CN117247825A - 一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统，包括生物制氢模块和纳米气泡制备模块；生物制氢模块，用于发酵产生含有氢气、二氧化碳的气体Ⅰ；纳米气泡制备模块包括气体分离器和纳米气泡发生器；气体Ⅰ经气体分离器，分离得到氢气、以及不含氢气而含有二氧化碳的气体Ⅱ；气体Ⅱ经纳米气泡发生器制备得到纳米气泡，纳米气泡输送至生物制氢模块，与发酵原料混合发酵产氢。本申请以自身源生物发酵产生的气体为源头，并将氢气分离，采用去除氢气后的气体(主要为二氧化碳)制作纳米气泡，将其补充到生物制氢模块中，达到了提高生物氢气产量同时循环提纯氢气的效果，同时减少了二氧化碳外排对环境的不利影响。

Description

一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统
技术领域
本发明属于生物制氢技术领域，具体涉及一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统。
背景技术
氢能因其具有清洁、能量密度高、零排放以及制取原料来源广等优点逐步成为国际社会的能源热点。氢气作为一种能源载体，在传递化学能的过程中并没有碳元素的参与，可以极大程度的减少二氧化碳的排放，对于环境的保护具有重大意义。由于氢能是一种二次能源，无法在自然界中直接分离获得。目前的大多数制氢工艺是基于化石能源，这种生产方式不仅会耗能较大，还可能会产生污染物，即使是基于电解水的制氢过程，也需要大量的电力投入。
生物制氢作为一种低成本、低能耗的绿色能源生产技术，可以结合有机废弃物处理和清洁能源生产而备受关注。生物制氢技术能够利用微生物的生长代谢过程来产生氢气，所用的原料可以是有机废水、城市垃圾或者农林废弃物等生物质，底物来源丰富，价格低廉，其生产过程清洁、节能，且不消耗矿物资源。尽管如此，对于成分复杂的底物，生物制氢仍旧存在着底物利用率以及氢气纯度低的问题。针对以上问题，研究者们提出了各种方法提高微生物对于底物的利用率，如预处理底物、补充添加剂和优化反应器结构和运行参数等，这些对于底物的利用以及氢气纯度都有一定程度的提高。然而，传统的物理加压预处理方法往往需要巨大的能量消耗，化学预处理以及添加剂的使用不仅会需要额外的能量投入，且后续的发酵尾液的处理也十分复杂，直接排放必然会造成环境二次污染问题。
纳米气泡水中含有大量直径小于1000nm的超细小气泡，由于纳米级别的气泡结构，使得它具有一些特殊的物理化学性质，比如较大的比表面积、表面负电荷、低浮力、高气溶性、快速传质速率以及更好的稳定性。研究表明，纳米气泡可以在水中稳定存在两周以上，并持续产生对底物分解有利的羟基自由基(OH)。同时，纳米气泡还可以显著改善固液相接触面积，纳米气泡的疏水吸引力特性使其能够粘附在固体表面，注入纳米气泡水后可以增强气液界面的化学反应，从而促进各种代谢和化学反应。纳米气泡水还具有绿色安全特性，不会带来二次污染，已经被应用于食品、生物医学和农业等多个领域。
最近，纳米气泡已被用于生物制氢领域，在迄今为止的研究中，已经产生了含有不同类型气体的纳米气泡，并将其用作生物制氢系统的添加剂，能够有效促进生物制氢过程中底物降解，改善发酵液传质特性并提高微生物活性，进而促进氢气的生成。
另外，生物质光合生物制氢相对其他生物制氢方式具有氢气浓度高、能量转化率高的特点。而光照是光合生物制氢过程中的必备条件，其中光源、光照强度和光照时间对光合生物的活性影响很大。当前光合生物制氢仍处于实验室研究和发展阶段，其中氢气产量与光合微生物光转化效率密切相关，可以说光转化效率低是制约光合制氢技术发展的主要原因。研究发现纳米气泡能够提高光传递特性，从而可以提高光合生物制氢过程中的光转化效率，促进氢气的生成。然而，目前的研究仍处于实验室研究阶段，并未在实际生产中被大规模应用。此外，传统剪切式纳米气泡发生器同时需要电机带动转子高速运动与高压循环泵共同工作，往往伴随着很高的能耗，并且制造与维修成本也较高，这些因素限制了纳米气泡技术在实际中的应用。
现有技术中的生物制氢中采用的纳米气泡一般采用外源气体制备，外源气体可能会影响正常发酵产氢。若以生物制氢过程中产生的生物氢气(含有氢气、二氧化碳和水蒸气)作为自身源气体制作纳米气泡，将产生以下优势：(1)生物氢气纳米气泡破裂能够产生羟基自由基，帮助氧化分解复杂有机物，提高有机物的利用程度；(2)生物氢气纳米气泡能够改善液体的流动性，加快生物制氢过程中营养物质的生成与消耗；(3)生物氢气纳米气泡具有更高的气体溶解度，能够刺激微生物活性，提高氢气产量；(4)生物氢气纳米气泡还具有传光特性，能够提高光合微生物对于光照利用率；。因此，将生物氢气纳米气泡加入生物制氢系统后，在不断循环的过程中，能够原位提高氢气的含量及产量。
基于上述技术问题，本申请拟提供一种以废弃物生物制氢所产气体为源头制作生物氢气纳米气泡添加到生物制氢系统的技术。
发明内容
本发明的目的就在于为解决现有技术的不足而提供一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统。
本发明的目的是以下述技术方案实现的：
一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统，包括生物制氢模块和纳米气泡制备模块；
所述生物制氢模块，用于发酵产生含有氢气、二氧化碳的气体Ⅰ；
所述纳米气泡制备模块包括气体分离器和纳米气泡发生器；所述气体Ⅰ经所述气体分离器，分离得到氢气、以及不含氢气而含有二氧化碳的气体Ⅱ；所述气体Ⅱ经所述纳米气泡发生器制备得到纳米气泡，所述纳米气泡输送至所述生物制氢模块，与发酵原料混合发酵产氢。
优选的，所述生物制氢模块包括依次连接的进料箱、蠕动泵、生物制氢反应器和出水池；
所述进料箱用于储存发酵原料，所述蠕动泵用于将所述发酵原料输送至所述生物制氢反应器；所述纳米气泡发生器产生的纳米气泡也输送至所述生物制氢反应器，所述生物制氢反应器内还填充有制氢微生物，所述制氢微生物、所述发酵原料和所述纳米气泡在所述生物制氢反应器内充分混合，发酵产生所述气体Ⅰ和发酵液；所述气体Ⅰ输送至所述气体分离器，所述发酵液输送至所述出水池。
优选的，所述生物制氢反应器为全混合式光合生物厌氧制氢反应器或全混合式暗发酵厌氧制氢反应器。
优选的，所述全混合式光合生物厌氧制氢反应器内设有内置光源和光合制氢微生物；
所述全混合式暗发酵厌氧制氢反应器内填充有暗发酵制氢微生物。
优选的，所述全混合式光合生物厌氧制氢反应器、所述全混合式暗发酵厌氧制氢反应器底部设有排污口。
优选的，所述纳米气泡制备模块还包括集气装置、水箱和纳米气泡水池；
所述集气装置与所述气体分离器连接，用于收集分离后的氢气；
所述水箱与所述纳米气泡发生器连接，用于向所述纳米气泡发生器提供制备纳米气泡所需的水；
所述纳米气泡水池的进水端和出水端分别和所述纳米气泡发生器、所述生物制氢模块连接，用于储存所述纳米气泡发生器产生的纳米气泡，并向所述生物制氢模块提供所述纳米气泡；
所述气体分离器与所述纳米气泡发生器之间设有气体流量计和压力传感器；所述水箱与所述纳米气泡发生器之间设有液体流量计。
优选的，还包括控制系统，所述气体流量计、所述压力传感器、所述液体流量计与所述控制系统电连接。
优选的，所述纳米气泡发生器包括套筒、高压水泵，所述套筒的两端分别为进液端和出液端；
所述高压水泵包括进液口、进气口和出液口，所述进气口用于接收所述气体分离器分离的气体Ⅱ，所述出液口与所述套筒的进液端连接；
所述套筒内沿轴向设有中间轴以及周向分布于所述中间轴上的复合螺纹齿；所述套筒的出液端设有多孔膜；
原水通过所述进液口进入所述高压水泵，与经过所述进气口进入的气体Ⅱ混合，形成高压气液混合物，所述高压气液混合物进入所述套筒内，依次经所述复合螺纹齿的一次剪切、所述多孔膜的二次剪切，形成纳米气泡，从所述出液端排出。
优选的，所述多孔膜为截留粒径为0.1～10μm的微滤膜。
优选的，所述复合螺纹齿的螺距可调节。
本申请以自身源生物发酵产生的气体为源头，并将氢气分离，采用去除氢气后的气体(主要为二氧化碳)制作纳米气泡，将其补充到生物制氢模块中，达到了提高生物氢气产量同时循环提纯氢气的效果，同时减少了二氧化碳外排对环境的不利影响。
附图说明
图1是本发明提供的自身源纳米气泡循环生物制氢系统的流程图；
图2是本发明提供的全混合式光合生物厌氧制氢反应器(CSTR)的结构示意图；
图3是本发明提供的全混合式暗发酵厌氧制氢反应器(CSTR)的结构示意图；
图4是本发明提供的纳米气泡发生器的结构示意图；
图5是图4中复合螺纹齿具有四条螺纹齿线的结构示意图；
图6是图4中复合螺纹齿具有两条螺纹齿线的结构示意图；
图7是图4中复合螺纹齿的单条螺纹齿线的结构示意图；
图8是图4中中间轴的结构示意图；
其中，1-高压水泵；2-进液口；3-进气口；4-复合螺纹齿；5-中间轴；6-套筒；7-多孔膜；8-出液端；9-罐体；10-搅拌装置；11-纳米气泡进口；12-进料口；13-出气口；14-出水口；15-排污口；16-内置光源；17-光合微生物；18-暗发酵制氢微生物。
具体实施方式
本发明提供了一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统，如图1所示，包括生物制氢模块和纳米气泡制备模块。
其中生物制氢模块，用于发酵产生含有氢气、二氧化碳的气体Ⅰ；生物制氢模块可采用现有技术中的生物制氢反应器，只要能够通过生物发酵产生氢气即可。发酵原料可采用生活垃圾、农林废弃物、城市污水等。
纳米气泡制备模块包括气体分离器和纳米气泡发生器；气体Ⅰ经气体分离器，分离得到氢气、以及不含氢气而含有二氧化碳的气体Ⅱ；气体Ⅱ经纳米气泡发生器制备得到纳米气泡，纳米气泡输送至生物制氢模块，与发酵原料混合发酵产氢。
现有技术中通过生物发酵产生的气体Ⅰ(即生物氢气)中主要含有H2、CO2和水蒸气，因此，一般需经过脱碳工艺进行提纯。而本申请直接采用气体分离器，将氢气与其他气体分离，实现了氢气的提纯，不需再像现有技术一样再进行脱碳，提高了氢气热值，降低了后续的处理成本；同时分离氢气后的气体Ⅱ主要为二氧化碳，其制作为纳米气泡以后，除了能够发挥纳米气泡本身的作用以外，二氧化碳溶于水后形成碳酸氢根，一方面，研究发现适量的碳酸氢根离子能够刺激微生物活性，促进生物制氢过程；另一方面，碳酸氢根离子能够起到缓冲作用，防止制氢过程中发酵液pH急剧下降而影响发酵，从而能够提高氢气产量。而且形成的纳米气泡循环利用至系统中，可以减少CO2的排放，降低污染。
另外现有技术中的纳米气泡制作也需要外源气体(一般为空气)，外源气体可能会对正常发酵产生不利影响，本申请采用自身源气体制作纳米气泡，对正常发酵无影响，而且，如上所述，纳米气泡中的二氧化碳还可以促进发酵。
因此，本申请以自身源生物发酵产生的气体为源头，并将氢气分离，采用去除氢气后的气体(主要为二氧化碳)制作纳米气泡，将其补充到生物制氢模块中，达到了提高生物氢气产量同时循环提纯氢气的效果，同时减少了二氧化碳外排对环境的不利影响。
优选的，生物制氢模块包括依次连接的进料箱、蠕动泵、生物制氢反应器和出水池；
进料箱用于储存发酵原料，蠕动泵用于将发酵原料送入生物制氢反应器中；蠕动泵流量由反应器水力停留期确定，根据反应器的有效料液容积、水力滞留期计算出蠕动泵流量。纳米气泡发生器产生的纳米气泡也输送至生物制氢反应器，生物制氢反应器内还填充有制氢微生物，制氢微生物、发酵原料和纳米气泡在生物制氢反应器内充分混合，发酵产生气体Ⅰ和发酵液；气体Ⅰ输送至气体分离器进行气体分离，发酵液输送至出水池储存，出水池中的发酵尾液可用作土壤肥料。
优选的，本申请的生物制氢反应器采用全混合式光合生物厌氧制氢反应器或全混合式暗发酵厌氧制氢反应器。这两种反应器均为CSTR反应器，具有设计简单、成本低廉、占地面积小、适用范围广等特点。
全混合式光合生物厌氧制氢反应器和全混合式暗发酵厌氧制氢反应器具体结构如图2和3所示，均包括罐体9，罐体9下部设有进料口12，该进料口12与蠕动泵连接，用于向罐体内部添加发酵原料，罐体9的上部设有纳米气泡进口11、出气口13和出水口14，纳米气泡进口11与纳米气泡发生器连接，用于向罐体内部添加纳米气泡，出气口13与气体分离器连接，用于排出发酵产生的气体Ⅰ至气体分离器，出水口14与出水池连接，用于排出发酵液。罐体内还设有自动搅拌装置10和制氢微生物，全混合式光合生物厌氧制氢反应器内的制氢微生物为光合微生物17，在全混合式光合生物厌氧制氢反应器内还设有内置光源16，为光合微生物提供光照；全混合式暗发酵厌氧制氢反应器内的制氢微生物为暗发酵制氢微生物18。
在运行过程中，发酵原料由底部进入反应器罐体内，纳米气泡从上部进入反应器罐体内，发酵原料与制氢微生物、纳米气泡在自动搅拌装置10搅拌作用下混合均匀，以促进微生物对底物的充分接触，提高底物的降解率。制氢完成后发酵液由上部出水口流出进入出水池。生物制氢产生的含有氢气、二氧化碳的气体Ⅰ由上部出气口排出。罐体底部还设有排污口15，方便进行定期排污。
进一步优选的，罐体9采用不锈钢拼装罐体以便于拆卸。
优选的，气体分离器为气体分离膜。生物制氢反应器产生的气体Ⅰ首先进入气体分离膜，气体分离膜能够在不同压力条件下选择性分离气体，将氢气和其他气体(主要为二氧化碳)分离，气体的透过速率随压力的升高而加快。气体分离膜可采用有机高分子膜，无机膜和混合基质膜等，优选采用常用于H2分离的有机高分子材料(其成本低廉且工艺简单)如聚酰亚胺(PI)气体分离膜对生物制氢混合气体(主要为H2/CO2)进行分离。
优选的，纳米气泡制备模块还包括集气装置、水箱和纳米气泡水池。
集气装置与气体分离器连接，用于收集分离后的氢气；水箱与纳米气泡发生器连接，用于向纳米气泡发生器提供制备纳米气泡的水；纳米气泡水池的进水端和出水端分别和纳米气泡发生器、生物制氢模块连接，储存纳米气泡发生器产生的纳米气泡，并向生物制氢模块提供纳米气泡。
进一步优选的，气体分离器与纳米气泡发生器之间设有气体流量计和压力传感器，可检测气体流量和压力；水箱与纳米气泡发生器之间设有液体流量计，可检测液体流量。
在制取纳米气泡时，首先抽取水箱中的水进入纳米气泡发生器，待机器运行稳定后，抽取分离出的气体Ⅱ(主要为CO2)，水与气体Ⅱ进入纳米气泡发生器后被制成纳米气泡水，制成后的纳米气泡水被送入纳米气泡水池，之后根据需要定量补充到生物制氢反应器中。
优选的，本申请设有控制系统，控制系统与气体流量计、压力传感器、液体流量计等电连接，可控制气体Ⅱ流量、水流量、发生器内部压力以及气泡发生时间，从而对纳米气泡产生量进行调节。
各项控制系统连接于终端控制器，通过终端控制器可自动调节纳米气泡尺寸与浓度。
优选的，针对现有技术中纳米气泡发生器存在的能耗较高的问题，本申请提供了一种节能型纳米气泡发生器，通过采用无外加电机的中间轴和复合螺纹齿、多孔膜对气液混合物进行二次剪切。纳米气泡发生器结构具体如图4所示，该仪器根据加压溶气原理制作纳米气泡，具体包括套筒6、高压水泵1，套筒的两端分别为进液端和出液端8。
高压水泵包括进液口2、进气口3和出液口，进气口用于接收气体分离器分离的气体Ⅱ，出液口与套筒6的进液端连接；套筒内沿轴向设有中间轴5以及周向分布于中间轴上的复合螺纹齿4；套筒的出液端设有多孔膜7。
水通过进液口进入高压水泵，与经过进气口进入的气体Ⅱ混合，形成高压气液混合物，高压气液混合物进入套筒内，依次经复合螺纹齿的一次剪切、多孔膜的二次剪切，形成纳米气泡，从出液端排出。
该纳米气泡发生器结合了节流释气法和剪切法的优点，气液混合物在高压循环泵的带动下撞向复合螺纹齿的尖端，在气液混合物通过复合螺纹齿时，由于流速加快，其压强又急剧减小。同时复合螺纹齿无需转动，直接通过剪切方式将气泡反复剪切破碎，快速形成气泡，最后通过多孔膜进行二次剪切，再次提高气泡产生的速率、同时降低气泡成型的尺寸，形成纳米气泡。
优选的，多孔膜可采用截留粒径为0.1～10μm的微滤膜。
优选的，套筒内由中间轴的端部至多孔膜的溶液流通路径逐渐收缩，可进一步提高气液混合物流速，提高多孔膜的二次剪切力度。
优选的，本申请复合螺纹齿的螺距可调节，不同螺距的剪切效果不同，可以达到调节纳米气泡尺寸的目的。
上述可调螺距可通过控制复合螺纹齿的线数实现。具体的，复合螺纹齿包括四条可拆卸地螺纹齿线，当需要减少线数和螺距时拆下相应条数的螺纹齿线即可。
如图4～8所示，为本申请提供的一种优选的复合螺纹齿结构，该复合螺纹齿设有4条可拆卸地螺纹齿线，固定导程为20mm，其中两条螺纹线通过旋转旋钮，可暴露或隐藏于中间轴内。如图5所示，中间轴表面为4条螺纹齿线，螺距为5mm，此时螺纹齿分布较密集，剪切力较大，产出的气泡尺寸较小。如图6所示，螺纹齿线数减少至2个，螺距增加到10mm，此时螺纹齿分布比较稀疏，剪切力较小，产出的气泡尺寸较大。
相对于传统纳米气泡发生器，本申请采用复合螺纹齿，剪切效果较好且结构更为简单，同时无需外加电机，能耗以及成本更低。
因此，本申请与现有技术相比，具有以下技术优点：
(1)向反应器中添加纳米气泡改善了生物制氢过程底物利用情况，可刺激制氢微生物活性，提高氢气产量。
(2)采用气体分离膜对自身源生物制氢产生的气体进行分离提纯，分离氢气后的杂气(主要为CO2)作为制备纳米气泡的气体来源，减少了纳米气泡对外源气体的消耗，避免了使用外源气体对生物发酵制氢产生不利影响，还减少了二氧化碳外排对环境的污染。此外，CO2溶于水后形成碳酸氢盐，具有缓冲厌氧发酵系统pH作用。
(3)纳米气泡具有传光特性，能够提高光和微生物对于光照的利用率。
(4)纳米气泡在作用过程中破裂只会释放气体，不会产生二次污染。
(5)相对于传统纳米气泡发生器，本申请新型节能纳米气泡发生器具有结构简单、能耗以及成本低的优点。
尽管已描述了本发明的优选实施例，但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念，则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以，所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (10)

1.一种自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，包括生物制氢模块和纳米气泡制备模块；
所述生物制氢模块，用于发酵产生含有氢气、二氧化碳的气体Ⅰ；
所述纳米气泡制备模块包括气体分离器和纳米气泡发生器；所述气体Ⅰ经所述气体分离器，分离得到氢气、以及不含氢气而含有二氧化碳的气体Ⅱ；所述气体Ⅱ经所述纳米气泡发生器制备得到纳米气泡，所述纳米气泡输送至所述生物制氢模块，与发酵原料混合发酵产氢。
2.如权利要求1所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述生物制氢模块包括依次连接的进料箱、蠕动泵、生物制氢反应器和出水池；
所述进料箱用于储存发酵原料，所述蠕动泵用于将所述发酵原料输送至所述生物制氢反应器；所述纳米气泡发生器产生的纳米气泡也输送至所述生物制氢反应器，所述生物制氢反应器内还填充有制氢微生物，所述制氢微生物、所述发酵原料和所述纳米气泡在所述生物制氢反应器内充分混合，发酵产生所述气体Ⅰ和发酵液；所述气体Ⅰ输送至所述气体分离器，所述发酵液输送至所述出水池。
3.如权利要求2所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述生物制氢反应器为全混合式光合生物厌氧制氢反应器或全混合式暗发酵厌氧制氢反应器。
4.如权利要求3所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述全混合式光合生物厌氧制氢反应器内设有内置光源和光合制氢微生物；
所述全混合式暗发酵厌氧制氢反应器内填充有暗发酵制氢微生物。
5.如权利要求3所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述全混合式光合生物厌氧制氢反应器、所述全混合式暗发酵厌氧制氢反应器底部设有排污口。
6.如权利要求1所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述纳米气泡制备模块还包括集气装置、水箱和纳米气泡水池；
所述集气装置与所述气体分离器连接，用于收集分离后的氢气；
所述水箱与所述纳米气泡发生器连接，用于向所述纳米气泡发生器提供制备纳米气泡所需的水；
所述纳米气泡水池的进水端和出水端分别和所述纳米气泡发生器、所述生物制氢模块连接，用于储存所述纳米气泡发生器产生的纳米气泡，并向所述生物制氢模块提供所述纳米气泡；
所述气体分离器与所述纳米气泡发生器之间设有气体流量计和压力传感器；所述水箱与所述纳米气泡发生器之间设有液体流量计。
7.如权利要求1所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
还包括控制系统，所述气体流量计、所述压力传感器、所述液体流量计与所述控制系统电连接。
8.如权利要求1所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述纳米气泡发生器包括套筒、高压水泵，所述套筒的两端分别为进液端和出液端；
所述高压水泵包括进液口、进气口和出液口，所述进气口用于接收所述气体分离器分离的气体Ⅱ，所述出液口与所述套筒的进液端连接；
所述套筒内沿轴向设有中间轴以及周向分布于所述中间轴上的复合螺纹齿；所述套筒的出液端设有多孔膜；
原水通过所述进液口进入所述高压水泵，与经过所述进气口进入的气体Ⅱ混合，形成高压气液混合物，所述高压气液混合物进入所述套筒内，依次经所述复合螺纹齿的一次剪切、所述多孔膜的二次剪切，形成纳米气泡，从所述出液端排出。
9.如权利要求8所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述多孔膜为截留粒径为0.1～10μm的微滤膜。
10.如权利要求8所述的自身源纳米气泡循环生物制氢系统，其特征在于，
所述复合螺纹齿的螺距可调节。
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