CN117747966A - 固态单元电芯及其制备方法、多层固态电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种固态单元电芯及其制备方法、多层固态电池。该制备方法包括:步骤S1,制备双面负极片,双面负极片的负极极耳与负极片料之间用绝缘胶带进行绝缘处理;步骤S2,通过转印的方法将固态电解质膜分别贴在双面负极片上;步骤S3,制备单面正极片,将正极片分别附在固态电解质膜上,得到内电芯;步骤S4,内电芯的两个正极片外侧贴不锈钢箔,不锈钢箔尺寸大于最大极片的尺寸,不锈钢箔的四周采用密封胶带进行密封,完成封装,得到封装电芯;以及步骤S5,将封装电芯依次进行等静压处理、切边,得到固态单元电芯。本申请的以上固态单元电芯及其制备方法解决了现有技术中多层固态电池制备方法存在短路概率高、制成率偏低的问题。
Description
技术领域
本发明涉及固态电池技术领域,具体而言,涉及一种固态单元电芯及其制备方法、多层固态电池。
背景技术
固态电池具有高安全和高能量密度等优点。但其在电池制作工艺上还存在诸多的问题。固态电池因界面阻抗高需要用大压力将正极、电解质膜、负极压紧。等静压因其压力均匀,可实现超高压力压制的优点适合用于固态电池的压制过程。因而研究固态电池的等静压过程是一个重要的课题。
多层固态电池叠片时,因正极片、负极片、电解质膜片尺寸不一致,一般负极尺寸稍大于正极,所以堆叠之后的电芯边缘处会有多余的负极片,等静压过程中这些多余的极片会卷曲,导致电池压制短路,因此容易造成电池失效。
为了解决多层电池同时压制容易边缘短路的问题,一般采用单片电池先压制后堆叠的方式进行,这种组装方法是按一负极片-两正极片的结构进行单片电芯堆叠,封装后进行等静压压制,压制后拆除外包,将多个单片电芯对接形成多层电芯。这种组装方法存在的问题:一是等静压后包装层较紧,拆包过程易对电芯造成损伤,二是等静压后电池容易弯曲不平整,多层堆积后电芯之间间隙较大,二次压平后易造成内并结构损伤。因此这种方法制得的多层固态电池短路概率较高,制成率偏低。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种固态单元电芯及其制备方法、多层固态电池,以解决现有技术中多层固态电池制备方法存在短路概率高、制成率偏低的问题。
为了实现上述目的,根据本发明的一个方面,提供了一种固态单元电芯的制备方法,该制备方法包括:步骤S1,制备双面负极片,双面负极片的负极极耳与负极片料之间用绝缘胶带进行绝缘处理;步骤S2,通过转印的方法将固态电解质膜分别贴在双面负极片上;步骤S3,制备单面正极片,将正极片分别附在固态电解质膜上,得到内电芯;步骤S4,内电芯的两个正极片外侧贴不锈钢箔,不锈钢箔尺寸大于最大极片的尺寸,不锈钢箔的四周采用密封胶带进行密封,完成封装,得到封装电芯;以及步骤S5,将封装电芯依次进行等静压处理、切边,得到固态单元电芯。
进一步地,上述不锈钢箔的为厚度10~50μm,不锈钢箔的面积大于负极片的面积,优选不锈钢箔的边缘与负极片的边缘之间的垂直距离为1~5cm。
进一步地,上述步骤S5包括,等静压处理的过程包括:将封装电芯置于平板夹具内进行等静压处理,优选等静压处理的压力为300~700MPa,优选等静压处理的时间为1~30min。
进一步地,上述平板夹具包括两个平行的金属板,两个金属板之间具有一定间隔;两个金属板的长边边缘两端分别用螺栓固定;优选各金属板的厚度为5~20mm。
进一步地,上述负极片的面积大于正极片的面积,负极片的边缘与正极片的边缘之间的垂直距离为0.5~2mm。
进一步地,上述负极片料包括活性负极材料,活性负极材料选自天然石墨、人造石墨、微米硅、纳米硅、氧化硅、氧化亚硅、硅碳混合、锂箔、锂铟复合片、钛酸锂中的任意一种或多种。
进一步地,上述固态电解质膜包括硫化物体系电解质膜和/或卤化物体系电解质膜,优选硫化物体系电解质膜选自LiPSCl、LiPS、LiPSBr、LiPSI、LiGeSCl中的任意一种或多种,优选卤化物体系电解质膜选自LiInCl、LiYCl、LiZrCl、LiTaCl、LiLaTaCl中的任意一种或多种。
进一步地,上述正极片包括正极活性物质,优选正极活性物质选自氧化钴材料、镍钴锰三元材料、镍钴铝三元材料、磷酸铁锂材料、磷酸锰铁锂材料、锰酸锂中的任意一种或多种。
根据本发明的另一方面,提供了一种固态单元电芯,其特征在于,固态单元电芯由前述制备方法制备得到。
根据本发明的又一方面,提供了一种多层固态电池,由多个固态单元电芯层叠得到,通过并联的方式连接极耳,最后焊接极耳、封包制得,其特征在于,固态单元电芯层为前述的固态单元电芯。
应用本发明的技术方案,本申请采用不锈钢箔替代铝塑膜封装内电芯,不锈钢箔的强度能够满足等静压工艺的需求,压制完成后可用作正极集流体留存在电芯结构内,避免了单片电芯拆包造成的电池损伤,从而降低了多层固态电池短路的概率,提高了成品制成率。同时,通过切边得到的固态单元电芯层叠时上下两个电芯的正极片不存在不易对齐的问题,提高了多层电芯堆叠成组成功率。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解,本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明,并不构成对本发明的不当限定。在附图中:
图1示出了根据本发明的实施例1提供的一种负极片与绝缘胶带的设置结构示意图;
图2示出了根据本发明的实施例1提供的一种固态电解质膜分别贴在双面负极片上的结构示意图;
图3示出了根据本发明的实施例1提供的一种正极片分别附在图2所示固态电解质膜上所得内电芯的结构示意图;
图4示出了根据本发明的实施例1提供的一种不锈钢箔分别附在图3所示内电芯的两个正极片上所得封装电芯的结构示意图;
图5示出了根据本发明的实施例1提供的一种对图4所示封装电芯进行静压处理的结构示意图;
图6示出了根据本发明的实施例1提供的一种将图4所示封装电芯进行静压处理后所得电芯进行切边后的结构主视图;
图7示出了根据本发明的实施例1提供的一种保留不锈钢箔的固态单元电芯切除边缘后的结构侧视图;以及
图8示出了多个图7所示固态单元电芯层叠得到的一种多层固态电池的结构侧视图。
其中,以上附图包括以下附图标记:
1、负极极耳;2、负极片料;3、绝缘胶带;4、负极集流体;5、第一负极片;6;第二负极片;7、第一固态电解质膜;8、第二固态电解质膜;9、第一基膜;10、第二基膜;11、第一正极片;12、第二正极片;13、不锈钢箔;14、金属板;15、螺栓;16、正极极耳;17、电芯料区;18、电池正极;19、电池负极;01、内电芯;02、固态单元电芯。
具体实施方式
需要说明的是,在不冲突的情况下,本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
如背景技术所分析的,现有技术中多层固态电池制备方法存在短路概率高、制成率偏低的问题,为解决该问题,本发明提供了一种固态单元电芯及其制备方法、多层固态电池。
在本申请的一种典型的实施方式中,提供了一种固态单元电芯的制备方法,如图1至7所示,该制备方法包括:步骤S1,制备双面负极片,双面负极片的负极极耳与负极片料之间用绝缘胶带进行绝缘处理;步骤S2,通过转印的方法将固态电解质膜分别贴在双面负极片上;步骤S3,制备单面正极片,将正极片分别附在固态电解质膜上,得到内电芯;步骤S4,内电芯的两个正极片外侧贴不锈钢箔,不锈钢箔尺寸大于最大极片的尺寸,不锈钢箔的四周采用密封胶带进行密封,完成封装,得到封装电芯;以及步骤S5,将封装电芯依次进行等静压处理、切边,得到固态单元电芯。
本申请采用不锈钢箔替代铝塑膜封装内电芯,不锈钢箔的强度能够满足等静压工艺的需求,压制完成后可用作正极集流体留存在电芯结构内,避免了单片电芯拆包造成的电池损伤,从而降低了多层固态电池短路的概率,提高了成品制成率。同时,通过切边切除多余的不锈钢箔包套,保留正极片料区和正负极极耳位区域,通过切边得到的固态单元电芯层叠时上下两个电芯的正极片不存在不易对齐的问题,提高了多层电芯电池的制成率。
此外,负极片尺寸根据对产品的需求进行调整,如图1所示,负极片料与负极极耳之间用绝缘胶带隔绝,便于电芯经等静压、切边工序后,将负极极耳区域的残余不锈钢箔的去除,有助于降低负极极耳位的正负极集流体接触导致短路的概率。通过转印的方法将固态电解质膜贴在负极片两面;固态电解质膜由湿法涂膜工艺制备,一般涂膜厚度较薄,固态电解质膜粘附于基膜上无法直接取下,因此,需通过转印的方式贴在负极片上。转印时先将大于负极片料尺寸的固态电解质膜贴于负极极片上,如附图2所示,通过辊压或平板压等加压方式将固态电解质膜印在负极片上,取下基膜后制得双面电解质膜转印负极片。将制备的单面正极片裁切成合适尺寸后附在两面的固态电解质膜上,得到如图3所示的结构图。
压制完成的封装电芯按尺寸切除边缘多余部分,保留两边极耳,并将负极极耳位残余的不锈钢箔进行剪除,剩余中间部分为固态单元电芯。切除的区域为超出正极极片的部分,为保证充分切除,一般模切切刀料区尺寸稍小于正极料区。模切的极耳位可根据电池设计需要自行设计。
如图7所示,如果正极片为干法极片,可留存不锈钢箔作为正极集流体;
如果正极片为湿法制片自带集流体,可将不锈钢箔去除。
正极片也可采用干法工艺制得的自支撑片,将自支撑片贴于双面转印负极两面。
在本申请的一种实施例中,上述不锈钢箔的为厚度10~50μm,不锈钢箔的面积大于负极片的面积,优选不锈钢箔的边缘与负极片的边缘之间的垂直距离为1~5cm。
正极尺寸稍小于负极片,优选不锈钢箔的面积大于负极片的面积,进一步优选不锈钢箔的边缘与负极片的边缘之间的垂直距离在以上范围内,有助于确保内电芯均被不锈钢箔完全包裹。
在本申请的一种实施例中,上述步骤S5包括,等静压处理的过程包括:将封装电芯置于平板夹具内进行等静压处理,优选等静压处理的压力为300~700MPa,优选等静压处理的时间为1~30min。
在平板夹具内对封装电芯进行等静压处理,过程在电池外侧加平板夹具,将封装电芯的上下表面固定后进入等静压压制,等静压处理结束后将电池从平板夹具内取出,擦除并清洁表面残余液体,通过单层压制的方案,规避了多层电芯压制时堆积不易对齐而产生的边缘形变、表里压力不均等缺陷。
在本申请的一种实施例中,上述平板夹具包括两个平行的金属板,两个金属板之间具有一定间隔;两个金属板的长边边缘两端分别用螺栓固定;优选各金属板的厚度为5~20mm。
优选的金属板的厚度有助于控制其强度,从而有助于使其在等静压处理的过程中保持其不变形。两个金属板之间具有一定间隔内用于放置封装电芯,该间隔的大小根据被等静压处理的封装电芯的整体厚度进行调整。金属板的长边边缘两端进行螺栓固定时优选采用扭力扳手均匀加压。
在本申请的一些实施例中,优选上述负极片的面积大于正极片的面积,负极片的边缘与正极片的边缘之间的垂直距离为0.5~2mm,从而有助于降低出现短路故障的几率。
在本申请的一些实施例中,为提高电池的电性能,优选上述负极片料包括活性负极材料,活性负极材料选自天然石墨、人造石墨、微米硅、纳米硅、氧化硅、氧化亚硅、硅碳混合、锂箔、锂铟复合片、钛酸锂中的任意一种或多种。当然本领域人员也可以根据实际需要选择其它合适的材料作为活性负极材料,在此不再赘述。
在本申请的一些实施例中,优选上述固态电解质膜包括硫化物体系电解质膜和/或卤化物体系电解质膜,优选硫化物体系电解质膜选自LiPSCl、LiPS、LiPSBr、LiPSI、LiGeSCl中的任意一种或多种,优选卤化物体系电解质膜选自LiInCl、LiYCl、LiZrCl、LiTaCl、LiLaTaCl中的任意一种或多种,从而有助于提高电池的电性能,当然本领域人员也可以根据实际需要选择其它合适的材料作为固态电解质膜,在此不再赘述。
在本申请的一种实施例中,上述正极片包括正极活性物质,优选正极活性物质选自氧化钴材料、镍钴锰三元材料、镍钴铝三元材料、磷酸铁锂材料、磷酸锰铁锂材料、锰酸锂中的任意一种或多种,从而有助于提高正极片、负极片与固态电解质膜之间的协同配合效果,进而提高电池的电性能,当然本领域人员也可以根据实际需要选择其它合适的材料作为活性负极材料,在此不再赘述。
在本申请的另一种典型的实施方式中,提供了一种固态单元电芯,该固态单元电芯由前述制备方法制备得到。
前述方法制备得到的固态单元电芯可以避免拆包存在的缺陷,所得固态单元电芯的内部结构完整、稳定,外表平整、无损伤。同时,通过切边得到的固态单元电芯层叠时上下两个电芯的正极片不存在不易对齐的问题,提高了电池制成率。
在本申请的又一种典型的实施方式中,提供了一种多层固态电池,如图8所示,由多个固态单元电芯层叠得到,通过并联的方式连接极耳,最后焊接极耳、封包制得,该固态单元电芯为上述的固态单元电芯。
将本申请切边得到的固态单元电芯作为整体直接进行层叠,所得多层固态电池具有稳定的电性能和较高的制成率。
以下将结合具体实施例和对比例,说明本申请的有益技术效果。
实施例1
如图1所示,采用传统湿法涂布工艺制备双面负极极片(包括第一负极片5、负极集流体4与第二负极片6),负极片材料为石墨。模切后负极片料区尺寸为12*9cm。负极极耳高度为3cm。负极极耳1与负极片料2之间用5mm绝缘胶带3隔绝。
通过转印的方法将固态电解质膜(第一固态电解质膜7和第二固态电解质膜8)贴在负极极片两面;固态电解质膜由湿法涂膜工艺制备,材质为LiPSCl,涂膜厚度为50μm。通过辊压将固态电解质膜印在负极片上,取下基膜(第一基膜9与第二基膜10)后制得转印负极。
传统湿法工艺制备单面正极片,正极采用NCM811材料。裁切成11.5*8.5cm尺寸后在附在两面的电解质膜(第一固态电解质膜7和第二固态电解质膜8)上,得到内电芯01;正极料区和负极料区居中对齐。
(4)两个正极片(第一正极片11与第二正极片12)外侧贴不锈钢箔13,不锈钢箔13的厚度为20μm,尺寸为18*15cm,四周采用胶带密封,得到封装电芯。
(5)将步骤4得到的封装电芯固定在平板夹具(包括金属板14和螺栓15)内,投入等静压机进行压制;等静压过程需将电池置于平板夹具内,等静压压力400MPa,保压时间为10min。等静压结束后将电池从平板夹具内取出,擦除并清洁表面残余液体。
(6)压制完成的电芯采用11*8的模切刀切除边缘多余部分,保留两边极耳(负极极耳1与正极极耳16)和剩余部分电芯料区17,剩余中间部分固态单元电芯02。
(7)将5个固态单元电芯02层叠,通过并联的方式连接极耳,最后焊接极耳、封包制得多层固态电池。
实施例2
与实施例1的区别在于,正极活性物质采用LCO,最终得到多层固态电池。
实施例3
与实施例1的区别在于,活性负极材料采用微米硅材料,最终得到多层固态电池。
实施例4
与实施例1的区别在于,电解质膜材料采用LiPSBr,最终得到多层固态电池。
实施例5
与实施例1的区别在于,电解质膜材料采用LiPSBr,最终得到多层固态电池。
实施例6
与实施例1的区别在于,不锈钢箔的厚度为10μm,最终得到多层固态电池。
实施例7
与实施例1的区别在于,不锈钢箔的厚度为50μm,最终得到多层固态电池。
实施例8
与实施例1的区别在于,不锈钢箔的厚度为8μm,最终得到多层固态电池。
实施例9
与实施例1的区别在于,等静压处理的压力为300MPa,最终得到多层固态电池。
实施例10
与实施例1的区别在于,等静压处理的压力为700MPa,最终得到多层固态电池。
实施例11
与实施例1的区别在于,等静压处理的压力为250MPa,最终得到多层固态电池。
实施例12
与实施例1的区别在于,等静压处理的时间为1min,最终得到多层固态电池。
实施例13
与实施例1的区别在于,等静压处理的时间为30min,最终得到多层固态电池。
对比例1
采用传统湿法涂布工艺制备双面负极极片(包括第一负极片、负极集流体与第二负极片),负极片材料为石墨。模切后负极片料区尺寸为12*9cm。负极极耳高度为3cm。
通过转印的方法将固态电解质膜(第一固态电解质膜和第二固态电解质膜)贴在负极极片两面;固态电解质膜由湿法涂膜工艺制备,材质为LiPSCl,涂膜厚度为50μm。通过辊压将固态电解质膜印在负极片上,取下基膜(第一基膜与第二基膜)后制得转印负极。
传统湿法工艺制备单面正极片,正极采用NCM811材料。裁切成11.5*8.5cm尺寸后在附在两面的电解质膜(第一固态电解质膜和第二固态电解质膜)上,得到内电芯;正极料区和负极料区居中对齐。
用铝塑膜将单体电芯进行真空封装;然后进行等静压压制,等静压过程需将电池置于平板夹具内,等静压压力400MPa,保压时间为10min。等静压结束后将电池从平板夹具内取出。
对单体电芯进行拆包,剪开铝塑膜封包,小心取出内部电芯,再将多个电芯堆叠,正负极极耳分别对齐,再进行常规的极耳焊接、预封、终封完二次封装,形成最终多层成品电池。
以上实施例与对比例制作的多层固态电池均为100个,且分别对100个多层固态电池的制成率进行了统计,统计结果如表1。
表1
从以上的描述中,可以看出,本发明上述的实施例实现了如下技术效果:
本申请采用不锈钢箔替代铝塑膜封装内电芯,不锈钢箔的强度能够满足等静压工艺的需求,压制完成后可用作正极集流体留存在电芯结构内,避免了单片电芯拆包造成的电池损伤,从而降低了多层固态电池短路的概率,提高了成品制成率。同时,通过切边切除多余的不锈钢箔包套,保留正极片料区和正负极极耳位区域,通过切边得到的固态单元电芯层叠时上下两个电芯的正极片不存在不易对齐的问题,提高了多层电芯电池的制成率。
以上仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种固态单元电芯的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括:
步骤S1,制备双面负极片,所述双面负极片的负极极耳与负极片料之间用绝缘胶带进行绝缘处理;
步骤S2,通过转印的方法将固态电解质膜分别贴在所述双面负极片上;
步骤S3,制备单面正极片,将所述正极片分别附在所述固态电解质膜上,得到内电芯;
步骤S4,所述内电芯的两个所述正极片外侧贴不锈钢箔,所述不锈钢箔尺寸大于最大极片的尺寸,所述不锈钢箔的四周采用密封胶带进行密封,完成封装,得到封装电芯;以及
步骤S5,将所述封装电芯依次进行等静压处理、切边,得到固态单元电芯。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述不锈钢箔的为厚度10~50μm,所述不锈钢箔的面积大于所述负极片的面积,优选所述不锈钢箔的边缘与所述负极片的边缘之间的垂直距离为1~5cm。
3.根据权利要求1或2所述的制备方法,其特征在于,所述步骤S5包括,所述等静压处理的过程包括:
将所述封装电芯置于平板夹具内进行所述等静压处理,
优选所述等静压处理的压力为300~700MPa,优选所述等静压处理的时间为1~30min。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述平板夹具包括两个平行的金属板,两个所述金属板之间具有一定间隔;两个所述金属板的长边边缘两端分别用螺栓固定;
优选各所述金属板的厚度为5~20mm。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的制备方法,其特征在于,所述负极片的面积大于所述正极片的面积,所述负极片的边缘与所述正极片的边缘之间的垂直距离为0.5~2mm。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的制备方法,其特征在于,所述负极片料包括活性负极材料,所述活性负极材料选自天然石墨、人造石墨、微米硅、纳米硅、氧化硅、氧化亚硅、硅碳混合、锂箔、锂铟复合片、钛酸锂中的任意一种或多种。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的制备方法,其特征在于,所述固态电解质膜包括硫化物体系电解质膜和/或卤化物体系电解质膜,优选所述硫化物体系电解质膜选自LiPSCl、LiPS、LiPSBr、LiPSI、LiGeSCl中的任意一种或多种,优选所述卤化物体系电解质膜选自LiInCl、LiYCl、LiZrCl、LiTaCl、LiLaTaCl中的任意一种或多种。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的制备方法,其特征在于,所述正极片包括正极活性物质,优选所述正极活性物质选自氧化钴材料、镍钴锰三元材料、镍钴铝三元材料、磷酸铁锂材料、磷酸锰铁锂材料、锰酸锂中的任意一种或多种。
9.一种固态单元电芯,其特征在于,所述固态单元电芯由权利要求1至8中任一项所述制备方法制备得到。
10.一种多层固态电池,由多个固态单元电芯层叠得到,通过并联的方式连接极耳,最后焊接极耳、封包制得,其特征在于,所述固态单元电芯层为权利要求9所述的固态单元电芯。
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