，特别是热电子，输送它们并耦合它们到催化剂表面上的反应物吸附质之上，并使这类吸附质获得一种有效的大于催化表面温度的振动温度。振动能量和温度可交替地使用。能量波尔兹曼(Boltzman)常数与绝对温度的产物。这类有效振动温度反过来可加速催化剂上的反应速率。原子化的和分子吸附质的激发振动状态，两者都是克服催化剂表面和吸附质内部，观察到较基底状态的吸附质的活性增大了几个数量级。本发明的方法和设备通过采用一种电子刺激，提高了吸附质振动能量或温度，但一点也没有提高基质的热能或温度。
在另一个方面中，本发明涉及用来逆转上述过程的方法和设备，其中，由本文以上所述的化学反应所产生的激发能、电子或空穴，转化耦合到一个半导体基质中，并转化为电能。
因此，本发明的一个方面，是涉及一种反应激发器方法和装置，以利用电能在一个热载流子发射极中产生具有能量的载流子，特别是热电子，并有效地注射这些载流子到一个催化集电极之中。优选地，所述催化剂或基质温度，在反应刺激过程中不需要升高。
在另一个方面中，本发明涉及用于一种反应激发器-激发器的方法和设备，它可有效地收集由催化剂表面上的反应所产生的具有能量的载流子，特别是热电子，并可使它们经由一个发射极-基极结给正向偏压的二极管充电，从而产生电能。
在另一个方面中，本发明涉及一种反应激发器，它可注射具有选择性地促成想要类型的表面化学反应所需要的能量范围的热载流子或热电子。优选地，所述反应激发器设计简单，构造粗糙，制造费用经济。
在另一个方面中，本发明涉及一种反应激发器，它是可逆的，其中，热载流子的扩散可以任意方向进行，也就是说，可以从化学吸附质反应扩散到热载流子发射极(它可产生电流)，或者，可以从热载流子发射极扩散到化学吸附质中(它可利用电流以刺激反应)。
在又一个方面中，本发明利用一种反应物的蒸发热作为所述半导体结操作的冷却剂。
因此，所述刺激反应的方法包括采用电能以正向偏压半导体二极管，其中，经过所述半导体二极管的导电接触的电位，将产生热载流子如热电子，它们扩散流出所述二极管结，并经由催化集电极输送到所述化学吸附质，从而刺激所述吸附质反应。
因此，所述产生电流的方法包括采用化学吸附质反应能在所述催化集电极中产生热载流子，并输送或耦合所述热载流子到所述半导体二极管的结中，使所述二极管变为正向偏压的，从而产生电流。
所述方法还包括利用一种载流子扩散过程，它将输送所述具有能量的载流子如热电子到所述二极管结中，和从所述二极管输送到所述催化集电极中。
所述方法还包括采用一个催化集电极，以收集由发射极所提供的热载流子并输送或耦合它们到一种催化剂表面的化学吸附质上或可选的反应加速剂-减速剂材料上，或者，采用可逆过程，以收集由催化剂上的化学吸附质或可选的反应加速剂-减速剂材料所产生的热载流子，并输送或耦合它们到一个发射极中。
所述方法还包括由含有所述催化集电极的材料形成金属簇、层、原子水平均匀单层、表面结构、结晶层或一维、二维或三维的量子禁闭结构如量子点、量子视距、量子栅栏和量子阱。所述方法包括利用这类层和量子禁闭结构以制作所述材料的电子和空穴状态的密度，它们反过来促成有利于热载流子形成或与热载流子反应的条件。这类条件包括电子数目的删除，它可用于所述吸附质-基质体系振动能量的衰退，其跃迁能的数值小于所述基质带隙的数值。
本发明包括一种表面催化剂反应器，它具有制作的电子状态密度(electron density of states)和制作的能量衰退方式。例如，所述状态电子密度可通过在暴露于反应物的催化集电极表面上形成材料的分级、电子反射或空穴反射结构而得到改进。
本发明的方法包括制作状态的载流子密度接近所述催化集电极的费米表面，以增大形成具有想要的能量分布的电子-空穴对的概率，用来增大所述吸附质体系的振动状态的共振隧道耦合的刺激。这类制作可包括一种薄膜电子干涉仪的热电子Fabry-Perot方式的形成和制作。
所述电子状态密度的改进，也可通过采用催化剂和其它基质材料形成电子干涉仪结构，以形成结构促成电子的多路反射，包括(但不限这些)步长、途径、视距、栅栏、棱锥、多边形、谷、壁、周期反射器和随机反射器。
所述方法还包括采用不同催化剂材料和可选的反应加速剂-减速剂材料的结合，作为催化集电极的一部分，和以任意几何形状成形这类材料，包括(但不限于这些)柱形、岛状、簇状、交叉指型和随机结构和条带状。
所述方法还包括选择催化剂和优化的加速剂-减速剂材料，它们可延迟或阻止吸附质的反应，这样，采用刺激方式就可更好地控制反应速率。这类材料可为所述催化剂自身的一部分，邻近于所述催化剂，它们可由燃料-氧化剂混合物传送消耗。
所述方法还可包括选择具有德拜(Debye)频率低于想要的热载流子能量的催化剂材料，以增大热电子将要与吸附质而不是与催化剂的光子振动的概率。
所述装置的形状，符合由使用者规定的外形，因为基本形状是由元件决定的，它们仅由所述半导体的尺度限定厚度，和由切割或形成部件的能力限定长度和宽度，这些限定使得组件尺度小于10微米。这可使得装置外形接近所有宏观的物理形状。
所述方法还包括采用脉冲刺激方法。脉冲操作刺激所述反应在高的峰值功率和短的时间内进行。这可使得所述装置在反应已经结束后，在较长的零刺激期间内能够保持相对是冷却的，这可使得所述反应可在相对短的脉冲刺激期间内，在高温和高的峰值功率下进行。脉冲可允许反应在促成所述反应进行的热过程之前进行。脉冲可使得反应物的完全消耗能够在一个比它们可被反应物气体混合物所补充的更短时间内进行，也就是说，经由气体动态方法。
所述方法还包括使用一种可选的底层材料作为所述催化集电极的一部分。所述底层可为一种金属如铜、金、银或铝，它是选择用来得到与热载流子发射极的半导体组件兼容的想要的性能。一个想要的性能是欧姆或准欧姆结。所述底层可在所述热载流子发射极中以一种导电连接作用。还可用来导电连接到所述催化集电极上。所述底层可用作一种基质，在其上可制造催化剂结构、更多底层或规定的几何形状和沉积材料的晶体取向，作为催化集电极的一部分，或者制作沉积在所述底层材料的晶格常数。
所述方法还包括限制所述底层的厚度至小于为所述装置所选择的热载流子的能量平均自由程的数倍。例如，当所述底层金属包括(但不限于这些)铂、镍、钯、铑、铼、铜、金、银或铝时，所有底层可在单层(约0.3纳米)至50纳米之间。
所述方法包括封闭所述装置的所有的或选定的组件在一个用来调节与半导体激发结构相关联的能量的光共振腔中，或催化集电极或吸附质或这些元件的组合。
本发明的一种用来刺激反应或用来产生电流的设备，包括一个热载流子发射极和一个催化集电极。属于本发明的所述热载流子发射极，包括一个半导体二极管。所述半导体二极管包括一个半导体基极、一个二极管结(也称为发射极-基极结)、和一个发射极。所述发射极包括一个半导体或一个金属作为二极管元件。所述设备还可包括一个第一导电连接到所述发射极上和一个第二导电连接到所述基极上。
本发明的一种用来刺激反应或用来产生电流的设备，包括一个选择性的用来调节所述半导体激发结构或包括催化集电极和化学吸附质的体系的想要的能级跃迁的光共振腔。这类光共振腔可包括(但不限于)金属和介电的微腔、fabrey-perot腔、结构镜面、分布的Bragg反射物、单一和耦合的半导体微腔、具有波长过滤器或很大散射的外腔、量子点直立腔、微盘腔、量子点微盘腔、具有或不具有包层的激光波导、介电平板波导、在一种不需要其它限制层的金属-半导体界面、与电磁表面波相关联的腔(也称作表面等离子体激光)。无序共振器、具有不成形横截面的光共振器、结合无序光线运动的共振器设计，和具有耳语-走廊方式的对称共振器。
在一种实施方式中，所述热载流子为电子，所述二极管为一种具有n型基极和p型发射极由InSb制成的p-n结，所述催化集电极是以接近所述发射极导电接触进行放置或相互放置的。所述催化剂组件包括一种催化剂金属如铂和钯的任意合金并沉积在一种表面结构、簇或量子禁闭结构中。所述催化剂的构造或几何形状，例如，是这样的，从暴露于吸附质的催化剂的区域到所述半导体的距离基本小于铂中能量平均自由程的3倍，所述平均自由程约为20纳米。所述催化剂金属与所述发生器的半导体直接接触，所述半导体是经由退化掺杂以形成欧姆或隧道结。在这个实施方式中，所述p-n结从所述催化集电极形成的距离，它是小于p型InSb导带中电子的扩散距离的3倍，所述扩散距离可小至200纳米。所述装置可以激发器方式、发生器方式或激发器-发生器方法进行操作，在其中，所述热电子可由化学吸附质反应产生，也可由电能输入到所述半导体二极管中产生。
本发明中的可逆固态表面催化激发跃迁反应设备，可耦合所述吸附质-催化剂体系的激发带结构与所述半导体基质的激发带结构到一起。所述设备可设计用来对气态反应物进行操作。在发生器方式中，与催化集电极表面上吸附质的化学反应相关联的激发能，可转化为激发如热载流子和电磁场。
与吸附质反应相关联的激发能，包括激发反应物分子、分子-表面振动、原子-表面振动、吸附反应、化学反应和激发的电子状态。转化的激发如热载流子和电磁场可输送到所述激发发射极，在该处产生半导体或发射极激发，它们可转化为有用形式的能量。所述发射极激发包括少数载流子、热载流子、载流子扩散、耦合电场、激发子和半导体中的等离子体振子。
而且，在发生器方式中，与在催化集电极表面上进行的化学反应相关联的激发能的脉冲，如激发反应物分子振动、分子-表面振动、原子-表面振动、吸附反应、化学反应和激发电子状态，它们可转化为激发如热载流子和电磁场。这些激发可输送到所述激发发射极的一个发射极，在该处产生激发如少数载流子、热载流子、载流子扩散、耦合电场、激发子和半导体中的等离子体振子，它们可转化为有用形式的能量。
在一个实施方式中，所述激发发射极和催化集电极可分享两者共用的组件。
图1所示为一种固态表面催化反应器装置横截面的一般示意图。装置100包括一个发射极102和一个催化集电极104，它们形成在基极108之上。一个半导体p-n结110是在所述发射极102和基极108之间形成的。一个发射极导电连接114和催化集电极104是按如图1所示进行设置，一个基极导电连接112也是按如图1所示与基极108进行接触设置。反应物和产物在催化集电极104的催化剂表面116上进行相互作用。所述反应物包括(但不限于这些)烃链、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、丙烯、丁烷、丁烯、十六烷、它们的异构体。
在刺激方式中，所述装置100利用电能以产生能量载流子，也称作热载流子或热电子。所述热载流子扩散到所述催化集电极104中，与催化剂表面116上的反应物进行剧烈作用，并加速反应生成反应产物。所述刺激的反应可引起链反应或类似表面爆炸。所述刺激的反应也可引起一种自催化链反应。
在发生方式中，所述热电子(它是由在催化剂表面116上进行的化学反应所产生的，并扩散通过所述结110，例如，一种p-n结)可引起一个正向偏压经过所述结，并产生电能。
在一个范例性实施方式中，一个p-n结是采用p型发射极和n型基极以产生热电子。因此，所述结110可得到正向偏压。当所述热载流子为热电子时，与热空穴相反，所述结可为具有p型发射极和n型基极的p-n结。一种替代方案是，所述结可为一种具有金属发射极和n型半导体基极的肖特基结。
在所述刺激方式中，所述正向偏压的结110可产生热电子。例如，当所述基极接触112是偏压阴极，而发射极接触114是偏压阳极，则热电子将会在所述结110中产生。所述热电子扩散经过所述发射极102并发射输送经过所述催化集电极104，到达催化剂表面116。
在所述发生器方式中，在催化剂表面116上产生的热电子，也可发射输送经过催化集电极104并扩散到所述结110，促成所述发射极-基极结式二极管110变为正向偏压的。
例如，当热电子从所述催化剂表面116输送并扩散到所述结110时，所述基极接触112变为偏压阴极，而所述发射极接触114变为偏压阳极，本发明所述二极管变为一个电源，而不是一个转换器。
这些热电子迁移或扩散到所述发射极102，或从所述发射极102中迁移或扩散出来，和迁移或扩散到所述催化剂表面116，或从所述116中迁移或扩散出来。因此，在一个范例性实施方式中，从所述二极管结110到所述催化剂116表面上的吸附质的距离，是小于在该处这些载流子退化能量的距离。在估计从所述发射极-基极结110到所述催化剂表面116上吸附质的路径时，该距离通常是小于这类能量热电子的能量平均自由路径的数倍。
采用本文上述的方法，在催化剂表面上的反应物可被所述热电子通过振动方式得到激发，这类激发可加速所述反应并形成产物。采用这些方式，由吸附在所述集电极催化剂组件上的反应物所产生的热电子可在所述正向偏压的二极管中产生电位。
在本发明的一个范例性实施方式中，所述催化集电极104包括以层状、簇关、原子化均匀单层或表面结构形式的催化剂材料。优选地，所述层或具有的厚度是小于催化剂中热电子的总能量平均自由程。所述层或簇是尽可能地接近所述二极管结110形成的，这样，热电子可直接扩散到所述结110和催化剂表面116中。
在催化剂如铂或钯中的热电子总能量平均自由程，数量级为20纳米，它远小于Au、Ag或Cu中的行程。因此，根据一个范例性实施方式，催化剂簇或层可制造为具有簇、层厚度或厚度尺寸小于此较小值。例如，所述电子能量寿命已经在一种代表性的过渡金属钽中测得，其导电性与所述铂族类似，其数量级为15fs(毫微微秒)。基于所述费米平方反比比例，铂的计算寿命在0.3eV时为600fs，给出的总能量平均自由程为840纳米。假定所述寿命是象在钽中测量的一样低以代替这个优化的大数值。这使得铂或钯中总能量平均自由程为21的半数量级。在此实施方式中，所述催化剂尺寸是小于所述热电子的测量能量平均自由程。这些有关底层(它与所述催化剂是导电连接的)和催化剂总厚度的论证，仅是用来证实所述热载流子穿过这些催化剂和底层的行程，应该不足以长到使所述热载流子能量发生明显的退化，所有满足这个条件的尺寸都是可接受的。
优选地，本发明提供的方法产生的电子，它具有的能量范围有利于反应而不利于脱附。这些能量其范围为0.05～0.4eV。相似地，收集由所述催化剂表面上化学反应所产生电子的方法，可收集能量范围也是0.05～0.4eV的电子。因此，具有带隙小于约0.4eV的半导体材料可以采用。这类半导体材料的实例包括锑化铟(InSb)或砷化铟(InAs)，它们的带隙分别为0.18eV和0.35eV。采用这些半导体产生的能量电子，具有的能量大约等于所述p型半导体发射极的带隙。扩散回到所述n型基极的热电子，产生电位，其数值接近于所述带隙能量。一般地，所述带隙数值是基于所述反应物性质和与它们表面活性相关联的能量而进行选择的。
在一个范例性实施方式中，所述催化剂簇还可包括紧密放置的活化剂、减活剂、减速剂或加速剂，如氧化物或其它物质，如图2横截面中所示。图2所示为一种催化集电极的横截面200的示意图，它包括反应加速剂-减速剂材料206邻近于且与所述催化剂材料202并列放置。如图所示，所述热电子催化集电极包括催化剂材料202、一种可选的薄电极底层204和反应加速剂-减速剂材料206如氧化物。例如，催化剂自身的铈、钛或铝的氧化物，可在所述催化剂岛或层间形成。所述催化剂和薄电极底层204的总尺寸，优选是小于一个热电子的总能量平均自由程的数倍。
图3、图4和图5为用于本发明一种固态表面催化反应器中的催化集电极的多个不同实施方式的示意图。如图所示，所述催化集电极可包括催化剂材料如直接居留在所述半导体上的小岛(islands)(图3)，或位于薄电极底层上的催化剂(图4)，它们也可为所述热载流子发射极形成所述导电连接，或具有包裹或邻近于所述催化剂的反应加速剂-减速剂材料的催化剂，它们都居留在薄电极底层，也可为所述热载流子发射极形成导电连接(图5)。
所述催化剂可包括如Au、Ag、Pt、Pd、Cu、In、Fe、Ni、Sn和Mo之类的材料。所述催化剂可形成到包括金属簇、柱、岛、层、结晶层、原子化均匀单层、交叉指型和随机结构、条带或表面结构的结构之中。所述催化剂还可形成到一维、二维或三维量子禁闭结构之中，如量子点、量子视距、量子栅栏和量子阱。
图3所示为包括一个载流子为电子的热载流子发射极和一个催化集电极的固态表面催化反应器装置的横截面300的示意图。所述催化集电极组件包括催化剂岛302，优选形成这样的形式，使得到所述半导体304的距离小于所述催化剂302中热电子的总能量平均自由程的3倍。优选地，所述催化剂岛302是结合到所述半导体304的p掺杂的或高度p掺杂的p+区域。在一种实施方式中，所述催化剂材料302是涂布在所述半导体的表面上。在另一种实施方式中，所述催化剂是形成含有原子化均匀单层的表面结构。
举例来说，所述热电子载流子发射极包括由与n型半导体308相接触的负电极306所形成的半导体二极管、p型半导体312、在所述n型半导体308和所述p型半导体312之间形成的p-n结310、p掺杂的或高度p掺杂的p+半导体304、和正电极314。
图4所示为一种具有形成催化剂结构的一种基质的薄电极402的固态表面催化反应器装置的横截面400的示意图。在此实施方式中，所述催化集电极包括一个薄电极底层402、催化剂结构404和一个汇流条导电连接406与所述薄电极底层402导电接触。所述热电子发射极包括由负电导电连接408形成的半导体二极管、n型半导体410、p-n结412、p型半导体414、p掺杂的或高度p掺杂的p+半导体416、和薄电极底层402。如图所示，所述薄电极底层402可能与所述热电子发射极和所述催化集电极是共用的。所述薄电极底层402可为一种薄正电极。所述薄电极底层402优选自那些可与所述半导体形成一种欧姆或准欧姆结的材料。
本发明所提供的薄电极底层402，可在所述半导体416上形成欧姆或准欧姆结，同时还可为热电子提供一条进入或离开所述催化剂404的通道。通过对催化剂金属和半导体的结合进行选择，所述半导体416和催化剂404间的结的欧姆性质可形成一种替代的肖特基结。对于形成肖特基结的情形，一个金属层，即薄电极底层402，可用作形成一种特定欧姆结的元件，它可能是准欧姆结或一种隧道肖特基结。所述催化剂簇或催化剂层404接着可放置到所述薄电极底层金属402的上部。在一个范例性实施方式中，所述电极底层402的厚度是选择低于流过其的热电子的能量平均自由程。
对于常用接触金属如Ag(银)、Au(金)和Cu(铜)中的0.3eV电子来说，电子能量寿命大于200fs(毫微微秒)，电子速度为1.4×106米/秒。最终能量平均自由程数值为280纳米。这可允许所述底层导电接触到所述半导体是以厚于所述催化集电极的数值进行，并提高可制造性。Au、Ag和Cu导体的薄的1～5纳米层，是按常规方法装配在半导体上，可允许一个薄层形成欧姆或准欧姆接触。这种薄层，例如，所述薄电极402，可以保证所述催化剂的费米能级和所述p型半导体发射极的费米能级是相同的，或差不多是相同的。在这种实施方式中，金属如Au、Ag或Cu的一个薄的1～20纳米金属层，可用作所述电极402或作为所述催化剂组件的基质。应该能够理解，本发明并不限定于选择接触金属用来形成Au、Ag或Cu和其它金属的电极，合金或半金属可选择用来与所述半导体形成至少一个准欧姆的结。
对于其中所述热电子发射极包括一种高度掺杂半导体(如图3中304所示，和图4中416所示)的实施方式来说，用于所述薄电极402的材料也可选用，从而在所述电极402和所述高度掺杂半导体416之间的结，形成至少一个准欧姆的结。优选地，所形成的结是一个欧姆结。为了形成一个欧姆结或一个准欧姆结，所述半导体掺杂是选用足够高的，这样，由这种结形成的所有肖特基势垒的尺寸或厚度就会足够地小，所述电子隧道就会支配电流流动。因此，所述p型半导体可高度地或退化地掺杂接近与所述金属接触区域。这种高度掺杂在当所述掺杂剂浓度超过约1×1018/cm3时会发生。图3所示这种高度掺杂区304接近于所述发射极导电连接314和催化剂簇302。图4所示这种高度掺杂区416与所述薄电极底层402是接触的。
作为一个例子，一种在InSb或InAs中为2×1019/cc供体的优选掺杂，被认为是这类的高度掺杂。所述半导体退化掺杂至2×1020/cc并结合一种合适如Au、Ag或Cu，是由于所述薄金属接触可形成一个准欧姆导电连接到所述半导体上。几乎所有金属都可形成这类准欧姆结，这是因为在高度掺杂或退化掺杂下的所述结尺寸数值为1纳米或更低，且在这种尺寸时通过所述结的隧道效应是主要的。这种类型的结通常具有数值为3纳米或更小的特征p-n结尺寸和所述发射极的电子扩散长度和大于1微米的集电极区。所述尺寸可由俄歇(Auger)再组合进行限制。因此，在本发明所述发射极和所述催化集电极元件间的结，可以容易地进行结构，这是由于0.1微米厚度和更大尺寸在实际中是常规可以获得的。
所述薄电极结合到所述p型半导体表面上。所述催化剂簇或层是放置在所述薄电极上，优选是接近所述p-n结。“接近”定义为“在所述发射极半导体的少数载流子的扩散尺寸范围之内的距离”。这种尺寸通常数值为0.1微米或更大。在掺杂到2×1020/cc的p型InSb中电子的计算扩散长度其数值为7微米，而在InAs中为5.5微米。不过，观察到的1微微秒的俄歇寿命暗示了扩散长度数值为1微米。本领域技术人员应该能够理解，这种尺寸正好处于本领域目前的制造状态。因此，所述催化剂金属302和404或薄金属接触底层402，可用作所述催化集电极和一个发射极正导电连接。这也可降低制造费用和复杂性。
图5所示为一种固态表面催化反应器装置的横截面500的示意图，所述装置与图4中的装置相似且具有包裹或邻近于催化剂结构404的反应加速剂-减速剂材料502。如图2中所述，在一个范例性实施方式中，所述催化剂簇还或包括相互接近的化学表面反应活化剂、加速剂或减速剂，如氧化物或其它物质。如图所示，所述催化集电极包括催化剂结构404、一个可选的薄电极底层402和催化剂加速剂或减速剂502如氧化物。例如，催化剂本身的氧化物或铈、钛或铝的氧化物，可形成在所述催化剂岛或层之间。热电子必须通过所述催化剂404和薄电极底层402的距离，优选是小于总能量平均自由程的数倍。
图6所示为一种固态表面催化剂反应器装置的横截面600的示意图，所述装置包括一个单金属元件605，它同时导电连接到所述发射极及所述催化集电极的底层，并形成一个肖特基二极管的金属元件。
图6所示为一种使用一个肖特基二极管的固态表面催化反应器装置。反应物吸附在所述催化集电极605、606和607之上。一个肖特基二极管形成在所述薄金属底层605、高度掺杂半导体604(图示为n型以说明适合所述热载流子为热电子的情形)、较低掺杂半导体区601和较厚负电极导电连接606之间。汇流条602为电流载运的正电的薄电极605提供导电连接。在操作中，所述二极管采用正向偏压进行脉冲，也就是说，电极606相对于正极605是脉冲负极，消耗电功率。这将会在催化剂组件607上引发表面反应，并促成产物形成。大量的反应能量可引发热电子爆发，它们通过所述薄催化剂结构607和元件605，超越所述肖特基势垒电位并进入到二极管区601和604，对所述二极管形成正向偏压，从而产生电功率。
这种实施方式的可逆性质可以进行说明。相同装置的所述反应刺激性质，可能是其本来的功能。这种发电性质可能就是所述本来的功能。
图7所示为适合所述热载流子为一个热电子情形时的固态表面催化反应器装置元件的导电能级图700的示意图。这些元件包括一个吸附质702、催化剂704、正极或导电连接718、电极结、集电极-发射极区706、p掺杂半导体区708、p-n结区710、n掺杂712和高度n掺杂714区的高度掺杂的半导体。
在刺激方式中，正向偏压716驱动电子从所述n+区714(在该处它们是多数载流子)进入到所述p-n结710中，进入到所述半导体的p型区708(在该处它们是少数载流子)，进入到所述催化剂704中，接着到达所述催化剂表面，在该处它们与所述706进行反应。所述热电子激发所述吸附质中可刺激反应的状态。
在发生方式中，在所述吸附质的激发状态中的能量衰退路线可在所述催化剂表面产生热电子；所述热电子接着通过所述催化剂到达所述p型半导体区，接着继续前进到所述p-n结710，在该处，所述半导体的内电场将它们全部席卷到所述n+区714，产生一个正向偏压，它可成为电功能的来源。
在这个和所有其它的实施方式中，所述激发器、发生器和反应器的效率，都可通过提供气相中的反应物而得以极大地提高。在这种情形中，所述催化剂表面上的吸附质与所述热载流子相互进行作用。当一种液体覆盖所述催化剂时，多层吸附质吸附所述热电子，使其效率变小。这样，本发明的一个新颖之处还包括用于反应刺激或发电的正向偏压装置的使用方法。
尽管本发明已经结合上述的优选实施方式对其作了具体的说明和描述，但是，本领域技术人员应该理解，前述和其它在形式和细节上的变化，也可在不远离本发明的精神和范围内进行。例如，本领域技术人员应该理解，本发明的特征有时可便利地使用，而没有相应采用如上所示或所述的其它特征。类似地，有些特征可在本发明的范围和类似范围内结合，从而获得预期的结果。
权利要求书
(按照条约第19条的修改)
根据PCT条约第19条修改声明对原权利要求130～150进行了修改；其它权利要求没有修改。
130.如权利要求102所述的方法，还包括：
用所述反应物的蒸发热冷却所述二极管。
131.一种固态表面催化激发跃迁反应设备，包括：
一个催化集电极；和
一个激发发射极，所述激发发射极的激发带结构是耦合到与所述催化集电极相关联的激发带结构中，
其中，一种施加到所述激发发射极的能量将产生一种或多种发射极激发，所述发射极激发输送到催化集电极的吸附质中，在该处所述输送的发射极激发加强所述催化剂集电极中的激发，所述激发刺激反应。
132.如权利要求131所述的设备，其中所述发射极激发包括少数载流子。
133.如权利要求131所述的设备，其中所述发射极激发包括热载流子。
134.一种固态表面催化激发跃迁反应设备，包括：
一个催化集电极；和
一个激发发射极，所述激发发射极的激发带结构是耦合到与所述催化集电极相关联的激发带结构中，
其中，一种或多种与所述催化集电极进行的吸附质反应相关联激发的脉冲，转化为一种或多种第二激发并输送到所述激发发射极，在该处产生发射极激发并将所述发射极激发转化为一种或多种形式的能量。
135.如权利要求134所述的设备，其中所述反应物包括气态反应物。
136.如权利要求134所述的设备，其中所述激发脉冲包括激发反应物分子振动。
137.如权利要求134所述的设备，其中所述吸附质反应是在所述催化集电极表面上进行的。
138.如权利要求134所述的设备，其中所述吸附质反应是与所述催化集电极表面进行的。
139.如权利要求134所述的设备，其中所述发射极激发包括热载流子。
140.如权利要求134所述的设备，其中所述发射极激发包括少数载流子。
141.如权利要求140所述的设备，其中所述一种或多种第二激发包括热载流子。
142.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括由共振隧道所输送的能量。
143.如权利要求1所述的设备，其中所述催化集电极还包括一种催化剂、一种所述催化剂的材料和一种与所述p-n结二极管相同的电极。
144.如权利要求70所述的方法，其中，一个热载流子为一个电子，且所述发射极的激发带为其导带。
145.如权利要求70所述的方法，其中，一个热载流子为一个空穴，且所述发射极的激发带为其价带。
146.如权利要求72所述的方法，其中，所述方法还包括：
改进在一个催化集电极中材料的一种或多种电子状态密度，使它与具有吸附质反应物的吸附质一催化剂体系的选定激发带结构相匹配。
147.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个电子干涉仪结构以促成多个空穴反射。
148.一种刺激反应的方法，包括：
施加电功率到激发发射极的二极管中，所述激发发射极与一个催化集电极相互接触；
在所述激发发射极中产生热载流子；
通过采用共振隧道，耦合所述热载流子的激发能到所述催化集电极的激发带结构中；
约束所述催化集电极的一种耦合材料的厚度性质，使得所述激发能的共振隧道在激发发射极和催化集电极之间经历的能量跃迁速率不低于竞争能量损失速率的3％。
149.如权利要求148所述的方法，其中所述约束厚度性质包括约束所述催化集电极的导电耦合材料的厚度至小于200纳米。
150.如权利要求148所述的方法，其中所述约束厚度性质包括约束所述催化集电极的非导电耦合材料的厚度至小于100,000纳米。
Claims (150)
1.一种固态表面催化激发跃迁反应设备，包括：
一个催化集电极；和
一个激发发射极，它包括一个p-n结式二极管，所述激发发射极的激发带结构是耦合到与所述催化集电极相关联的激发带结构之上，
其中，在所述催化集电极中进行的与吸附质的反应相关联的一种或多种能量，转化为激发并输送到所述激发发射极中，在该处产生发射极激发并将所述发射极激发转化为一种或多种形式的能量。
2.如权利要求1所述的设备，其中所述吸附质反应是在所述催化集电极表面上进行的。
3.如权利要求1所述的设备，其中所述吸附质反应是与所述催化集电极表面进行的。
4.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种能量包括一种或多种激发的反应物分子振动。
5.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种能量包括一种或多种分子-表面振动。
6.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种能量包括一种或多种原子-表面振动。
7.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种能量包括一种或多种吸附反应。
8.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种能量包括一种或多种化学反应。
9.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种能量包括一种或多种激发的电子状态。
10.如权利要求1所述的设备，其中所述激发包括一种或多种热载流子。
11.如权利要求1所述的设备，其中所述激发包括一种或多种电磁场。
12.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括一种或多种少数载流子。
13.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括一种或多种热载流子。
14.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括被载流子扩散所输送的能量。
15.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括耦合电场。
16.如权利要求1所述的设备，其中所述发射激发包括一种或多种激发子。
17.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括一种或多种等离子体振子。
18.如权利要求1所述的固态表面催化激发跃迁反应设备，其中所述催化集电极与所述发射极相接触。
19.如权利要求1所述的设备，其中所述p-n结式二极管是正向偏压的。
20.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发是在所述p-n结变为正向偏压时产生的。
21.如权利要求20所述的设备，其中，施加在所述p-n结式二极管的电压可在所述p-n结式二极管中形成一个正向偏压。
22.如权利要求20所述的设备，其中，在所述p-n结式二极管中的光子的光吸附可在所述p-n结式二极管中形成所述正向偏压。
23.如权利要求10所述的设备，其中所述一种或多种热载流子包括一种或多种热电子。
24.如权利要求1所述的设备，其中所述p-n结式二极管包括一个p型发射极区和一个n型基极。
25.如权利要求1所述的设备，其中所述p-n结式二极管包括一个高度掺杂的p+区。
26.如权利要求24所述的设备，其中所述p型发射极区是高度掺杂的。
27.如权利要求1所述的设备，其中所述p-n结式二极管包括一个高度掺杂n+区。
28.如权利要求24所述的设备，其中所述n型发射极区是高度掺杂的。
29.如权利要求1所述的设备，其中所述激发发射极由包括选自In、Ga、As和Sb中任意一种或其结合的半导体材料制造而成。
30.如权利要求1所述的设备，其中所述激发发射极由包括选自In、Sb、Bi和T1中任意一种或多种结合的半导体材料制造而成。
31.如权利要求1所述的设备，其中所述激发发射极由包括选自Hg、Cd和Te中任意一种或多种结合的半导体材料制造而成。
32.如权利要求31所述的设备，其中，镉(Cd)的浓度在20％～30％之间。
33.如权利要求1所述的设备，其中，从所述p-n结式二极管的p-n结到所述催化集电极的距离，是小于所述p-n结式二极管中少数载流子扩散长度的3倍。
34.如权利要求1所述的设备，其中所述催化集电极还包括：
一种催化剂，
其中，能量载流子在暴露于吸附质反应物催化剂表面与所述激发发射极半导体间运行的总行程，是小于所述能量载流子沿所述路径的总能量平均自由程的3倍。
35.如权利要求1所述的设备，其中，发射载流子输送是用来输送所述催化集电极和所述激发发射极中的能量载流子。
36.如权利要求1所述的设备，其中，所述设备还包括一个连接所述催化集电极和所述激发发射极的欧姆导电连接。
37.如权利要求1所述的设备，其中所述设备还包括一个连接所述催化集电极和发射极的隧道肖特基结。
38.如权利要求34所述的设备，其中所述催化剂包括一个或多个催化剂簇。
39.如权利要求38所述的设备，其中所述催化剂还包括包裹所述一个或多个所述催化剂簇的一种或多种加速剂-减速剂。
40.如权利要求39所述的设备，其中所述一种或多种反应加速剂-减速剂包括一种氧化物。
41.如权利要求40所述的设备，其中所述氧化物包括选自钛、铈、稀土金属、锡、铅和铝的氧化物中的一种。
42.如权利要求40所述的设备，其中所述氧化物包括所述催化剂材料。
43.如权利要求38所述的设备，其中所述催化剂还包括邻近于所述一个或多个催化剂簇的一种或多种反应加速剂-减速剂。
44.如权利要求38所述的设备，其中所述催化剂还包括一种或多种反应加速剂-减速剂与所述一个或多个催化剂簇相接触。
45.如权利要求34所述的设备，其中所述催化剂具有的德拜(Debye)频率是小于至少一种吸附质反应物能量释放的主模式的振动衰退频率。
46.如权利要求1所述的设备，其中所述催化集电极包括一种具有德拜温度小于500K的材料。
47.如权利要求34所述的设备，其中所述催化剂包括选自Au、Ag、Pt、Pd、Cu、In、Fe、Ni、An和Mo中任意一种的材料。
48.如权利要求34所述的设备，其中所述催化剂是形成为金属簇。
49.如权利要求34所述的设备，其中所述催化剂形成为一种量子禁闭结构。
50.如权利要求1所述的设备，其中所述催化剂集电器还包括至少一种电极底层金属，所述电极底层金属形成在所述激发发射极与所述催化集电极中的催化剂之间。
51.如权利要求50所述的设备，其中所述电极底层金属形成为所述催化集电极中的一个或多个催化剂的一个基质。
52.如权利要求50所述的设备，其中所述电极底层金属形成为所述催化集电极中的一种或多种反应加速剂-减速剂的一种基质。
53.如权利要求50所述的设备，其中所述电极底层金属的厚度小于穿过它的所述激发的能量平均自由程的3倍。
54.如权利要求50所述的设备，其中，一个欧姆结形成在所述电极底层金属和所述激发发射极之间。
55.如权利要求50所述的设备，其中，一个隧道肖特基结形成在所述电极底层金属和所述激发发射极之间。
56.如权利要求50所述的设备，其中一个准欧姆结形成在所述电极底层金属和所述激发发射极之间。
57.如权利要求1所述的设备，其中所述设备还包括一个耦合到吸附质反应区的光学腔。
58.如权利要求57所述的设备，其中所述光学腔被调节成为所述激发发射极、所述催化集电极和所述吸附质中至少一个的激发带结构中的选择能级跃迁。
59.如权利要求57所述的设备，其中所述光学腔包括介电微腔。
60.如权利要求57所述的设备，其中所述光学腔刺激辐射的发射。
61.如权利要求57所述的设备，其中所述光学腔刺激所述激发发射极的激发带结构的能量跃迁。
62.如权利要求1所述的设备，其中所述一种或多种形式能量包括脉冲能量。
63.如权利要求62所述的设备，其中所述一种或多种形式能量包括脉冲电能。
64.如权利要求62所述的设备，其中所述一种或多种能量包括脉冲光能。
65.一种转化吸附质反应能量为动力的方法，包括：
耦合吸附质一催化剂的一个或多个激发带结构到激发发射极的一个或多个激发带结构中；
优化所述耦合到所述激发发射极中的一个二极管中；和
转化所述二极管中的一种或多种激发为动力。
66.如权利要求65所述的方法，其中所述耦合包括在所述吸附质-催化剂中形成具有一种或多种量子禁闭表面结构的催化集电极。
67.如权利要求65所述的方法，其中所述耦合包括调节一个或多个光学腔到所述吸附质-催化剂和激发发射极中至少一个中的所述一个或多个激发带结构的频率。
68.如权利要求65所述的方法，其中所述耦合包括在所述吸附质-催化剂中形成一个催化集电极，所述优化包括约束位于暴露于吸附质反应物的所述催化集电极表面与所述激发发射极之间区域的厚度，所述区域的厚度小于在所述催化集电极与所述激发发射极之间交换的热载流子的能量平均自由程的3倍。
69.如权利要求65所述的方法，其中所述优化包括选择一种基质，所述基质具有的带隙能量小于或等于所述吸附质-催化剂中选定的激发。
70.如权利要求65所述的方法，其中所述优化包括调节所述二极管的正向偏压，使所述激发发射极中的激发能带与所述吸附质-催化剂中的激发能带相匹配。
71.如权利要求65所述的方法，其中所述耦合包括选择一种催化剂，所述催化剂具有的德拜频率低于所述吸附质-催化剂体系中所述一个或多个激发结构的选定能级。
72.一种转化反应能为动力的方法，包括：
转化一种或多种吸附质反应物为热载流子；
在所述热载流子输送到一个二极管时保持所述热载流子是热的；
转化所述热载流子为所述二极管的正向偏压。
73.如权利要求72所述的方法，其中所述方法还包括：
转化所述热载流子为少数载流子；
输送所述少数载流子到所述二极管的一个p-n结区；和
产生一个正向偏压以产生动力。
74.如权利要求72所述的方法，其中所述动力包括电能。
75.如权利要求72所述的方法，其中所述方法还包括：
由所述二极管中热载流子形成一种布居反转；和
引出光能。
76.如权利要求75所述的方法，其中所述引出包括引出激光作用。
77.如权利要求75所述的方法，其中引出包括引出超辐射发射。
78.如权利要求72所述的方法，其中所述方法还包括：
改进一种催化集电极中的一种材料的一种或多种电子状态密度，使它与具有所述吸附质反应物的吸附质-催化剂体系的一个或多个激发带结构的能量跃迁的选定范围相匹配。
79.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个催化剂单层。
80.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括在暴露于所述吸附质反应物表面上形成一种或多种分级的电子反射结构。
81.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括在暴露于所述吸附质反应物表面上形成一种或多种分级的空穴反射结构。
82.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一种薄膜电子干涉仪的一种或多种热电子Fabry-Perot方式。
83.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个催化剂单层。
84.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个至100个催化剂单层。
85.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个完整催化剂单层。
86.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个电子干涉仪结构以促使多个电子路径反射。
87.如权利要求72所述的方法，其中所述方法还包括添加一种或多种可消耗的添加剂到所述吸附质反应物中。
88.如权利要求87所述的方法，其中可消耗添加剂包括一种或多种催化剂材料。
89.如权利要求87所述的方法，其中所述可消耗添加剂包括一种或多种反应加速剂-减速剂材料。
90.如权利要求72所述的方法，其中所述一种或多种吸附质反应物具有的分压，可使得对于每一个所述一种或多种吸附质反应物形成不多于一个单层。
91.如权利要求90所述的方法，其中所述分压是低于10大气压。
92.如权利要求72所述的方法，其中至少一种吸附质反应物是气态。
93.如权利要求72所述的方法，其中所述一种或多种吸附质反应物包括一种或多种减速剂材料。
94.如权利要求72所述的方法，其中所述一种或多种吸附质反应物包括一种或多种加速剂材料。
95.如权利要求72所述的方法，其中所述一种或多种吸附质反应物包括一种或多种烃链。
96.如权利要求72所述的方法，还包括：
用所述一种或多种吸附质反应物的蒸发热冷却所述二极管。
97.如权利要求72所述的方法，还包括：
通过所述一种或多种吸附质反应物的反应以清洁催化剂。
98.一种可逆固态表面催化激发跃迁反应设备，包括：
一个催化集电极；和
一个激发发射极，所述激发发射极的激发带结构是耦合到与所述催化集电极相关联的激发带结构中，
其中，与在所述催化集电极中进行的吸附质反应相关联的一种或多种能量转化为激发并输送到所述激发发射极，在该处产生发射极激发并将所述发射极激发转化为一种或多种形式的能量，和
其中一种施加到所述激发发射极的能量将产生所述发射极激发，所述发射极激发输送到催化集电极的吸附质中，在该处所述输送的发射极激发加强所述激发，所述激发在所述催化集电极中引起反应刺激。
99.如权利要求98所述的设备，其中所述施加到所述激发发射极上的能量为脉冲电功率。
100.如权利要求98所述的设备，其中所述反应刺激产生热载流子。
101.如权利要求100所述的设备，其中所述热载流子还刺激另外的反应。
102.一种刺激反应的方法，包括：
在一个激发发射极中产生热载流子，所述激发发射极与一个催化集电极相接触，所述热载流小的产生是通过施加电功率到所述激发发射极中的一个二极管上而实现的；
输送在所述二极管中产生的热载流子到具有催化剂材料的催化集电极中；
操纵所述催化剂材料的厚度性质，使所述热载流子在它们输送到所述催化集电极表面时能够保持是热的，所述表面暴露于反应物中。
103.如权利要求102所述的方法，其中施加一种电功率脉冲使所述二极管正向偏压。
104.如权利要求102所述的方法，其中所施加的电功率包括电功率脉冲，其持续时间短于所述热载流子最长存活激发状态寿命的电功率脉冲。
105.如权利要求102所述的方法，其中所施加的电功率包括其持续时间短于极化状态寿命的电功率脉冲。
106.如权利要求102所述的方法，其中所施加的电功率包括其持续时间低于1纳秒的电功率脉冲。
107.如权利要求102所述的方法，其中所施加的电功率包括工作循环低于1/2的电功率脉冲。
108.如权利要求102所述的方法，其中所施加的电功率包括重复时间等于或低于一个平均时间的电功率脉冲，在所述平均时间中气态反应物补充消耗反应物的表面。
109.如权利要求102所述的方法，其中所施加的电功率包括重复速率高于50MHz的电功率脉冲。
110.如权利要求102所述的方法，其中所述反应物的分压，可使得对于每一种反应物在所述催化剂材料表面上形成不多于一个单层。
111.如权利要求102所述的方法，其中至少一种反应物是气态的。
112.如权利要求102所述的方法，其中所述方法还包括：
改进所述催化集电极的一种或多种电子密度，到与具有所述吸附质反应物的吸附质-催化剂体系的一个或多个激发带结构的能量跃迁的选定范围。
113.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个催化剂单层。
114.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括在暴露于所述吸附质反应物表面上形成一种或多种分级的电子反射结构。
115.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括在暴露于所述吸附质反应物表面上形成一种或多种分级的空穴反射结构。
116.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括形成一种薄膜电子干涉仪的一种或多种热电子Fabry-Perot方式。
117.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个催化剂单层。
118.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括形成一个至100个催化剂单层。
119.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个完整催化剂单层。
120.如权利要求112所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个电子干涉仪结构以促使多个电子路径反射。
121.如权利要求102所述的方法，其中所述方法还包括添加一种或多种可消耗的添加剂到所述吸附质反应物中。
122.如权利要求121所述的方法，其中可消耗添加剂包括一种或多种催化剂材料。
123.如权利要求121所述的方法，其中所述可消耗添加剂包括一种或多种反应加速剂材料。
124.如权利要求121所述的方法，其中所述可消耗添加剂包括一种或多种反应减速剂材料。
125.如权利要求102所述的方法，其中所述反应物包括一种或多种烃链。
126.如权利要求102所述的方法，其中所述反应物沉积一种或多种化合物在所述催化集电极上。
127.如权利要求102所述的方法，其中所述反应物包括一种或多种形成所述催化集电极的化合物。
128.如权利要求102所述的方法，其中由所述热载流子刺激的反应引起表面爆炸。
129.如权利要求102所述的方法，其中由所述热载流子刺激的反应引起自催化链反应。
130.如权利要求102所述的方法，还包括：
用所述反应物的蒸发热冷却所述二极管。
131.一种固态表面催化激发跃迁反应设备，包括：
一个催化集电极；和
一个激发发射极，所述激发发射极的激发带结构是耦合到与所述催化集电极相关联的激发带结构中，
其中，一种施加到所述激发发射极的能量将产生一种或多种发射极激发，所述发射极激发输送到催化集电极的吸附质中，在该处所述输送的发射极激发加强所述催化剂集电极中的激发，所述激发刺激反应。
132.如权利要求140所述的设备，其中所述发射极激发包括少数载流子。
133.如权利要求140所述的设备，其中所述发射极激发包括热载流子。
134.一种固态表面催化激发跃迁反应设备，包括：
一个催化集电极；和
一个激发发射极，所述激发发射极的激发带结构是耦合到与所述催化集电极相关联的激发带结构中，
其中，一种或多种与所述催化集电极进行的吸附质反应相关联的激发的脉冲，转化为一种或多种第二激发并输送到所述激发发射极，在该处产生发射的激发并将所述发射极激发转化为一种或多种形式的能量。
135.如权利要求143所述的设备，其中所述反应物包括气态反应物。
136.如权利要求143所述的设备，其中所述激发脉冲包括激发反应物分子振动。
137.如权利要求143所述的设备，其中所述吸附质反应是在所述催化集电极表面上进行的。
138.如权利要求143所述的设备，其中所述吸附质反应是与所述催化集电极表面进行的。
139.如权利要求143所述的设备，其中所述发射极激发包括热载流子。
140.如权利要求143所述的设备，其中所述发射极激发包括少数载流子。
141.如权利要求149所述的设备，其中所述一种或多种第二激发包括热载流子。
142.如权利要求1所述的设备，其中所述发射极激发包括由共振隧道所输送的能量。
143.如权利要求1所述的设备，其中所述催化集电极还包括一种催化剂、一种所述催化剂的材料和一种与所述p-n结二极管相同的电极。
144.如权利要求70所述的方法，其中，一个热载流子为一个电子，且所述发射极的激发带为其导带。
145.如权利要求70所述的方法，其中，一个热载流子为一个空穴，且所述发射极的激发带为其价带。
146.如权利要求72所述的方法，其中，所述方法还包括：
改进在一个催化集电极中材料的一种或多种电子状态密度，使它与具有吸附质反应物的吸附质-催化剂体系的选定激发带结构相匹配。
147.如权利要求78所述的方法，其中所述改进包括形成一个或多个电子干涉仪结构以促成多个空穴反射。
148.一种刺激反应的方法，包括：
施加电功率到激发发射极的二极管中，所述激发发射极与一个催化集电极相互接触；
在所述激发发射极中产生热载流子；
通过采用共振隧道，耦合所述热载流子的激发能到所述催化集电极的激发带结构中；
约束所述催化集电极的一种耦合材料的厚度性质，使得所述激发能的共振隧道在激发发射极和催化集电极之间经历的能量跃迁速率不低于竞争能量损失速率的3％。
149.如权利要求157所述的方法，其中所述约束厚度性质包括约束所述催化集电极的导电耦合材料的厚度至小于200纳米。
150.如权利要求157所述的方法，其中所述约束厚度性质包括约束所述催化集电极的非导电耦合材料的厚度至小于100,000纳米。
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