CN1219890A - 选择性非催化还原来减少水泥回转窑炉的NOx排放物 - Google Patents

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Abstract

使尿素喷注SNCR方法能够用于生产水泥熔渣的回转窑炉型。回转窑炉(10)为沿倾斜轴线旋转的长圆筒型,将水泥预混合物加入至燃烧器的一端(14),而在另一端有一燃烧器(18)进行加热。此窑炉的几何形状和各端温度使得可以引入不够有效或完全不实用的氨和尿素溶液。可以至少25m/s,一般在100m/s以上的初速度喷注尿素颗粒,使之进入其内可以发现存在适宜用于NOx减少的温度带的窑炉内。

Description

选择性非催化还原来减少水泥 回转窑炉的NOx排放物
技术领域
本发明涉及采用气相选择性非催化还原方法减少由回转窑炉生产水泥过程中产生NOx所引起的环境危害。
水泥是在回转窑炉中加热石灰、粘土或其它适宜硅材料至非常高的温度下(如1700℃或更高)形成的。因为这样高的温度有利于氧及氮的自由基和其化学结合物如氮氧化物的形成，使这种条件下的氮氧化物NOx形成大大增加。此外，所用燃料中通常还含有燃烧时可转化为NOx的化学结合氮。
对许多类型燃烧器已经研究开发了若干颇具经济意义的措施，通过加入诸如尿素或氨等适宜化学品能减少NOx。这些物质与NOx发生反应，使之转化为能通过烟气排放或被消除的其它化合物。这些物质的选择性气相反应---包括催化的(SCR)和非催化的(SNCR)两种---都是有利于能够有效完成的。SNCR方法是特别有效和经济的。催化方法在许多装置中不太理想，因为它们需要大量设备投资，巨大安装空间，而且还易于受到污染。
但是，也有一些实际考虑致使SNCR方法在水泥窑炉中实施困难。SNCR方法能使NOx确实减少不少的结果，是一件颇有工程和化学意义的事情。这些反应是在气相中进行(在比较窄的温度范围内，如900至1000℃)，一般涉及NOx含量在百万分之200至1500份体积(ppmv)，尿素或氨用量为化学计量的1至3倍。SNCR反应要求达到反应材料高度稀释、温度正常和处于气相。
水泥回转窑炉的结构使其难以将活性化学品引入至适宜的温度区域。这些设备包括一台回转的筒形室，而且室长可达一百余米，甚至更长。其一端为冷端，温度远低于SNCR过程的适宜温度。其另一端是通过燃烧器将火焰引至室内中央进行加热，又不致过热。NOx还原的正常温度是在离冷端如5至50米远的一个区域。
如果NOx还原剂是在回转窑炉中温度过高的区域与灼热气体接触，则NOx还原剂会被氧化，形成另外的NOx。这种技术已采用水溶液，使之有水供给，以保护高温区域的试剂。在窑炉温度太低的地方，NOx还原剂又会被浪费，并会有氨释放至大气，也不可能在有效进行SNCR反应所须温度下将NOx还原剂水溶液加至水泥回转窑中。
目前需求的是一种能够经济利用SNCR反应降低水泥窑炉的NOx排放物的方法和设备。
背景技术
在选择性非催化还原工艺SNCR中最重要的是例如由Lyon在US3,900,554和由Arand等人US4,208,386及4,325,924中所公开的那些方法。简单地说，这些专利公开的方法是可以将氨(Lyon)及尿素(Arand等)注入灼热燃烧气体中，使之选择性地与NOx反应，将其还原为双原子氮和水。
在US3,900,554中Lyon描述的SNCR方法在于降低燃气中一氧化氮(NO)的浓度。Lyon披露的是，将氨或某些氨的前体或其水溶液注入到富氧废气中，使之与一氧化氮在870至1100℃的温度范围内发生选择性的反应。在这种方法中，重要之处在于，燃烧物流在与气态氨接触时其温度要处于一个狭窄“温度带”的范围内。此温度带的极限值在添加某些物质时可能会减小。在燃烧物流中氨的分布对于达到最大利用氨和减少在所定义温度带内的NOx量是很重要的。无效利用将会增加成本和引起与氨释放有关的麻烦。
Arand等人在USP4,208,386中披露，尿素可以单独地加入或可作为溶液加入至温度范围在700至1100℃的富氧物流中。尽管在此温度带内未与NOx反应的尿素经加热在化学上是被转化了，但在冷却过程中，有一些又会导致氨生成。此专利申请人指出，加入的尿素可以为研磨很细的粉末，熔融条件下的微细喷雾，或溶液型的微细喷雾。此外，这里如果采用Lyon的方法，分布对于选择性还原过程也是至关重要的，因此，对于操作经济性及避免那些与氨释放和污染相关的问题也是重要的。
同样，在US4,325,924中，Arand等人介绍了一种在富燃料物流中利用尿素的方法。这种类型的物流通过分段燃烧产生，它会导致高含碳污染物的生成。此外，对分布要求也很关键的，如果分布欠佳，也会造成不利经济影响和环境问题。
在此SNCR领域内一些其它专利披露中，对前述方法提出过一些改进。例如，在USP4,992,249中Bowers披露，如果采用尿素水溶液，其雾滴尺寸增加和尿素浓度下降，都可在高于Arand所披露的温度下在富氧物流中得到较好结果。但是，采用水溶液，甚至控制其浓度和雾滴尺寸，在回转炉中也不能达到在此种优选温度范围内的分布。
Bowers在专利USP4,719,092对其进一步的改进中披露，可将另外一种材料，含氧烃，与尿素水溶液一起注入，以减少流出物中残余浓度的氨。不论添加这种材料怎样，用水溶液在适宜温度范围内进行分布是没有用的。
DeVita在采用喷注法达到较好分布的尝试中描述了一种在USP4,915,036中使用的喷注器，此种喷注器喷注流体分布较好，同时又使堵塞危险减至最小。该说明书披露了要求化学品分布良好和使之改善与锅炉几何形状相适应。同样，在美国专利USP4,842,834中Burton描述了一种喷注器，它对许多燃烧器结构都有效，也能通过使用改善雾滴尺寸分布的水溶液添加剂而获得好处。而且，在WO91/17814中，Chawla等人介绍了一种喷嘴，能够向流出物喷注空气与含水还原NOx组合物的两相混合物，达到声速，改善颗粒尺寸分布，从而取得使用这类添加剂的效果。因此，这种技术显然是指引人们采用溶液，并指出控制浓度和液滴尺寸将是大多数分布问题答案。不不幸地是，这些技术并没有解决水泥回转窑炉所提出的问题。
不论上述进展如何，对水泥回转窑炉采用SNCR已不可能做到经济有效。这种技术一般采纳引入NOx还原剂水溶液的方法，而引入这些还原剂又不具足够的动量防止其在达到最佳温度带之前蒸发和使之在此进行充分反应。
发明详述
本发明目的之一在于，提供一种能够有效利用SNCR过程减少来自水泥回转窑炉的NOx排放物的方法。
本发明另一目的在于，提供一种能够有效用于减少来自水泥回转窑炉的NOx排放物的设备。
本发明还有一目的在于，提供一种具有减少的NOx排放物在回转窑炉中生产水泥熔渣的方法。
这些或其它目的均可通过本发明所提供的改良方法和设备加以实现。
一方面，本发明方法包括：设置一种喷注器，它能够以至少每秒25米，如大于120m/s，优选大于50m/s，快速驱动尿素颗粒，穿过灼热燃烧气体，进入水泥回转窑炉的开口端；驱动尿素颗粒进入燃烧气体，并使之具有足够夹带进入炉内温度900至1100℃范围区域的动量。
另一方面，本发明提供一种改善在回转窑炉中生产水泥熔渣的方法，使之具有一个高位的冷端，和一个温度被加热至少约1500℃的灼热端，包括：将包括碳酸钙和含硅成分的水泥预混合物加至该窑炉冷端；设置一个喷注器，能够驱动尿素颗粒达到速度至少25m/s，如120m/s以上，穿过燃烧气体，进入水泥回转窑炉的冷端；驱动尿素颗粒进入具有足够动量燃烧气体，夹带它们进入温度达到900至1100℃范围的区域；和收集此窑炉的水泥熔渣。
本发明另有一点在于，提供一种设备，用以通过选择性非催化还原反应来降低水泥回转窑炉的NOx排放量，包括：一个喷注器，安置在水泥回转窑炉的开口端，它能够驱动尿素颗粒达到速度至少25m/s，如120m/s以上，穿过灼热燃烧气体；将尿素传送到所述喷注器的设备；以及将空气输送至所述喷注器的设备，使之具有足够动量驱动尿素颗粒进入炉内燃烧气体，夹带它们进入炉内温度在900至100℃范围的区域。
附图简述
结合下述附图，参阅本发明详细说明书，会对本发明理解得更好，本发明的优点也会显得更为清楚：
图1为缩小绘制的流程示意图，说明按照本发明应用向水泥窑炉喷注尿素的SNCR过程
实施本发明的最佳模式
图1示意表明按照本发明改良水泥回转窑炉10。料斗12装载可为任何适宜配方的水泥预混合物。一般水泥形成是加热石灰质与含粘土材料的充分混合物至呈现开始熔融状态，并研磨所得熔渣的过程。可供用于此目的的材料范围甚宽，如石灰石、烧石灰、白垩土、水泥灰岩、泥灰石、粘土、页岩、板石岩、高炉渣、及其它等。对所取材料的比例加以适当调节，得出一种包括约75％的碳酸钙和约25％的硅铝酸盐和游离硅的混合物。对于本发明，准确的配方并不重要。重要的是，由于水泥预混合物必须加热至极高温度，才能达到已知技术形成高质量水泥所必须的初始熔融态，它所产生的NOx浓度很高。
此窑炉10为一在其近中部以虚线表示的缩小绘制说明图。此种类型的窑炉一般包括钢制转筒，内衬耐火砖或其它适宜耐火材料，并沿略水平倾斜的轴向缓慢转动(如每小时20转至100转或以上)。一般这些窑炉直径为2至4米，长约60至150米。产量每天可达约500至4000吨，视其规模尺寸而定。
将水泥预混合物从料斗12加入至窑炉10上端14。此预混合物可按照已知技术，或按湿法，或按干法加以制备，但是干法通常用于原材料之一或二者均为坚硬性的场合。在长窑炉中加工湿混料更为经济。本说明书说明湿混料在长100米和直径4米的窑炉内的处理过程。在处理时，此混料经混合及搅拌向下穿过窑炉至底部，即图左侧的出口端16。从窑炉卸出后，熔渣送经一台冷却器(未标出)，在冷却器中通过直接或间接热交换，将其热量传递给进入的燃烧空气。
燃烧器18设置于出口端16处，供给过程所需热量。在出口端16引入预热的燃烧空气。一般，采用粉化烟煤作为燃料，但任何其它适宜于本目的的燃料亦可使用。在燃烧器18附近的火焰区温度将达到1700℃，而在高(冷)端14的温度一般在700℃以下。因此，火焰端16的温度将高于尿素进行SNCR过程所需温度，而在冷端14其温度会过低。由于高燃烧温度，NOx基线浓度一般会在100ppm以上，而更一般为在约300至约1000ppm范围。本发明使NOx明显减少，一般减少50至75％。
本发明通过使用尿素颗粒和能在喷嘴处产生大于10m/s以上速度(喷嘴速度)的有效喷注设备，使尿素SNCR过程能够应用。喷注器20安放于该炉冷端14，接近其顶部。喷注器20正对该窑炉回转轴心线上。优选地是，因为在窑炉中气流总体线速在约3至约25m/s范围，如一般至少6至10m/s范围，以及因为对每粒颗粒都存在有巨大阻力(drag)，所以希望颗粒的喷嘴速度应当至少25m/s，如至少100m/s，以确保它们在落入窑炉内加热水泥预混合物回转床层之前在窑炉中达到5至25米的距离。对于喷嘴速度未设上限，但它一般大于125m/s，低于200m/s。用于喷砂类型的喷注器，一般为缩-扩型两相流喷嘴，可以得到成功应用。这种类型的一种专用喷嘴为5×60mm的钢制喷头，是由一家德国公司BHS GmbH制造的，它可以喷射尿素颗粒初速度达到110至140m/s，每小时流率达到约20至约80公斤。
将尿素颗粒通过一个适宜的储罐设备如料斗22输送至喷注器。尿素颗粒为工业品级，一般尺寸以重量平均直径计为约1至约2mm，如1.1至1.8mm。重要的是，低于此粒度范围极小值50％以上的颗粒，按重量计，不多于10％。此外，优选地是，颗粒属于涂覆型的。一般，它们都是用那些诸如具有表面活性剂性质的聚合物和诸如商业用于涂覆尿素颗粒(或同等物)的加以涂覆。在这方面已知有用于防结块的涂覆。此种颗粒还可根据需要含有其它材料，而且若有利的话，还可含有水泥预混合物和研磨后的熔渣，其数量约5至50％(重)。凡要包含这些粒料之场合，这些颗粒优选的是经过研磨和重量平均粒度在约100至约400目范围的，并且是在形成颗粒之前可与熔融态尿素掺合一起的。采用这种类型的颗粒好处在于可保持喷嘴清洁，即起冲刷作用，并可增加颗粒密度，从而增加被喷注颗粒的动量和穿透作用。
用泵或压缩机24提供压缩空气，并经适宜管道如26和28输送。管道29提供适当压力和速率的空气将颗粒从料斗22输送至喷注器20，而管道26提供适当压力和速率的空气至喷注器的喷嘴，产生对颗粒的驱动力。希望能够驱动颗粒使之至少75％落至轴向延伸3至5米的区域内。优选地是，至少90％的颗粒落在这个轴向区域。
优选地是，在此窑炉内要安装测定各点温度的设备。例如，可采用各个传感器31和32，也可以是热电偶，产生该位置的温度信号。再使所发信号传送至适宜接受器或其它能够对此信号与参比信号进行比较的器件中，并发出应答比较的控制信号。然后再将此控制信号传送至操作阀或其它计量器件上，控制通过管线26和28压缩空气和尿素颗粒源20的进料。
将尿素加至窑炉中，其速率要提供足量的与NOx结合的尿素氮，其摩尔比(在此领域已知为正常化学计量比，NSR)在约0.5∶1至约3∶1，典型为约1∶1至约2∶1。尿素用量不应导致氨逸出值超过25ppm，优选地是，保持氨逸出值低于约15ppm。当采用在窑炉下游静电沉淀剂时，希望有一定程度的氨逸出，因为氨可有助于这些器件的操作。
水泥熔渣在此窑炉下端14处加以回收，按上述方法经冷却，和按已知方法研磨成适宜粒度。
下述实施例是用以进一步阐述和说明本发明及其某些优点，并非用来作为任何限制。除非专门加以说明外，所有百分数均为重量百分数。
实施例
在冲击式粉磨机中，将一种包括75％烧石灰和25％板岩土的水泥预混合物进行研磨，使之成为研磨细粉预混物。再将此研磨预混合物以每小时40吨的速率输送至回转炉中。此窑炉为回转型，长约100米，直径4米。它围绕倾斜轴线旋转，转速每小时约100转，从高端至低端垂直落差约5米。供给预热至约500℃的空气，使粉化煤通过在下端设有的2通道型燃烧筒进行燃烧，空气过剩量约13％(重)。用煤速率足以给每吨水泥预混合物提供3000英热单位(BTU)的热量。水泥预混合物是与燃烧器中产生的灼热燃气逆向流动而被加热的。
燃烧器下游口的燃气温度为约1700℃。NOx基线测定为550ppm。窑炉冷端为输入水泥预混合物端，其温度约700至800℃。窑炉内温度约为1000℃的位置是在约10至20米的区域。
将尿素输送至文丘里型喷注器，推动初速达约140m/s。尿素颗粒的重量平均直径为约1.6mm，并为球形，并用一种表面活性剂加以涂覆。尿素颗粒约90％飞越炉内降落在距离喷注点约9至12米位置的区域。以正常化学计量比(NSR)约1供应尿素。Nox浓度下降75％，达到140ppm。
以上描述是为了告诉本领域技术人员如何实施本发明，而未试图涉及所有对于本领域技术人员在阅读本说明之后都会明白的各种明显改进和变异。但是，需要指出的是，所有这些明显改进和变异都应被包括在由以下权利要求所定义的本发明范围之内。这些权利要求指的是包括以任何顺序有效满足本发明目的的权利要求分项和步骤，除本文特别指出相反之处外。

Claims (6)

1、一种采用选择性非催化还原减少水泥回转窑炉NOx排放物的方法，包括：
设置一种喷注器，能够驱动尿素颗粒，达到至少25m/s的速度，使之穿越灼热燃气，进入水泥回转窑炉开口端；和
驱动尿素颗粒进入燃气，具有足够动量，使之夹带进入窑炉内温度在900至1100℃的区域。
2、按照权利要求1的方法，其中基线NOx浓度在约300至1000ppm范围，并且被减少至少50％。
3、按照权利要求1的方法，其中驱动颗粒使之至少75％的颗粒落在回转窑炉轴向延伸3至5米的区域内。
4、按照权利要求1的方法，其中颗粒的喷嘴速度至少25m/s，以保证颗粒在降落至炉内受热水泥预混合物的回转床层之前达到炉内5至25米的距离。
5、一种回转窑炉生产水泥熔渣的改良方法，具有高位的冷端和加热至少至约1700℃温度的热端，包括：
将包括碳酸钙和含硅成分的水泥预混合物加入至该窑炉的冷端；
设置一种喷注器，能够驱动尿素颗粒，达到至少100m/s的速度，使之穿过灼热燃气，进入水泥回转窑炉的冷端；
驱动尿素颗粒进入燃气，具有足够夹带它们进入炉内温度900至1100℃范围的区域的动量；和
收集窑炉内的水泥熔渣。
6、一种通过选择性非催化还原方法减少水泥回转窑炉的NOx排放物的设备，包括：
一种喷注器，能够驱动尿素颗粒达到速度至少100m/s，穿过灼热燃气，使之进入水泥回转窑炉的开口端；
将尿素输送至所述喷注器的设备；和
将空气输送至所述喷注器，驱动尿素颗粒进入窑炉内的燃气中，使之具有足够夹带它们进入炉内温度在900至1100℃范围区域的动量。
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