CN1356372A - 一种降低汽油烯烃含量的催化裂化方法 - Google Patents

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Abstract

一种降低汽油烯烃含量的催化裂化方法是将富气压缩机的凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由原料油进料喷嘴的上游注入提升管反应器,或者与原料油一起由原料油进料喷嘴注入提升管反应器,使之与再生催化剂接触并反应,反应物流沿提升管上行,在提升管出口处使反应油气和催化剂快速分离,回收反应产物,待生催化剂经汽提和再生后循环使用。采用该方法可使汽油的烯烃含量降低10～20v%。

Description

一种降低汽油烯烃含量的催化裂化方法
本发明属于石油烃的催化裂化方法，更具体地说，是一种降低产品汽油中烯烃含量的催化裂化方法。
近些年来，世界各国的环保法规都对汽、柴油的质量提出了日益严格的要求，尤其是对汽油的烯烃含量、硫含量、苯含量等指标的要求越来越苛刻。因此，来自环保方面的要求已经成为促进各项炼油技术进一步向前发展的主要推动力，而较为传统的催化裂化技术更是首当其冲。
众所周知，催化裂化汽油的烯烃含量为35～65重％，是一种比较有代表性的富含烯烃的汽油馏分。这种汽油虽然具有较高的辛烷值，但其热稳定性差，易形成胶质；燃烧后还会增加排放物中活性烃类物和多烯等毒性物的数量，不宜直接作为商品汽油的调和组分。
CN1244569A披露了一种降低汽油中烯烃及硫、氮含量的催化转化方法。该方法是使预热后的轻汽油馏分进入提升管或流化床反应器中，与冷却至300℃左右的再生催化剂接触并反应，催化剂与轻汽油馏分的重量比为6、重时空速为4h-1。分离反应产物，待生催化剂经汽提、再生及适当冷却后返回反应器循环使用。轻汽油馏分在上述较缓和的条件下主要进行异构化反应和氢转移反应，使汽油中的烯烃转化为异构烷烃和芳烃，同时使部分硫和氮被脱除。该方法虽然具有较好的降烯烃效果，可以使汽油的烯烃含量降至20重％以下，但该方法的实施对设备的要求较高。单独实施需采用一套完整的催化裂化装置；与常规的催化裂化装置联合实施则需要对原有装置进行较大的改造，且流程复杂、操作难度大。
USP5846403所公开的方法是将催化裂化汽油中＜140℃的轻馏分注入原料油进料喷嘴的上游，利用高温和高活性的再生催化剂使上述汽油馏分发生催化转化反应，反应温度为620～775℃，剂油比为75～150，反应时间小于0.1秒。该方法可提高丙烯和丁烯的产率，还可以使汽油的辛烷值有所提高。
在催化裂化过程中，来自反应部分的反应油气经分馏塔分馏后，汽油及富气的混合物进入分馏塔顶部的油气分离器。经分离后，富气进入富气压缩机升压，冷却并分离出压缩富气和凝缩油。压缩富气进入吸收塔的底部，由稳定汽油和粗汽油作为吸收剂进行吸收。吸收了C3、C4和部分C2的富吸收油与上述凝缩油一道进入解吸塔的顶部，利用塔底再沸器提供的热量，使C2组分以及相当数量的C3、C4组分被解吸，解吸气由解吸塔顶部排出，脱除解吸气后的汽油馏分作为脱乙烷汽油由解吸塔底部引出，并送入后续的稳定塔进行精制。
富气压缩机是催化裂化装置的核心设备之一，其型号一般是根据富气流量和吸收塔操作压力来选择。但反应条件、原料性质、催化剂的重金属污染程度等都会影响富气的流量。基于上述原因，同时考虑到装置今后扩能改造的需要，在选择富气压缩机的型号时，往往留有一定的余量。在这种情况下，为了使富气压缩机能够正常运转，就需要将一部分压缩后的富气循环至富气压缩机的入口，以满足其入口流量的要求。这种操作方式不仅没有使富气压缩机的处理能力得到充分的利用，而且还会增加装置能耗。
综上所述，在降低催化裂化汽油烯烃含量的技术方面，目前现有技术中还没有比较简便易行的工艺方法；而有效地利用催化裂化富气压缩机的余量的方案也从未见报道。
本发明的目的是在上述现有技术的基础上提供一种降低催化裂化汽油烯烃含量的简单易行的工艺方法，本发明的目的同时在于有效地利用催化裂化装置中有余量的富气压缩机。
通过大量的试验我们发现，在催化裂化汽油中60重％以上的烯烃集中在碳六以下的轻汽油馏分中。由表1中所列举的催化裂化汽油的组成分析数据可以看出，有的汽油甚至有70重％以上的烯烃是集中在碳六以下的轻汽油馏分中的。因此，降低轻汽油馏分中的烯烃含量对提高催化裂化汽油的品质具有重要作用。
本发明提供的方法是将富气压缩机的凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由原料油进料喷嘴的上游注入提升管反应器，或者与原料油一起由原料油进料喷嘴注入提升管反应器，使之与再生催化剂接触并反应，反应物流沿提升管上行，在提升管出口处使反应油气和催化剂快速分离，回收反应产物，待生催化剂经汽提和再生后循环使用。
本发明提供的方法是这样具体实施的：富气压缩机凝缩油或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分或它们的混合物经预热或不经预热直接注入提升管反应器中。上述物流即可以由原料油进料喷嘴的上游注入提升管反应器，也可以与原料油一起由原料油进料喷嘴注入提升管反应器。当上述物流由原料油进料喷嘴的上游注入提升管反应器时，可以采用以下两种注入方式：
(1)由提升管反应器的底部注入，并代替部分或全部的预提升介质；
(2)由提升管Y型段以上、新鲜原料进料喷嘴以下的位置注入提升管反
应器。
本发明所述的富气压缩机凝缩油是指由富气压缩机一级出口气液分离器抽出的凝缩油，该凝缩油主要为小于C6的馏分。由于常规FCC装置的分馏塔顶油气冷凝冷却温度为40℃，而富气压缩机一级出口凝缩油的质量流量一般仅为新鲜进料量的3～8重％，不能满足本发明对轻汽油回炼量的工艺要求，所以需提高分馏塔顶油气的冷凝冷却温度，例如，可将该温度提高到50℃左右，以便增加凝缩油的质量流量。但提高分馏塔顶油气的冷凝冷却温度将使富气压缩机的负荷增大，故提高分馏塔顶油气冷凝冷却温度的方法适用于富气压缩机有余量的催化裂化装置。
表1
    100万吨/年FCC工业装置     80万吨/年FCC工业装置
  烷烃    烯烃    环烷烃    芳烃     烷烃    烯烃   环烷烃   芳烃
    C4   1.8     4.6     -     -     0.99     3.08     -     -
    C5   5.37     10.54     0.12     -     6.31     10.63     -     -
    C6   4.82     9.79     1.53     0.63     6.58     7.52     1.28     1.4
    C7   3.88     7.59     2.57     3.16     4.8     7.15     1.74     1.77
    C8   3.79     4.77     2.24     7     5.32     3.27     3.02     4.68
    C9   2.45     2.44     1.56     8.69     5.02     1.76     1.28     6.37
    C10   2.18     1.02     0.39     4.8     2.48     0.38     1.3     6.04
    C11   1.28     0.25     0.04     0.29     2.25     -     -     1.79
    C12   0.35     0.04     -     -     1.61     -     -     0.18
全馏分合计   25.92     41.04     8.45     24.57     35.36     33.79     8.62     22.23
＜C6合计   11.99     24.93     1.65     0.63     13.88     21.23     1.28     1.4
＜C6占全馏分，m％   46.26     60.75     19.53     2.56     39.25     62.83     14.85     6.30
    12万吨/年FCC工业装置     40万吨/年FCC工业装置
  烷烃     烯烃    环烷烃    芳烃     烷烃     烯烃    环烷烃    芳烃
    C4   0.01     0.17     -     -     0.71     2.18     -     -
    C5   6.41     16.14     -     -     14.53     10.47     -     -
    C6   8.29     13.18     1.00     0.48     10.50     5.84     2.00     0.72
    C7   5.00     7.11     1.71     2.23     5.29     4.10     2.67     4.54
    C8   3.95     3.98     1.31     5.43     3.49     1.44     1.42     9.76
    C9   2.37     2.08     1.94     5.87     1.39     0.60     0.48     8.62
    C10   2.75     0.46     0.55     3.55     1.35     0.32     0.11     3.69
    C11   1.54     -     0.57     1.13     1.36     -     0.42     1.44
    C12   0.14     -     -     -     0.55     -     -     -
全馏分合计   30.46     43.12     7.08     18.69     39.17     24.95     7.10     28.77
＜C6合计   14.71     29.49     1.00     0.48     25.74     18.49     2.00     0.72
＜C6占全馏分，m％   48.29     68.39     14.12     2.57     65.71     74.11     28.17     2.50
本发明所述的由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分的终馏点小于130℃。为了保证该馏分的抽出，需在稳定塔上部增设轻汽油馏分抽出侧线，并对抽出塔盘及其邻近的几层塔盘进行必要的改造，例如调整抽出板附近几块塔盘的间距、开孔率，并增加集液设备。
本发明还可将富气压缩机一级出口的凝缩油与稳定塔上部抽出的轻汽油馏分混合、注入提升管反应器中进行催化改质反应。这种进料方式适用于富气压缩机满负荷操作，且凝缩油的质量流量较少的催化裂化装置。
由于富气压缩机凝缩油中主要含有碳三、碳四和轻汽油馏分，所以在本发明中将富气压缩机凝缩油和由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分统称为轻汽油馏分。
在提升管反应器中，上述轻汽油馏分与再生催化剂接触，迅速汽化并反应，反应温度为600～700℃，优选630～670℃，再生催化剂与轻汽油馏分的重量比为30～75，优选40～65。当富气压缩机凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由提升管反应器的底部注入时，其反应时间为0.3～0.6秒，优选0.3～0.5秒；当上述轻汽油馏分由提升管Y型段以上、新鲜原料进料喷嘴以下注入时，其反应时间为0.2～0.5秒，优选0.3～0.5秒；当轻汽油馏分与原料油一起由原料油进料喷嘴注入提升管时，轻汽油馏分的反应时间与原料油的反应时间相同。为了获得较好的降低汽油烯烃含量的效果，应优选轻汽油馏分由原料油进料喷嘴上游注入提升管反应器。
轻汽油馏分的反应产物与原料油的反应产物在提升管反应器中汇合并沿提升管上行。在提升管出口处，反应油气和反应后已积炭的催化剂快速分离，待生催化剂经汽提和再生后循环使用。
本发明提供的方法对催化剂和原料油没有特别的要求，任何适用于催化裂化领域的催化剂或者原料油均可以用于本发明。所述的催化剂可以含有一种或多种沸石，所述沸石可选自：X型沸石、REY型沸石、REHY型沸石、USY型沸石、ZSM-5沸石、其它具有五员环结构的高硅沸石等。所述原料油可选自：减压蜡油、减压渣油、常压渣油、焦化蜡油、脱沥青油、加氢尾油或两种以上的上述烃油的混合物。
图1是本发明所示方法的流程示意图。
下面结合附图进一步说明本发明提供的降低汽油烯烃含量的方法，但并不因此而限制本发明。
如图1所示，预热后的轻汽油馏分经管线1进入提升管反应器2底部，与来自再生斜管17的再生催化剂接触并反应，所生成的反应油气和催化剂的混合物沿提升管上行，在原料油进料喷嘴3处与喷入的原料油汇合并继续沿提升管上行。在提升管出口处，反应油气和催化剂快速分离。反应油气及水蒸汽经沉降器7、由管线8进入后续系统进行产品分离。完成上述反应过程的待生催化剂进入汽提器9中，由来自管线10的水蒸汽汽提后，经待生斜管5进入再生器13烧焦再生。再生用的含氧气体经管线14引入再生器13，再生烟气由管线12引出。再生后的高温再生剂经再生斜管17返回提升管反应器2循环使用。
除了上述进料方式外，轻汽油馏分也可以由位于提升管Y型段以上、原料油进料喷嘴3以下的进料喷嘴4注入提升管；或者将轻汽油与原料油混合后，由原料油进料喷嘴3注入提升管。
本发明提供方法的有益效果主要体现在以下几个方面：(1)在我国的成品汽油中，70重％以上是烯烃含量比较高的催化裂化汽
油。为了满足新的环保法规的要求，使汽油的烯烃含量小于35v％，
必须降低催化裂化汽油的烯烃含量。根据我国的实际情况，催化裂化
汽油都进行加氢等再处理过程是不现实的，加工成本也会进一步提
高。因此，必须立足于催化裂化装置本身，通过技术进步和装置改造
解决催化裂化汽油烯烃含量高的问题。本发明正是这样一种适合我国
国情的简便而有效的工艺方法。  (2)该方法在催化裂化装置上易于实施，并且可明显降低汽油中烯烃含
量。通过增设轻汽油回炼的工艺管线和相应的流量控制系统，即可实
施本发明提供的方法，使汽油的烯烃含量降低10～20v％。(3)由于本发明为轻汽油馏分选择了适宜的反应条件，使汽油中的烯烃首
先进行选择性裂化反应，然后再进一步改质为异构烷烃和芳烃。虽然
汽油的族组成发生了变化，烯烃含量明显降低，但对汽油产率的影响
较小，汽油产率的降低幅度小于5个百分点。此外，在上述反应过程
中，通过调节反应温度、反应时间、剂油比等主要工艺参数，严格地
控制反应苛刻度，使干气和焦炭的产率基本保持不变。因而本发明提
供方法的实施不会影响装置的处理量。(4)本发明提供的降低催化裂化汽油烯烃含量的方法具有一定的灵活性，
可以根据催化裂化装置中富气压缩机的负荷，选用不同的进料方案。
尤其是当富气压缩机的负荷有余量时，采用提高分馏塔塔顶油气冷凝
冷却温度、增大凝缩油的质量流量的方法，不仅能够使凝缩油的质量
流量满足本发明的要求，而且可以使富气压缩机的负荷得到有效利
用，降低装置的能量消耗。
下面的实施例将对本发明提供的方法予以进一步的说明，但并不因此而限制本发明。
                         实施例1
本实施例说明：本发明提供的方法可明显降低催化裂化汽油的烯烃含量，而对装置的处理量和产品分布的影响较小。
在一套100万吨/年的提升管催化裂化装置上，以表2所示的进口蜡油掺渣油为原料，并采用兰州炼油化工总厂催化剂厂生产的LV-23催化剂和GraceDavison公司生产的Ramcat催化剂的混合剂，其性质见表3，进行本发明提供方法的工业试验。所用轻汽油馏分为稳定塔上部抽出的终馏点小于130℃的馏分，其性质见表4。试验过程中的主要操作条件见表5，产品分布情况见表6。汽油产品的性质见表7。为了对比起见，将实施本发明之前，该催化裂化装置的主要操作条件、产品分布情况及汽油产品的性质在表5～7中一并列出。
由表6中的产品分布数据和表7中的汽油产品性质数据可以看出，采用本发明提供的方法可以使汽油产品的烯烃含量降低11.6个百分点，而对装置的处理量基本没有影向，同时也不会使装置的经济效益因此而受损失。表2
原料名称 进口蜡油掺渣油   大庆常压渣油
密度(20℃)，g/cm3     0.9167     0.8889
残炭，      重％     3.7     4.1
碱性氮，    ppm     943     837
氢含量，    重％     12.21     13.15
族组成，    V％
饱和烃     58.2     54.0
芳  烃     29.4     28.4
胶  质     11.8     17.1
沥青质     0.6     0.5
表3
催化剂名称  LV-23+Ramcat     RAG
化学组成，重％
    氧化铝     45.7     44.6
    氧化钠     0.56     0.21
表观密度，千克/米3     780     790
孔体积，毫升/克     0.27     0.28
比表面积，米2/克     102     112
磨损指数，％/小时     2.3     2.1
筛分组成，重％
    ＜20微米     0.1     0.7
    20～40微米     3.19     20.7
    40～80微米     52.89     50.7
    80～110微米     22.31     14.5
    ＞110微米     21.51     9.5
 微反活性     61     66
表4
  轻汽油馏分的性质 稳定塔上部抽出的轻汽油   富气压缩机凝缩油
密度(20℃)，千克/米3     657     645
族组成，重％
    烷  烃     21.04     19.17
    烯  烃     64.56     67.96
    环烷烃     8.56     7.05
    芳香烃     5.84     5.82
馏程，℃
    初馏点     41     /
    10％     52     49
    50％     65     67
    90％     116     119
    干    点     128     133
表5
操作方案     FCC     本发明
轻汽油回炼量占新鲜原料，重％     /     16.9
轻汽油进料位置     / 提升管底部
反应压力(绝)，MPa     0.286     0.304
再生压力(绝)，MPa     0.303     0.305
反应温度，    ℃     515     515
剂油比     6.2     6.5
反应时间，s     3.6     3.0
汽油反应时间，s     /     0.46
再生密相温度，℃     696     690
表6
操作方案     FCC   本发明
新鲜原料进料量，t/h     123     118
产品分布，重％
  干    气     3.31     3.96
  液 化 气     9.14     11.04
  汽    油     45.41     40.65
  柴    油     28.16     30.17
  油    浆     6.26     6.31
  焦    炭     7.20     7.36
  损    失     0.52     0.51
  合    计     100.0     100.0
表7
    汽油产品的性质     FCC   本发明
密度(20℃)，千克/米3     0.7307     0.7391
 RON/MON     92.6/80.6     93.0/81.5
诱导期，分钟     570     440
实际胶质，  毫克/100毫升     7     4
硫含量，ppm     951     659
氮含量，ppm     29     28
族组成(荧光法)，V％
    饱和烃     38.9     45.2
    烯  烃     43.8     32.2
    芳香烃     17.3     22.6
馏程，℃
    初馏点/10％     37/53     40/53
    50％/90％     98/161     96/163
    干    点     196     199
实施例2
本实施例说明：本发明提供的方法可明显降低催化裂化汽油的烯烃含量，而对装置的处理量和产品分布的影响较小。
在一套处理量为16t/h的提升管催化裂化装置上，以表2所示的大庆常压渣油为原料，并采用表3所示的由齐鲁石化公司催化剂厂工业生产的RAG催化剂，进行本发明提供方法的工业试验。所用轻汽油馏分为富气压缩机的凝缩油，其性质见表4。试验过程中的主要操作条件见表8，产品分布情况见表9。汽油产品的性质见表10。为了对比起见，将实施本发明之前，该催化裂化装置的主要操作条件、产品分布情况及汽油产品的性质在表8～10中一并列出。
由表9中的产品分布数据和表10中的汽油产品性质数据可以看出，采用本发明提供的方法可以使汽油产品的烯烃含量降低13.04个百分点，对装置的处理量及经济效益的影响也比较小。表8
操作方案     FCC     本发明
轻汽油回炼量占新鲜原料，重％     /     12.5
轻汽油进料位置     /   Y型段上部
反应压力(绝)，MPa     0.25     0.25
再生压力(绝)，MPa     0.26     0.26
反应温度，    ℃     530     530
剂油比     8.1     8.3
反应时间，s     3.8     3.3
汽油反应时间，s     /     0.32
再生密相温度，℃     700     692
表9
操作方案     FCC   本发明
新鲜原料进料量，t/h     16     16
产品分布，重％
    干    气     4.10     4.30
    液 化 气     30.56     31.90
    汽    油     44.98     42.00
    柴    油     11.23     12.60
    油    浆     /     /
    焦    炭     8.60     8.70
    损    失     0.53     0.50
    合    计     100.00     100.00
表10
    汽油产品的性质     FCC   本发明
密度(20℃)，千克/米3     0.7062     0.7122
 RON/MON     94.1/81.0     94.0/80.8
诱导期，分钟     392     498
实际胶质，毫克/100毫升     1.6     2
硫含量，ppm     102     93
氮含量，ppm     40     29
族组成(荧光法)，V％
    饱和烃     33.29     42.81
    烯    烃     43.13     30.09
    芳 香 烃     16.96     21.03
馏程，℃
    初馏点/10％     35/42     40/52
    50％/90％     72/152     83/156
    干    点     185     187

Claims (8)

1、一种降低汽油烯烃含量的催化裂化方法包括以下步骤：反应、再生、分馏、吸收和稳定，其特征在于将富气压缩机的凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由原料油进料喷嘴的上游注入提升管反应器，或者与原料油一起由原料油进料喷嘴注入提升管反应器，使之与再生催化剂接触并反应，反应物流沿提升管上行，在提升管出口处使反应油气和催化剂快速分离，回收反应产物，待生催化剂经汽提和再生后循环使用。
2、按照权利要求1所述的方法，其特征在于所述的富气压缩机的凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由原料油进料喷嘴的上游注入提升管反应器。
3、按照权利要求2所述的方法，其特征在于所述的富气压缩机的凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由提升管反应器的底部注入或者由提升管Y型段以上、新鲜原料进料喷嘴以下注入提升管反应器。
4、按照权利要求1所述的方法，其特征在于所述的富气压缩机凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分的终馏点小于130℃。
5、按照权利要求1所述的方法，其特征在于所述的富气压缩机凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分的反应条件为反应温度600～700℃、再生催化剂与轻汽油馏分的重量比30～75。
6、按照权利要求5所述的方法，其特征在于所述的反应条件为反应温度优选630～670℃、再生催化剂与轻汽油馏分的重量比40～65。
7、按照权利要求3所述的方法，其特征在于当富气压缩机凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由提升管反应器的底部注入时，其反应时间为0.3～0.6秒；当上述轻汽油馏分由提升管Y型段以上、新鲜原料进料喷嘴以下注入时，其反应时间为0.2～0.5秒。
8、按照权利要求7所述的方法，其特征在于当富气压缩机凝缩油和/或由稳定塔上部抽出的轻汽油馏分由提升管反应器的底部注入时，其反应时间为0.3～0.5秒；当上述轻汽油馏分由提升管Y型段以上、新鲜原料进料喷嘴以下注入时，其反应时间为0.3～0.5秒。
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