CN117916087A - 丙烯三元共聚物和由其制造的热封膜 - Google Patents
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Abstract
构造特别适合用于热封应用的丙烯三元共聚物。例如，该丙烯三元共聚物可用于在多层膜上形成热封层。该热封层可用于将两个相对的膜层粘结在一起以用于形成包装和其他制品。以增加的无规乙烯分布形成该丙烯三元共聚物，该增加的无规乙烯分布导致降低的聚合物结晶度、降低的熔融温度和较低的热封温度。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求2021年7月2日提交的美国临时专利申请号63/218,156的优先权权益，该美国临时专利申请的内容全文以引用方式并入本文。
背景技术
聚烯烃聚合物用于许多和多种应用和领域。例如，聚烯烃聚合物是可以容易地处理的热塑性聚合物。聚烯烃聚合物也可以再循环和重复使用。聚烯烃聚合物由从石油化学品获得并且是可大量获得的烃(诸如丙烯和α-烯烃)形成。
在一种应用中，聚烯烃聚合物被配制和设计用于生产热封膜和包装。用于包装的热封膜通常包含多个聚合物层。至少一个表面层被称为热封层，其被配制成具有较低的熔融温度以供在密封包装时热封或热粘结到相邻层上。在过去，聚丙烯三元共聚物已经用于构造热封层。聚丙烯三元共聚物通常由包括丙烯、乙烯和1-丁烯的单体或另一种高级α-烯烃单体的组合产生。乙烯单体的掺入可降低所得聚合物的熔融温度。将第三单体(诸如1-丁烯)掺入可改善聚合物和由该聚合物制成的热封层的总体性能。例如，丁烯可以在较高的熔融温度下降低热封起始温度。
例如，聚丙烯三元共聚物已经在包装应用中在拉伸强度、抗撕裂性、抗划伤性和低浊度方面显示出理想的物理性能。例如，美国专利号4,256,784、美国专利号6,365,682、美国专利公开号2006/0029824和美国专利公开号2004/0081842中公开了各种不同的可热封膜，这些专利均以引用方式并入本文。
尽管过去已经生产了各种可热封膜，但仍需要进一步改进。特别地，仍然需要被配制用于热封应用的聚合物，其表现出较低的熔融温度和降低的热封起始温度，而不增加共聚单体含量或以其他方式降低聚合物或由该聚合物制成的膜层的其他性能。例如，降低热封起始温度可显著减少膜包装应用中的密封时间，这可转化为循环时间的减少和生产率的提高。还需要被配制用于热封应用的聚合物，其具有较低的乙烯含量并且可以在不具有反应器结垢问题的情况下产生。
发明内容
一般而言，本公开涉及非常适合用作包装膜中的热封层的丙烯三元共聚物。在一个实施方案中，本公开的丙烯三元共聚物包含作为主要单体的丙烯，具有约1重量％至约5重量％的乙烯含量，并且具有约1重量％至小于8重量％的丁烯含量。该丙烯三元共聚物具有约1g/10min至约30g/10min的熔体流动速率，具有小于140℃的熔融温度，并且具有如下定义的乙烯序列长度分布：
nE<0.0353Et+1.08
其中Et是乙烯重量含量。特别有利的是，本公开的丙烯三元共聚物可以配制成不含邻苯二甲酸酯。
在一个方面，丙烯三元共聚物的丁烯含量为约3重量％至约6.9重量％，诸如约5重量％至约6.9重量％。在一个方面，丙烯三元共聚物的乙烯含量可为约1.5重量％至约3.5重量％。该丙烯三元共聚物可以是齐格勒-纳塔(Ziegler-Natta)催化的，而不使用邻苯二甲酸酯内部电子供体。丙烯三元共聚物的丙烯含量通常大于约87重量％，诸如大于约90重量％，诸如大于约92重量％，诸如大于约94重量％，并且通常小于约98重量％。
如上配制的本公开的丙烯三元共聚物可具有小于约115℃，诸如小于约110℃的热封起始温度。在一个方面，丙烯三元共聚物可具有约110℃至约129℃的熔融温度。熔体流动速率可为约2g/10min至约10g/10min。在一个方面，三元共聚物可具有约1.0至约1.2的乙烯序列长度分布。任选地，该丙烯三元共聚物可以是减粘裂化丙烯三元共聚物。
本公开还涉及含有如上所述的丙烯三元共聚物的聚合物组合物。该丙烯三元共聚物可通常以大于约70重量％的量，诸如大于约80重量％的量，诸如大于约90重量％的量，诸如大于约95重量％的量存在于聚合物组合物中。聚合物组合物还可含有各种其他添加剂，包括一种或多种抗氧化剂、一种或多种酸清除剂、一种或多种UV稳定剂、一种或多种热稳定剂、增滑剂、抗粘连剂等。
本公开还涉及含有如上所述的丙烯三元共聚物的聚合物膜层。聚合物膜层可由聚合物组合物形成。
在又一个方面，本公开涉及多层膜结构。多层膜结构包括包含热塑性聚合物的基底层和包含丙烯三元共聚物的热封层。该丙烯三元共聚物可以具有如上所述的特性。在一个方面，多层膜结构可包含包装膜。膜结构可通过共挤出形成。如果需要，膜结构也可以是单向取向的或双轴取向的。
下面更详细地讨论本公开的其他特征和方面。
附图说明
本公开的完整和可用的公开内容更具体地阐述于说明书的其余部分中，包括参考附图。
图1是根据本公开制造的多层膜的一个实施方案的剖视图。
图2是根据本公开制造的多层膜的另选实施方案的剖视图。
图3是可根据本公开制造的热封包装的透视图。
图4是以下实施例中呈现的一些结果的图示。
在本说明书和附图中重复使用附图标记旨在表示本发明的相同或类似特征或元件。
定义和测试工序
如本文所用，术语“丙烯三元共聚物”是含有主要重量百分比的丙烯单体与至少两种共聚单体(诸如乙烯)和另一种α-烯烃单体(诸如1-丁烯)的组合的三元共聚物。丙烯三元共聚物可具有以无规或统计分布存在于聚合物链中的其他共聚单体的单独重复单元。
如本文所用的熔体流动速率(MFR)是根据在230℃下用2.16kg砝码测量丙烯基聚合物的ASTM D1238测试方法来测量的。
二甲苯可溶物(XS)被定义为将聚丙烯无规共聚物树脂样品溶解于热二甲苯中并将溶液冷却至25℃后，留在溶液中的树脂的重量百分比。这也称为根据ASTMD5492-06使用60分钟沉淀时间的重量测定XS方法，并且在本文中也称为“湿法”。XS还可根据Viscotek方法如下测量：通过在130℃下搅拌60分钟将0.4g的聚合物溶解于20ml的二甲苯中。然后将溶液冷却至25℃，并且60分钟后滤出不溶物聚合物级分。使用Viscotek ViscoGEL H-100-3078柱通过流动注射聚合物分析(Flow Injection Polymer Analysis)来分析所得滤出液，其中THF流动相以1.0ml/min流动。将该柱耦接到在45℃下操作的Viscotek 302型三重检测器阵列，该阵列配备有光散射、粘度计和折射计检测器。用ViscotekPolyCALTM聚苯乙烯标准物保持仪器校准。聚丙烯(PP)均聚物(诸如可从各种商业来源获得的双轴取向聚丙烯(BOPP)级L5D98)用作参考材料，以确保Viscotek仪器和样品制备程序通过使用L5D98作为对照以检查方法性能来提供一致的结果。L5D98的值最初是通过使用上述ASTM方法测试得出的。
可采用上述ASTMD5492-06方法测定二甲苯可溶物部分。一般来讲，流程由以下组成：称量2g样品以及将该样品溶解于具有24/40接头的400ml烧瓶中的200ml邻二甲苯中。将烧瓶连接到水冷冷凝器，并且将内容物搅拌并在氮气(N2)下加热至回流，然后保持回流另外的30分钟。然后将溶液在25℃的温控水浴中冷却60分钟，以使二甲苯不溶物级分结晶。一旦溶液冷却并且不溶物级分从溶液中沉淀出来，就通过25微米滤纸过滤实现二甲苯可溶物部分(XS)与二甲苯不溶物部分(XI)的分离。将100ml的滤液收集到预称重的铝盘中，并且在氮气流下将邻二甲苯从该100ml的滤液中蒸发出来。溶剂蒸发后，将盘和内容物置于100℃真空烘箱中达30分钟或直至干燥。然后将盘冷却至室温并称重。二甲苯可溶性部分计算为XS(重量％)＝[(m3-m2)*2/m1]*100，其中m1为所用样品的原始重量，m2为空铝盘的重量，且m3是盘和残余物的重量(星号，*，在本公开中的此处和别处表示所标识的术语或值被相乘)。
可通过13C-NMR测定聚合物中单体的序列分布，该方法还可相对于相邻丙烯残基定位丁烯残基。13C NMR可用于测量乙烯含量、丁烯含量、三联体分布和三联体立构规整度，并且如下进行。通过向Norell 1001-710mm NMR管中的0.20g样品中添加约2.7g包含0.025MCr(AcAc)3的四氯乙烷-d2/邻二氯苯的50/50混合物来制备样品。通过使用加热块将管及其内容物加热至150℃使样品溶解和均质化。目视检查每个样品以确保均质性。使用配备有Bruker Dual DUL高温冷冻探针(CryoProbe)的Bruker 400MHz光谱仪采集数据。在120℃的样品温度下，使用512瞬态/数据文件、6秒脉冲重复延迟、90度翻转角以及反向门控去耦来采集数据。所有测量均在锁定模式下在非旋转样品上进行。采集数据前，先将样品热平衡10分钟。根据本领域常用的方法计算％mm立构规整度和丁烯重量％，其简要概述如下。
序列长度分布由以下公式定义：
nE<0.0353Et+1.08
其中Et是乙烯重量含量并且序列长度由以下公式定义：
通过13C NMR光谱测量序列长度。根据Zhang等人，Polymer Journal，第35卷，第7期，第551-559页(2003)中描述的方法计算峰分配、共聚单体含量和单体序列长度(nE)。
为方便起见，还使用傅里叶变换红外法(FTIR)测量了丁烯含量，其与如上所述使用13C NMR作为主要方法测定的丁烯值相关。使用这两种方法进行的测量之间的关系和一致性描述于例如J.R.Paxson、J.C.Randall，“Quantitative Measurement ofEthyleneIncorporation into Propylene Copolymers by Carbon-13 Nuclear MagneticResonance and Infrared Spectroscopy”，Analytical Chemistry，第50卷，第13期，1978年11月，第1777-1780页。
根据聚丙烯的凝胶渗透色谱(GPC)分析方法通过GPC测量Mw/Mn(也称为“MWD”)和Mz/Mw。在装配有IR5 MCT(碲镉汞高灵敏度热电冷却IR检测器)、Polymer Char四毛细管粘度计、Wyatt 8角MALLS和三个Agilent Plgel Olexis(13μm)的Polymer Char高温GPC上分析聚合物。烘箱温度设定为150℃。溶剂是包含约200ppm 2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)的氮气吹扫的1,2,4-三氯苯(TCB)。流动速率为1.0mL/min，并且注入体积为200μl。通过在160℃下温和搅拌2小时将样品溶解在N2吹扫和预热的TCB(包含200ppm BHT)中来制备2mg/mL样品浓度。根据本公开制备的三元共聚物的MWD可大于约3，诸如大于约4，诸如大于约4.8且小于约8，诸如小于约7。
通过运行二十个窄分子量分布聚苯乙烯标准物来校准GPC柱组。标准物的分子量(MW)为266g/mol至12,000,000g/mol，并且标准物包含在6种“混合液(cocktail)”混合物中。每种标准混合物在各分子量之间具有至少十倍间隔。对于等于或大于1,000,000g/mol的分子量，在20mL溶剂中制备0.005g聚苯乙烯标准物，并且对于小于1,000,000g/mol的分子量，在20mL溶剂中制备0.001g聚苯乙烯标准物。将聚苯乙烯标准物在160℃下搅拌溶解60分钟。首先运行窄标准物混合物，并且按照最高分子量组分递减的次序运行以使降解作用最小化。对数分子量校准使用四阶多项式拟合作为洗脱体积的函数来生成。通过使用以下等式以及所报道的聚丙烯的马克霍温克(Mark Houwink)系数(Scholte等人J.Appl.Polym.Sci.,29,3763-3782(1984))和聚丙烯的马克霍温克系数(Otocka等人Macromolecules,4,507(1971))计算当量聚丙烯分子量：
其中Mpp是PP当量MW，MPS是PS当量MW，PP和PS的log K和马克-霍温克系数的值列于下表中。
熔点或熔融温度和结晶温度是使用差示扫描量热法(DSC)测定的。熔点是在测试期间形成的主峰，通常是形成的第二个峰。术语“结晶度”是指形成晶体结构的原子或分子的排列的规律性。聚合物结晶度可使用DSC进行检测。Tme意指熔融结束时的温度，并且Tmax意指峰值熔融温度，二者均由本领域普通技术人员使用来自最终加热步骤的数据通过DSC分析测定。用于DSC分析的一种合适方法是使用来自TA仪器公司(TAInstruments,Inc.)的Q1000TM型DSC。DSC的校准以如下方式进行。首先，通过在铝DSC盘中没有任何样品的情况下将测试池(cell)从-90℃加热至290℃来获得基线。然后如下分析7毫克的新鲜铟样品：将样品加热至180℃，以10℃/min的冷却速率将样品冷却至140℃，随后将样品在140℃下等温保持1分钟，再然后以10℃/min的加热速率将样品从140℃加热至180℃。测定该铟样品的熔化热和熔融开始温度，并且核实该熔融开始温度在156.6℃±0.5℃范围内，并且核实该熔化热在28.71J/g±0.5J/g范围内。然后通过以10℃/min的冷却速率将DSC盘中的一小滴新鲜样品从25℃冷却至-30℃来分析去离子水。将样品在-30℃下等温保持2分钟，并且以10℃/min的加热速率将其加热至30℃。测定熔融开始温度并且核实其在0℃±0.5℃范围内。
测定高结晶聚丙烯聚合物中结晶度的一种方法是通过差示扫描量热法(DSC)。将少量丙烯聚合物样品(毫克大小)密封到铝制DSC盘中。将样品置于氮气吹扫速度为25厘米/分钟的DSC池中并冷却至约-80℃。通过以10℃/分钟加热至225℃来建立样品的标准热历史。然后将样品冷却至约-80℃并以10℃/分钟重新加热至225℃。记录第二次扫描观测到的熔化热(ΔH观测到的)。观测到的熔化热通过下式与基于聚丙烯样品重量的重量百分比的结晶度相关：
其中如Macromolecular Physics，第3卷，Crystal Melting,Academic Press,NewYour,1980，第48页中所报道的，全同立构聚丙烯的熔化热(ΔH全同立构的PP)为164.92焦耳/克(J/g)聚合物。本公开的三元共聚物的结晶度可小于约60％，诸如小于约55％，诸如小于约50％，诸如小于约45％，且大于约25％，诸如大于约35％。
另选地，也可以使用加热结晶热(HCH)法测定结晶度。在HCH方法中，将样品在200℃处平衡并在该温度处保持三分钟。在等温步骤之后，启动数据存储，并将样品以10℃/分钟升温至-80℃。当达到-80℃时，关闭数据采样，并将样品在该温度处保持三分钟。在第二等温步骤之后，启动数据存储，并将样品以10℃/分钟升温至200℃。
术语“热封起始温度”(HSIT)定义为在使用密封膜的热封曲线上热封强度首次开始从零热封强度向上趋向时的密封温度。可以使用BMS TT 03方法在Bruckner膜测试商业实验室进行HSIT测量。用Brugger HSG-CC热封机在选定温度下在1巴压力和1秒停留时间下密封膜。将密封膜切成15mm宽的条。在Zwick拉伸强度机上测试密封强度，其中膜由拉伸测试机的夹具夹持并且以夹具之间的180°角拉开。热封起始温度(HSIT)被确定为实现1.0N/15mm的密封强度时的密封温度。
按照ASTM D1003方法测量膜雾度。均聚物聚丙烯用作芯层(B)，并且三元共聚物用作表层(A)，膜结构是ABA三层结构。总膜厚度为约20μm，其中芯层和表皮层比率为90:10。根据本公开制造的膜可以显示小于约1％，诸如小于约0.8％，诸如小于约0.6％且大于约0.1％的雾度。
具体实施方式
下文描述各种实施方案。应当指出的是，具体实施方案并非旨在作为穷举性描述或作为对本文所讨论的更广泛方面的限制。结合特定实施方案描述的一个方面未必限于该实施方案，并且可以与任何其他实施方案一起实践。
如本文关于数值范围所使用，术语“大约”、“约”、“基本上”和类似术语将由本领域普通技术人员理解并且将根据使用其的上下文而在一定程度上变化。如果该术语的用途对于本领域普通技术人员来说是不清楚的，则考虑到使用其的上下文，该术语将是所公开的值的加或减10％。当“大约”、“约”、“基本上”和类似术语应用于结构特征(例如，描述其形状、尺寸、取向、方向等)时，这些术语意在涵盖可能由例如制造或组装过程引起的结构中的微小变化，并且旨在具有与本公开主题所属领域的普通技术人员的普遍和接受的用法相一致的广泛含义。因此，这些术语应解释为指示将所述和受权利要求保护的主题的非实质性或无关紧要的修改或更改视为在所附权利要求书中所述的本公开的范围内。
除非本文另外指明或与上下文明显矛盾，否则在描述要素的上下文中(特别是在以下权利要求的上下文中)，术语“一种”和“一个”和“该/所述”以及类似指示物的使用应被解释为涵盖单数和复数两者。除非本文另外指明，否则本文中数值范围的列举仅旨在用作单独提及落入该范围内的每个单独数值的速记方法，并且每个单独数值被并入说明书中，如同其在本文中被单独列举一样。除非本文另外指明或与上下文明显矛盾，否则本文所述的所有方法可以任何合适的顺序进行。除非另有说明，否则本文所提供的任何和所有示例或示例性语言(例如，“诸如”)的用途仅旨在更好地说明实施方案并且不会对权利要求的范围构成限制。说明书中的语言不应被解释为表明任何未要求保护的要素是必需的。
一般而言，本公开涉及表现出较低熔融温度同时仍保持优异的机械和物理性能的丙烯三元共聚物。丙烯三元共聚物特别适用于在各种不同制品(诸如包装膜)上形成热封层。例如，丙烯三元共聚物可表现出降低的热封起始温度。在这点上，当用于生产包装时，与过去制造的热封层相比，由丙烯三元共聚物制造的热封层能够减少密封时间、减少循环时间和提高生产速率。在一个方面，与过去制造的类似三元共聚物相比，在不必显著增加共聚单体含量的情况下形成丙烯三元共聚物。此外，可以形成具有相对低的乙烯含量的丙烯三元共聚物。
含有至少一个外部热封层的多层膜用于形成所有不同类型的包装。包装可以是柔性的或可以是刚性的。包装可用于容纳和存储无限多种物品，包括例如快餐食品、糖果、五金食品、所有其他类型的食品、消费品等。热封层用于在包装填充其内容物之前和之后使用热和压力将两个相对的膜层密封在一起。
用于密封包装和其他容器的热封层理想地具有相对低的熔融温度和/或热封起始温度。例如，在热封过程期间，通过使用热封层起始包装密封所需的温度应低于主膜层的软化点，使得包装在密封过程期间不会降解、起皱或起褶。
参见图1和图2，仅出于示例性目的示出了根据本公开制造的多层膜的各种实施方案。如图1中所示，在该这个实施方案中，多层膜10包括与根据本公开制造的热封层20相邻的主膜层15。特别地，热封层20由丙烯三元共聚物制成。热封层20形成多层膜10的外表面，并且可用于将膜热粘结到相邻的膜层上。在一个实施方案中，可通过将多层膜10折叠到其自身上以使得热封层20面向相对的热封层来形成包装。然后可将两个热封层热粘结在一起以形成包装。
在图1中所示的实施方案中，主膜层15显示为单层。然而，应当理解，主膜层15也可由多层不同的热塑性聚合物制成。可用于产生一个或多个主膜层15的热塑性聚合物包括聚烯烃，诸如聚丙烯、聚乙烯、聚丁烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、含乙烯的共聚物、含丙烯的共聚物以及它们的共混物。金属化层也可存在于主膜层中，并且如果需要可形成外层。可用于制备膜层的其他合适的热塑性聚合物包括各种聚酯，诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯二醇、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酰胺等。
参见图2，显示了多层膜10的另选实施方案。相同的附图标记用于指示类似的元件。在图2中的实施方案中，多层膜10包括主膜层15、第一热封层20和第二热封层30。如图所示，热封层20和热封层30形成膜10的外表面。热封层20和热封层30可由本公开的丙烯三元共聚物形成。
如图1和图2中所示，相对于整个膜10的厚度，热封层20和热封层30相对较薄。例如，热封层20和热封层30的厚度可以小于约20微米，诸如小于约10微米，诸如小于约5微米，诸如小于约4微米，诸如小于约3微米，诸如小于约2微米，并且通常大于约0.1微米，诸如大于约0.5微米，诸如大于约1微米。另一方面，多层膜10可具有至多约250微米，诸如小于约225微米，诸如小于约200微米，诸如小于约175微米，诸如小于约150微米，诸如小于约125微米，诸如小于约100微米，诸如小于约75微米，诸如小于约50微米，并且通常大于约10微米，诸如大于约20微米，诸如大于约25微米，诸如大于约35微米，诸如大于约45微米，诸如大于约55微米，诸如大于约65微米，诸如大于约75微米，诸如大于约100微米的厚度。
作为说明，参考图3，示出了可以根据本公开形成的包装50。包装50可由图1或图2中所示的多层膜10制成。包装50包括底部52、侧面54和顶部56。在这个实施方案中，包装50由两个相对的柔性膜形成。包装的每一侧可由单片膜制成或可通过以重叠关系折叠膜而形成。本公开的热封层20和热封层30可用于密封包装的边缘。例如，如图3中所示，包装包括通过向热封层施加热和压力而形成的密封边缘60。
如图所示，包装50包含物品70，诸如食物产品。根据本公开制造的包装可用于容纳和密封各种不同的产品，诸如快餐食品、硬件、消费品等。另外，包装50可用于容纳可流动材料，诸如液体，包括水、果汁等。包装50还可用于容纳可流动的凝胶，诸如洗发剂、调理剂、其他发用产品、牙膏等。
当如图3中所示填充包装时，通常将两个膜层放在一起并在边缘处密封以产生具有一定体积的中空内部。然后将一种或多种产品装入中空内部并将包装的剩余侧热封。为了热封包装，包装的开口端通常与密封装置接合，该密封装置以足以使热封层活化并形成热粘结的量施加热和压力。包装通过填充和密封过程行进得越快，包装过程就越经济。在这点上，本公开一般涉及由具有较低熔融温度和降低的热封起始温度的丙烯三元共聚物产生热封层。发现本公开的丙烯三元共聚物可显著降低密封时间和/或密封温度，这可引起生产率的显著提高。
根据本公开，通过构造具有更无规和/或更均匀分布的乙烯含量的聚合物来产生具有较低熔融温度和/或降低的热封起始温度的丙烯三元共聚物。据信，更无规的乙烯分布导致降低的聚合物结晶度，从而导致降低的熔融温度和较低的热封温度。
丙烯三元共聚物可使用齐格勒-纳塔催化剂制成。齐格勒-纳塔催化剂可包括与内部电子供体组合的基础催化剂组分。内部电子供体例如可以是取代的苯基二酯。在聚合期间，将如上所述的基础催化剂组分与助催化剂和一种或多种外部电子供体组合。外部电子供体例如可以是一种或多种活性限制剂。通过使用上述齐格勒-纳塔催化剂，可以通过控制工艺条件以及单体和共聚单体添加速率来构造丙烯三元共聚物。尽管未知，但认为上述催化剂体系可有助于更无规的乙烯含量并产生不能使用其他催化剂体系(诸如使用基于邻苯二甲酸酯的组分、基于二醚的组分和基于琥珀酸酯的组分的催化剂体系)产生的聚合物。事实上，根据本公开制备的聚合物的一个优点是聚合物可以不含邻苯二甲酸酯。
本公开的丙烯三元共聚物可包含与至少两种其他单体组合的主要重量百分比的丙烯单体。共聚单体可以是两种或更多种α-烯烃。共聚单体例如可以是乙烯和丁烯(1-丁烯)。
丙烯三元共聚物的丙烯含量例如通常大于约87重量％，诸如大于约89重量％，诸如大于约91重量％，诸如大于约93重量％，诸如大于约95重量％。丙烯三元共聚物的总丙烯含量通常小于约98重量％，诸如小于约96重量％，诸如小于约94重量％，诸如小于约92重量％。丙烯三元共聚物的总共聚单体含量可以是约2重量％至约15重量％。例如，丙烯三元共聚物的总共聚单体含量可以小于约13重量％，诸如小于约11重量％，诸如小于约9重量％，并且通常大于约3重量％，诸如大于约5重量％。
如上所述，在一个实施方案中，丙烯三元共聚物是乙烯/丁烯/丙烯三元共聚物。三元共聚物的乙烯含量通常可大于约1重量％，诸如大于约1.5重量％，诸如大于约2重量％，诸如大于约2.5重量％，诸如大于约3重量％。三元共聚物的乙烯含量通常小于约5重量％，诸如小于约4.5重量％，诸如小于约4重量％，诸如小于约3.5重量％，诸如小于约3.3重量％，诸如小于约3重量％。
本公开的丙烯三元共聚物的一个优点是能够产生具有相对低的乙烯单体含量的聚合物。保持较低的乙烯单体含量可导致产生具有较少颗粒团聚的聚合物和更容易处理的树脂。
丙烯三元共聚物的丁烯含量通常可为约1重量％至约15重量％，并且在一个实施方案中小于8重量％。例如，丁烯含量可小于约7.5重量％，诸如小于约7.3重量％，诸如小于约6.9重量％。丁烯含量通常大于约2重量％，诸如大于约3重量％，诸如大于约5重量％。
本公开的丙烯三元共聚物通常具有约2重量％至约45重量％的二甲苯可溶物(XS)含量。例如，二甲苯可溶物含量可以小于约40重量％，诸如小于约30重量％，诸如小于约20重量％，并且通常大于约2重量％，诸如大于约4重量％，诸如大于约5重量％。在一个方面，丙烯三元共聚物可具有相对低的二甲苯可溶物含量。例如，丙烯三元共聚物的二甲苯可溶物含量可小于约10重量％，诸如小于约9重量％，诸如小于约8重量％。
存在于组合物中的丙烯三元共聚物通常可具有范围介于约1g/10min至约30g/10min的熔体流动指数(MFI)，尽管具有更高或更低熔体流动指数的聚丙烯也涵盖在本文中。例如，丙烯三元共聚物的熔体流动指数可大于约2g/10min，诸如大于约3g/10min，诸如大于约4g/10min。丙烯三元共聚物的熔体流动指数可以小于约18g/10min，诸如小于约16g/10min，诸如小于约14g/10min，或小于约10g/10min。
根据本公开制造的热封层可由聚丙烯聚合物组合物形成，该聚丙烯聚合物组合物包含单独的或与各种其他组分组合的丙烯三元共聚物。丙烯三元共聚物可以至少50重量％，诸如至少60重量％，诸如至少70重量％，诸如至少80重量％，诸如至少90重量％，诸如至少95重量％，诸如至少96重量％的量存在于丙烯三元共聚物组合物中。在一个实施方案中，丙烯三元共聚物组合物可以几乎仅含有丙烯三元共聚物。例如，丙烯三元共聚物可以大于约96重量％的量，诸如大于约97重量％的量，诸如大于约98重量％的量，诸如大于约99重量％的量存在。
在一个实施方案中，本公开的丙烯三元共聚物可以是过氧化物裂化的，这可以增加熔体流动速率并且降低分子量分布。
过氧化物裂解也称为减粘裂化过程。在减粘裂化期间，丙烯三元共聚物的较高摩尔质量的链相对于较低摩尔质量的链被断裂。减粘裂化导致聚合物的平均分子量的总体降低和熔体流动速率的增加。减粘裂化可产生具有较低分子量分布或多分散指数的聚合物。在聚合物内发生的减粘裂化的量可以使用裂化比来量化。通过将聚合物的最终熔体流动速率除以聚合物的初始熔体流动速率来计算裂化比。
可以根据本公开使用过氧化物作为减粘裂化剂对丙烯三元共聚物进行减粘裂化。典型的过氧化物减粘裂化剂是3,6,9-三乙基-3,6,9-三甲基-1,4,7-三过氧烷、2,5-二甲基-2,5-双(叔丁基过氧)己烷(DHBP)、2,5-二甲基-2,5-双(叔丁基过氧)己炔-3(DYBP)、过氧化二枯基(DCUP)、二叔丁基过氧化物(DTBP)、叔丁基枯基过氧化物(BCUP)和双(叔丁基过氧异丙基)苯(DIPP)。上述过氧化物可以单独使用或以共混物形式使用。
丙烯三元共聚物的减粘裂化可以在熔融加工期间在第一挤出机中进行。例如，丙烯三元共聚物可以通过挤出机进料，并且一旦聚合物处于熔融状态，就可以将减粘裂化剂添加到挤出机中。另选地，可以将减粘裂化剂与丙烯三元共聚物预混。例如，在一个方面，可以首先将减粘裂化剂与聚合物(诸如丙烯三元共聚物)配混以形成母料。然后可以将含有减粘裂化剂的母料与丙烯三元共聚物共混并通过挤出机进料。在又一个方面，减粘裂化剂可以与丙烯三元共聚物物理共混，诸如吸收在聚合物粉末上。一般而言，在减粘裂化期间可以使用任何合适的挤出机。例如，挤出机可以是单螺杆挤出机、反向旋转双螺杆挤出机、同向旋转双螺杆挤出机、行星齿轮挤出机、环形挤出机或任何合适的捏合设备。
添加到丙烯三元共聚物中的减粘裂化剂的量可取决于各种因素，包含所需的裂化比。一般而言，可以将减粘裂化剂或过氧化物以大于约0.001重量％，诸如大于约0.005重量％，诸如大于约0.01重量％，诸如大于约0.015重量％，诸如大于约0.02重量％，诸如大于约0.04重量％，诸如大于约0.05重量％，诸如大于约0.08重量％的量添加到丙烯三元共聚物中。一般而言，可以将减粘裂化剂以小于约0.2重量％的量，诸如小于约0.15重量％的量，诸如小于约0.1重量％的量添加到丙烯三元共聚物中。
一般而言，可以对丙烯三元共聚物进行减粘裂化，以使其裂化比大于约1.1，诸如大于约1.3，诸如大于约1.5，诸如大于约1.7，诸如大于约2，并且通常小于约10，诸如小于约5，诸如小于约3，诸如小于约2.5。通过将聚合物的最终熔体流动速率除以聚合物的初始熔体流动速率来计算裂化比。
如上所述，根据本公开构造丙烯三元共聚物，从而具有更无规的乙烯分布。三元共聚物内的乙烯分布可与序列长度相关，序列长度由以下公式定义：
基于以上定义的序列长度，在一个实施方案中，根据本公开制造的丙烯三元共聚物具有由以下等式定义的特定的乙烯序列长度分布：
nE<0.0353Et+1.08
其中Et是乙烯重量含量。在特定的实施方案中，丙烯三元共聚物的乙烯序列长度分布可小于1.26，诸如小于1.24，诸如小于约1.22，诸如小于约1.2，诸如小于约1.18，诸如小于约1.15。三元共聚物中含有的乙烯序列长度分布通常大于1，诸如大于约1.05。
据信，三元共聚物中更无规的乙烯分布导致降低的聚合物结晶度，这又导致降低的熔融温度和较低的热封温度。例如，丙烯三元共聚物的熔融温度可以低于约140℃，诸如低于约135℃，诸如低于约132℃，诸如低于约130℃，诸如低于约129℃，诸如低于约127℃，诸如低于约125℃。熔融温度通常大于110℃，诸如大于约115℃，诸如大于约120℃。丙烯三元共聚物的热封起始温度小于110℃，诸如小于约109℃，诸如小于约108℃，并且通常大于约80℃，诸如大于约90℃，诸如大于100℃。
本公开的丙烯三元共聚物可以不同方式形成。在一个实施方案中，该聚合物是齐格勒-纳塔催化的。例如，催化剂可包括固体催化剂组分，该固体催化剂组分可根据特定应用而变化。
固体催化剂组分可包括：(i)镁；(ii)来自元素周期表IV族至VIII族的元素的过渡金属化合物；(iii)(i)和/或(ii)的卤化物、卤氧化物和/或醇盐；以及(iv)(i)、(ii)和(iii)的组合。合适的催化剂组分的非限制性示例包括镁、锰、钛、钒、铬、钼、锆、铪的卤化物、卤氧化物和醇盐以及它们的组合。
在一个实施方案中，催化剂组分的制备涉及混合的醇镁和醇钛的卤化。
在各种实施方案中，催化剂组分为镁部分化合物(MagMo)、混合的镁钛化合物(MagTi)或含苯甲酸酯的氯化镁化合物(BenMag)。在一个实施方案中，催化剂前体为镁部分(“MagMo”)前体。MagMo前体包含镁部分。合适的镁部分的非限制性示例包括无水氯化镁和/或其醇加合物、醇镁或芳氧基镁、混合的烷氧基卤化镁、和/或羧化的二烷氧基镁或芳氧基镁。在一个实施方案中，MagMo前体为二(C1-4)烷氧基镁。在另一个实施方案中，MagMo前体为二乙氧基镁。
在另一个实施方案中，催化剂组分为混合的镁/钛化合物(“MagTi”)。“MagTi前体”具有式MgdTi(ORe)fXg，其中Re为具有1至14个碳原子的脂族或芳族烃基团或COR'，其中R'为具有1至14个碳原子的脂族或芳族烃基团；每个ORe基团相同或不同；X独立地为氯、溴或碘，优选地为氯；d为0.5至56，或2至4；f为2至116，或5至15；并且g为0.5至116，或1至3。前体通过经由从用于其制备的反应混合物中除去醇的受控沉淀来制备。在一个实施方案中，反应介质包括芳族液体(特别是氯化芳族化合物，最特别是氯苯)与烷醇(特别是乙醇)的混合物。合适的卤化剂包括四溴化钛、四氯化钛或三氯化钛，特别是四氯化钛。从用于卤化的溶液中除去烷醇导致具有特别期望的形态和表面积的固体前体沉淀。此外，所得前体的粒度是特别均匀的。
在另一个实施方案中，催化剂前体为含苯甲酸酯的氯化镁材料(“BenMag”)。如本文所用，“含苯甲酸酯的氯化镁”(“BenMag”)可以为含有苯甲酸酯内部电子供体的催化剂(即，卤化催化剂组分)。BenMag材料还可包含钛部分，诸如卤化钛。苯甲酸酯内部供体是不稳定的，并且可在催化剂和/或催化剂合成期间被其他电子供体置换。合适的苯甲酸酯基团的非限制性示例包含苯甲酸乙酯、苯甲酸甲酯、对甲氧基苯甲酸乙酯、对乙氧基苯甲酸甲酯、对乙氧基苯甲酸乙酯、对氯苯甲酸乙酯。在一个实施方案中，苯甲酸酯基团是苯甲酸乙酯。在实施方案中，BenMag催化剂组分可以为在苯甲酸酯化合物的存在下，任何催化剂组分(即，MagMo前体或MagTi前体)的卤化产物。
在另一个实施方案中，固体催化剂组分可由镁部分、钛部分、环氧化合物、有机硅化合物和内部电子供体形成。在一个实施方案中，也可将有机磷化合物掺入固体催化剂组分中。例如，在一个实施方案中，含卤化物的镁化合物可溶解在包括环氧化合物、有机磷化合物和烃溶剂的混合物中。所得溶液可以在有机硅化合物和任选的内部电子供体的存在下用钛化合物处理以形成固体沉淀物。然后可以用另外量的钛化合物处理固体沉淀物。用于形成催化剂的钛化合物可具有以下化学式：
Ti(OR)gX4-g
其中每个R独立地为C1-C4烷基；X为Br、Cl或I；并且g为0、1、2、3或4。
在一些实施方案中，有机硅为单体或聚合化合物。有机硅化合物可以在一个分子内或在其他之间含有-Si-O-Si-基团。有机硅化合物的其他示例性示例包括聚二烷基硅氧烷和/或四烷氧基硅烷。此类化合物可以单独使用，或者作为其组合使用。有机硅化合物可以与烷醇铝和内部电子供体组合使用。
以上提及的烷醇铝可以具有式Al(OR')3，其中每个R'独立地为具有至多20个碳原子的烃。这可包括其中每个R'独立地是甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基等。
含卤化物的镁化合物的示例包括氯化镁、溴化镁、碘化镁和氟化镁。在一个实施方案中，含卤化物的镁化合物是氯化镁。
示例性的环氧化合物包括但不限于下式的含缩水甘油基的化合物：
其中“a”是1、2、3、4或5，X是F、Cl、Br、I或甲基，并且Ra是H、烷基、芳基或环基。在一个实施方案中，烷基环氧化物是表氯醇。在一些实施方案中，环氧化合物为卤代烷基环氧化物或非卤代烷基环氧化物。
在再一个实施方案中，基本上球形的MgCl2-nEtOH加合物可通过喷雾结晶方法形成。在该方法中，将MgCl2-nROH熔体(其中n为1-6)喷涂在容器内部，同时在20-80℃的温度下使惰性气体进入容器的上部部分。将熔融液滴转移到结晶区域中，在该结晶区域在-50℃至20℃的温度处引入惰性气体，从而将熔融液滴结晶成球形形状的非聚集固体颗粒。然后，将球形MgCl2颗粒分类成期望的尺寸。可将不可取尺寸的颗粒再循环。在用于催化剂合成的优选实施方案中，球形MgCl2前体具有介于约15-150微米之间，优选地介于20-100微米之间，并且最优选地介于35-85微米之间的平均粒度(Malvern d50)。
催化剂组分可以通过卤化转化成固体催化剂。卤化包括在内部电子供体的存在下使催化剂组分与卤化剂接触。卤化将催化剂组分中存在的镁部分转化为卤化镁载体，钛部分(诸如卤化钛)沉积于卤化镁载体上。不希望受任何特定理论的束缚，据信在卤化期间，内部电子供体(1)调节钛在基于镁的载体上的位置，(2)有助于将镁部分和钛部分转化为相应的卤化物和(3)在转化期间调节卤化镁载体的微晶尺寸。因此，提供内部电子供体产生具有增强的立体选择性的催化剂组合物。
在一个实施方案中，卤化剂为卤化钛，其具有式Ti(ORe)fXh，其中Re和X如上定义，f为0至3的整数；h为1至4的整数；并且f+h为4。在一个实施方案中，卤化剂为TiCl4。在另一个实施方案中，卤化在氯化或非氯化芳香族液体(诸如二氯苯、邻氯甲苯、氯苯、苯、甲苯或二甲苯)的存在下进行。在又一个实施方案中，卤化通过使用卤化剂和氯化芳香族液体的混合物进行，该混合物包括40体积％至60体积％的卤化剂，诸如TiCl4。
在一个实施方案中，基于总固体重量计，所得固体催化剂组合物的钛含量为约1.0重量％至约6.0重量％，或约1.5重量％至约4.5重量％，或约2.0重量％至约3.5重量％。固体催化剂组合物中钛与镁的重量比合适地介于约1:3与约1:160之间，或介于约1:4与约1:50之间，或介于约1:6与1:30之间。在一个实施方案中，内部电子供体可以约0.005:1至约1:1，或约0.01:1至约0.4:1的内部电子供体与镁的摩尔比存在于催化剂组合物中。重量百分比基于催化剂组合物的总重量计。
如上所述，催化剂组合物可包含镁部分、钛部分和内部电子供体的组合。催化剂组合物通过前述卤化程序制备，卤化程序将催化剂组分和内部电子供体转化成镁部分和钛部分的组合，内部电子供体被掺入组合中。形成催化剂组合物的催化剂组分可以是上述催化剂前体中的任一种催化剂前体，包括镁部分前体、混合的镁/钛前体、含苯甲酸酯的氯化镁前体、镁、钛、环氧树脂和磷前体、或球形前体。
各种不同类型的内部电子供体可以掺入到固体催化剂组分中。在一个实施方案中，内部电子供体是芳基二酯，诸如亚苯基取代的二酯。在一个实施方案中，内部电子供体可具有以下化学结构：
其中R1、R2、R3和R4各自为具有1个至20个碳原子的烃基基团，该烃基基团具有支链或直链结构或包括具有7个至15个碳原子的环烷基基团，并且其中E1和E2相同或不同并且选自由以下组成的组：具有1个至20个碳原子的烷基、具有1个至20个碳原子的经取代的烷基、具有1个至20个碳原子的芳基、具有1个至20个碳原子的经取代的芳基或具有1个至20个碳原子并任选地含有杂原子的惰性官能团，并且其中X1和X2各自为O、S、烷基基团或NR5，并且其中R5为具有1个至20个碳原子的烃基基团或者为氢。
如本文所用，术语“烃基”和“烃”是指仅包含氢和碳原子的取代基，其包括支链或非支链的、饱和或不饱和的、环状、多环、稠合或无环的种类以及它们的组合。烃基基团的非限制性示例包括烷基基团、环烷基基团、烯基基团、链二烯基基团、环烯基基团、环链二烯基基团、芳基基团、芳烷基基团、烷芳基基团和炔基基团。
如本文所用，术语“取代的烃基”和“取代的烃”是指被一个或多个非烃基取代基取代的烃基基团。非烃基取代基的一个非限制性示例是杂原子。如本文所用，“杂原子”是指不是碳或氢的原子。杂原子可以为来自元素周期表的IV族、V族、VI族和VII族的非碳原子。杂原子的非限制性示例包括：卤素(F、Cl、Br、I)、N、O、P、B、S和Si。取代的烃基基团还包括卤代烃基基团和含硅烃基基团。如本文所用，术语“卤代烃基”基团是指被一个或多个卤素原子取代的烃基基团。如本文所用，术语“含硅烃基基团”是指被一个或多个硅原子取代的烃基基团。硅原子可以或可以不处于碳链中。
在一个方面，取代的亚苯基二酯具有以下结构(I)：
在一个实施方案中，结构(I)包含R1以及为异丙基基团的R3。R2、R4和R5-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含作为甲基基团的R1和R4中的每个，并且R3为环烷基基团，诸如环己基基团。R2和R5-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含作为甲基基团的R1、R5和R10中的每个，并且R3为叔丁基基团。R2、R4、R6-R9和R11-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含作为甲基基团的R1、R7和R12中的每个，并且R3为叔丁基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含作为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为乙基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含作为甲基基团的R1、R5、R7、R9、R10、R12和R14中的每个，并且R3为叔丁基基团。R2、R4、R6、R8、R11和R13中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含作为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R5、R7、R9、R10、R12和R14中的每一个均为异丙基基团。R2、R4、R6、R8、R11和R13中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，经取代的亚苯基芳香族二酯具有选自由结构(II)至结构(V)组成的组的结构，包含R1至R14中的每个的替代方案，这些替代方案详细描述于美国专利号8,536,372中，该美国专利以引用方式并入本文。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为乙氧基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为氟原子。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为氯原子。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为溴原子。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为碘原子。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R6、R7、R11和R12中的每一个均为氯原子。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R6、R7、R11和R12中的每一个均为氯原子。R2、R4、R5、R7、R9、R10、R12和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R2、R4和R5-R14中的每一个均为氟原子。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为三氟甲基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为乙氧基羰基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，R1为甲基基团，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为乙氧基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为叔丁基基团。R7和R12中的每一个均为二乙氨基基团。R2、R4、R5、R6、R8、R9、R10、R11、R13和R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1，并且R3为2,4,4-三甲基戊-2-基基团。R2、R4和R5-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含R1和R3，它们中的每一个均为仲丁基基团。R2、R4和R5-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含各自为甲基基团的R1和R4。R2、R3、R5-R9和R10-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包含为甲基基团的R1。R4为异丙基基团。R2、R3、R5-R9和R10-R14中的每一个均为氢。
在一个实施方案中，结构(I)包括R1、R3和R4，它们中的每一个均为异丙基基团。R2、R5-R9和R10-R14中的每一个均为氢。
除了如上所述的固体催化剂组分之外，本公开的催化剂体系还可包括助催化剂。助催化剂可包括铝、锂、锌、锡、镉、铍、镁的氢化物、烷基化合物或芳基化合物以及它们的组合。在一个实施方案中，助催化剂是由式R3Al表示的烃基铝助催化剂，其中每个R为烷基、环烷基、芳基或氢化物基团；至少一个R为烃基基团；两个或三个R基团可以环状基团形式接合，从而形成杂环结构；每个R可以相同或不同；并且作为烃基基团，每个R具有1至20个碳原子，并且优选地1至10个碳原子。在另一个实施方案中，每个烷基基团可以为直链或支链，并且此类烃基基团可以为混合基团，即该基团可含有烷基、芳基和/或环烷基基团。合适的基团的非限制性示例为：甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、新戊基、正己基、2-甲基戊基、正庚基、正辛基、异辛基、2-乙基己基、5,5-二甲基己基、正壬基、正癸基、异癸基、正十一烷基以及正十二烷基。
合适的烃基铝化合物的非限制性示例如下：三异丁基铝、三正己基铝、二异丁基氢化铝、二正己基氢化铝、异丁基二氢化铝、正己基二氢化铝、二异丁基己基铝、异丁基二己基铝、三甲基铝、三乙基铝、三正丙基铝、三异丙基铝、三正丁基铝、三正辛基铝、三正癸基铝、三正十二烷基铝。在实施方案中，助催化剂选自三乙基铝、三异丁基铝、三正己基铝、二异丁基氢化铝和二正己基氢化铝。
在一个实施方案中，助催化剂为三乙基铝。铝与钛的摩尔比为约5:1至约500:1，或约10:1至约200:1，或约15:1至约150:1，或约20:1至约100:1。在另一个实施方案中，铝与钛的摩尔比为约45:1。
合适的催化剂组合物可包括固体催化剂组分、助催化剂和外部电子供体，该外部电子供体可为两种或更多种不同组分的混合外部电子供体(M-EED)。合适的外部电子供体或“外部供体”包括一种或多种活性限制剂(ALA)和/或一种或多种选择性控制剂(SCA)。如本文所用，“外部供体”是独立于主催化剂形成而添加的对催化剂性能进行改性的组分或包含组分混合物的组合物。如本文所用，“活性限制剂”是当在催化剂存在下聚合温度升高至高于阈值温度(例如，高于约95℃的温度)时降低催化剂活性的组合物。“选择性控制剂”是改善聚合物立构规整度的组合物，其中改善的立构规整度通常理解为意指提高的立构规整度或减少的二甲苯可溶物或这两者。应当理解，以上定义并不相互排斥，并且单个化合物可例如既被分类为活性限制剂，又被分类为选择性控制剂。
根据本公开的选择性控制剂通常是有机硅化合物。例如，在一个方面，选择性控制剂可以是烷氧基硅烷。
在一个实施方案中，烷氧基硅烷可具有以下通式：SiR20 m(OR21)4-m(I)，其中R20在每次出现时独立地为氢或任选地被一个或多个取代基取代的烃基或氨基基团，这些取代基含有一个或多个第14族、第15族、第16族或第17族杂原子，所述R20含有至多20个原子，不计算氢和卤素；R21为C1-4烷基基团；并且m为0、1、2或3。在一个实施方案中，R20为C6-12芳基、烷基或芳烷基，C3-12环烷基，C3-12支链烷基或C3-12环状或无环氨基基团，R21为C1-4烷基，并且m为1或2。在一个实施方案中，例如，第二选择性控制剂可包含正丙基三乙氧基硅烷。可使用的其他选择性控制剂包括丙基三乙氧基硅烷或二异丁基二甲氧基硅烷。
在一个实施方案中，催化剂体系可以包括活性限制剂(ALA)。ALA抑制或者以其他方式防止聚合反应器失常并确保聚合工艺的连续性。通常，随着反应器温度升高，齐格勒-纳塔催化剂的活性提高。齐格勒-纳塔催化剂还通常在所制备的聚合物的熔点温度附近保持高活性。由放热聚合反应所产生的热可使聚合物颗粒形成团聚体并可最终导致破坏聚合物制备工艺的连续性。ALA在升高的温度下降低催化剂活性，从而防止反应器失常，减少(或防止)颗粒团聚，并确保聚合工艺的连续性。
活性限制剂可以是羧酸酯。脂肪族羧酸酯可以为C4-C30脂肪酸酯，可以为单或聚(二或更多)酯，可以为直链或支链的，可以为饱和或不饱和的，以及它们的任何组合。C4-C30脂肪酸酯也可被含第14族、第15族或第16族杂原子的一个或多个取代基取代。合适的C4-C30脂肪酸酯的非限制性示例包括脂肪族C4-30单羧酸的C1-20烷基酯、脂肪族C8-20单羧酸的C1-20烷基酯、脂肪族C4-20单羧酸和二羧酸的C1-4烯丙基单酯和二酯、脂肪族C8-20单羧酸和二羧酸的C1-4烷基酯，以及C2-100(聚)二醇或C2-100(聚)二醇醚的C4-20单或聚羧酸酯衍生物。在另一个实施方案中，C4-C30脂肪酸酯可以为月桂酸酯、肉豆蔻酸酯、棕榈酸酯、硬脂酸酯、油酸酯、癸二酸酯、(聚)(亚烷基二醇)单-或二乙酸酯、(聚)(亚烷基二醇)单-或二肉豆蔻酸酯、(聚)(亚烷基二醇)单-或二月桂酸酯、(聚)(亚烷基二醇)单-或二油酸酯、甘油三(乙酸酯)、C2-40脂肪族羧酸的甘油三酯、以及它们的混合物。在另外的实施方案中，C4-C30脂肪族酯为肉豆蔻酸异丙酯、癸二酸二正丁酯和/或戊酸戊酯。
如上所述的本公开的催化剂体系可用于生产基于烯烃的聚合物。该方法包括使烯烃与催化剂体系在聚合条件下接触。
在一个实施方案中，聚合通过气相聚合发生。如本文所用，“气相聚合”是上升流化介质(所述流化介质含有一种或多种单体)的通道，其在催化剂的存在下穿过由流化介质而保持在流化状态下的聚合物颗粒的流化床。“流化作用”、“流化的”或“流化”是一种气-固接触工艺，其中通过上升气流提升和搅拌细分的聚合物颗粒床。当穿过颗粒床间隙的上升流体流得到超出颗粒重量的压差和摩擦阻力增量时，在该颗粒床中发生流化。因此，“流化床”是通过流化介质流以流化状态悬浮的多个聚合物颗粒。“流化介质”是一种或多种烯烃气体，任选地载气(诸如H2或N2)以及任选地液体(诸如烃)，其上升穿过气相反应器。
典型的气相聚合反应器(或气相反应器)包括容器(即，反应器)、流化床、分配板、入口和出口管道、压缩机、循环气体冷却器或热交换器和产物排放系统。容器包括反应区和减速区，它们各自位于分配板的上方。床位于反应区中。在一个实施方案中，流化介质包括丙烯气体和至少一种其他气体，诸如烯烃和/或载气，诸如氢气或氮气。
在一个实施方案中，接触通过将催化剂组合物进料到聚合反应器中并将烯烃引入聚合反应器中进行。
然而，除了气相聚合工艺之外，还应当理解，本公开的催化剂体系也可以用于所有不同类型的本体相聚合工艺，包括具有环管反应器的淤浆系统。
然后可将根据本公开制备的丙烯三元共聚物掺入各种聚合物组合物中以供生产制品，诸如膜层和/或热封层。聚合物组合物可以含有与各种其他组分组合的丙烯三元共聚物。
在一个方面，聚合物组合物可含有主抗氧化剂、次抗氧化剂(例如亚磷酸酯)和抗酸剂(例如CaSt或ZnO)。在一个方面，抗氧化剂具有抗气体褪色性能，诸如Irganox3114、Cyanox 1790或Irganox 1425WL。另选地，抗氧化剂体系可以是非气体褪色的，即不含酚抗氧化剂，并且基于HALS(受阻胺光稳定剂)与羟胺稳定剂(例如IrganoxFS042)和亚磷酸酯辅助抗氧化剂之一/两者的组合。抗氧化剂可以最大限度地减少聚合物共混物中的聚合物组分和有机添加剂的氧化。例如，聚合物组合物可单独含有亚磷酸酯和/或膦酸酯抗氧化剂，或与其他抗氧化剂组合。合适的抗氧化剂的非限制性示例包括酚，诸如2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚；1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3',5'-二叔丁基-4'-羟基苄基)苯；四[(亚甲基(3,5-二叔丁基-4-羟基氢化肉桂酸酯)]甲烷；丙烯酰基改性的酚；十八烷基-3,5-二叔丁基-4-羟基肉桂酸酯；1,3,5-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮(例如由BASF提供的Irganox 3114)；双(((3,5-双(1,1-二甲基乙基)-4-羟基苯基)甲基)-乙基膦酸)钙(例如BASF提供的Irganox 1425WL)。可以使用的另一种抗氧化剂是1,3,5-三嗪-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三[[4-(1,1-二甲基乙基)-3-羟基-2,6-二甲基苯基]甲基](例如得自Sovay的Cyanox 1790)。在另一个方面，抗氧化剂可以是N,N-双十八烷基羟胺(例如FS042)。亚磷酸酯和亚膦酸酯通常可以与上述受阻酚组合使用；羟胺通常可以与受阻胺光稳定剂或亚磷酸酯组合使用。其他抗氧化剂包括苯并呋喃酮衍生物；以及它们的组合。
聚合物组合物还可以含有作为酸清除剂起作用的抗酸剂。抗酸剂可以是硬脂酸盐、金属氧化物、水滑石、碱式碳酸镁铝或它们的混合物。具体抗酸剂的示例包括硬脂酸钙、硬脂酸锌、氧化镁、氧化锌以及它们的混合物。
聚合物组合物还可以含有加工助剂。加工助剂的示例是碳氟聚合物。例如，该组合物可以含有聚四氟乙烯颗粒。加工助剂可以约0重量％至约5重量％，诸如约0.01重量％至约1.5重量％的量存在。
该聚合物组合物还可以含有增滑剂和抗粘连剂。增滑剂包括酰胺，诸如脂肪酰胺。术语“抗粘连剂”在本文中用于描述降低聚合物膜的膜或片材彼此粘贴或粘附或者粘附至其他表面(当这种粘附是不期望的时)的倾向的物质。典型的抗粘连剂包括胶态二氧化硅、硅粉、粘土、硅以及某些酰胺和胺。上述这些试剂通常以约500ppm至约20,000ppm的浓度存在于膜的外层中。
在一些实施方案中，聚合物组合物可以任选地包含稳定剂，其可以防止或减少聚合物共混物被UV辐射降解。合适的UV稳定剂的非限制性示例包括二苯甲酮、受阻胺、苯并三唑、芳基酯、草酰替苯胺、丙烯酸酯、甲脒、炭黑、镍猝灭剂、酚抗氧化剂、金属盐、锌化合物以及它们的组合。
在一个方面，聚合物组合物还可以含有一种或多种着色剂。着色剂可以是染料或颜料。在一个实施方案中，可以使用着色剂的共混物以便生产具有特定颜色的长丝。
在一个实施方案中，该聚合物组合物可包含成核剂。当使用时，成核剂不受特别限制。在一个实施方案中，成核剂可选自基于磷的成核剂，如由以下结构(VIII)表示的磷酸酯金属盐。
其中R30为氧、硫或具有1个至10个碳原子的烃基基团；R31和R32中的每一个均为氢或烃或具有1个至10个碳原子的烃基基团；R31和R32可以是彼此相同或不同的，R31中的两个、R32中的两个、或R31和R32可键合在一起形成环，M为一价至三价金属原子；n是1至3的整数，并且m是0或1，前提条件是n>m。
由上式表示的α成核剂的示例包括：2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯钠、2,2'-亚乙基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钠、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯锂、2,2'-亚乙基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯锂、2,2'-亚乙基-双(4-异丙基-6-叔丁基苯基)磷酸酯钠、2,2'-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯基)磷酸酯锂、2,2'-亚甲基-双(4-乙基-6-叔丁基苯基)磷酸酯锂、双[2,2'-硫代双(4-甲基-6-叔丁基苯基)-磷酸酯钙]、双[2,2'-硫代双(4-乙基-6-叔丁基苯基)-磷酸酯钙]、双[2,2'-硫代双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯钙]、双[2,2'-硫代双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯镁]、双[2,2'-硫代双(4-叔辛基苯基)磷酸酯镁]、2,2'-亚丁基-双(4,6-二甲基苯基)磷酸酯钠、2,2'-亚丁基-双(4,6-二-叔丁基苯基)-磷酸酯钠、2,2'-叔辛基亚甲基-双(4,6-二甲基-苯基)-磷酸酯钠、2,2'-叔辛基亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钠、双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钙]、双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯镁]、双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钡]、2,2'-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯基)-磷酸酯钠、2,2'-亚甲基-双(4-乙基-6-叔丁基苯基)磷酸酯钠、(4,4'-二甲基-5,6'-二叔丁基-2,2'-联苯基)磷酸酯钠、双-[(4,4'-二甲基-6,6'-二叔丁基-2,2'-联苯基)磷酸酯钙]、2,2'-亚乙基-双(4-间-丁基-6-叔丁基苯基)磷酸酯钠、2,2'-亚甲基-双-(4,6-二-甲基苯基)-磷酸酯钠、2,2'-亚甲基-双(4,6-二-t-乙基-苯基)磷酸酯钠、2,2'-亚乙基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钾、双[2,2'-亚乙基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钙]、双[2,2'-亚乙基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯镁]、双[2,2'-亚乙基-双-(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯钡]、羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二-叔丁基苯基)磷酸酯铝]以及三[2,2'-亚乙基-双(4,6-二叔丁基苯基)-磷酸酯铝]。
第二组基于磷的成核剂包括例如氢氧化铝-双[2,4,8,10-四(1,1-二甲基乙基)-6-羟基-12H-二苯并-[d,g]-二氧-膦-6-氧化]及其与肉豆蔻酸锂或硬脂酸锂的共混物。
成核剂的其他示例可包括但不限于基于山梨糖醇的成核剂(例如，1,3:2,4二亚苄基山梨糖醇、1,3:2,4二(甲基亚苄基)山梨糖醇、1,3:2,4二(乙基亚苄基)山梨糖醇、1,3:2,4双(3,4-二甲基亚苄基)山梨糖醇等)、松脂、聚合成核剂(例如，乙烯基环烷烃聚合物、乙烯基烷烃聚合物、松香酸的部分金属盐等)、滑石、苯甲酸钠等。
成核剂的市售示例可包括但不限于可得自Asahi Denka Kokai的ADK NA-11、ADKNA-21、ADKNA-21E、ADKNA-21F、和ADKNA-27；可得自美利肯公司(Milliken&Company)的Millad NX8000、Millad 3988、Millad 3905、Millad 3940、Hyperform HPN-68L、HyperformHPN-715、和Hyperform HPN-20E；得自汽巴特殊化学品公司(Ciba Specialty Chemicals)的Irgaclear XT 386。
当存在于聚合物组合物中时，一种或多种成核剂通常以大于约100ppm的量，诸如大于约1,800ppm的量、诸如大于约2,000ppm的量、诸如大于约2,200ppm的量添加。一种或多种成核剂通常以小于约20,000ppm，诸如小于约15,000ppm，诸如小于约10,000ppm，诸如小于约8,000ppm，诸如小于约5,000ppm的量存在。
在配制含有丙烯三元共聚物的聚合物组合物之后，在一个实施方案中，该组合物可以形成膜层，诸如热封层。
成膜工艺可包括以下程序中的一者或多者：挤出、共挤出、流延挤出、吹塑成膜、双泡成膜、拉幅机技术、压延、涂布、浸涂、喷涂、层压、双轴取向、注塑、热成形、模压成形，以及前述的任何组合。
在一个实施方案中，该工艺包括形成多层膜。术语“多层膜”是具有两个或更多个层的膜。多层膜的层通过以下非限制性工艺中的一者或多者粘结在一起：共挤出、挤出涂布、气相沉积涂布、溶剂涂布、乳液涂布或悬浮涂布。
在一个实施方案中，该工艺包括形成挤出膜。术语“挤出”和类似术语是通过迫使熔融的塑性材料通过模头，任选地随后冷却或化学硬化来形成连续形状的工艺。就在通过模头挤出之前，紧接着将相对高粘度的聚合物材料进料到旋转螺杆中，该旋转螺杆迫使聚合物材料通过模头。挤出机可以是单螺杆挤出机、多螺杆挤出机、盘式挤出机或柱塞式挤出机。模头可以是膜模头、吹塑膜模头、片材模头、管模头、管道模头或型材挤出模头。挤出制品的非限制性示例包括管、膜和/或纤维。
在一个实施方案中，该工艺包括形成共挤出膜。术语“共挤出”和类似术语是通过具有两个或更多个使得挤出物合并或以其他方式焊接在一起形成层状结构布置的孔口的单个模头挤出两种或更多种材料的工艺。共挤出层中的至少一层含有本发明的丙烯基聚合物。共挤出可以用作其他工艺的一个方面，例如，在膜吹塑、流延膜和挤出涂布工艺中。
在一个实施方案中，该工艺包括形成吹塑膜。术语“吹塑膜”和类似术语是通过将聚合物或共聚物挤出以形成充满空气或另一种气体的气泡以便拉伸聚合物膜的工艺制成的膜。然后，使气泡破裂并以平膜形式收集。
在形成多层膜之后，多层膜可用于形成根据本公开的所有不同类型的包装。例如，图3是可根据本公开制造的包装的示例性实施方案。
通过参考以下实施例，将更容易地理解如此一般性描述的本发明，这些实施例以说明的方式提供并且并不旨在限制本发明。
实施例
配制六种不同的丙烯三元共聚物并测试熔融温度和热封起始温度(HSIT)。每种三元共聚物含有作为主要单体的丙烯与乙烯和丁烯的组合。计算样品1至样品3和样品6的乙烯序列长度分布。
所有的丙烯三元共聚物都使用齐格勒-纳塔催化剂体系制备。在1-4号样品中，固体催化剂组分含有亚苯基取代的二酯作为内部电子供体。5号样品是可商购获得的丙烯三元共聚物。6号样品在LYNX 1010(一种可从W.R.Grace商购获得的基于邻苯二甲酸酯的催化剂)的存在下形成。除了1、2和6号样品之外，下面所有的样品都被减粘裂化。获得了以下结果：
每种丙烯三元共聚物的序列长度与乙烯含量的比较示于图4中。如图4中所示，1号和2号样品显示出非常无规的乙烯分布。这些样品还表现出非常低的熔融温度和热封起始温度，同时含有小于8重量％，特别是小于7重量％的丁烯。
虽然已经说明和描述了某些实施方案，但是应当理解，可以根据本领域普通技术人员在其中进行改变和修改，而不偏离如以下权利要求书中所限定的更广泛方面的技术。
本文中说明性描述的实施方案可以适当地在缺少本文中未具体公开的任何一个或多个要素、一个或多个限制的情况下实践。因此，例如，术语“包含”、“包括”、“含有”等应被广泛且无限制地理解。另外，本文所采用的术语和表达已被用作描述而非限制的术语，并且在此类术语和表达的使用中无意排除所示出和描述的特征或其部分的任何等同物，但是认识到在所要求保护的技术的范围内各种修改是可能的。另外，短语“基本上由……组成”将被理解为包括具体列举的那些元素和不实质上影响所要求保护的技术的基本和新颖特性的那些另外的元素。短语“由……组成”不包括任何未指定的要素。
本公开不限于在本申请中描述的特定实施方案。可以进行许多修改和变型，而不偏离其精神和范围，这对于本领域技术人员来说是明显的。除了本文所列举的那些之外，本公开范围内的功能上等同的方法和组合物对于本领域技术人员而言根据前述描述将是明显的。此类修改和变型旨在落入所附权利要求的范围内。本公开仅受所附权利要求书的条款以及这些权利要求所享有的等同物的全部范围的限制。应当理解，本公开不限于特定方法、试剂、化合物、组合物或生物系统，它们当然也可变化。还应当理解，本文所用的术语仅用于描述特定实施方案的目的，并不旨在进行限制。
另外，在根据马库什组描述本公开的特征或方面的情况下，本领域技术人员将认识到本公开由此也根据马库什组的任何单个成员或成员的亚组进行描述。
如本领域技术人员将理解的，对于任何和所有目的，特别是就提供书面描述而言，本文所公开的所有范围还涵盖任何和所有可能的子范围及其子范围的组合。任何列出的范围可以被容易地识别为充分描述并且使得相同的范围能够被分解为至少相等的一半、三分之一、四分之一、五分之一、十分之一等。作为非限制性示例，本文讨论的每个范围可以被容易地分解为下三分之一、中三分之一和上三分之一等。如本领域技术人员还将理解的，诸如“至多”、“至少”、“大于”、“小于”等的所有语言包括所列举的数字，并且是指可以随后被分解为如上所述的子范围的范围。最后，如本领域技术人员将理解的，范围包括每个单独的成员。
在本说明书中提及的所有出版物、专利申请、授权专利和其他文献通过引用并入本文，如同每个单独的出版物、专利申请、授权专利或其他文献被具体地和单独地指示为全文以引用方式并入。以引用方式并入的文本中所包含的定义被排除到它们与本公开中的定义相矛盾的程度。
其他实施方案在以下权利要求书中阐述。
Claims (24)
1.一种丙烯三元共聚物，包含：
作为主要单体的丙烯；
约1重量％至约5重量％的乙烯含量；
约1重量％至小于8重量％的丁烯含量；并且
其中所述丙烯三元共聚物具有约1g/10min至约30g/10min的熔体流动速率，具有小于140℃的熔融温度，并且具有如下定义的乙烯序列长度分布：
nE<0.0353Et+1.08
其中Et是乙烯重量含量。
2.根据权利要求1所述的丙烯三元共聚物，其中所述丁烯含量为约3重量％至7重量％，诸如约5重量％至约6.5重量％。
3.根据权利要求1或2所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物具有小于约115℃，诸如小于约110℃的热封起始温度。
4.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物具有约110℃至约135℃，诸如约110℃至小于130℃的熔融温度。
5.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中二甲苯可溶物含量为约2重量％至约10重量％。
6.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物具有约2g/10min至约20g/10min的熔体流动速率。
7.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物具有约1.5重量％至约3.5重量％的乙烯含量。
8.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物已使用非邻苯二甲酸酯催化剂进行了齐格勒-纳塔催化。
9.根据权利要求1所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物具有约87重量％至约98重量％的丙烯含量。
10.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物具有约1.00至约1.20的乙烯序列长度分布。
11.根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物，其中所述三元共聚物是减粘裂化或反应器内等级的丙烯三元共聚物。
12.一种用于产生根据前述权利要求中任一项所述的丙烯三元共聚物的方法，所述方法包括在齐格勒-纳塔催化剂的存在下聚合丙烯单体、乙烯单体和丁烯单体，所述齐格勒-纳塔催化剂包括催化剂组分和活性限制剂，固体催化剂组分包括镁部分、钛部分和内部电子供体。
13.根据权利要求12所述的方法，其中所述单体在所述固体催化剂组分和所述活性限制剂的存在下在淤浆环管反应器中聚合。
14.根据权利要求12所述的方法，其中所述单体在所述固体催化剂组分和所述活性限制剂的存在下在气相反应器中聚合。
15.根据权利要求12、13或14中任一项所述的方法，其中所述内部电子供体包含取代的亚苯基二酯。
16.一种聚合物组合物，所述聚合物组合物包含根据权利要求1至11中任一项所述的丙烯三元共聚物，所述丙烯三元共聚物以大于约70重量％的量，诸如大于约80重量％的量，诸如大于约90重量％的量，诸如大于约95重量％的量存在于所述聚合物组合物中。
17.一种聚合物膜层，所述聚合物膜包含根据权利要求1至11中任一项所述的丙烯三元共聚物，所述丙烯三元共聚物以大于约70重量％的量，诸如大于约80重量％的量，诸如大于约90重量％的量，诸如大于约95重量％的量存在于所述聚合物膜层中。
18.一种多层膜结构，所述多层膜结构包含：
包含热塑性聚合物的基底层；以及
包含丙烯三元共聚物的热封层，所述丙烯三元共聚物包含作为主要单体的丙烯、约1重量％至约5重量％的乙烯含量、大于约1重量％的丁烯含量，并且其中所述丙烯三元共聚物具有约1g/10min至约20g/10min的熔体流动速率、小于约110℃的热封起始温度和如下定义的乙烯序列长度分布：
nE<0.0353Et+1.08
其中Et是乙烯重量含量。
19.根据权利要求18所述的多层膜结构，所述多层膜结构包含包装膜。
20.根据权利要求18所述的多层膜结构，其中所述三元共聚物的所述丁烯含量为约3重量％至约10重量％，诸如约5重量％至约8重量％。
21.根据权利要求18所述的多层膜结构，其中所述三元共聚物具有约110℃至约129℃的熔融温度。
22.根据权利要求18所述的多层膜结构，其中所述丙烯三元共聚物的二甲苯可溶物含量为约2重量％至约10重量％。
23.根据权利要求18所述的多层膜结构，其中所述三元共聚物具有约1.00至约1.20的乙烯序列长度分布。
24.根据权利要求18所述的多层膜结构，其中所述膜结构是共挤出和双轴取向或单向取向的或流延膜加工的。
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