CN1203829A - 利用低温等离子反应器进行脱硫脱氮的工艺 - Google Patents

利用低温等离子反应器进行脱硫脱氮的工艺 Download PDF

Info

Publication number
CN1203829A
CN1203829A CN98107708A CN98107708A CN1203829A CN 1203829 A CN1203829 A CN 1203829A CN 98107708 A CN98107708 A CN 98107708A CN 98107708 A CN98107708 A CN 98107708A CN 1203829 A CN1203829 A CN 1203829A
Authority
CN
China
Prior art keywords
condenser
reactor
temperature plasma
low
waste gas
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN98107708A
Other languages
English (en)
Other versions
CN1088390C (zh
Inventor
宋永�
申完浩
金硕准
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Korea Institute of Machinery and Materials KIMM
Doosan Heavy Industries and Construction Co Ltd
Original Assignee
Korea Institute of Machinery and Materials KIMM
Korea Heavy Industries and Construction Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Korea Institute of Machinery and Materials KIMM, Korea Heavy Industries and Construction Co Ltd filed Critical Korea Institute of Machinery and Materials KIMM
Publication of CN1203829A publication Critical patent/CN1203829A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN1088390C publication Critical patent/CN1088390C/zh
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/32Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by electrical effects other than those provided for in group B01D61/00
    • B01D53/323Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by electrical effects other than those provided for in group B01D61/00 by electrostatic effects or by high-voltage electric fields
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/26Drying gases or vapours
    • B01D53/265Drying gases or vapours by refrigeration (condensation)
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05HPLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24Generating plasma
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D2257/00Components to be removed
    • B01D2257/30Sulfur compounds
    • B01D2257/302Sulfur oxides
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D2257/00Components to be removed
    • B01D2257/40Nitrogen compounds
    • B01D2257/402Dinitrogen oxide
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D2257/00Components to be removed
    • B01D2257/40Nitrogen compounds
    • B01D2257/404Nitrogen oxides other than dinitrogen oxide
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D2259/00Type of treatment
    • B01D2259/80Employing electric, magnetic, electromagnetic or wave energy, or particle radiation
    • B01D2259/818Employing electrical discharges or the generation of a plasma
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05HPLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H2245/00Applications of plasma devices
    • H05H2245/10Treatment of gases
    • H05H2245/17Exhaust gases
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02ATECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
    • Y02A50/00TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
    • Y02A50/20Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02CCAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/10Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)

Abstract

本发明涉及通过在低温等离子反应器内设置冷凝器来促进低温等离子反应的一种从烟道气中脱硫、脱氮的方法,它使得废烟道气中所含的水分在冷凝器表面得以冷凝,并促进盐的生成和中和。传统的在反应器前部装有换热器,且内置喷水系统的低温等离子脱硫、脱氮工艺过程中产生的下述问题,如反应器的低温腐蚀率高、耗电量较大、财政投资较高、产生二次废水等等都可在本发明中得以解决,同时本发明也的确显著提高了脱硫、脱氮率。

Description

利用低温等离子反应器 进行脱硫脱氮的工艺
本发明涉及一种低温等离子反应过程,在此反应过程中,可同时去除热电厂、钢铁厂及其他工厂和车间排放的废气中的含硫的酸性气体(SO2)和氮氧化物(NOx)。尤其涉及在低温等离子反应器中置有一个或多个冷凝器,从而大大地改善了脱硫、脱氮效果的这样一种工艺过程。本发明具有以下优点:提高脱硫、脱氮率,防止低温腐蚀,扩宽了操作温度范围,降低电耗;节省操作费用,控制二次废水的生成量;减小反应器的尺寸等等。
去除烟道气(废气)中所含的SO2和NOx的传统的低温等离子反应过程是通过如图1所示的低温等离子反应器进行的,其过程如下:
1>工业锅炉排放的废烟道气通过换热器1冷却至110℃或更低,然后送入反应器2;
2>通过喷嘴4喷出的雾状水,将反应器2中的烟道气冷却至80℃或更低;
3>从脉冲发电机5发出的高压脉冲电能经各阳极通至低温等离子反应器,此反应器与工业用集尘器类似,是由电极3和3’及集尘室6所组成。脉冲电在阳极产生电子放电,同时在反应器内部空间也就充满了很强的电子;
4>反应器2中的电子,与氧气,水蒸汽、氮气等(烟道气中的主要气态分子)相撞产生具有很强氧化力的原子团,该原子团将SO2和NOx转变成气溶胶形式的酸性盐;
5>酸性盐的气溶胶,颗粒增大,与加进反应器的氨进行反应,转化成大小约1微米成颗粒状的中性盐,并被收集在电集尘器6中。
上述几步工艺过程中,最重要的是酸性盐和中性盐的生成过程,这些过程决定了通过使用低温等离子反应器脱硫,脱氮这一已知方法所需要的电能。为了便于反应的进行,送入反应器的废气的温度是通过向装在反应器入口处或内部的换热器1内喷水或者喷雾化水来吸收盐而降至80℃或以下的。
然而,按目前的(即上述)工艺过程,当烟道气以80℃或更低时送入反应器时,带来以下问题:
1>SO2转变为硫酸,从而加速低温腐蚀;2>通过反应器前部的换热器冷却大量的烟道气,其费用可观。用喷嘴喷射水在反应器内生成盐有许多后果:1>由于水分布的不均匀。在反应器内部的各位置,其盐的生成是变化的;2>由于喷嘴腐蚀,水供应常发生中断;3>由于酸性液滴的飞溅,造成反应器自身的腐蚀;4>喷水产生二次废水;5>由于反应器内装有的水喷射系统占据体积,迫使反应器的尺寸增大。
为解决上述诸如此类的问题,本发明如图2所示,使用内部装有冷凝器的低温等离子反应器进行脱硫,脱氮,而不必要进行废烟道气的预冷却,不论此冷却是利用换热器,还是在反应器内进行喷水。
根据本发明的脱硫、脱氮工艺过程,工业锅炉排出的废烟道气被送入低温等离子反应器2,供给反应器2的废烟道气的水份在置于反应器内的冷凝器9的表面上冷凝,并且在冷凝的液珠及液膜上发生盐的生成和中和反应过程,上述过程中,冷却水通过供应装置10不断地供给反应器。
在本发明的低温等离子反应器中,其冷凝器安装条件如下:
1>冷凝器的大小应几乎充分覆盖反应器内部所有垂直表面,以便冷凝与反应器各面接触的烟道气中所含的全部水份;
2>如图2所示,冷凝器安装在所有电极的后面;
3>根据反应器的大小,冷凝器可设一组,两组或多组。
当反应器尺寸较大时,配置的冷凝器越多,其脱硫、脱氮效果越好,因此,冷凝器的大小和数量可根据反应器的大小来合理配置。然而,若冷凝器太大,或数目太多,当送入反应器的废烟道气温度要降低数十度时,或若需使用大量的冷却水时,则几乎不能期望改进的低温等离子脱硫、脱氮系统其性能超越传统的脱硫、脱氮系统。此外,若冷凝器的安装造成较大的压降,将势必增加能耗,削弱了反应器在经济上的可行性。因此,适当调整冷凝器的大小和配置数目并控制冷却水的用量是最为可取的工艺,这样,在反应室内部的温度下降至110℃或更低并且保持压降不超过100mmA的条件下,能够冷凝废烟气中所含的水份。
为何冷凝器安装在电极后面,而不是象传统的低温等离子反应器那样将冷却水喷射器安装在电极前面呢?其原因是要通过电极产生的电子将含硫酸性气体和氮氧化物转变成酸性盐,随后再将其转变成中性盐。换言之,若冷凝器装在电极前面,则无法接触到酸性盐,这样就完全不能够使得酸性盐变成中性盐了。
综上所述,本发明装备有冷凝器的低温等离子反应器其优点如下:
1>以往的换热器和喷射器系统必须安装在反应器的前部以便促进盐的生成,但在本发明的工艺过程中,反应器内部的冷凝器自身能够执行所有这些功能。
2>由于在本发明中冷凝器的目的不是降低烟道气的温度,而是就地冷凝烟道气中的水份,反应器的操作温度可达110℃,而不是传统所要求的80℃,从而可免除低温腐蚀的担忧。
3>由于在冷凝器表面均匀分布地发生通过液珠或液膜的盐的吸收反应,而不是依靠喷水(它不能保证有均匀的空间分布)来进行吸收反应,所以吸收效果得以大大改善。
4>在传统的喷水系统中需要大量的水,其后果是进一步产生废水,而本发明不向反应器中额外加水,因此不产生二次废水。
5>传统的喷水系统需占据大的空间,但本发明的冷凝器所占据反应器的体积最小。
6>在本发明的中,装置的脱硫、脱氮率较之不带冷凝器的传统的低温等离子脱硫、脱氮装置有显著地提高。
图1是传统的低温等离子反应器示意图。
图2是本发明的低温等离子反应器示意图。
图3是本发明装有多个冷凝器的低温等离子反应器的剖面图。
图4是本发明最佳实施例1的实验结果曲线图。
附图中代码指代的器件名称如下:
1.换热器
2.低温等离子反应器
3.3’,电极
4.喷嘴
5.脉冲发电机
6.电集尘器
7.废气排风机
8.直流发电机
9.冷凝器
10.冷却水供应装置
下面,依据最佳实施例进一步描述本发明。
实施例1:
本发明的此实施例是在使用等离子反应器脱硫、脱氮的中试工厂装置建立之前的小型反应器上进行的,其目的是检验前述的在等离子反应器中冷凝作用对NOx脱除能力的实际效果。
为比较内置冷凝器的反应器与未置冷凝器的反应器二者NOx的脱除率,这个实验是使用小型等离子反应器进行的,该反应器具有处理含200ppm NOx的20Nm3/hr气体的能力,其脉冲频率60赫(Hz);脉冲持续时间1000钠秒(nsec)
实验结果见图4。
如图4所示,置冷凝器的反应器其NOx的脱除率远高于未置冷凝器的反应器,而后者,即使反应器的电压提高至50KV(最大值),其NOx的脱除率不超过15%的水平。
因此可通过此实例确定,反应器内置冷凝器可显著提高NOx的脱除率。
实施例2
举这个实施例,是为了比较内置冷凝器的反应器与未置冷凝器的反应器之间的脱硫、脱氮的效果。
实验是在反应器内部置有冷凝器的中试试验设备(本发明)与未内置冷凝器的反应器(意大利国家发电厂)中进行的,表1同时列出了实验条件和实验结果。
表1实验结果的比较
项目            具有冷凝器的反应    没有冷凝器的反应器
                    器(本发明)        (意大利国家电厂)
气体处理量:    2,000Nm3/hr        1,000Nm3/hr
电压:          Max:100KV             Max:100KV
                脉冲持续时间:         脉冲持续时间:
                1000nsec              1000nsec
脱硫,          脱硫:95%             脱硫:80%
脱氮率:        脱氮:85%             脱氮:55%
操作温度:      170℃                  80℃
电能需求        3Whr/NM3            12~15Whr/NM3
(每单位处理     或以下
气体量):
根据表1可确定,在相同电压条件下,内置冷凝器的反应器较之未置冷凝器的反应器,显示出具有较高的脱硫、脱氮率、且耗电少,并可在较高温度下完成其功能。因此,使用本发明的反应器可避免低温腐蚀的侵扰。

Claims (4)

1、一种低温等离子脱硫、脱氮的方法,其特征是:在低温等离子反应器内设置冷凝器,并通过此冷凝器的表面冷凝废烟道气中所含的水份来促进盐的生成和中和。
2、根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述低温等离子反应器内设置一组或多组所述冷凝器。
3、根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述冷凝器安装于上述低温等离子反应器中电极的后面。
4、根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述反应器的操作温度至少为110℃,从而避免了低温腐蚀。
CN98107708A 1997-03-08 1998-02-25 利用低温等离子反应器进行脱硫脱氮的工艺 Expired - Fee Related CN1088390C (zh)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR7855/97 1997-03-08
KR1019970007855A KR100213812B1 (ko) 1997-03-08 1997-03-08 응축기가 설치된 저온플라즈마 반응기를 이용한 탈황탈질 방법

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN1203829A true CN1203829A (zh) 1999-01-06
CN1088390C CN1088390C (zh) 2002-07-31

Family

ID=19499191

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN98107708A Expired - Fee Related CN1088390C (zh) 1997-03-08 1998-02-25 利用低温等离子反应器进行脱硫脱氮的工艺

Country Status (3)

Country Link
JP (1) JP2839028B2 (zh)
KR (1) KR100213812B1 (zh)
CN (1) CN1088390C (zh)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102217041A (zh) * 2008-10-27 2011-10-12 株式会社三重核心韩国 气体洗涤装置及气体洗涤方法
CN108064187A (zh) * 2015-06-16 2018-05-22 爱儿宝电子有限公司 废气处理装置

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4529209B2 (ja) * 1999-12-22 2010-08-25 パナソニック株式会社 ガス分解装置
KR100481398B1 (ko) * 2001-04-11 2005-04-07 (주)케이.씨.텍 과불화 탄화물 가스의 처리 방법 및 이를 위한 장치
KR100479468B1 (ko) * 2001-10-31 2005-03-30 (주) 오클린 음식물쓰레기 처리장치
KR20030067241A (ko) * 2002-02-07 2003-08-14 주식회사 유민이엔씨 고온 플라즈마를 이용한 다이옥신 및 분진 제거방법 및 그장치
CN102219274B (zh) * 2011-03-30 2012-08-22 东南大学 一种脱硫废水烟道气蒸发装置
KR101300194B1 (ko) * 2011-08-29 2013-08-26 한국기계연구원 냉각용 열교환기가 설치된 펄스 플라즈마 반응기
CN102847396A (zh) * 2012-04-19 2013-01-02 绍兴文理学院 燃煤烟气等离子体净化装置及其净化方法
CN111389196B (zh) * 2020-03-24 2022-02-15 安吉旺能再生资源利用有限公司 烟气低温等离子协同处理方法及其系统
CN111514709A (zh) * 2020-04-12 2020-08-11 蔚复来(浙江)科技股份有限公司 一种垃圾臭气除臭除湿装置及方法
CN113769551B (zh) * 2021-09-28 2023-07-28 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司 用于生物质电厂烟气的低温脱硫脱硝方法和系统

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2692237B2 (ja) * 1989-02-09 1997-12-17 株式会社明電舎 排ガス中のNOxの脱硝方法及び排ガス処理装置
JPH04122417A (ja) * 1990-09-11 1992-04-22 Mitsubishi Heavy Ind Ltd 排ガス処理装置
JPH07213859A (ja) * 1994-02-09 1995-08-15 Mitsubishi Heavy Ind Ltd 排ガス処理装置
CN1114236A (zh) * 1995-04-10 1996-01-03 华中理工大学 烟气的放电催化还原脱硫方法及其装置

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102217041A (zh) * 2008-10-27 2011-10-12 株式会社三重核心韩国 气体洗涤装置及气体洗涤方法
TWI448323B (zh) * 2008-10-27 2014-08-11 Triple Cores Korea 氣體洗滌裝置及方法
CN108064187A (zh) * 2015-06-16 2018-05-22 爱儿宝电子有限公司 废气处理装置

Also Published As

Publication number Publication date
CN1088390C (zh) 2002-07-31
JP2839028B2 (ja) 1998-12-16
KR100213812B1 (ko) 1999-08-02
KR19980072869A (ko) 1998-11-05
JPH10249151A (ja) 1998-09-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN1088390C (zh) 利用低温等离子反应器进行脱硫脱氮的工艺
CN107032428B (zh) 一种欠饱和烟气浓缩结晶脱硫废水零排放处理系统和方法
US10780390B2 (en) Gas-phase oxidation/decomposition and absorption integrated device and application thereof
BR112021007601A2 (pt) método e sistema de processamento de gás de exaustão
CN1290217C (zh) 燃料电池以及燃料电池用空气净化装置
CN1204955C (zh) 一种循环流化床活性焦脱硫与硫再资源化方法
CN102553406B (zh) 直流电晕放电协同催化氧化脱硝方法及其装置
CN106457139A (zh) 二氧化碳回收装置及排气的处理方法
CN100336735C (zh) 水热电催化氧化处理高浓度有机废水的方法及装置
CN101032678A (zh) 一种从气流中去除氮氧化物的方法及其专用装置
CN114345098A (zh) 一种co2捕集吸收剂分解抑制及高效减污的方法及系统
CN1559651A (zh) 干法脉冲电晕放电烟气净化方法和装置
CN1104933C (zh) 气化发电工艺方法及设备
CN1244393C (zh) 一种移动床活性焦脱硫与硫再资源化方法
CN1136947C (zh) 废气脱硫方法及其装置
CN205570078U (zh) 一种含氮氧化物工业废气的处理装置
CN2675234Y (zh) 干法脉冲电晕放电烟气净化装置
CN1114236A (zh) 烟气的放电催化还原脱硫方法及其装置
CN1626271A (zh) 一种冷水溶解电解除硬加碱法烟气脱硫装置
CN1162209C (zh) 一种从气流中去除NOx的方法
US8182776B2 (en) Process for operating a fossil fuel fired power plant
CN110645583A (zh) 一种危险废物焚烧烟气超净排放处理系统及方法
CN205570069U (zh) 一种同时脱硫脱硝的处理装置
CN202315702U (zh) 一种烟气脱硝装置
CN109603448A (zh) 一种船舶尾气等离子体脱硫脱硝系统及系统

Legal Events

Date Code Title Description
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C06 Publication
PB01 Publication
C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant
REG Reference to a national code

Ref country code: HK

Ref legal event code: GR

Ref document number: 1059375

Country of ref document: HK

C56 Change in the name or address of the patentee

Owner name: DOOSAN HEAVY INDUSTRIAL CO., LTD.; KOREA INSTITUTE

Free format text: FORMER NAME OR ADDRESS: KOREA HEAVY INDUSTRIES CO., LTD.; KOREA INSTITUTE OF MACHINERY

CP01 Change in the name or title of a patent holder

Address after: Gyeongnam, South Korea

Co-patentee after: Korea Machine & Materials Institute

Patentee after: Doosan Heavy Ind & Constructio

Address before: Gyeongnam, South Korea

Co-patentee before: Korea Machine & Materials Institute

Patentee before: Korea Heavy Industries & Construction Co., Ltd.

C19 Lapse of patent right due to non-payment of the annual fee
CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee