CN117330527B - 一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置及方法，装置包括探测激光源、分束镜、反射阶梯镜、光栅、会聚透镜、泵浦系统、样品架、成像透镜和数据记录装置；会聚透镜和成像透镜组成4f成像系统，探测激光源用于发出探测光束，分束镜位于探测光束的光路上使得通过分束镜的探测光束垂直入射在反射阶梯镜上，探测光束射在反射阶梯镜的多个反射面上反射出对应的多束探测光，光栅位于探测光的光路上将多束探测光反射入会聚透镜，样品架位于会聚透镜的焦平面上，用于放置样品，数据记录装置位于4f成像系统的像平面，泵浦系统用于将自身发出的泵浦光打到样品上；本发明通过简单光路实现对单脉冲长延迟瞬态吸收的测量。
Description
技术领域
本发明涉及一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置及方法，属于光学参数测量技术领域。
背景技术
瞬态光学成像技术的诞生可以追溯到19世纪70年代，由美国摄影家E. Muybridge通过捕捉运动中的马匹而开创先河。在一个多世纪以后的今天，科学家们已经可以在单次曝光下实现飞秒激光诱导晶格振动波成像。这让单次曝光的超快成像技术在面对光学巨波、化学反应中的不可逆结构动力学，以及惯性约束核聚变中的冲击波产生等不可重复测量有着不可替代的优势。
在对一些不可逆动力学现象进行超快成像时，传统泵浦探测技术显然已不能满足测量要求，因其需要通过移动平台来实现两束脉冲光的时间延迟，且需要多个脉冲重复作用后才能获得不同时间延迟下的泵浦光的光斑图像，然而这并不是真正测量一个脉冲内随时间变化的图像。另外传统超快电子成像技术中也存在需多次测量和时间抖动的问题。因此需要单次脉冲成像技术才能解决上述问题。
在单脉冲泵浦探测测量技术中，延迟时间分辨率和延迟时间长度是一对矛盾的存在。在利用阶梯棱镜的方案中，要获得高精度的时间分辨率，则需要阶梯的高度差比较小，如同时需要获得较长的延迟时间则需要更多的阶梯，这就带来了阶梯面积及阶梯的总高度差都需要变大，从而导致CCD成像分辨率及成像位置带来较大的问题。另外由于光斑序列之间的光程差比较大，则每个脉冲序列不会在同一位置成像，导致某一定区域成像清晰，而另外的位置成像模糊，从而影响测量结果的精度。综上所述，现有技术中存在的缺陷是难以同时保证成像清晰度和测量结果的精确度。
发明内容
本发明的目的在于提供一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置及方法，解决现有技术中存在的难以同时保证成像清晰度和测量结果的精确度的问题。
为实现以上目的，本发明是采用下述技术方案实现的：
第一方面，本发明提供了一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，
包括探测激光源、分束镜、反射阶梯镜、光栅、会聚透镜、泵浦系统、样品架、成像透镜和数据记录装置，会聚透镜和成像透镜组成4f成像系统；
所述探测激光源用于发出探测光束，所述分束镜设置在所述探测光束的光路上使得通过分束镜的探测光束垂直入射在所述反射阶梯镜上，所述探测光束射在反射阶梯镜的多个反射面上反射出对应的多束探测光，所述光栅设置在所述探测光的光路上将多束探测光反射入所述会聚透镜，所述样品架位于会聚透镜的焦平面上，用于放置样品，所述数据记录装置位于所述4f成像系统的像平面，所述泵浦系统用于将自身发出的泵浦光打到样品上。
结合第一方面，进一步的，所述泵浦系统包括泵浦光源和第一凸透镜，所述泵浦光源用于发出泵浦光，所述第一凸透镜位于泵浦光源和样品之间且设置在所述泵浦光的光路上，用于将所述泵浦光会聚到样品上；
所述泵浦系统还包括泵浦光吸收装置，所述泵浦光吸收装置和所述第一凸透镜沿所述样品中心对称，用于吸收经过样品的泵浦光。
结合第一方面，进一步的，所述反射阶梯镜包括第一基体和多个宽度依次递增的反射镜，多个所述反射镜堆叠在所述第一基体上形成阶梯状结构。
结合第一方面，进一步的，所述反射镜的数量为2~5个，所述阶梯状结构中阶梯的宽度为M×数据记录装置的像素尺寸/系统放大倍数，M是每个阶梯所占像素个数，所述系统放大倍数为经过测量装置成像后的图像大小与样品大小的比值；所述阶梯状结构中阶梯的高度为探测光到达样品的时间差×光速。
结合第一方面，进一步的，所述阶梯状结构中阶梯的宽度为8~16mm，所述阶梯状结构中阶梯的高度为3.5~27mm，所述反射阶梯镜的长度为25~50mm。
结合第一方面，进一步的，所述光栅包括基体和多个反射槽，所述反射槽为三棱柱形状，且反射槽中两个平行的面是直角三角形，多个反射槽和基体连接形成锯齿状结构，反射槽中的反射面与基体的夹角大小设置为探测光入射到光栅上的入射角大小。
结合第一方面，进一步的，所述反射槽的宽度为n×数据记录装置的像素尺寸/系统放大倍数，n是每个反射槽所占像素个数，所述系统放大倍数为经过测量装置成像后的图像大小与样品大小的比值；
所述反射面与基体的夹角大小为21~23°，所述光栅的长度为25~50mm，所述反射槽的长度为6.7~14.3μm，所述光栅的高度为12.5~50cm。
结合第一方面，进一步的，所述数据记录装置为CCD、LCoS、或DMD。
第二方面，本发明还提供了一种基于第一方面任一项所述的测量装置的单脉冲长延迟瞬态吸收测量方法，包括：
不放置样品，关闭泵浦系统，发射探测光束，数据记录装置记录探测光束背景光斑；
放置样品，关闭泵浦系统，发射探测光束，数据记录装置记录样品的线性吸收探测光束光斑；
放置样品，发射探测光束和泵浦光，数据记录装置记录样品的瞬态吸收探测光束光斑；
对所述探测光束背景光斑、线性吸收探测光束光斑和瞬态吸收探测光束光斑进行图像处理，得到样品的瞬态吸收曲线和线性透射率。
结合第二方面，进一步的，所述图像处理包括：
对探测光束背景光斑的灰度值分别进行求和，将探测光束背景光斑的灰度值和除以探测光束背景光斑的总值，获得样品的线性透射率；
将线性吸收探测光束光斑和瞬态吸收探测光束光斑按宽度方向进行求和，求和的宽度为单个阶梯反射镜的宽度；
将瞬态吸收探测光束光斑求和后的曲线除以线性吸收探测光束光斑求和后的曲线，获得样品的瞬态吸收曲线。
与现有技术相比，本发明所达到的有益效果是：
本发明提供的一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置及方法：
（1）通过简单的光路设计，即反射阶梯镜和光栅的组合，实现利用单脉冲入射的探测光束测量材料的长延迟瞬态吸收变化情况，以实施例1为例，能够测量109ps延迟时间的瞬态吸收；
（2）无需昂贵的CCD即可完成ps甚至fs级的数据采集速度；
（3）测量非常方便，没有样品的移动，只需要一个激光脉冲就可以获得在泵浦光作用后材料的长延迟瞬态吸收变化情况；
（4）与目前门控分幅相机（分辨率为十几皮秒）相比，大大提高了其时间分辨率，本发明的时间分辨率能够小于1ps。
附图说明
图1是本发明实施例提供的一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置的示意图；
图2是本发明实施例提供的反射阶梯镜的结构示意图；
图3是本发明实施例提供的光栅的结构示意图之一；
图4是本发明实施例提供的光栅的结构示意图之二；
图5是本发明实施例提供的线性吸收探测光束光斑信息示意图；
图6是本发明实施例提供的瞬态吸收探测光束光斑信息示意图；
图7是本发明实施例提供的瞬态吸收曲线。
图中：1、探测光束；2、分束镜；3、反射阶梯镜；4、光栅；5、会聚透镜；6、泵浦光；7、第一凸透镜；8、样品架；9、泵浦光吸收装置；10、成像透镜；11、数据记录装置；12、第一反射面；13、第二反射面。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步描述，以下实施例仅用于更加清楚地说明本发明的技术方案，而不能以此来限制本发明的保护范围。
实施例1
具有双光子吸收或者载流子吸收的样品，经泵浦光作用后，由于样品不同位置的粒子布居数与激发光强相关且随着时间不断变化的，如果探测光光束与泵浦光光束到达样品的时间有差别，则对应的探测光会记录下该延迟时刻样品瞬态吸收的大小；在不同的延迟时刻，样品材料对探测光脉冲的作用不同，从而使材料在不同时刻的瞬态吸收的变化情况被探测光序列所记录。探测光经过该样品后探测光斑光强的空间分布变化即为样品瞬态吸收引起的变化，若调整好泵浦光脉冲和探测光之间的时间延迟，将记录的光斑图像进行处理后，即可获得不同时刻样品内部的瞬态吸收大小和符号。
如图1所示，本发明提供了一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，包括可发出探测光束1的探测光源（图中未展示）、分束镜2、反射阶梯镜3、光栅4、会聚透镜5、能发出泵浦光6的泵浦光源（图中未展示）、第一凸透镜7、样品架8、泵浦光吸收装置9、成像透镜10和数据记录装置11；样品架8在会聚透镜5的焦平面上，且在成像透镜10的物平面上，数据记录装置11在成像透镜10对应于样品架8的像平面上；第一凸透镜7可将泵浦光6会聚到样品架8上的样品上。
测量时，分束镜2设置在探测光束1的光路上使得通过分束镜2的探测光束1垂直入射在反射阶梯镜3上，探测光束1射在反射阶梯镜3的两个个反射面上反射出对应的两束探测光，光栅4设置在探测光的光路上将两束探测光反射入会聚透镜5；即：反射阶梯镜3将探测光束1分为上下两个时间延迟的探测光，随后光栅4对每个探测光分别产生一组相同的时间延迟，然后具有不同时间延迟的探测光依次经过被泵浦光6作用的样品，样品对具有不同时间延迟的探测光具有瞬态吸收的效果，且光斑被数据记录装置11记录，可获得样品瞬态吸收引起的透过率变化随延迟时间变化的动力学曲线，利用泵浦探测拟合程序即可拟合出样品的寿命。
为实现单脉冲瞬态非线性折射率的测量，本发明还提供一种反射阶梯镜3。图2为反射阶梯镜3的结构示意图，如图2所述，反射阶梯镜3包括第一基体、第一反射面12和第二反射面13（如图2所示），将位于第一行的第一反射镜12记为L1，第2行的第二反射镜13记为L2，将第一基体底面到第一反射镜的高度记为H(L1)，将第一基体底面到第二反射镜的高度记为H(L2)，则有H(L2)＞H(L1)。
反射阶梯镜3的第一反射面12和第二反射面13堆叠在第一基体上形成阶梯状结构，阶梯窗口的阶梯的宽度由测量装置中所成像大小与待测样品大小的比值及数据记录装置11的像素尺寸决定，数据记录装置11可为CCD（电荷耦合器件）、LcoS（反射式micro LCD投影）、或DMD（数字微镜晶片）中的一种，这里仅为示例，并不局限于此。算法为阶梯窗口的宽度= M×数据记录装置的像素尺寸/系统放大倍数，M是每个阶梯所占像素个数，所述系统放大倍数为经过测量装置成像后的图像大小与样品大小的比值；阶梯状结构中阶梯的高度=探测光到达样品的时间差×光速。为实现单脉冲瞬态非线性折射率的测量，本发明还提供一种光栅4。参考图3为光栅4的结构示意图，如图3和图4所示，光栅4包括第二基体和N条宽度为a的反射槽，反射槽的反射面与基体的底面成θ 角（如图3所示）。光栅4的反射槽形成了锯齿状结构，光栅4的反射槽的宽度由测量装置中所成像大小与待测样品大小的比值及数据记录装置11的像素尺寸决定，数据记录装置11可为CCD、LCoS、或DMD中的一种，这里仅为示例，并不局限于此。算法为反射槽的宽度=n×像素尺寸/系统放大倍数，n为每个反射槽所占像素的个数。
在本实施例中，反射阶梯镜3中每个反射面加工为25mm×14m，行间的高度差为8mm，光栅4为75槽/mm。反射阶梯镜3的反射面之间的阶梯高度和光栅反射槽的间距根据测量要求来确定，可实现飞秒量级到皮秒量级的时间分辨率。经过凸透镜会聚的反射光会在一个位置重合并聚焦于一点，将一具有双光子吸收或者载流子吸收的样品放置在该位置，泵浦光6作用到该样品同一点上，且泵浦光光斑的尺寸大于探测光光斑尺寸，并调整好泵浦光6和探测光之间的时间延迟。反射阶梯镜3和光栅4组合反射的可见光经过样品后，被成像透镜10重新还原图像并最终成像于数据记录装置11。经过样品后探测光斑光强的空间分布变化即为样品瞬态吸收引起的变化，经过图像处理后，即可获得不同时刻样品内部的瞬态吸收大小和符号。此外，可以用两个数据记录装置11同时探测，一个监测探测光的空间分布，另一个监测泵浦光作用后探测光的空间分布，提高测量精度。
在本实施例中，样品以半导体材料硒化锌（ZnSe）为例，具体的探测步骤为：1）遮挡泵浦光6，样品架8上不放置样品，用数据记录装置11接收经过反射阶梯镜3和光栅4组合反射后的光斑；数据记录装置11接收的光斑为探测光束背景光斑；2）遮挡泵浦光6，样品架8上放上待测样品，用数据记录装置11接收经过反射阶梯镜3和光栅4组合反射后透过样品后的光斑，数据记录装置11接收的光斑为存在样品线性吸收时的线性吸收探测光束光斑；3）打开泵浦光6，样品架8上放上待测样品，用数据记录装置11接收经过反射阶梯镜3和光栅4组合反射后透过样品后的光斑，数据记录装置11接收的光斑为含有样品瞬态吸收信息的瞬态吸收探测光束光斑；4）对上述获得的三个光斑进行处理，获得所需的样品瞬态吸收随延迟时间变化的图像。
对于ZnSe的双光子吸收和载流子吸收测量的实验和理论计算具体过程如下：
由于和泵浦光相比探测光能量很弱，所以泵浦光的双光子吸收成为自由载流子产生的唯一途径，其速率可表示为：
（1）
式中，为样品处的泵浦光光强，/>为自由载流子寿命，/>是自由载流子的速率，是材料双光子吸收系数，/>是普朗克常数，/>是光波角频率，/>是单位体积载流子数的变化量，自由载流子引起的吸收系数的改变正比于过剩载流子浓度，可以表示成：
（2）
式中，为自由载流子吸收截面，/>是自由载流子引起的吸收系数的改变，是t时刻单位体积载流子数的变化量，考虑到束缚电子效应和自由载流子共同效应的结合，利用薄样品和慢变振幅近似，探测光和泵浦光在ZnSe晶体内部的传播公式为：
（3）
（4）
（5）
式中，表示探测光的光强，/>表示探测光的非线性相移，/>表示材料的非线性折射率，/>表示载流子的折射率体积变化，/>表示波矢大小，/>表示光在样品中的传播深度。当样品上只有探测光作用时，材料的非线性效应非常弱，基本没有变化，周围的探测光经过样品时就为线性透过，没有任何变化, 如图5。当泵浦光作用到样品之后，较强的泵浦光就会激发样品产生非线性，对于样品上反射梯队和光栅组合产生的探测光序列，适当调节探测光与泵浦光之间的时间延迟，在零延迟时刻，ZnSe的瞬态吸收机制为双光子吸收，则在脉冲宽度范围内存在一个向下的快速回复的尖峰，表现在光斑图像中为零延迟附近的几个像素内，相位物体内的光强分布要明显弱于周围的光强分布, 如图6。
为验证本发明的效果，利用本实施例提供的测量装置测量出样品瞬态吸收随延迟时间变化的图像，图5和图6给出了515nm波长泵浦515nm波长探测3mm厚度ZnSe窗口片的透射测量结果，图5为泵浦光关闭图像，图6为泵浦光打开图像，将图6的光栅图像的第一行和第二行分别除以图5的光栅图像对应的第一行和第二行，即可提取出动态吸收曲线，如图7所示。
图7为校准时间延迟后合并的动态吸收曲线，空心圆圈为第一行提取的动态吸收曲线，空心三角形为第二行提取的动态吸收曲线，时间延迟窗口一共109ps，可以说明本发明能够实现单脉冲长延迟瞬态吸收的测量；从图5和图6中可以明显看出ZnSe在515nm波长下存在超快的双光子吸收过程，但是双光子诱导的载流子吸收并不明显。
实施例2
本发明实施例还提供了一种基于实施例1提供的测量装置的单脉冲长延迟瞬态吸收测量方法，包括：
不放置样品，关闭泵浦系统，发射探测光束1，数据记录装置11记录探测光束背景光斑；
放置样品，关闭泵浦系统，发射探测光束1，数据记录装置11记录样品的线性吸收探测光束光斑；
放置样品，发射探测光束1和泵浦光6，数据记录装置11记录样品的瞬态吸收探测光束光斑；
对所述探测光束背景光斑、线性吸收探测光束光斑和瞬态吸收探测光束光斑进行图像处理，得到样品的瞬态吸收曲线和线性透射率。
上述图像处理包括：
对探测光束背景光斑的灰度值分别进行求和，将探测光束背景光斑的灰度值和除以探测光束背景光斑的总值，获得样品的线性透射率；
将线性吸收探测光束光斑和瞬态吸收探测光束光斑按宽度方向进行求和，求和的宽度为单个阶梯反射镜的宽度；
将瞬态吸收探测光束光斑求和后的曲线除以线性吸收探测光束光斑求和后的曲线，获得样品的瞬态吸收曲线。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变形，这些改进和变形也应视为本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，其特征在于，包括探测激光源、分束镜（2）、反射阶梯镜（3）、光栅（4）、会聚透镜（5）、泵浦系统、样品架（8）、成像透镜（10）和数据记录装置（11），会聚透镜（5）和成像透镜（10）组成4f成像系统；
所述探测激光源用于发出探测光束（1），所述分束镜（2）设置在所述探测光束（1）的光路上使得通过分束镜（2）的探测光束（1）垂直入射在所述反射阶梯镜（3）上，所述探测光束（1）射在反射阶梯镜（3）的多个反射面上反射出对应的多束探测光，所述光栅（4）设置在所述探测光的光路上将多束探测光反射入所述会聚透镜（5），所述样品架（8）位于会聚透镜（5）的焦平面上，用于放置样品，所述数据记录装置（11）位于所述4f成像系统的像平面，所述泵浦系统用于将自身发出的泵浦光（6）打到样品上；
所述光栅（4）包括基体和多个反射槽，所述反射槽为三棱柱形状，且反射槽中两个平行的面是直角三角形，多个反射槽和基体连接形成锯齿状结构，反射槽中的反射面与基体的夹角大小设置为探测光入射到光栅（4）上的入射角大小；
所述反射槽的宽度为n×数据记录装置的像素尺寸/系统放大倍数，n是每个反射槽所占像素个数，所述系统放大倍数为经过测量装置成像后的图像大小与样品大小的比值；
所述反射面与基体的夹角大小为21~23°，所述光栅（4）的长度为25~50mm，所述反射槽的长度为6.7~14.3μm，所述光栅（4）的高度为12.5~50cm。
2.根据权利要求1所述的单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，其特征在于，所述泵浦系统包括泵浦光源和第一凸透镜（7），所述泵浦光源用于发出泵浦光（6），所述第一凸透镜（7）位于泵浦光源和样品之间且设置在所述泵浦光（6）的光路上，用于将所述泵浦光（6）会聚到样品上；所述泵浦系统还包括泵浦光吸收装置（9），所述泵浦光吸收装置（9）和所述第一凸透镜（7）沿所述样品中心对称，用于吸收经过样品的泵浦光。
3.根据权利要求1所述的单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，其特征在于，所述反射阶梯镜（3）包括第一基体和多个宽度依次递增的反射镜，多个所述反射镜堆叠在所述第一基体上形成阶梯状结构。
4.根据权利要求3所述的单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，其特征在于，所述反射镜的数量为2~5个，所述阶梯状结构中阶梯的宽度为M×数据记录装置的像素尺寸/系统放大倍数，M是每个阶梯所占像素个数，所述系统放大倍数为经过测量装置成像后的图像大小与样品大小的比值；所述阶梯状结构中阶梯的高度为探测光到达样品的时间差×光速。
5.根据权利要求3所述的单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，其特征在于，所述阶梯状结构中阶梯的宽度为8~16mm，所述阶梯状结构中阶梯的高度为3.5~27mm，所述反射阶梯镜（3）的长度为25~50mm。
6.根据权利要求1所述的单脉冲长延迟瞬态吸收的测量装置，其特征在于，所述数据记录装置（11）为CCD、LCoS、或DMD。
7.一种基于权利要求1至6任一项所述的测量装置的单脉冲长延迟瞬态吸收测量方法，其特征在于，包括：
不放置样品，关闭泵浦系统，发射探测光束（1），数据记录装置（11）记录探测光束背景光斑；
放置样品，关闭泵浦系统，发射探测光束（1），数据记录装置（11）记录样品的线性吸收探测光束光斑；
放置样品，发射探测光束（1）和泵浦光（6），数据记录装置（11）记录样品的瞬态吸收探测光束光斑；
对所述探测光束背景光斑、线性吸收探测光束光斑和瞬态吸收探测光束光斑进行图像处理，得到样品的瞬态吸收曲线和线性透射率。
8.根据权利要求7所述的单脉冲长延迟瞬态吸收测量方法，其特征在于，所述图像处理包括：
对探测光束背景光斑的灰度值分别进行求和，将探测光束背景光斑的灰度值和除以探测光束背景光斑的总值，获得样品的线性透射率；
将线性吸收探测光束光斑和瞬态吸收探测光束光斑按宽度方向进行求和，求和的宽度为单个阶梯反射镜的宽度；
将瞬态吸收探测光束光斑求和后的曲线除以线性吸收探测光束光斑求和后的曲线，获得样品的瞬态吸收曲线。
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