CN117983048A - 等离子体后置催化反应器和有机废气等离子体催化处理方法 - Google Patents
等离子体后置催化反应器和有机废气等离子体催化处理方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及废气处理技术领域，公开了一种等离子体后置催化反应器和有机废气等离子体催化处理方法。所述等离子体后置催化反应器包括彼此相邻的等离子体放电区和催化区，进入等离子体后置催化反应器中的待处理气体物流依次流经等离子体放电区和所述催化区，其中，等离子体放电区由彼此相对设置的接地电极和高压电极界定，催化区由彼此相对设置的悬浮电极和高压电极界定，等离子体后置催化反应器还包括用于对催化区进行加热的加热装置。按照本发明的技术方案，在不增加放电功率和催化剂用量的情况下，通过引入悬浮电极和加热催化剂等简单的技术改进方案，可凭借较少的能耗增量实现等离子体催化性能的显著提升。
Description
技术领域
本发明涉及废气处理技术领域，具体涉及一种等离子体后置催化反应器和有机废气等离子体催化处理方法。
背景技术
低温等离子体技术凭借工艺简单、即开即停、运行成本低等优势被广泛用于治理石化、喷涂、养殖和市政污水处理等领域的挥发性有机废气。该技术的主要反应原理为，通过施加在正负电极上的高电压，气体分子中的外层电子在极间气隙形成的电场作用下，既可与挥发性有机物(VOCs)分子发生非弹性碰撞，也可与背景气体分子(如氮气、氧气和水蒸气等)发生非弹性碰撞，生成N自由基、O自由基和OH自由基等活性基团继续与VOCs分子反应，并最终使VOCs矿化成CO2和H2O。但单独采用低温等离子体降解VOCs存在许多具有一定毒性的有机中间产物，以及NOx和O3等反应副产物。将催化剂与低温等离子体技术结合，可有效抑制有机中间产物和反应副产物的生成，提高VOCs降解的能量效率。根据催化剂的放置区域，等离子体耦合催化技术分为两种，等离子体内置催化和等离子体后置催化。等离子体内置催化通过增大局部电场强度和延长VOCs分子与活性粒子的反应时间，有效抑制有机中间产物的生成，提高了VOCs的矿化效率，但对NOx和O3的分解效率则低于等离子体后置催化；等离子体后置催化可高效分解NOx和O3，同时利用O3分解产生的活性氧进一步反应，但对有机中间产物的降解效率则低于等离子体内置催化。
为了实现有机中间产物和反应副产物的最优综合控制，大多数等离子体工业废气处理装置采用后置催化的耦合方式。在此基础上，提高该技术方案对有机中间产物的矿化效率成为亟待解决的问题。等离子体反应的核心过程是各种活性粒子，包括激发态分子(原子)、正负离子、自由基和高能电子等，与VOCs分子发生各种物理化学反应。因此，减少有机中间产物的关键是提高VOCs分子与活性粒子的反应频率。活性粒子的寿命普遍较短，大多数活性粒子只能存在于放电区内；只有少数中长寿命的活性粒子(如O3等)才能离开放电区后存活一定时间。等离子体内置催化通过吸附作用提高了VOCs分子与放电区内各种活性粒子的反应频率，有效抑制了有机中间产物生成。相较而言，等离子体后置催化只能利用少量长寿命的活性粒子，所以有机中间产物的控制效果不理想。
专利申请CN105597529A采用等离子体协同两段催化的方式处理废气，即等离子体内置催化用于抑制有机中间产物，同时后置催化用于控制反应副产物。该技术方案虽然可同时实现有机中间产物和反应副产物的有效控制，但两种催化剂的使用，显然提高了投资运行成本。
专利申请CN104548925A则采用两组不同功能等离子体内置催化的方式处理废气，即一组用于控制有机中间产物，一组用于处理反应副产物。该技术方案不仅使用了两种催化剂，同时能耗也提高了一倍，进一步增加了投资运行成本。
综上，如能在不增加催化剂用量和能耗的基础上，提高等离子体后置催化的废气处理能力，同时实现有机中间产物和反应副产物的双重有效控制，必将为等离子体处理废气技术的推广提供有力的支撑。
发明内容
本发明的目的是提供一种等离子体后置催化反应器和有机废气等离子体催化处理方法，通过在催化区外部增加悬浮电极和对催化区适量加热，可在基本不增加投资运行成本的情况下，显著提高等离子体催化对有机废气的降解性能，同时实现有机中间产物和反应副产物的双重有效控制。
为了实现上述目的，本发明一方面提供了一种等离子体后置催化反应器，包括彼此相邻的等离子体放电区和催化区，进入所述等离子体后置催化反应器中的待处理气体物流依次流经所述等离子体放电区和所述催化区，其中，所述等离子体放电区由彼此相对设置的接地电极和高压电极界定，所述催化区由彼此相对设置的悬浮电极和高压电极界定，所述等离子体后置催化反应器还包括用于对所述催化区进行加热的加热装置。
优选地，所述等离子体放电区与所述催化区之间的间隔不超过2mm。
优选地，所述等离子体放电区的放电形式为介质阻挡放电、电晕放电或辉光放电。
优选地，所述接地电极和所述高压电极的形状一致，且各自为板式、管式或环式。
优选地，所述加热装置的加热方式为外部加热或内部加热，外部加热的方式包括催化区外部设置加热套、将催化区浸没于恒温水浴中或者通过气体或液体换热，内部加热的方式包括在催化区内部设置电加热丝。
优选地，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极和所述悬浮电极分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极靠近进气端，所述悬浮电极靠近出气端。
优选地，在所述悬浮电极对应的阻挡介质管部分与所述高压电极之间形成的环形空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层，所述催化剂层通过两个环形支撑网固定。
优选地，所述支撑网的材质为聚四氟乙烯、陶瓷或刚玉。
优选地，所述接地电极和所述悬浮电极各自为紧贴所述阻挡介质管外壁的金属片。
优选地，所述阻挡介质管的材质为石英、陶瓷或尼龙。
优选地，所述接地电极、所述高压电极和所述悬浮电极的材质各自为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
优选地，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极，气流下游的一层电极管作为高压电极，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层，所述催化剂层通过所述高压电极和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极。
优选地，两层电极管之间呈W型分布，且所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极。
优选地，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合。
优选地，所述阻挡介质管的材质为石英、陶瓷或尼龙。
优选地，所述金属电极为金属棒或金属粉。
优选地，所述金属电极的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
优选地，所述支撑网的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
优选地，所述等离子体后置催化反应器为排板式结构，包括若干窄电极片和若干宽电极片，且窄电极片与宽电极片彼此交替且相互平行排布，所述窄电极片作为接地电极，所述宽电极片作为高压电极，沿气体流动方向，在所述接地电极的后端填充催化剂以形成催化剂层，并且在催化剂层上与所述高压电极相对的位置设置悬浮电极，所述催化剂层通过所述高压电极和垂直气流方向布置并紧贴所述高压电极的支撑网固定。
优选地，所述窄电极片和所述宽电极片各自包括金属片和包覆所述金属片的阻挡介质层。
优选地，所述金属片的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
优选地，所述阻挡介质层的材质为石英、陶瓷或尼龙。
优选地，所述悬浮电极的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
优选地，所述催化区填充的催化剂包括活性组分和载体，所述活性组分为金属氧化物，其中的金属为Mn、Ce、Ag、Ni和Cu中的一种或至少两种以上的任意组合，载体为氧化铝、活性炭、分子筛或MOFs。
本发明第二方面提供了一种有机废气等离子体催化处理方法，该方法包括：将有机废气输送到上述等离子体后置催化反应器中进行处理。
优选地，所述催化区的加热温度为105-180℃，优选为125-150℃。
优选地，所述有机废气通过所述等离子体放电区的线速度不高于1m/s，所述有机废气通过所述催化区的线速度不高于0.1m/s。
本发明的技术方案具有以下优点：
(1)将等离子体放电区与催化区相邻布局，有效利用了延伸于等离子体放电区外的寿命为秒级以上的活性粒子，在催化剂的吸附作用下，提高了等离子体降解VOCs过程中生成有机中间产物的矿化效率。
(2)通过悬浮电极与高压电极相对布置，在催化区内形成了静电场；通过加热催化剂，在催化区内形成了热力场，两者的耦合作用，增加了活性粒子在催化区的内数量和停留时间，进一步提高了等离子体降解VOCs过程中生成有机中间产物的矿化效率。
(3)在不增加放电功率和催化剂用量的情况下，通过引入悬浮电极和加热催化剂等简单的技术改进方案，可凭借较少的能耗增量实现等离子体催化性能的显著提升。
附图说明
图1是本发明所述的等离子体后置催化反应器的结构示意图；
图2是轴筒式结构的等离子体后置催化反应器的结构示意图，其中，(a)为左视图，(b)为主视图，(c)为右视图；
图3是排管式结构的等离子体后置催化反应器的结构示意图，其中，(a)为主视图，(b)为俯视图；
图4是排板式结构的等离子体后置催化反应器的结构示意图，其中，(a)为主视图，(b)为俯视图；
图5是轴筒式结构的等离子体后置催化反应器的结构以及参数示意图。
附图标记说明
1、接地电极；2、高压电极；3、悬浮电极；4、催化剂层；5、加热装置；6、支撑网。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本发明，并不用于限制本发明。
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
常规的等离子体后置催化反应器包括由高压电极和接地电极形成的等离子体放电区以及由催化剂形成的催化区，有机废气依次流经等离子体放电区和催化区。等离子体放电区的作用是产生各种活性粒子，通过反应将VOCs降解为CO2、H2O和有机中间产物等，同时生成O3和NOx等反应副产物。催化区的作用是将O3分解为活性氧和O2，同时将NOx分解为N2和O2，并利用活性氧将部分有机中间产物氧化成CO2和H2O。
本发明在常规的等离子体后置催化反应器的基础上进行改进，在催化区外增加悬浮电极，并且增加加热装置对催化区进行加热，从而在催化区内形成静电场和热力场，通过二者的耦合作用，增加催化区内活性粒子的数量和停留时间，进一步提高等离子体降解VOCs过程中生成有机中间产物的矿化效率。
具体的，如图1-5所示，本发明所述的等离子体后置催化反应器包括彼此相邻的等离子体放电区和催化区，进入所述等离子体后置催化反应器中的待处理气体物流依次流经所述等离子体放电区和所述催化区，其中，所述等离子体放电区由彼此相对设置的接地电极1和高压电极2界定，所述催化区由彼此相对设置的悬浮电极3和高压电极2界定，所述等离子体后置催化反应器还包括用于对所述催化区进行加热的加热装置5。
在具体的实施方式中，所述催化区内填充催化剂，所述催化区外对应设置有与所述高压电极2相对的悬浮电极3。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述等离子体放电区与所述催化区之间的间隔可以不超过3mm，优选不超过2mm，更优选为0-1mm，最优选间隔为0。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述等离子体放电区的放电形式可以为介质阻挡放电、电晕放电或辉光放电，优选为介质阻挡放电。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述接地电极1接地，所述高压电极2连接高压电源，所述悬浮电极3不接地，也不接高压电源。在本发明中，用于放电的高压电源可以为交流电源或脉冲电源。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述接地电极1和所述高压电极2的形状一致，且各自为环式、管式或板式，对应形成的反应器结构分别为轴筒式、排管式或排板式。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述加热装置5的加热方式可以为外部加热或内部加热，优选为外部加热。外部加热的方式可以包括催化区外部设置加热套、将催化区浸没于恒温水浴中或者通过气体或液体换热。内部加热的方式可以包括在催化区内部设置电加热丝。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述催化区的加热控制方式可根据催化区的温度进行自动调控，并将所述催化区的温度控制在最优的加热温度附近。
根据本发明的第一种具体实施方式，如图2所示，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极2沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极1和所述悬浮电极3分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极1靠近进气端，所述悬浮电极3靠近出气端。
在上述轴筒式结构的等离子体后置催化反应器中，在所述接地电极1对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述等离子体放电区，在所述悬浮电极3对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述催化区。在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过两个环形支撑网6固定。
在上述轴筒式结构的等离子体后置催化反应器中，所述支撑网6由不导电的材料制成。具体的，所述支撑网6的材质为聚四氟乙烯、陶瓷或刚玉，优选为聚四氟乙烯。所述支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径。由于支撑网6的存在，使得所述等离子体放电区与所述催化区具有不超过1-2mm的间隔。
在上述轴筒式结构的等离子体后置催化反应器中，优选地，所述接地电极1和所述悬浮电极3各自为紧贴所述阻挡介质管外壁的金属片。
在上述轴筒式结构的等离子体后置催化反应器中，所述接地电极1、所述高压电极2和所述悬浮电极3的材质各自可以为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
在上述轴筒式结构的等离子体后置催化反应器中，所述阻挡介质管的材质可以为石英、陶瓷或尼龙，优选为石英。
在一种实施方式中，如图2所示，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极2沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极1和所述悬浮电极3分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极1靠近进气端，所述悬浮电极3靠近出气端，在所述接地电极1对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述等离子体放电区，在所述悬浮电极3对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过两个环形支撑网6固定，支撑网6的材质为聚四氟乙烯，支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径，所述阻挡介质管的材质为石英。
在另一种实施方式中，如图2所示，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极2沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极1和所述悬浮电极3分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极1靠近进气端，所述悬浮电极3靠近出气端，在所述接地电极1对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述等离子体放电区，在所述悬浮电极3对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过两个环形支撑网6固定，支撑网6的材质为陶瓷，支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径，所述阻挡介质管的材质为石英。
在另一种实施方式中，如图2所示，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极2沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极1和所述悬浮电极3分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极1靠近进气端，所述悬浮电极3靠近出气端，在所述接地电极1对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述等离子体放电区，在所述悬浮电极3对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过两个环形支撑网6固定，支撑网6的材质为刚玉，支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径，所述阻挡介质管的材质为石英。
在另一种实施方式中，如图2所示，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极2沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极1和所述悬浮电极3分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极1靠近进气端，所述悬浮电极3靠近出气端，在所述接地电极1对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述等离子体放电区，在所述悬浮电极3对应的阻挡介质管部分与所述高压电极2之间形成的环形空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过两个环形支撑网6固定，支撑网6的材质为聚四氟乙烯，支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径，所述接地电极1和所述悬浮电极3各自为紧贴所述阻挡介质管外壁的金属片，所述接地电极1、所述高压电极2和所述悬浮电极3的材质各自为铜、铁、钨或不锈钢，所述阻挡介质管的材质为石英。
根据本发明的第二种具体实施方式，如图3所示，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极1，气流下游的一层电极管作为高压电极2，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极2之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过所述高压电极2和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极3。
在上述排管式结构的等离子体后置催化反应器中，两层电极管之间呈W型分布。所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极。在优选情况下，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合。所述金属电极可以为金属棒或金属粉。所述金属电极的材质可以为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。所述阻挡介质管的材质可以为石英、陶瓷或尼龙，优选为石英。
在上述排管式结构的等离子体后置催化反应器中，所述支撑网作为悬浮电极3，其材质可以为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
在一种实施方式中，如图3所示，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极1，气流下游的一层电极管作为高压电极2，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极2之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过所述高压电极2和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极3；两层电极管之间呈W型分布，所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合，所述金属电极为金属棒，所述金属电极的材质为铜、铁、钨或不锈钢。
在一种实施方式中，如图3所示，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极1，气流下游的一层电极管作为高压电极2，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极2之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过所述高压电极2和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极3；两层电极管之间呈W型分布，所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合，所述金属电极为金属棒，所述金属电极的材质为铜、铁、钨或不锈钢，所述阻挡介质管的材质为石英，所述支撑网作为悬浮电极3，其材质为铜、铁、钨或不锈钢。
在另一种实施方式中，如图3所示，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极1，气流下游的一层电极管作为高压电极2，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极2之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过所述高压电极2和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极3；两层电极管之间呈W型分布，所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合，所述金属电极为金属粉，所述金属电极的材质为铜、铁、钨或不锈钢。
在另一种实施方式中，如图3所示，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极1，气流下游的一层电极管作为高压电极2，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极2之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层4，所述催化剂层4通过所述高压电极2和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极3；两层电极管之间呈W型分布，所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合，所述金属电极为金属粉，所述金属电极的材质为铜、铁、钨或不锈钢，所述阻挡介质管的材质为石英，所述支撑网作为悬浮电极3，其材质为铜、铁、钨或不锈钢。
根据本发明的第三种具体实施方式，如图4所示，所述等离子体后置催化反应器为排板式结构，包括若干窄电极片和若干宽电极片，且窄电极片与宽电极片彼此交替且相互平行排布，所述窄电极片作为接地电极1，所述宽电极片作为高压电极2，沿气体流动方向，在所述接地电极1的后端填充催化剂以形成催化剂层4，并且在催化剂层4上与所述高压电极2相对的位置设置悬浮电极3，所述催化剂层4通过所述高压电极2和垂直气流方向布置并紧贴所述高压电极2的支撑网6固定。
在上述排板式结构的等离子体后置催化反应器中，所述窄电极片和所述宽电极片各自包括金属片和包覆所述金属片的阻挡介质层。所述金属片的材质可以为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。所述阻挡介质层的材质可以为石英、陶瓷或尼龙，优选为石英。所述悬浮电极3的材质可以为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
在上述排板式结构的等离子体后置催化反应器中，所述支撑网6由不导电的材料制成。具体的，所述支撑网6的材质为聚四氟乙烯、陶瓷或刚玉，优选为聚四氟乙烯。所述支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径。
在一种实施方式中，所述等离子体后置催化反应器为排板式结构，包括若干窄电极片和若干宽电极片，且窄电极片与宽电极片彼此交替且相互平行排布，所述窄电极片作为接地电极1，所述宽电极片作为高压电极2，沿气体流动方向，在所述接地电极1的后端填充催化剂以形成催化剂层4，并且在催化剂层4上与所述高压电极2相对的位置设置悬浮电极3，所述催化剂层4通过所述高压电极2和垂直气流方向布置并紧贴所述高压电极2的支撑网6固定；所述窄电极片和所述宽电极片各自包括金属片和包覆所述金属片的阻挡介质层，所述金属片的材质为铜、铁、钨或不锈钢，所述阻挡介质层的材质为石英，所述悬浮电极3的材质为铜、铁、钨或不锈钢。
在另一种实施方式中，所述等离子体后置催化反应器为排板式结构，包括若干窄电极片和若干宽电极片，且窄电极片与宽电极片彼此交替且相互平行排布，所述窄电极片作为接地电极1，所述宽电极片作为高压电极2，沿气体流动方向，在所述接地电极1的后端填充催化剂以形成催化剂层4，并且在催化剂层4上与所述高压电极2相对的位置设置悬浮电极3，所述催化剂层4通过所述高压电极2和垂直气流方向布置并紧贴所述高压电极2的支撑网6固定；所述窄电极片和所述宽电极片各自包括金属片和包覆所述金属片的阻挡介质层，所述金属片的材质为铜、铁、钨或不锈钢，所述阻挡介质层的材质为石英，所述悬浮电极3的材质为铜、铁、钨或不锈钢；所述支撑网6由不导电的材料制成，所述支撑网6的材质为聚四氟乙烯，所述支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径。
在另一种实施方式中，所述等离子体后置催化反应器为排板式结构，包括若干窄电极片和若干宽电极片，且窄电极片与宽电极片彼此交替且相互平行排布，所述窄电极片作为接地电极1，所述宽电极片作为高压电极2，沿气体流动方向，在所述接地电极1的后端填充催化剂以形成催化剂层4，并且在催化剂层4上与所述高压电极2相对的位置设置悬浮电极3，所述催化剂层4通过所述高压电极2和垂直气流方向布置并紧贴所述高压电极2的支撑网6固定；所述窄电极片和所述宽电极片各自包括金属片和包覆所述金属片的阻挡介质层，所述金属片的材质为铜、铁、钨或不锈钢，所述阻挡介质层的材质为石英，所述悬浮电极3的材质为铜、铁、钨或不锈钢；所述支撑网6由不导电的材料制成，所述支撑网6的材质为陶瓷，所述支撑网为网状结构，其厚度不超过1-2mm，网孔直径小于催化剂直径。
在本发明所述的等离子体后置催化反应器中，所述催化区填充的催化剂包括活性组分和载体，所述活性组分为金属氧化物，其中的金属为Mn、Ce、Ag、Ni和Cu中的一种或至少两种以上的任意组合，载体为氧化铝、活性炭、分子筛或MOFs。
按照本发明所述的等离子体后置催化反应器，(1)将等离子体放电区与催化区相邻布局；(2)在催化区外设置悬浮电极，并保持悬浮电极与高压电极相对放置，同时催化剂填充于高压电极和悬浮电极相对的空间内；(3)将催化区加热，并保持温度。在高压电极和接地电极间正对的气隙空间内产生了大量活性粒子，该区域为等离子体放电区；当放电区内有气流通过时，部分存活寿命为秒级以上的活性粒子沿气流方向从等离子体放电区向后延伸出一段距离较小的空间，延伸距离与气流速度有关。将等离子体放电区与催化区相邻布局，可利用这些寿命为秒级以上的活性粒子与VOCs反应，提高有机中间产物的矿化效率。在催化区外部增加的与高压电极相对放置的悬浮电极，可在催化区内形成一个静电场，延长寿命为秒级以上活性粒子在等离子体放电区外的存活时间。将催化区加热并保持恒温，可以通过在催化区内形成一个热力场，进一步延长寿命为秒级以上活性粒子在放电区外的存活时间。
本发明还提供了一种有机废气等离子体催化处理方法，该方法包括：将有机废气输送到上述等离子体后置催化反应器中进行处理。
在本发明所述的方法中，所述催化区的加热温度可以为105-180℃，优选为125-150℃。
在本发明所述的方法中，所述有机废气通过所述等离子体放电区的线速度不高于1m/s，优选为0.05-1m/s；所述有机废气通过所述催化区的线速度不高于0.1m/s，优选为0.01-0.1m/s。
本发明的技术方案可用于石化、喷涂、印染、市政污水及医药等排放有机废气的行业，通过引入悬浮电极和加热催化剂在催化区内形成了静电场和热力场，两者的耦合作用增加了活性粒子在催化区内数量和停留时间，在不增加放电功率和催化剂用量的情况下，可凭借较少的能耗增量实现等离子体催化性能的显著提升，同时实现了对等离子体放电区产生的有机中间产物和反应副产物的双重有效控制。
下面通过实施例来进一步说明本发明所述的等离子体后置催化反应器和有机废气等离子体催化处理方法。实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体操作过程，但本发明的保护范围不限于下述实施例。
以下实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为本领域常规方法。下述实施例中所用的实验材料，如无特殊说明，均可商购得到。
实施例1
本实施例用于说明轴筒式结构的等离子体后置催化反应器。
如图2和5所示，反应器主要由阻挡介质管、高压电极2、接地电极1、悬浮电极3、催化剂层4、恒温加热装置5和支撑网6组成。其中，阻挡介质管为石英玻璃材质，在石英管的两端，分别设有进气口和出气口；在阻挡介质管内部中心轴处设置一个金属棒，连接高压电源形成高压电极2，金属棒材质为不锈钢，高压电源为高频交流电源；在阻挡介质管外壁紧贴一层金属片，接地形成接地电极1，金属片材质为铜；沿气流方向在高压电极2和接地电极1形成的等离子体放电区的下游，在石英玻璃管与高压电极2形成的环形空间填充催化剂，催化剂层4通过两个环形支撑网6固定，支撑网6的材质为聚四氟乙烯，催化剂为负载MnO2(3wt％)的球形分子筛；在催化区的阻挡介质管外壁紧贴一层金属片，既不连接高压电源也不接地，形成悬浮电极3，金属片材质为铜；在悬浮电极外壁，多层缠绕加热带以形成恒温加热装置5，加热由温控系统控制，温度检测探头插入催化剂层中。
实施例2
本实施例用于说明排管式结构的等离子体后置催化反应器。
如图3所示，反应器主要由电极管、悬浮电极3、催化剂层4和恒温加热装置5组成。其中，电极管分成两层，呈W型分布，沿气流上游的一侧电极管，接地形成接地电极1；沿气流下游的一层电极管，接高压电源形成高压电极2；电极管由阻挡介质管和内部金属电极组成，阻挡介质管内部有柱形空间，一端开口，一端封闭，内部的柱形空间用于盛装金属电极，金属电极的外壁与阻挡介质管的内壁紧密贴合，阻挡介质管材质为石英，内部的金属电极为铁棒或铁粉，导电引线与金属电极连接，并由开口端引出；沿气流下游的高压电极2后端填充催化剂，并在催化剂的后端设置支撑网，催化剂通过高压电极2和支撑网固定形成催化剂层4，催化剂为负载CeO2(4wt％)的柱状MOFs；支撑网的材质为不锈钢，支撑网垂直气流方向布置，同时作为悬浮电极3；支撑网连接恒温加热装置5，温度检测探头插入催化剂层4中。
实施例3
本实施例用于说明排板式结构的等离子体后置催化反应器。
如图4所示，反应器主要由电极板、悬浮电极3、催化剂层4、恒温加热装置5和支撑网6组成。其中，电极板呈一型平行分布，电极板的放电面与气流方向垂直，电极板由阻挡介质板和金属片组成，其中，阻挡介质片为石英片，金属片为铜片，通过绝缘胶灌装将金属片封装在两片石英片内，形成的电极板一端开口用于导电线连接，其余部分则形成良好的绝缘密封；宽度较大的电极板(即宽电极板)，接高压电源形成高压电极2，宽度较小的电极板(即窄电极板)，接地形成接地电极1；沿气流下游，在接地电极1后端填充催化剂，催化剂为负载CuO2(5wt％)的球形氧化铝；悬浮电极3为金属片，材质为不锈钢，每个悬浮电极都与高压电极相对放置；支撑网6垂直气流方向，并紧贴高压电极2，通过高压电极2与支撑网6固定催化剂层4，支撑网6连接恒温加热装置5，温度检测探头插入催化剂层4中。
实施例4-1至4-7以及对比例1至3
轴筒式结构的等离子体后置催化反应器在不同参数下的有机废气处理性能。
采用实施例1的等离子体后置催化反应器，并改变悬浮电极长度Lx(不做特殊说明的情况下，催化段长度与悬浮电极长度相同)、放电区与催化区的距离Le(包括支撑网厚度)和催化剂层温度T，考察反应器对有机废气降解性能的影响。主要的试验条件为：放电间隙d为4mm，接地电极长度Ld为5cm，支撑网厚度为1mm，有机废气流量为5L/min，有机废气组成：异戊烷的浓度为400ppm，放电功率为18W，放电频率为8.5Hz。
表1示出了实施例4-1至4-7以及对比例1至3的参数变化及主要监测变量的变化，其中，REVOC为异戊烷降解效率，SCO2为CO2转化率，O3和NO2为出口检测浓度。
表1
在表1中，对比例1展示的是传统的等离子体后置催化方式对异戊烷的降解效果，对比例2和对比例3则分别在对比例1的基础上将催化段加热120℃和在催化段外设置5cm长的悬浮电极。与对比例1相比，在提高VOCs降解效率和CO2选择性，及抑制反应副产物O3和NO2方面，对比例2和对比例3均有所增强，但提升不明显，VOCs降解效率分别提高了约9个百分点和5个百分点，CO2选择性分别提高了约7个百分点和4个百分点，O3浓度分别降低了5.2ppm和7.1ppm，NO2浓度分别降低了5.7ppm和8.5ppm。
实施例4-1则同时将催化段加热，并在外部设置5cm长的将悬浮电极，与对比例2和对比例3相比，在提高VOCs降解效率和CO2选择性，及抑制反应副产物O3和NO2方面，较对比例1提升非常明显，VOCs降解效率和CO2选择性分别提高了约31个百分点和28个百分点，O3浓度和NO2分别降低了9.4ppm和10.2ppm。
在实施例4-1的基础上，实施例4-2和4-3对比了不同的悬浮电极长度对强化等离子体催化性能的影响。可以看到，当催化段和悬浮电极长度由5cm减至3cm时，VOCs降解效率和CO2选择性分别降低了约4个百分点和7个百分点，O3浓度和NO2分别提高了1.5ppm和1.1ppm；而将催化段和悬浮电极长度由5cm增至7cm时，在提高VOCs降解效率、CO2选择性及抑制反应副产物O3和NO2方面基本没有提升。因此，当悬浮电极和催化段的长度小于临界值时，等离子体催化性能随悬浮电极和催化段的长度增加而提高；当悬浮电极和催化段的长度高于临界值时，等离子体催化性能基本保持不变。悬浮电极和催化段的长度临界值与VOCs和催化剂有关。
在实施例4-1的基础上，实施例4-4和4-5对比了不同的催化段温度对强化等离子体催化性能的影响。可以看到，当催化段温度由120℃降至100℃时，VOCs降解效率和CO2选择性分别降低了约4个百分点和3个百分点，O3浓度和NO2分别提高不明显；而将催化段温度由120℃升至150℃时，在提高VOCs降解效率、CO2选择性及抑制反应副产物O3和NO2方面基本没有提升。因此，当催化段温度小于临界值时，等离子体催化性能随催化段温度的增加而提高；当悬浮电极和催化段的长度高于临界值时，等离子体催化性能基本保持不变。催化段温度的临界值与催化剂有关。
在实施例4-1的基础上，实施例4-6和4-7对比了不同的放电区与催化区间隔对强化等离子体催化性能的影响。可以看到，随着放电区与催化区的间隔不断增大，VOCs降解效率和CO2选择性显著降低，O3和NO2浓度提高不明显。因此，放电区与催化区的间隔越小越好。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。
Claims (15)
1.一种等离子体后置催化反应器，其特征在于，包括彼此相邻的等离子体放电区和催化区，进入所述等离子体后置催化反应器中的待处理气体物流依次流经所述等离子体放电区和所述催化区，其中，所述等离子体放电区由彼此相对设置的接地电极(1)和高压电极(2)界定，所述催化区由彼此相对设置的悬浮电极(3)和高压电极(2)界定，所述等离子体后置催化反应器还包括用于对所述催化区进行加热的加热装置。
2.根据权利要求1所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述等离子体放电区与所述催化区之间的间隔不超过2mm。
3.根据权利要求1所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述等离子体放电区的放电形式为介质阻挡放电、电晕放电或辉光放电。
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述接地电极(1)和所述高压电极(2)的形状一致，且各自为板式、管式或环式。
5.根据权利要求1-4中任意一项所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述加热装置(5)的加热方式为外部加热或内部加热，外部加热的方式包括催化区外部设置加热套、将催化区浸没于恒温水浴中或者通过气体或液体换热，内部加热的方式包括在催化区内部设置电加热丝。
6.根据权利要求1所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述等离子体后置催化反应器为轴筒式结构，其包括阻挡介质管，所述高压电极(2)沿轴向贯穿设置于所述阻挡介质管的内部，所述接地电极(1)和所述悬浮电极(3)分别环绕设置于所述阻挡介质管的外壁，且所述接地电极(1)靠近进气端，所述悬浮电极(3)靠近出气端。
7.根据权利要求6所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，在所述悬浮电极(3)对应的阻挡介质管部分与所述高压电极(2)之间形成的环形空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层，所述催化剂层通过两个环形支撑网固定；
优选地，所述支撑网的材质为聚四氟乙烯、陶瓷或刚玉。
8.根据权利要求6或7所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述接地电极(1)和所述悬浮电极(3)各自为紧贴所述阻挡介质管外壁的金属片；
优选地，所述阻挡介质管的材质为石英、陶瓷或尼龙；
优选地，所述接地电极(1)、所述高压电极(2)和所述悬浮电极(3)的材质各自为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
9.根据权利要求1所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述等离子体后置催化反应器为排管式结构，其包括两层电极管和支撑网，气流上游的一层电极管作为接地电极(1)，气流下游的一层电极管作为高压电极(2)，所述支撑网垂直气流方向布置，所述支撑网与所述高压电极(2)之间形成的空间构成所述催化区，在所述催化区内填充催化剂以形成催化剂层，所述催化剂层通过所述高压电极(2)和所述支撑网固定，且所述支撑网作为悬浮电极(3)。
10.根据权利要求9所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，两层电极管之间呈W型分布，且所述电极管包括阻挡介质管和位于所述阻挡介质管的内部柱形空间的金属电极；
优选地，所述金属电极的外壁与所述阻挡介质管的内壁紧密贴合；
优选地，所述阻挡介质管的材质为石英、陶瓷或尼龙；
优选地，所述金属电极为金属棒或金属粉；
优选地，所述金属电极的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
11.根据权利要求9或10所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述支撑网的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
12.根据权利要求1所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述等离子体后置催化反应器为排板式结构，包括若干窄电极片和若干宽电极片，且窄电极片与宽电极片彼此交替且相互平行排布，所述窄电极片作为接地电极(1)，所述宽电极片作为高压电极(2)，沿气体流动方向，在所述接地电极(1)的后端填充催化剂以形成催化剂层，并且在催化剂层上与所述高压电极(2)相对的位置设置悬浮电极(3)，所述催化剂层通过所述高压电极(2)和垂直气流方向布置并紧贴所述高压电极(2)的支撑网固定。
13.根据权利要求12所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述窄电极片和所述宽电极片各自包括金属片和包覆所述金属片的阻挡介质层；
优选地，所述金属片的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种；
优选地，所述阻挡介质层的材质为石英、陶瓷或尼龙；
优选地，所述悬浮电极(3)的材质为铜、铁、钨和不锈钢中的至少一种。
14.根据权利要求1-13中任意一项所述的等离子体后置催化反应器，其特征在于，所述催化区填充的催化剂包括活性组分和载体，所述活性组分为金属氧化物，其中的金属为Mn、Ce、Ag、Ni和Cu中的一种或至少两种以上的任意组合，载体为氧化铝、活性炭、分子筛或MOFs。
15.一种有机废气等离子体催化处理方法，其特征在于，该方法包括：将有机废气输送到权利要求1-14中任意一项所述的等离子体后置催化反应器中进行处理；
优选地，所述催化区的加热温度为105-180℃，优选为125-150℃；
优选地，所述有机废气通过所述等离子体放电区的线速度不高于1m/s，所述有机废气通过所述催化区的线速度不高于0.1m/s。
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