CN1309804C - 一种下行管式催化裂化方法和装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种石油炼制过程下行管式催化裂化的方法和装置，主要用于解决现有的上行式提升管反应器所存在的催化剂与油气返混严重、下行管式反应器技术所存在的反应器后半段的催化反应程度下降等问题。本发明采用两段式的下行管式反应器，来自第一再生器(5)的温度较高的半再生催化剂与原料油(201)进入下行管式反应器(3)的顶部，沿第一反应段(301)下行进行催化裂化反应；经下行管式反应器(3)的中部催化剂入口(304)引入来自第二再生器(6)的温度较低的再生催化剂，与来自第一反应段(301)的下行的催化剂与油气混合，进入第二反应段(302)继续下行进行催化裂化反应。本发明主要用于石油重质馏分的催化裂化加工。
Description
技术领域
本发明涉及石油炼制过程烃油催化裂化的方法和装置。
背景技术
催化裂化是石油重质馏分加工的重要技术手段，在炼油工业中占有相当重要的地位。石油重质馏分(减压蜡油、焦化蜡油、常压渣油、减压渣油等)在催化裂化催化剂的作用下发生高温裂化和缩合反应，生成干气、液化气、汽油、柴油、重油(包括回炼油和油浆)及焦炭。迄今为止，国内外几乎所有的流化催化裂化装置(FCCU)的反应器均采用提升管反应器。在提升管中，原料油与来自再生器的催化剂在提升管下部混合并沿提升管上行，在上升的过程中原料油在催化剂的作用下发生高温裂化反应。为了达到一定的转化率，要求油气在提升管中要有一定的停留时间，一般为2～3秒。由于重力的作用，催化剂存在滑落，催化剂在提升管中的停留时间要大于油气的停留时间，一般为5～10秒。催化剂和油气在提升管中存在着严重的返混现象，并且由于存在边壁效应，油气在提升管中心的线速要大于其在管壁处的线速，导致催化剂在管壁处的滑落要比中心更严重。这种现象对催化裂化产品的选择性和裂化产品的质量有很大的影响，如干气和焦炭产率高，轻质油收率低，产品质量差，催化裂化汽油中烯烃含量高。
为了克服上述缺点，国内外石油炼制工作者做了大量的工作。通过大量的理论研究和基础试验证明，下行管式反应器能够克服上述的缺点。在下行管式反应器中，催化剂和反应油气以几乎活塞流的形式通过反应器，最大限度地克服了油气和催化剂之间的返混，大大降低了对产品选择性不利的过裂化反应，裂化产品的选择性好，干气、焦炭产率低，轻质油收率高，裂化产品的质量较好。美国专利USP 4,385,985给出了上行式提升管反应器与下行管式反应器的具体对比结果。在转化率都为63w％的情况下，采用下行管式反应器的汽油收率比采用提升管反应器要高出0.5～0.9个重量百分点，焦炭产率下降0.6个重量百分点，汽油辛烷值指数(RON+MON)/2高出0.1～0.4个单位。但该专利所采用的下行管式反应器，由于在反应器的后半段催化剂失活速度很快，其出口处的催化剂活性降低到反应器入口处催化剂活性的一半以下，导致反应器后半段的催化反应程度下降，而不利的热裂化反应的程度加剧，影响了裂化产品的选择性和裂化产品的质量，限制了下行管式反应器特性的充分发挥。
重质原料油在催化剂作用下发生的反应可分为两个显著的阶段。第一阶段是烃类的快速裂化反应阶段，适宜在高温、短停留时间和平推流条件下进行；如果该阶段停留时间过长(比如大于1秒)，将导致过裂化反应而使裂化产品的选择性变差，干气和焦炭产率增大，汽油产率降低。第二阶段的反应主要是第一阶段未裂化的重组分继续裂化和缩合反应，以及一次反应物继续发生氢转移、异构化、芳构化等二次反应。重组分裂化生成柴油等轻组分，缩合生成油浆和焦炭。适度的二次反应对产品性质有利，如异构化反应、芳构化反应可以提高裂化汽油的辛烷值，氢转移反应可以降低催化裂化汽油中的烯烃含量；但过度的二次反应对产品的选择性有不利影响，可导致干气和焦炭产率增高。重组分的缩合反应和热裂化反应将导致焦炭产率增大，干气产率升高，轻质油收率下降。在第二反应阶段，理想的反应条件应该是：反应温度比第一反应阶段的温度低，剂油比大，油气停留时间较长。剂油比大、温度低，目的是为了增加催化反应和尽量抑制对产品选择性和产品性质不利的热裂化反应；较长的油气停留时间一是为了增加重组分的裂化程度以增加总的转化率，二是为了保证异构化、芳构化和部分氢转移反应有一定的深度，以降低催化裂化汽油的烯烃含量和提高其辛烷值，改善催化裂化汽油的质量。
中国专利CN1371960A“气固并流下行与上行耦合的催化裂化反应工艺及反应装置”采用先下行后上行的反应方式对重质油进行加工。催化剂和油气先在反应器的下行段并流下行发生以一次裂化为主的反应；该段反应温度高、接触时间短、催化剂和油气混合均匀、停留时间单一，可降低干气和焦炭的生成，提高轻油和液化气的产率。然后从下行段出来的油气与新补充进来的回炼油继续进入上行段进一步进行裂化反应；这时的反应温度较低，油气停留时间较长。该发明对催化裂化产品的改质效果较好，但由于采用的反应器为混合式的反应器，虽然第一反应段(下行反应段)催化剂和油气混合均匀，裂化反应选择性好，但在第二反应段(上行反应段)，油气和催化剂存在剧烈的返混，干气和焦炭产率增大，其结果是总的产品选择性与传统的提升管工艺相比提高的幅度有限。催化剂在第二反应段活性亦很低，此时引入裂化性很差的回炼油、油浆或渣油(这些进料的可裂化性很差，而生焦趋势很严重)，将导致焦炭产率急剧增加，干气产率也会大幅度上升。对装置而言，由于催化剂和油气存在转向问题，流化和输送不容易，增加了装置的操作难度。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是：现有的提升管式反应器所存在的催化剂与油气返混严重、现有的下行管式反应器技术所存在的反应器后半段的催化反应程度下降的问题，以及现有的气固并流下行与上行耦合的催化裂化技术所存在的上行反应段油气和催化剂存在剧烈返混、催化剂活性低、装置因催化剂和油气存在转向问题而使操作难度增加的问题。
为解决上述问题，本发明采用的技术方案是：一种下行管式催化裂化方法，原料油和来自再生器的催化裂化催化剂分别由下行管式反应器顶部的原料油入口、催化剂入口进入下行管式反应器，相互接触并沿下行管式反应器下行进行催化裂化反应，反应油气与待生催化剂由下行管式反应器底部的油气与催化剂出口流出进入沉降器，待生催化剂经汽提后送入再生器进行再生，其特征在于：所述待生催化剂在第一再生器和第二再生器内进行再生，第一再生器的再生温度为600～750℃，第二再生器的再生温度为400～550℃，在下行管式反应器的中部设有中部催化剂入口，引入来自第二再生器的温度为400～550℃的再生催化剂，下行管式反应器顶部催化剂入口至中部催化剂入口之间的管段构成下行管式反应器的第一反应段，中部催化剂入口至下行管式反应器底部油气与催化剂出口之间的管段构成下行管式反应器的第二反应段，进入下行管式反应器顶部催化剂入口的催化剂为来自第一再生器的温度为600～750℃的半再生催化剂，半再生催化剂与原料油接触后沿下行管式反应器的第一反应段下行进行催化裂化反应，第一反应段的反应温度为420～600℃，剂油比为4～15，油气停留时间为0.2～2.0秒，由所述中部催化剂入口引入的再生催化剂与来自第一反应段的下行的催化剂与油气混合，进入下行管式反应器的第二反应段，继续下行进行催化裂化反应，第二反应段的反应温度为400～550℃，并且第二反应段的反应温度比第一反应段的反应温度低10～50℃，第二反应段的剂油比为8～25，油气停留时间分别为以下三组之一：A、对多产丙烯和丁烯的方案，油气停留时间为3.0～6.0秒；B、对最大汽油和柴油收率的方案，油气停留时间为0.2～1.5秒；C、对生产低烯烃汽油的方案，油气停留时间为1.5～3.0秒。
用于实现上述方法的下行管式催化裂化装置，包括下行管式反应器、沉降器和再生器，下行管式反应器的顶部设有原料油入口、顶部催化剂入口，底部设有与沉降器相连的油气与催化剂出口，其特征在于：所述再生器包括第一再生器和第二再生器，下行管式反应器的中部设有中部催化剂入口，中部催化剂入口与第二再生器之间设有第二再生器催化剂输送管，所述下行管式反应器顶部催化剂入口与第一再生器之间设有第一再生器催化剂输送管，下行管式反应器顶部催化剂入口至中部催化剂入口之间的管段构成下行管式反应器的第一反应段，中部催化剂入口至下行管式反应器底部油气与催化剂出口之间的管段构成下行管式反应器的第二反应段。
采用本发明，具有如下的有益效果：(1)本发明采用了两段下行管式反应器和高、低温两个再生器。催化剂分两路进入反应器，一路为来自第一再生器的高温半再生催化剂，引入下行管式反应器的第一反应段顶部；另一路为来自第二再生器的低温完全再生催化剂，经中部催化剂入口引入到下行管式反应器的第二反应段。采用该方法，提高了下行管式反应器第二反应段的催化剂活性，进而也提高了下行管式反应器的催化剂整体活性。下行管式反应器(包括反应器第二反应段)中的催化反应程度因而得到提高，这样就可增加原料油的转化率，改善产品分布，使干气、焦炭的产率下降；(2)采用下行管式反应器，基本上消除了催化剂和油气的返混。在下行管式反应器中，催化剂和反应油气以活塞流的形式通过下行管；与上行式提升管反应器不同的是，催化剂在下行管中流动的速度要大于油气的移动速度，即催化剂以高速穿过反应油气，使反应油气始终在高活性催化剂的作用下进行反应。总的结果是催化活性提高，产品选择性变好；(3)由于第二再生器的再生温度比第一再生器的再生温度低，在将第二再生器中完全再生后的催化剂引入到下行管式反应器的第二反应段时，虽然增加了第二反应段的剂油比，提高了催化剂的整体活性，但第二反应段的反应温度并不升高。这样就有效地促进了催化裂化反应，而抑制了热裂化和不利的二次反应的发生，提高了催化裂化产品的选择性；干气产率、焦炭产率降低，液体产物收率增加；(4)采用本发明的技术方案，选择适当的操作条件，可使下行管式反应器第一反应段的反应温度较高、油气停留时间较短，使其主要发生重质油的一次快速裂化反应。下行管式反应器第二反应段由于引入高活性的低温完全再生的催化剂，所以反应温度较低、剂油比较大；第一反应段未完全裂化的重油大分子继续进行裂化反应，同时还发生部分氢转移、异构化和芳构化反应，使催化裂化汽油的烯烃含量降低，异构烃和芳烃含量增加，汽油的辛烷值得到提高；(5)由于采用两段式的下行管式反应器，可以通过调整催化剂引入到第二反应段的位置(即调整中部催化剂入口的位置)来调整第一反应段和第二反应段的油气停留时间，以适应不同加工方案的要求；(6)相对于专利CN1371960A而言，本发明消除了其第二反应段(上行反应段)油气和催化剂存在的剧烈返混，提高了第二反应段的催化剂活性。本发明装置只须采用常规的下行管、将其分为两个反应段(第二反应段需要时可进行适当的扩径)，结构较为简单；由于不存在催化剂和油气转向问题，装置操作难度较低。
与现有的上行式提升管工艺相比，采用本发明，轻质油(汽油和柴油)收率可提高2.0～5.5个重量百分点，干气产率相对下降10～30％，焦炭产率降低0.5～1.0个重量百分点。催化裂化汽油中的硫含量相对降低20～40％，烯烃含量降低20～28个体积百分点，研究法辛烷值增加1.2～2.1个单位。
下面结合附图、具体实施方式和实施例对本发明作进一步详细的说明。附图、具体实施方式和实施例并不限制本发明要求保护的范围。
附图说明
图1是本发明下行管式反应器—再生器的结构与布置示意图。
图1中的附图标记表示：
1-松动介质(干气或水蒸汽)； 2-原料油入口；
201-原料油； 3-下行管式反应器；
301-下行管式反应器第一反应段； 302-下行管式反应器第二反应段；
303-下行管式反应器顶部催化剂 304-下行管式反应器中部催化剂入
入口(即下行管式反应器第一反应 口(即下行管式反应器第二反应段催
段催化剂入口)； 化剂入口)；
305-下行管式反应器油气与催化 4-松动介质(干气或水蒸汽)；
剂出口(即第二反应段的油气与催
化剂出口)；
5-第一再生器； 6-第二再生器；
7-沉降器； 701-沉降器汽提段；
8-第一再生器外取热器； 9-第二再生器外取热器；
10-第一再生器催化剂输送管； 11-半再生催化剂输送管；
12-第二再生器催化剂输送管； 13-待生催化剂提升输送管；
14-再生烟气； 15-由第一再生器外取热器流出的
取热介质(高温水蒸气)；
16-流入第一再生器外取热器的取 17-由第二再生器外取热器流出的
热介质(水或低温水蒸汽)； 取热介质(高温水蒸气)；
18-流入第二再生器外取热器的取 19-沉降器分离出的反应油气；
热介质(水或低温水蒸汽)；
20-汽提水蒸汽； 21-待生催化剂输送空气；
22-再生主风(低温空气)； 23-第二再生器外取热器输送空气。
具体实施方式
参见图1所示本发明下行管式反应器—再生器的结构与布置示意图。本发明的下行管式催化裂化装置，包括下行管式反应器3、沉降器7、第一再生器5和第二再生器6(此外还有分馏系统等，附图和说明从略)。下行管式反应器3的顶部设有原料油入口2、顶部催化剂入口303，底部设有油气与催化剂出口305，通过管道与沉降器7相连。下行管式反应器3的顶端和底端还分别设有松动介质入口。
下行管式反应器3的中部设有中部催化剂入口304，设于下行管式反应器3顶部的原料油入口2、顶部催化剂入口303与底部的油气与催化剂出口305之间。中部催化剂入口304至下行管式反应器3顶部原料油入口2的距离为下行管式反应器3实际反应段总长度的20～80％，最好为30～60％。下行管式反应器3实际反应段总长度是指从下行管式反应器3顶部的原料油入口2到其底部的油气与催化剂出口305之间的长度。中部催化剂入口304与第二再生器6之间设有第二再生器催化剂输送管12；第二再生器催化剂输送管12的一端与中部催化剂入口304相连，另一端与第二再生器6的下部相连。下行管式反应器顶部催化剂入口303与第一再生器5之间设有第一再生器催化剂输送管10；第一催化剂输送管10的一端与顶部催化剂入口303相连，另一端与第一再生器5的下部相连。第一再生器催化剂输送管10和第二再生器催化剂输送管12上均设有阀门，以控制催化剂的流量。
参见图1，本发明的下行管式反应器3分为两个反应段：从顶部催化剂入口303至中部催化剂入口304之间的管段构成下行管式反应器3的第一反应段301(上段)，中部催化剂入口304至下行管式反应器3底部油气与催化剂出口305之间的管段构成下行管式反应器3的第二反应段302(下段)。第二反应段302可进行适当的扩径，以增加原料油在第二反应段的停留时间；第二反应段302的直径(指内径)一般为第一反应段301直径(指内径)的1.2～2.0倍。当然，也可使用第一反应段301与第二反应段302直径(指内径)相等的反应器形式。显然，下行管式反应器3顶部的催化剂入口303、原料油入口2亦即第一反应段301的催化剂入口和原料油入口，中部催化剂入口304亦即第二反应段302的催化剂入口，下行管式反应器3底部的油气与催化剂出口305亦即第二反应段302的油气与催化剂出口。
参见图1，第一再生器5、第二再生器6和沉降器7采用上下重叠式的布置，以尽量减少装置占地面积。两个重叠布置的再生器位于上方，而沉降器位于下方。沉降器7与第一再生器5之间设有待生催化剂提升输送管13，使二者相连；沉降器7内经汽提的待生催化剂由待生催化剂提升输送管13提升到再生系统进行再生。第一再生器5与第二再生器6同轴设置，主风串连。第一再生器5和第二再生器6分别设置有第一再生器外取热器8和第二再生器外取热器9。两个再生器之间还设有半再生催化剂输送管11，半再生催化剂输送管11上设置有阀门，以控制两个再生器之间的催化剂分配比例。第一再生器5和第二再生器6内还分别设有旋风分离器和主风分布器等部件。由于第一再生器5、第二再生器6和沉降器7的结构与布置与现有技术基本相同，所以只进行上述的简要说明。
采用图1所示的下行管式反应器-再生器系统进行本发明催化裂化的方法如下：预热后的原料油201由下行管式反应器3顶部的原料油入口2经喷嘴雾化后进入下行管式反应器3的第一反应段301。第一再生器5的部分半再生催化剂经第一再生器催化剂输送管10由下行管式反应器3的顶部催化剂入口303(亦即第一反应段301的催化剂入口)进入下行管式反应器3的第一反应段301。同时，经下行管式反应器3顶端的松动介质入口通入松动介质1(介质为干气或水蒸汽)，其主要作用是对催化剂预先进行整流，保证催化剂以活塞流的形式通过下行管式反应器。
原料油201与半再生催化剂接触混合后，沿所述下行管式反应器3的第一反应段301下行进行催化裂化反应。第一反应段301的操作条件为：反应温度为420～600℃，最好为460～550℃；剂油比为4～15，最好为5～8；油气停留时间为0.2～2.0秒，优选为0.5～1.2秒。上述第一反应段301的反应温度是指第一反应段301的末端温度，亦即图1所示中部催化剂入口304上端的温度；第一反应段301的剂油比是指单位时间内由第一再生器催化剂输送管10进入到下行管式反应器第一反应段的催化剂重量与单位时间内由原料油入口2进入到下行管式反应器的原料油重量的比例。
在下行管式反应器3的中部，经第二再生器催化剂输送管12、中部催化剂入口304(亦即第二反应段的催化剂入口)引入另一部分来自第二再生器6的完全再生的再生催化剂。这部分再生催化剂与来自第一反应段301的下行的催化剂与油气混合，进入下行管式反应器3的第二反应段302，继续下行进行催化裂化反应。第二反应段302的操作条件为：反应温度为400～550℃，最好为430～520℃；对于第一反应段301选定的反应温度，第二反应段302的反应温度比第一反应段301的反应温度低10～50℃，最好低10～30℃。第二反应段302的剂油比为8～25，最好为10～15。第二反应段302的油气停留时间根据生产方案的不同，分别为以下三组之一：A、对多产低碳烯烃(指丙烯和丁烯)的方案，油气停留时间为3.0～6.0秒，优选为3.0～4.0秒；B、对最大轻质油(指汽油和柴油)收率的方案，油气停留时间为0.2～1.5秒，优选为0.5～1.5秒；C、对生产低烯烃汽油的方案，油气停留时间为1.5～3.0秒，优选为1.5～2.5秒。所谓低烯烃汽油，指本发明工艺可生产的烯烃含量小于30v％的汽油；而上流式的提升管工艺生产的裂化汽油烯烃含量一般为40～65v％。上述第二反应段302的反应温度是指第二反应段的末端温度，亦即下行管式反应器底部的油气与催化剂出口305的温度；第二反应段302的剂油比是指单位时间内由第一再生器催化剂输送管10进入到下行管式反应器第一反应段301的半再生催化剂和由第二再生器催化剂输送管12进入到下行管式反应器第二反应段302的完全再生的再生催化剂的总重量与单位时间内由下行管式反应器3顶部的原料油入口2进入到下行管式反应器的原料油重量的比例。在第二反应段302反应后的油气与待生催化剂由下行管式反应器3底部的油气与催化剂出口305流出并经管道进入沉降器7进行分离。上述过程中，经下行管式反应器3底端的松动介质入口通入松动介质4(介质为干气或水蒸汽)，其主要作用是防止油气和催化剂在反应器3底端聚集生焦，影响催化剂和油气顺畅地进入沉降器7。沉降器7设有沉降器汽提段701，通入汽提水蒸汽20对待生催化剂进行汽提。沉降器分离出的反应油气19进入分馏塔进行分馏(附图和说明从略)。
沉降器7分离出的待生催化剂汽提后，用待生催化剂输送空气21经待生催化剂提升输送管13提升输送至再生系统的第一再生器5进行烧焦再生。第一再生器5的再生温度为600～750℃，优选为650～710℃；再生后的半再生催化剂的含炭量为0.15～0.3w％。在第一再生器5内再生后的高温半再生催化剂一部分直接经第一再生器催化剂输送管10和下行管式反应器3的顶部催化剂入口303送至下行管式反应器3的第一反应段301顶部参加反应，另一部分经半再生催化剂输送管11和经第一再生器外取热器8取热后进入到第二再生器6进行完全再生。第二再生器6(也称为后置烧焦罐)的再生温度为400～550℃，优选为460～530℃；完全再生后的再生催化剂的含炭量低于0.05w％。第二再生器6内的完全再生的低温再生催化剂经第二再生器催化剂输送管12和下行管式反应器3的中部催化剂入口304送入下行管式反应器3的中部，进入第二反应段302参加反应。对于本发明而言，进入下行管式反应器顶部催化剂入口303的半再生催化剂的温度与第一再生器5的再生温度相同，进入下行管式反应器中部催化剂入口304的再生催化剂的温度与第二再生器6的再生温度相同。通过引入不同温度的半再生催化剂和再生催化剂，可以控制第一反应段和第二反应段的反应温度。
在上述的两段再生过程中，再生主风22为低温空气(温度为80～120℃)，首先从第二再生器6的底部进入；并且由于需在第二再生器6烧掉的半再生催化剂上的炭含量又很少，所以第二再生器6内的催化剂再生过程显然是一个富氧、低温的再生过程。由于第二再生器实行富氧再生，有大量的过剩氧存在，所以再生效果很好，完全再生后的再生催化剂的含炭量可以小于0.05w％。为确保第二再生器6中的低温再生，在第二再生器6的外部设置第二再生器外取热器9进行取热，使第二再生器6的再生温度在规定的范围内，从而确保进入下行管式反应器3第二反应段302的再生催化剂的温度不致过高，尽量降低对产品选择性和产品性质不利的热裂化和二次反应的发生。第一再生器5与第二再生器6烟气串连，第二再生器6烧焦产生的烟气作为主风进入第一再生器5；由于烟气温度较高，对第一再生器6的再生效果十分有利。上述再生操作的其余步骤和条件(例如第一再生器外取热器8、第二再生器外取热器9的操作)，因与现有技术基本相同，说明从略。
图1中，所有在以上的说明中未提及的附图标记的意义可参见“附图说明”部分的说明。此外在本发明说明书中，以w％表示重量百分数，以v％表示体积百分数。
本发明的下行管式催化裂化方法，对采用的催化剂的牌号和种类没有特别限制；可以是常规催化裂化催化剂，也可以是具有特殊功能的催化剂。常规催化裂化催化剂包括HY型、REY型、REHY型、超稳Y型催化剂，特殊功能的催化剂包括多产烯烃的催化剂、多产异构烷烃的催化剂、增加汽油辛烷值的催化剂、降低汽油中烯烃的催化剂、具有硫转移功能的催化剂，等等。本发明方法所加工的原料油种类可以是减压蜡油、常压渣油、减压渣油，也可以是焦化蜡油、溶剂脱沥青油，加氢裂化尾油等。
实施例
实施例试验是在分为两个反应段的下行管式反应器-再生器催化裂化中型试验装置上进行的。试验采用的原料油为大庆常压渣油、中原常压渣油和鲁宁管输常压渣油，催化剂为中国石油兰州石化公司催化剂厂生产的LRC-99催化裂化催化剂的工业平衡剂。试验所用下行管式反应器第二反应段的直径(指内径)均为第一反应段直径(指内径)的1.6倍。为了对比，同时还进行了常规提升管的试验。常规提升管反应器的高度(即总长度)、装置处理量与上述中型试验装置中两段式下行管式反应器的相同，不同的是催化剂全部为来自第二再生器的再生催化剂，从提升管的底部进入。试验所用原料油的性质见表1。
实施例1
本实施例说明以大庆常压渣油为原料的催化裂化结果。第二反应段的催化剂入口(即下行管式反应器的中部催化剂入口)至下行管式反应器顶部原料油入口的距离为下行管式反应器实际反应段总长度的50％。
本实施例采用的操作条件为：第一再生器的再生温度为700℃，再生后的半再生催化剂含炭量为0.25w％，由下行管式反应器顶部催化剂入口进入第一反应段的半再生催化剂的温度为700℃。第二再生器的再生温度为500℃，再生催化剂含炭量为0.05w％，由下行管式反应器中部催化剂入口进入第二反应段的再生催化剂的温度为500℃。下行管式反应器第一反应段(上段)的操作条件为：反应温度为515℃，油气停留时间为0.6秒，剂油比为6.8。下行管式反应器第二反应段(下段)的操作条件为：反应温度为495℃，油气停留时间为1.0秒，剂油比为13.4。操作方式为原料油单程通过。
对比常规提升管工艺1的操作条件为：第一再生器再生温度为650℃，第二再生器再生温度为700℃，再生催化剂含炭量为0.05w％，提升管中的剂油比为7.2，提升管反应温度(即提升管油气出口温度，下同)为510℃，油气在提升管中的停留时间为2.50秒，采用的催化剂和原料油与实施例1相同。操作方式为原料油单程通过。实施例1和对比提升管工艺1的具体催化裂化结果列于表2。
由表2数据可以看出，虽然在下行管式反应器中总的油气停留时间小于提升管中的油气停留时间，但由于从根本上消除了催化剂和油气的返混并提高了下行管式反应器的催化剂整体活性，使反应产物的分布要优于常规的提升管催化裂化工艺；表现在干气和焦炭产率下降、汽油和柴油收率上升、原料的单程转化率高、裂化汽油质量好。具体数值为：干气由3.32w％下降到2.42w％，下降了0.9个重量百分点。焦炭产率由6.28w％下降到5.22w％，下降了1.06个重量百分点。汽油收率从41.56w％增加到45.62w％，增加了4.06个重量百分点。柴油收率由22.03w％增加到23.52w％，增加了1.49个重量百分点。总液收(液化气、汽油、柴油)增加了6.62个重量百分点。裂化汽油硫含量由98μg/g降低到58μg/g，降低了41％。裂化汽油烯烃由54.4v％降低到29.6v％，降低了24.8个体积百分点，研究法辛烷值(RON)增加了1.2个单位。
实施例2
实施例2仍以大庆常压渣油为原料，只是下行管式反应器第二反应段的催化剂入口至下行管式反应器顶部原料油入口的距离为下行管式反应器实际反应段总长度的40％。油气在第一反应段的停留时间为0.8秒，在第二反应段的停留时间为1.6秒；第一反应段的剂油比为6.6，第二反应段的剂油比为14.2。其余操作条件与实施例1相同。催化裂化结果亦列于表2。
由于实施例2第二反应段的油气停留时间较长，二次反应程度增加。液化气产率增加很多，汽油、柴油产率比实施例1低一些，但与对比提升管工艺1相比要高很多。与实施例1相比，汽油中的烯烃含量进一步下降，研究法辛烷值略有增加。这种操作模式适合于既要增加液化气产率，特别是丙烯和丁烯的产率，又要兼顾改质汽油质量的双重工艺目的的要求。
实施例3
本实施例说明以中原常压渣油为原料的催化裂化结果。第二反应段的催化剂入口至下行管式反应器顶部原料油入口的距离为下行管式反应器实际反应段总长度的50％。
本实施例采用的操作条件为：第一再生器的再生温度为705℃，再生后的半再生催化剂含炭量为0.22w％，由下行管式反应器顶部催化剂入口进入第一反应段的半再生催化剂的温度为705℃。第二再生器的再生温度为510℃，再生催化剂含炭量为0.05w％，由下行管式反应器中部催化剂入口进入第二反应段的再生催化剂的温度为510℃。下行管式反应器第一反应段(上段)的操作条件为：反应温度为515℃，油气停留时间为0.6秒，剂油比为7.2。下行管式反应器第二反应段(下段)的操作条件为：反应温度为500℃，油气停留时间为1.2秒，剂油比为13.2。操作方式为原料油单程通过。
对比常规提升管工艺2的操作条件为：第一再生器再生温度为650℃，第二再生器再生温度为705℃，再生催化剂含炭量为0.05w％，提升管中的剂油比为7.0，提升管反应温度为510℃，油气在提升管中的停留时间为2.60秒，采用的催化剂和原料油与实施例3相同。操作方式为原料油单程通过。实施例3和对比提升管工艺2的具体催化裂化结果列于表3。
实施例3与对比提升管工艺2相比，裂化气(指干气和液化气)产率基本维持不变，但汽油产率增加3.40个重量百分点，柴油产率增加2.04个重量百分点，总轻质油(汽油+柴油)收率增加5.44个重量百分点，焦炭产率下降0.99个重量百分点。裂化汽油硫含量降低24.8％，烯烃降低24.2个体积百分点，研究法辛烷值(RON)增加1.9个单位。
实施例4
实施例4仍以中原常压渣油为原料，只是下行管式反应器第二反应段的催化剂入口至下行管式反应器顶部原料油入口的距离为下行管式反应器实际反应段总长度的40％。油气在第一反应段的停留时间为0.8秒，在第二反应段的停留时间为1.7秒；第一反应段的剂油比为6.8，第二反应段的剂油比为13.8。其余操作条件与实施例3相同。催化裂化结果亦列于表3。
实施例4，油气在第一反应段的停留时间比在实施例3第一反应段的停留时间长，油气在第二反应段的停留时间也比在实施例3第二反应段的停留时间长，特别是在第二反应段油气停留时间增加的幅度更大。因而实施例4的裂化气产率增加很多，与实施例3相比增加2.88个重量百分点；汽油和柴油产率相应有所下降，焦炭产率稍微有所增加。但与对比提升管工艺2相比，实施例4的汽油和柴油产率仍然增加较多，分别增加2.24和1.24个重量百分点，焦炭产率下降0.74个重量百分点，裂化汽油硫含量降低27.8％，烯烃降低27.0个体积百分点，研究法辛烷值(RON)增加2.1个单位。
实施例5
本实施例说明以鲁宁管输常压渣油为原料的催化裂化结果。第二反应段的催化剂入口至下行管式反应器顶部原料油入口的距离为下行管式反应器实际反应段总长度的50％。
本实施例采用的操作条件为：第一再生器的再生温度为705℃，再生后的半再生催化剂含炭量为0.26w％，由下行管式反应器顶部催化剂入口进入第一反应段的半再生催化剂的温度为705℃。第二再生器的再生温度为510℃，再生催化剂含炭量为0.04w％，由下行管式反应器中部催化剂入口进入第二反应段的再生催化剂的温度为510℃。下行管式反应器第一反应段(上段)的操作条件为：反应温度为520℃，油气停留时间为0.6秒，剂油比为7.4。下行管式反应器第二反应段(下段)的操作条件为：反应温度为505℃，油气停留时间为1.2秒，剂油比为12.6。操作方式为原料油单程通过。
对比常规提升管工艺3的操作条件为：第一再生器再生温度为660℃，第二再生器再生温度为710℃，再生催化剂含炭量为0.05w％，提升管中的剂油比为6.6，提升管反应温度为510℃，油气在提升管中的停留时间为2.40秒，采用的催化剂和原料油与实施例5相同。操作方式为原料油单程通过。实施例5和对比提升管工艺3的具体催化裂化结果列于表4。
与对比提升管工艺3相比，实施例5裂化气产率基本维持不变，但汽油产率增加3.39个重量百分点，柴油产率增加1.09个重量百分点，焦炭产率降低0.98个重量百分点。裂化汽油硫含量降低20.5％，烯烃含量降低23.1个体积百分点，研究法辛烷值(RON)增加1.2个单位。
实施例6
实施例6仍以鲁宁管输常压渣油为原料，只是下行管式反应器第二反应段的催化剂入口至下行管式反应器顶部原料油入口的距离为下行管式反应器实际反应段总长度的25％。油气在第一反应段的停留时间为0.6秒，在第二反应段的停留时间为3.2秒；第一反应段的剂油比为6.2，第二反应段的剂油比为12.6。其余操作条件与实施例5相同。催化裂化结果亦列于表4。
由于控制油气在第二反应段的停留时间较长，与实施例5相比，实施例6的裂化气体产率很大，液化气产率增加较多，丙烯和丁烯产率有大幅度的增加。尽管催化裂化气体产率增加较多，但与对比提升管工艺3相比，汽油和柴油产率不但没有降低，还是有所增加。汽油产率从38.26w％增加到40.09w％，增加了1.83个重量百分点；柴油产率从22.76w％增加到23.22w％，增加了0.46个重量百分点。焦炭产率也比提升管工艺的低。与对比提升管工艺3相比，裂化汽油硫含量从1356μg/g降低到968μg/g，降低28.6％，烯烃降低20.9个体积百分点，研究法辛烷值(RON)增加1.6个单位。
实施例1、实施例3和实施例5，下行管式反应器第二反应段的油气停留时间较短。与相应的常规提升管工艺相比，裂化气中的干气稍微有所下降，液化气稍微有所上升，但总的裂化气产率变化不大。裂化产品中裂化汽油和柴油的产率增加较多，焦炭产率明显下降。上述实施例的操作方案特别适合既要多产汽油、柴油，又要维持裂化气产率基本不变，不突破气压机负荷要求的情况。
实施例2和实施例4，下行管式反应器第二反应段的油气停留时间较长。与相应的常规提升管工艺相比，裂化气产率增加较多，裂化汽油和柴油收率增加没有实施例1、实施例3和实施例5增加的幅度大，但裂化汽油烯烃降低最多。上述实施例操作方案特别适合多产低烯烃汽油的方案。
实施例6，下行管式反应器第二反应段的油气停留时间最长。与相应的常规提升管工艺相比，裂化汽油和柴油的产率增加较少，但裂化气产率却有大幅度的提高；裂化气中烯烃(特别是丙烯和丁烯)产率增加很多。本实施例操作方案特别适合多产低碳烯烃(指丙烯和丁烯)，对有化工装置的炼油企业特别适用。
表1原料油性质
| 项目 | 大庆常压渣油 | 中原常压渣油 | 鲁宁管输常压渣油 |
| 密度(20℃)，g/cm3粘度：80℃，mm2/s100℃，mm2/s凝固点，℃残炭，w％平均分子量元素分析C，w％H，w％S，w％N，w％金属含量Fe，μg/gNi，μg/gV，μg/gNa，μg/g族组成饱和烃，w％芳烃，w％胶质+沥青质，w％馏程，℃初馏点10％50％90％95％ | 0.894345.1825.30364.6658686.4612.660.110.1711.583.80＜0.106.4063.120.616.3230356557685690 | 0.914473.7337.34477.8252786.5012.670.610.3025.564.692.6210.4652.519.428.1246381510676685 | 0.9282186.5142.2359.460686.6711.341.200.6522.8121.401.6521.542.832.824.4232346553692705 |
表2大庆常压渣油催化裂化产品分布和催化裂化汽油质量
| 项目 | 对比提升管工艺1 | 本工艺实施例1 | 本工艺实施例2 |
| 产品分布，w％干气其中，H2H2SCH4C2H4C2H6液化气其中，C3H6C3H8C4H8C4H10汽油柴油重油焦炭损失裂化汽油质量硫，μg/g族组成，v％饱和烃烯烃芳烃RON | 3.320.250.160.881.120.9114.195.321.584.073.2241.5622.0312.116.280.519828.454.417.289.6 | 2.420.160.120.530.880.7315.265.851.614.533.2745.6223.527.435.220.535842.329.628.190.8 | 2.720.190.140.511.030.8517.336.621.825.193.7044.2822.886.785.360.655444.226.429.491.0 |
表3中原常压渣油催化裂化产品分布和催化裂化汽油质量
| 项目 | 对比提升管工艺2 | 本工艺实施例3 | 本工艺实施例4 |
| 产品分布，w％干气其中，H2H2SCH4C2H4C2H6液化气其中，C3H6C3H8C4H8C4H10汽油柴油重油焦炭损失裂化汽油质量硫，μg/g族组成，v％饱和烃烯烃芳烃RON | 3.250.250.160.851.100.8912.264.621.373.532.7439.8821.2215.027.860.51112536.744.718.690.3 | 2.560.170.130.560.930.7713.285.091.403.942.8543.2823.2610.276.870.4884647.220.532.392.2 | 2.890.190.140.611.080.8715.836.071.674.793.3042.1222.469.067.120.5281248.617.733.792.4 |
表4鲁宁管输常压渣油催化裂化产品分布和催化裂化汽油质量
| 项目 | 对比提升管工艺3 | 本工艺实施例5 | 本工艺实施例6 |
| 产品分布，w％干气其中，H2H2SCH4C2H4C2H6液化气其中，C3H6C3H8C4H8C4H10汽油柴油重油焦炭损失裂化汽油质量硫，μg/g族组成，v％饱和烃烯烃芳烃RON | 3.650.260.180.971.241.0011.594.341.293.332.6338.2622.7615.567.560.62135635.643.620.891.0 | 2.520.160.120.460.920.8612.654.851.333.802.6741.6523.8512.196.580.56107847.220.532.392.2 | 3.250.220.160.621.231.0217.446.661.845.223.7240.0923.228.347.020.6496843.622.733.792.6 |
Claims (6)
1、一种下行管式催化裂化方法，原料油(201)和来自再生器的催化裂化催化剂分别由下行管式反应器(3)顶部的原料油入口(2)、催化剂入口(303)进入下行管式反应器(3)，相互接触并沿下行管式反应器(3)下行进行催化裂化反应，反应油气与待生催化剂由下行管式反应器(3)底部的油气与催化剂出口(305)流出进入沉降器(7)，待生催化剂经汽提后送入再生器进行再生，其特征在于：所述待生催化剂在第一再生器(5)和第二再生器(6)内进行再生，第一再生器(5)的再生温度为600～750℃，第二再生器(6)的再生温度为400～550℃，在下行管式反应器(3)的中部设有中部催化剂入口(304)，引入来自第二再生器(6)的温度为400～550℃的再生催化剂，下行管式反应器(3)顶部催化剂入口(303)至中部催化剂入口(304)之间的管段构成下行管式反应器(3)的第一反应段(301)，中部催化剂入口(304)至下行管式反应器(3)底部油气与催化剂出口(305)之间的管段构成下行管式反应器(3)的第二反应段(302)，进入下行管式反应器顶部催化剂入口(303)的催化剂为来自第一再生器(5)的温度为600～750℃的半再生催化剂，半再生催化剂与原料油(201)接触后沿下行管式反应器(3)的第一反应段(301)下行进行催化裂化反应，第一反应段(301)的反应温度为420～600℃，剂油比为4～15，油气停留时间为0.2～2.0秒，由所述中部催化剂入口(304)引入的再生催化剂与来自第一反应段(301)的下行的催化剂与油气混合，进入下行管式反应器(3)的第二反应段(302)，继续下行进行催化裂化反应，第二反应段(302)的反应温度为400～550℃，并且第二反应段(302)的反应温度比第一反应段(301)的反应温度低10～50℃，第二反应段(302)的剂油比为8～25，油气停留时间分别为以下三组之一：A、对多产丙烯和丁烯的方案，油气停留时间为3.0～6.0秒；B、对最大汽油和柴油收率的方案，油气停留时间为0.2～1.5秒；C、对生产低烯烃汽油的方案，油气停留时间为1.5～3.0秒。
2、根据权利要求1所述的催化裂化方法，其特征在于：第一再生器(5)的再生温度为650～710℃，第二再生器(6)的再生温度为460～530℃，第一反应段(301)的反应温度为460～550℃，剂油比为5～8，油气停留时间为0.5～1.2秒，所述半再生催化剂的温度为650～710℃，再生催化剂的温度为460～530℃，第二反应段(302)的反应温度为430～520℃，并且第二反应段(302)的反应温度比第一反应段(301)的反应温度低10～30℃，第二反应段(302)的剂油比为10～15，油气停留时间分别为以下三组之一：A、对多产丙烯和丁烯的方案，油气停留时间为3.0～4.0秒；B、对最大汽油和柴油收率的方案，油气停留时间为0.5～1.5秒；C、对生产低烯烃汽油的方案，油气停留时间为1.5～2.5秒。
3、一种用于实现权利要求1所述方法的下行管式催化裂化装置，包括下行管式反应器(3)、沉降器(7)和再生器，下行管式反应器(3)的顶部设有原料油入口(2)、顶部催化剂入口(303)，底部设有与沉降器(7)相连的油气与催化剂出口(305)，其特征在于：所述再生器包括第一再生器(5)和第二再生器(6)，下行管式反应器(3)的中部设有中部催化剂入口(304)，中部催化剂入口(304)与第二再生器(6)之间设有第二再生器催化剂输送管(12)，所述下行管式反应器顶部催化剂入口(303)与第一再生器(5)之间设有第一再生器催化剂输送管(10)，下行管式反应器(3)顶部催化剂入口(303)至中部催化剂入口(304)之间的管段构成下行管式反应器(3)的第一反应段(301)，中部催化剂入口(304)至下行管式反应器(3)底部油气与催化剂出口(305)之间的管段构成下行管式反应器(3)的第二反应段(302)。
4、根据权利要求3所述的下行管式催化裂化装置，其特征在于：所述中部催化剂入口(304)至下行管式反应器(3)顶部原料油入口(2)的距离为下行管式反应器(3)实际反应段总长度的20～80％。
5、根据权利要求4所述的下行管式催化裂化装置，其特征在于：所述中部催化剂入口(304)至下行管式反应器(3)顶部原料油入口(2)的距离为下行管式反应器(3)实际反应段总长度的30～60％。
6、根据权利要求3或4或5所述的下行管式催化裂化装置，其特征在于：下行管式反应器(3)第二反应段(302)的直径为第一反应段(301)直径的1.2～2.0倍。
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