CN117849517A - 基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法 - Google Patents
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Abstract
本发明实施例提供了一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法以及控制装置。通过控制激光器产生激光，并利用分束镜将激光分为第一子光束以及第二子光束。利用光参量放大器对第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将第一子光束照射到单分子器件上。利用多个光脉冲延迟装置、非线性光学晶体以及斩波器调整第二子光束相对于第一子光束到达单分子器件的时刻。最后利用第一子光束与第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于单分子器件，并通过信号控制采集装置获取单分子器件的电输运性质。能够依托单分子电学测量技术在实现多次、重复的受激单分子器件的高效构筑和高通量表征，极大地拓展了材料研究体系的普适性。
Description
技术领域
本发明涉及材料测试技术领域，尤其涉及一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法及装置。
背景技术
有机分子材料在发挥其功能的过程中，往往伴随着激发态的能量和电荷的转移，而有机分子材料工作的触发方式包括光激励和电激励两种。从单分子尺度对有机分子材料的深入研究，有助于我们了解光场、电场与有机分子材料功能之间的底层机制，以此为新材料、新器件的设计和制备提供重要指导。
然而，在时间尺度上，现有的电学表征方法其时间分辨率仅能达到微秒（μs）或纳秒（ns）量级，分子在激发态下能量和电荷的转移过程往往持续数皮秒（ps），甚至只持续数飞秒（fs）。
将电学表征方法的时间分辨率推进到皮秒或飞秒这一量级，对深入解析和揭示这些超快过程的作用机制至关重要。在空间尺度上，体相分子材料性能往往体现为有机分子在宏观尺度上组装和聚集之后的统计结果，分子的“本征”电学性质难以被直接测量。而单分子尺度下的电学表征提供了对物质组成最基本的结构单元“本征”状态的深入认识。实现单分子尺度光电过程的超快电学表征，无论对于分子激发态能量和电荷转移的基础研究，还是对单分子超快光电子器件和高性能有机光电材料的前沿应用研究，都具有重要的科学价值。
发明内容
本发明实施例通过提供一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法及装置，解决了现有技术缺乏对单分子纳秒级以上（包括皮秒级、飞秒级等）超快电输运表征的技术问题。
第一方面，本发明通过本发明的一实施例，提供了一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，应用于单分子器件电输运表征系统，所述系统包括：激光器、光参量放大器、光脉冲延迟装置、分束镜、非线性光学晶体、斩波器、光电探测装置、单分子器件构筑装置、锁相放大器以及信号控制采集装置；
所述方法包括：
利用所述基于隧穿效应的单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，并建立所述单分子器件与所述锁相放大器的电性连接，以及建立所述锁相放大器与所述信号控制采集装置的电性连接；
控制所述激光器产生激光，并利用所述分束镜将激光分为第一子光束以及第二子光束；
利用所述光参量放大器对所述第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将所述第一子光束照射到所述单分子器件上；利用多个所述光脉冲延迟装置、非线性光学晶体以及斩波器延长所述第二子光束照射到所述单分子器件的时刻；
利用所述第一子光束与所述第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于所述单分子器件，并通过所述信号控制采集装置获取所述单分子器件的电输运性质。
作为一种可选的实施方式，所述基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，还包括：利用所述斩波器的转动频率调制所述激光的脉冲作用频率，以确保光电流的发生频率在所述信号控制采集装置的带宽内。
作为一种可选的实施方式，所述基于隧穿效应的单分子器件构筑装置包括：基底、压电陶瓷以及设置在所述压电陶瓷上的针尖；所述利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，包括：
基于扫描隧穿裂结技术控制所述压电陶瓷伸缩运动，以使所述针尖与所述基底接触或断开；当所述针尖以及所述基底处于含有所述待测材料的溶液环境中时，所述待测材料与所述针尖形成共价或非共价键连接，且所述待测材料与所述基底形成共价或非共价键连接，制备得到所述单分子器件。
作为一种可选的实施方式，所述基于隧穿效应的单分子器件构筑装置包括：电极、基底、金属导线以及顶杆；所述利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，包括：
基于机械可控裂结技术控制所述顶杆运动使固定在所述电极与所述基底之间的所述金属导线断开，断开的金属导线处于含有所述待测材料的溶液环境中时，所述待测材料与所述金属导线的断面形成共价或非共价键连接，制备得到所述单分子器件。
作为一种可选的实施方式，所述利用所述基于隧穿效应的单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，包括：利用微纳加工方法在导电材料上构建形成预设间隙的电极对，并在所述电极对中组装分子以制备得到所述单分子器件。
作为一种可选的实施方式，在所述制备得到所述基于隧穿效应的单分子器件之后，所述方法还包括：通过改变所述单分子器件两端的电压，比较电压改变前的电导值与电压改变后的电导值之间的误差是否小于预设阈值，判断所述单分子器件是否有效。
作为一种可选的实施方式，在所述制备得到所述基于隧穿效应的单分子器件之后，所述方法还包括：不间断获取所述单分子器件两端的电导值、光电流信号以及电学噪声；通过所述电导值、所述光电流信号以及所述电学噪声判断所述单分子器件是否有效。
作为一种可选的实施方式，在所述制备得到所述基于隧穿效应的单分子器件之后，所述方法还包括：利用二维光电流成像装置获取所述单分子器件的二维光电流成像图，并通过所述二维光电流成像图判断所述单分子器件是否有效。
第二方面，本发明通过本发明的一实施例，提供了一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征系统控制装置，应用于单分子器件电输运表征系统，所述系统包括：激光器、光参量放大器、光脉冲延迟装置、分束镜、非线性光学晶体、斩波器、光电探测装置、单分子器件构筑装置、锁相放大器以及信号控制采集装置；
所述控制装置包括：
单分子器件制备单元，用于在建立所述单分子器件与所述锁相放大器的电性连接，以及建立所述锁相放大器与所述信号控制采集装置的电性连接之后，利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件；
光束产生单元，用于控制所述激光器产生激光，并利用所述分束镜将激光分为第一子光束以及第二子光束；
光束控制单元，用于利用所述光参量放大器对所述第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将所述第一子光束照射到所述单分子器件上；利用多个所述光脉冲延迟装置、非线性光学晶体以及斩波器延长所述第二子光束照射到所述单分子器件的时刻；
数据获取单元，用于利用所述第一子光束与所述第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于所述单分子器件，并通过所述信号控制采集装置获取所述单分子器件的电输运性质。
第三方面，本发明通过本发明的一实施例，提供了一种电子设备，包括存储器、处理器及存储在存储器上并可在处理器上运行的代码，所述处理器执行所述代码时实现第一方面中的任一实施方式。
本发明实施例中提供的一个或多个技术方案，至少具有如下技术效果或优点：
控制激光器产生激光，并利用分束镜将激光分为第一子光束以及第二子光束。接着利用光参量放大器对第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将第一子光束照射到单分子器件上。以及利用多个光脉冲延迟装置延长第二子光束照射到单分子器件的时刻、利用非线性光学晶体进行光波长以及偏振属性的控制、利用斩波器将光电流信号频率调制成电路带宽内。
最后利用第一子光束与第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于单分子器件，并通过信号控制采集装置获取单分子器件的电输运性质。本发明实施例能够依托单分子电学测量技术实现多次、重复的受激单分子器件的高效构筑和高通量表征，极大地拓展了材料研究体系的普适性。还能够获得与泵浦脉宽相当的时间分辨率，突破了电学表征以及光谱学表征的瓶颈。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作一简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例中单分子器件电输运表征系统结构的示意图；
图2为本发明实施例中单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法的流程图；
图3为本发明实施例中单分子器件在悬停期间电压、偏压、电导值以及光电流随时间变化的示意图；
图4a为本发明实施例中有单分子器件形成与无单分子器件形成所对应的光电流随时间变化的示意图；
图4b为本发明实施例中有单分子器件时光电流随功率变化，以及无单分子器件时光电流随功率的变化示意图；
图5a为本发明实施例中DPP分子的光电子穿隧光谱示意图；
图5b为本发明实施例中DPP分子的偏压依赖示意图；
图6为本发明实施例机械可控裂结技术中电导、光电流信号以及电学噪声随时间变化的示意图；
图7a为本发明实施例中983Hz光电流通道的电流与电导值的密度图；
图7b为本发明实施例中995Hz参比通道电流与电导值的密度图；
图7c为本发明实施例中不同电导值下光电流通道与参比通道的均值分布；
图7d为本发明实施例中光电流和参比电流的占比与电导值的关系；
图8a为本发明实施例中单分子器件光电流的二维空间成像示意图；
图8b为本发明实施例中皮秒时间分辨率下的光电流表征示意图；
图9为本发明实施例中皮秒级时间分辨下光电流检测的示意图；
图10为本发明实施例中单分子器件电输运表征系统控制装置结构的示意图；
图11为本发明实施例中用于单分子器件电输运表征系统电子设备的结构示意图。
具体实施方式
本发明实施例通过提供一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法及控制装置，解决了现有技术缺乏对单分子纳秒级以上（包括皮秒级、飞秒级等）超快电输运表征的技术问题。
为了更好的理解上述技术方案，下面将结合说明书附图以及具体的实施方式对上述技术方案进行详细的说明。
首先说明，本文中出现的术语“和/或”，仅仅是一种描述关联对象的关联关系，表示可以存在三种关系，例如，A和/或B，可以表示：单独存在A，同时存在A和B，单独存在B这三种情况。另外，本文中字符“/”，一般表示前后关联对象是一种“或”的关系。
需要说明的是，本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本发明的实施例，能够按照除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。
申请人发现当前单分子尺度下光电过程的高时间分辨表征手段仍较为欠缺。单分子荧光和单分子器件电学表征技术是现有的两类主要表征技术，但是这两类技术在实现单分子尺度的超快时间分辨表征方面均存在瓶颈。
在光学表征技术方面，超快光谱技术的发展，使得皮秒、飞秒甚至阿秒时间尺度瞬态能量转移的检测及调控成为可能，然而由于单个分子的光学吸收截面非常小且激发态寿命短，造成光谱信号非常弱，使得单分子水平的超快光谱检测在技术上存在巨大的挑战。
荧光技术是单分子检测的主流技术，结合超快光谱技术有望实现荧光过程的高时间分辨，然而其研究对象局限在荧光分子体系。而在电学表征技术领域，单分子电学测量技术主要包括了扫描探针技术和单分子器件构筑技术，这两类技术虽然可以实现单分子器件的构筑和监测，然而电学测量在时间分辨率的突破存在较大技术挑战。
鉴于电学测量的时间分辨难以突破至皮秒甚至飞秒，现阶段单分子电子学研究相对集中在分子处于稳态时的电输运性质表征，对分子本身存在的，发生在皮秒甚至飞秒量级的激发态电荷转移、电子退相干过程等对分子尺度电输运非常重要的超快过程，都难以实现有效的检测。
此外，传统电学表征技术采用直流测量以及交流测量的方式，但均是采用连续波，且电流检测限与电路带宽成反比关系，因此高时间分辨的全电学检测用于单分子体系依然存在限制。而泵浦探测技术的发展，为突破电路检测带宽以及电流检测限问题提供了解决方案。
因此，本发明实施例提出一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，该技术具有广泛的普适性，可用于多种技术构筑的基于隧穿效应的单分子器件，包括但不限于单分子动态裂结构筑技术以及基于微纳加工的静态单分子器件构筑技术等。
在进行单分子器件的电学特性测量时，常规基于电流放大器的直接采样技术由于电子电路固有带宽的限制，无法满足对单分子器件纳秒级以上电输运过程的测量需要。本发明实施例主要利用基于电学检测的泵浦探测技术的原理实现单分子器件的电输运过程高时间分辨表征。参见如图1所示，可以通过控制泵浦-探测脉冲对到达单分子器件的相对到达时间，使动力学信息转为探测脉冲测到的响应信号随相对到达时间的变化，以此来实现电输运过程的含时探测。
相比于常规的电阻电容（RC）电路检测，纳安级至皮安级的电流检测其电路的带宽通常在kHz-MHz级别，因此受限于电阻电容电路的带宽，常规RC电路的时间分辨率最高只能达到微秒级。要想进一步实现时间分辨率的突破，则需要使用脉宽更短的光学脉冲。通过飞秒光学脉冲泵浦-探测技术可以进一步突破纳秒时间尺度，将时间分辨率提升至皮秒级甚至飞秒级。
基于上述发现以及泵浦探测技术，第一方面，本发明通过本发明的一实施例，提供了一种具有高时间分辨率的单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，应用于单分子器件电输运表征系统，如图1所示，该单分子器件电输运表征系统包括：激光器100、光参量放大器200、光脉冲延迟装置300、分束镜400、非线性光学晶体500、斩波器600、光电探测装置700、单分子器件构筑装置800、锁相放大器900以及信号控制采集装置1000。
对应的，参加如图2所示，用于单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法可以包括如下步骤S101~步骤S106：
步骤S101：利用单分子器件构筑装置800对待测材料进行处理以制备得到单分子器件。
单分子器件的构筑主要是为了将单个分子接入到电子电路中，以便进行其电输运信号的测量表征。单分子器件的构筑方法主要包括动态裂结方法和静态器件加工方法，其中，动态裂结方法又包括了但不限于扫描隧穿裂结技术和机械可控裂结技术。
若采用扫描隧穿裂结技术构筑单分子器件，对应的，单分子器件构筑装置800包括：基底、压电陶瓷以及设置在压电陶瓷上的针尖。制备单分子器件的过程包括：
基于扫描隧穿裂结技术控制压电陶瓷振动，以使针尖与基底接触或断开，具体是通过步进电机和压电陶瓷精确地控制针尖与基底进行循环往复的接触和断开。当针尖以及基底处于含有待测材料的溶液环境中时，待测材料与针尖形成共价或非共价键连接，且待测材料与基底形成共价或非共价键连接，从而制备得到单分子器件。
若采用机械可控裂结技术构筑单分子器件，对应的，单分子器件构筑装置800包括：电极、基底、金属导线以及顶杆。制备单分子器件的过程包括：
基于机械可控裂结技术控制顶杆运动使固定在电极与基底之间的金属导线断开，具体通过顶杆上顶，然后利用电极与基底之间的应力，使金属导线受到应力往两端拉伸直至断裂。断开的金属导线处于含有待测材料的溶液环境中时，待测材料与金属导线的断面形成共价或非共价键连接，从而制备得到单分子器件。通过不断重复该过程，可以实现成千上万次的统计分析。
另外，静态器件加工方法的原理是：通过制备与目标单分子器件间隔相匹配的电极对，来实现单分子器件的构筑。目前构筑静态单分子器件的方法主要分为：自组装单分子层静态结和单分子静态结。
自组装单分子层静态结的构筑是在一个电极上（金属基板）组装分子，然后构建另一个电极。在具体实施过程中，可以使用液态金属镓-铟共晶合金（EGaIn）电极技术，通过在预先组装好的分子基板上拉动EGaIn探针来构建单分子器件。
单分子静态结的构筑方法则是先构建带有纳米间隙的电极对，然后在间隙中组装分子，在具体实施过程中，可以使用电迁移，氧等离子体，聚焦离子束等不同的制备技术在金属或碳材料导线上创建纳米间隙。
可见，利用静态器件加工方法构筑单分子器件时，需要利用单分子器件构筑装置800在导电材料上构建形成预设间隙的电极对，并在电极对中组装分子，从而可以制备得到单分子器件。
步骤S102：建立单分子器件与锁相放大器900的电性连接，以及建立锁相放大器900与信号控制采集装置1000的电性连接。
步骤S103：控制激光器100产生激光，并利用分束镜400将激光分为第一子光束以及第二子光束。
步骤S104：利用光参量放大器200对第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将第一子光束照射到单分子器件上。
步骤S105：利用多个光脉冲延迟装置300、非线性光学晶体500以及斩波器600延长第二子光束照射到单分子器件的时刻。
具体的，利用多个光脉冲延迟装置延长第二子光束照射到单分子器件的时刻、利用非线性光学晶体进行光波长以及偏振属性的控制、利用斩波器将光电流信号频率调制成电路带宽内。
步骤S106：利用第一子光束与第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于单分子器件，并通过信号控制采集装置1000获取单分子器件的电输运性质。
为了实现飞秒光学脉冲与单单分子器件的耦合激励，需要通过透镜组将激光脉冲聚焦到单分子器件上，以触发光电流的产生。利用斩波器600的转动频率调制激光脉冲的重复频率，以确保光电流的发生频率在信号控制采集装置1000的带宽内，并以该频率作为锁相放大器900的参考频率，从而实现同频光电流信号的精准测量。
基于该原理，本发明分别基于STMBJ（扫描隧穿裂结技术）和MCBJ（机械可控裂结技术）提出了两种不同的动态单分子飞秒光电流测量方法，以及一种基于静态单分子器件的光电流表征方法。
在利用扫描隧穿裂结技术制备得到单分子器件之后，还可以通过改变单分子器件两端的电压，比较电压改变前的电导值与电压改变后的电导值之间的误差是否小于预设阈值，判断该单分子器件是否有效。
具体的，基于扫描隧穿裂结技术的单分子飞秒光电流的检测：
通过控制压电陶瓷的步进对待测材料进行动态裂结以捕获单分子器件，再利用主通道的对数电流放大器信号作为反馈信号。当拉伸捕获到单分子器件后会出现距离不敏感的电流区间（即分子台阶），固定压电陶瓷的电压以悬停捕获到的单单分子器件，并将主通路的电压从0.1 V增加至0.2 V，用于标记判定单分子器件是否可靠。如果0.2 V下的电导值与0.1 V下的电导值相近，则判定该次捕获的单分子器件有效。
在具体实施过程中，通常悬停一段时间（比如200ms），此时通过控制器给继电器一个5V的电压输入，让继电器切换到锁相放大器900回路。主通路信号会如图3所示掉至背景电流。而锁相放大器900会出现如图3所示的起跳，起跳的幅值记录为光电流。在悬停时间结束后切换回主通路，并且让主通路电压从0.2 V降至0.1 V，如果这一时间段内的电导值分布与切换回主通路前的电导值相近，则表征该次捕获的单分子器件有效，能够辅助判定光电流的有效性。每次测试会重复该过程上千次，从而采集到足够多的有效数据进行统计分析。
举例来讲，以DPP分子为研究对象，进行分子介导的光电流实验测试以验证基于扫描隧穿裂结技术的单分子飞秒光电流的检测方法的可靠性。从图4a可以看出，在单分子器件悬停过程中，激光照射单分子器件可以看到明显的光电流信号；而没有激光照射单分子器件时，就只有仪器背景电流信号。
为了验证光电流是否为单分子器件介导，可以在有无分子体系的情况下进行光电流的功率依赖实验，结果如图4b所示。可以看出，当有分子的时候，光电流显著高于无分子的时候。且在2 mW至8 mW的功率范围内，随着功率的增大，分子介导的光电流线性增强，而无分子时的光电流变化很小。
此外，本发明实施例还提出了单分子光电子隧穿谱的表征方法，用于定量研究单分子器件的界面能量关系。如图5a所示，在DPP分子的光电子穿隧光谱上可以看到两个局部峰位于约1.45 eV和1.70 eV。相比之下，在纯溶剂的光电子穿隧光谱中没有观察到局部峰，其光谱形状类似于暗背景响应。分子光电流光谱中两个局部峰的出现是由于两个不同分子前线轨道介导的光电子共振输运。为了验证这个机制，通过光电子隧穿谱的偏压依赖测试，得到如图5b所示的光电子隧穿谱的偏压依赖测试图，结果发现，光电子共振峰随着偏压的增加发生了红移。
在利用机械可控裂结技术制备得到单分子器件之后，还可以不间断获取单分子器件两端的电导值、光电流信号以及电学噪声；通过电导值、光电流信号以及电学噪声判断单分子器件是否有效。
具体的，基于机械可控裂结技术的单分子飞秒光电流的检测：
不同于扫描隧穿裂结技术瞬态光电流表征技术中，电导值与光电流值需要单独收集且需要悬停单分子器件，基于三频同步收集的机械可控裂结技术瞬态光电流表征技术无需悬停，实时采集如图6所示的电导、光电流信号以及电学噪声。
通过该技术可以实现电导值和光电流值的实时关联，并且用电学噪声来判断数据的可靠性以及将电学噪声当做背景扣除。基于该方法，可以实现全动态的光电流表征，得到裂结过程电导-光电流以及电导-噪声的实时关联以及统计分布，如图7a-图7d所示。
在利用静态器件加工方法制备得到单分子器件之后，可以利用二维光电流成像装置获取单分子器件的二维光电流成像图，并通过二维光电流成像图判断单分子器件是否有效。
具体的，对于静态样品，首先要解决单分子器件的定位问题，可以搭建一套能进行二维平面成像的飞秒光电流表征装置，通过二维光电流成像，得到如图8a所示的光电流的二维空间成像。利用光电流的二维空间成像可以定位到单分子器件的有效区域，从而进一步进行飞秒光电流动力学的扫描，得到如图8b所示的飞秒时间分辨的光电流表征。
基于光电流的可靠测量，进一步通过光电泵浦探测的方式实现了时间分辨表征。通过分束镜400的组合将激光器100产生的一束光脉冲在空间上分成两束（第一子光束和第二子光束），并且将第二子光束经过光脉冲延迟装置300和非线性光学晶体500，实现第二子光束光子能量的转化以及时间上的延迟，并将第二子光束作为探测脉冲。
在具体实施过程中，可以使用800 nm入射光作用于碲化锌晶体来产生太赫兹波段的光，作用于砷化镓晶体产生中红外波段的光。
光参量放大器200对第一子光束的波长进行转换形成泵浦脉冲，探测脉冲与泵浦脉冲能够实现空间上的重叠，并形成具有时间间隔的泵浦探测脉冲对。通过将泵浦探测脉冲对作用于单分子器件构筑装置800，泵浦脉冲是高能量激励脉冲，它能够引起单分子器件的光物理过程并形成物理量N随时间的瞬态变化，而经过延迟后的探测脉冲是低能量脉冲，它可以探测到在物理量N发生变化后的光电信号。
通过控制两束脉冲到达样品的相对时间，能够得到不同时间延迟的光电信号变化，并衍生获取物理量N随时间的演变，从而实现超高时间分辨率。
由于此延迟时间是通过控制探测脉冲与泵浦脉冲的光程差实现，例如3微米的光程差就可形成10飞秒的时间间隔。在实际测量过程中光程差可以由光脉冲延迟装置300控制，并与另一套光电探测装置700对泵浦探测脉冲对的延迟时间来表征。
基于上述单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法检测原理，可以借助单分子器件电输运表征系统以及单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，实现对金属纳米间隙中的皮秒分辨率光电流检测。如图9所示，由于金属表界面在吸收额外的光子能量后，首先在0-1皮秒区间通过电子-电子散射形成随时间延迟增加的光电流，并且在1-10皮秒区间通过界面电子-声子散射形成随时间延迟减小的光电流。
第二方面，基于同一发明构思，本发明通过本发明的一实施例，提供了一种具有高时间分辨率的单分子器件电输运表征系统控制装置，应用于单分子器件电输运表征系统，该系统包括：激光器100、光参量放大器200、光脉冲延迟装置300、分束镜400、非线性光学晶体500、斩波器600、光电探测装置700、单分子器件构筑装置800、锁相放大器900以及信号控制采集装置1000。
如图10所示，该单分子器件电输运表征系统控制装置包括：
单分子器件制备单元201，用于在建立单分子器件与锁相放大器900的电性连接，以及建立锁相放大器900与信号控制采集装置1000的电性连接之后，利用单分子器件构筑装置800对待测材料进行处理以制备得到单分子器件；
光束产生单元202，用于控制激光器100产生激光，并利用分束镜400将激光分为第一子光束以及第二子光束；
光束控制单元203，用于利用光参量放大器200对第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将第一子光束照射到单分子器件上；利用多个光脉冲延迟装置300、非线性光学晶体500以及斩波器600延长第二子光束照射到单分子器件的时刻；
数据获取单元204，用于利用第一子光束与第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于单分子器件，并通过信号控制采集装置1000获取单分子器件的电输运性质。
由于本实施例所介绍的单分子器件电输运表征系统控制装置，为实施本发明实施例中单分子器件电输运表征系统方法所采用的电子设备，故而基于本发明实施例中所介绍的单分子器件电输运表征系统方法，本领域所属技术人员能够了解本实施例的电子设备的具体实施方式以及其各种变化形式，所以在此对于该电子设备如何实现本发明实施例中的方法不再详细介绍。只要本领域所属技术人员实施本发明实施例中单分子器件电输运表征系统方法所采用的电子设备，都属于本发明所欲保护的范围。
第三方面，基于同一发明构思，本发明实施例提供了一种电子设备，可以应用于单分子器件电输运表征系统。
参考图11所示，本发明实施例提供的电子设备，包括：存储器301、处理器302及存储在存储器上并可在处理器302上运行的代码，处理器302在执行代码时实现前文单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法中的任一实施方式。
其中，在图11中，总线架构（用总线300来代表），总线300可以包括任意数量的互联的总线和桥，总线300将包括由处理器302代表的一个或多个处理器和存储器301代表的存储器的各种电路链接在一起。总线300还可以将诸如外围设备、稳压器和功率管理电路等之类的各种其他电路链接在一起，这些都是本领域所公知的，因此，本文不再对其进行进一步描述。总线接口305在总线300和接收器303和发送器304之间提供接口。接收器303和发送器304可以是同一个元件，即收发机，提供用于在传输介质上与各种其他装置通信的单元。处理器302负责管理总线300和通常的处理，而存储器301可以被用于存储处理器302在执行操作时所使用的数据。
上述本发明实施例中的技术方案，至少具有如下的技术效果或优点：
本发明实施例首次实现了光学泵浦探测技术与基于隧穿原理的单分子器件构筑技术的结合，并实现了单分子的纳秒级氧化还原动力学表征。此外，本发明实施例首次成功实现飞秒激光与单分子裂结技术进行耦合，并实现单分子飞秒光电流表征的技术。相比于只能在低温下进行的扫描隧穿显微镜单分子光电流表征方案，本发明实施例在低温和室温下均能够进行，极大地降低了研究的难度。此外，本发明实施例首次提出和验证了基于单分子裂结技术进行单分子飞秒光电表征的方案以及可行性。另外，还适用于各种有机分子甚至无机团簇的单分子尺度下的光电动力学表征。
本领域内的技术人员应明白，本发明的实施例可提供为方法、系统、或计算机产品。因此，本发明可采用完全硬件实施例、完全软件实施例、或结合软件和硬件方面的实施例的形式。而且，本发明可采用在一个或多个其中包含有计算机可用代码的计算机可用存储介质（包括但不限于磁盘存储器、CD-ROM、光学存储器等）上实施的计算机产品的形式。
本发明是参照根据本发明实施例的方法、设备（系统）、和计算机产品的流程图和／或方框图来描述的。应理解可由计算机指令实现流程图和／或方框图中的每一流程和／或方框、以及流程图和／或方框图中的流程和／或方框的结合。可提供这些计算机指令到通用计算机、专用计算机、嵌入式处理机或其他可编程数据处理设备的处理器以产生一个机器，使得通过计算机或其他可编程数据处理设备的处理器执行的指令产生用于实现在流程图一个流程或多个流程和／或方框图一个方框或多个方框中指定的功能的装置。
这些计算机指令也可存储在能引导计算机或其他可编程数据处理设备以特定方式工作的计算机可读存储器中，使得存储在该计算机可读存储器中的指令产生包括指令装置的制造品，该指令装置实现在流程图一个流程或多个流程和／或方框图一个方框或多个方框中指定的功能。
这些计算机指令也可装载到计算机或其他可编程数据处理设备上，使得在计算机或其他可编程设备上执行一系列操作步骤以产生计算机实现的处理，从而在计算机或其他可编程设备上执行的指令提供用于实现在流程图一个流程或多个流程和／或方框图一个方框或多个方框中指定的功能的步骤。
尽管已描述了本发明的优选实施例，但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念，则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以，所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。
Claims (10)
1.一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，应用于单分子器件电输运表征系统，所述系统包括：激光器、光参量放大器、光脉冲延迟装置、分束镜、非线性光学晶体、斩波器、光电探测装置、单分子器件构筑装置、锁相放大器以及信号控制采集装置；
所述方法包括：
利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，并建立所述单分子器件与所述锁相放大器的电性连接，以及建立所述锁相放大器与所述信号控制采集装置的电性连接；
控制所述激光器产生激光，并利用所述分束镜将激光分为第一子光束以及第二子光束；
利用所述光参量放大器对所述第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将所述第一子光束照射到所述单分子器件上；利用多个所述光脉冲延迟装置、非线性光学晶体以及斩波器延长所述第二子光束照射到所述单分子器件的时刻；
利用所述第一子光束与所述第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于所述单分子器件，并通过所述信号控制采集装置获取所述单分子器件的电输运性质。
2.如权利要求1所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，还包括：
利用所述斩波器的转动频率调制所述激光的脉冲作用频率，以确保光电流的发生频率在所述信号控制采集装置的带宽内。
3.如权利要求1所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，所述单分子器件构筑装置包括：基底、压电陶瓷以及设置在所述压电陶瓷上的针尖；所述利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，包括：
基于扫描隧穿裂结技术控制所述压电陶瓷伸缩运动，以使所述针尖与所述基底接触或断开；当所述针尖以及所述基底处于含有所述待测材料的溶液环境中时，所述待测材料与所述针尖形成共价或非共价键连接，且所述待测材料与所述基底形成共价或非共价键连接，制备得到所述单分子器件。
4.如权利要求1所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，所述单分子器件构筑装置包括：电极、基底、金属导线以及顶杆；所述利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，包括：
基于机械可控裂结技术控制所述顶杆运动使固定在所述电极与所述基底之间的所述金属导线断开，断开的金属导线处于含有所述待测材料的溶液环境中时，所述待测材料与所述金属导线的断面形成共价或非共价键连接，制备得到所述单分子器件。
5.如权利要求1所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，所述利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件，包括：
利用微纳加工方法在导电材料上构建形成预设间隙的电极对，并在所述电极对中组装分子以制备得到所述单分子器件。
6.如权利要求3所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，在所述制备得到所述单分子器件之后，所述方法还包括：
通过改变所述单分子器件两端的电压，比较电压改变前的电导值与电压改变后的电导值之间的误差是否小于预设阈值，判断所述单分子器件是否有效。
7.如权利要求4所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，在所述制备得到所述单分子器件之后，所述方法还包括：
不间断获取所述单分子器件两端的电导值、光电流信号以及电学噪声；
通过所述电导值、所述光电流信号以及所述电学噪声判断所述单分子器件是否有效。
8.如权利要求5所述的基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征方法，其特征在于，在所述制备得到所述单分子器件之后，所述方法还包括：
利用二维光电流成像装置获取所述单分子器件的二维光电流成像图，并通过所述二维光电流成像图判断所述单分子器件是否有效。
9.一种基于隧穿效应单分子器件的高时间分辨率电输运表征系统控制装置，其特征在于，应用于基于隧穿效应的单分子器件电输运表征系统，所述系统包括：激光器、光参量放大器、光脉冲延迟装置、分束镜、非线性光学晶体、斩波器、光电探测装置、单分子器件构筑装置、锁相放大器以及信号控制采集装置；
所述控制装置包括：
基于隧穿效应的单分子器件制备单元，用于在建立所述单分子器件与所述锁相放大器的电性连接，以及建立所述锁相放大器与所述信号控制采集装置的电性连接之后，利用所述单分子器件构筑装置对待测材料进行处理以制备得到单分子器件；
光束产生单元，用于控制所述激光器产生激光，并利用所述分束镜将激光分为第一子光束以及第二子光束；
光束控制单元，用于利用所述光参量放大器对所述第一子光束的波长进行转换，并利用反射镜将所述第一子光束照射到所述单分子器件上；利用多个所述光脉冲延迟装置、非线性光学晶体以及斩波器延长所述第二子光束照射到所述单分子器件的时刻；
数据获取单元，用于利用所述第一子光束与所述第二子光束重叠形成的泵浦探测脉冲对作用于所述单分子器件，并通过所述信号控制采集装置获取所述单分子器件的电输运性质。
10.一种电子设备，包括存储器、处理器及存储在存储器上并可在处理器上运行的代码，其特征在于，所述处理器执行所述代码时实现权利要求1-8中任一所述的方法。
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| GR01 | Patent grant | ||
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