CN104651440A - 电促碳链生物延伸方法及其装置 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种电促碳链生物延伸方法与装置，包括以下步骤：(1)准备菌剂；(2)构建电促碳链延伸生物反应器；(3)阳极室充注电解质溶液，阴极室充注含乙酸的营养盐溶液和步骤(1)所得菌剂，外部电源提供的电子传递到阴极电极，在阴极电极表面逐渐筛选富集厌氧电呼吸微生物，形成生物膜；(4)往阴极室中连续通入低碳链有机酸原料，厌氧电呼吸微生物利用电子，将低碳链有机酸原料中的短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，并连续排出。与现有技术相比，本发明可以将低碳链有机酸转化成中长碳链长度的酸、醇和酮类有机物，从而提高其资源价值、能量密度和分离性能，实现液态废物的资源增值。
Description
技术领域
本发明属于环境保护和资源综合利用领域，尤其是涉及一种电促碳链生物延伸方法及其装置。
背景技术
生物质废物可以通过厌氧降解途径被转化为衍生资源化(含能源化)产品，主要包括发酵过程产生的甲烷、氢气和液体发酵产物。但是，这些废物衍生产品的资源品级相对较低：甲烷和氢气标准状态下的能量密度仅为0.0375和0.01005MJ/L，不利于燃料的贮存和运输；目前，较普遍的液体发酵产物是以乙酸、丙酸、丁酸为主和少量乙醇的短链有机酸/醇。但是，由于生物质废物本身组成的混合度高，微生物混合生长，使得短链有机酸/醇等目标发酵产物浓度较低、废物源引入的杂物量高、非目标性中间代谢产物混杂；并且，因短链有机酸/醇的高度亲水性导致可分离性能差，采用过滤、蒸发或蒸馏分离的成本高【Mumtaz T,Abd-Aziz S,RahmanNAA,Yee PL,Shirai Y,Hassan MA.2008.Pilot-scale recovery of low molecular weightorganic acids from anaerobically treated palm oil mill effluent(POME)with energyintegrated system.African Journal of Biotechnology 7:3900-3905.】。因此，这些液体发酵产物更多应用于对进料纯度要求不高的场合，如作为废水处理脱氮除磷的碳源【Lee WS,Chua ASM,Yeoh HK,Ngoh GC.2014.A review of the production andapplications of waste-derived volatile fatty acids.Chemical Engineering Journal235:83-99.】。
为了解决上述生物质废物液体发酵产物的产品混杂、分离困难、以及小分子产物保存输送不便的问题，可以通过生物再聚合技术，使其有机物的碳链得到延伸，以合理的成本进一步提升废物衍生产品的资源品级。即将短链有机酸/醇转化为碳原子数更高的中、长链有机酸/醇。由于氧碳比降低，中、长链有机物可以获得更高的能量密度，疏水性更强，便于分离操作。比如【Agler MT,Spirito CM,Usack JG,Werner JJ,Angenent LT.2012.Chain elongation with reactor microbiomes:Upgradingdilute ethanol to medium-chain carboxylates.Energy&Environmental Science5:8189-8192.】利用以Clostridium为主的混合微生物将低浓度乙醇和乙酸转化为己酸，并通过液—液萃取实现已酸的在线连续分离，由于疏水性的显著差异，可以利用pH梯度作为驱动力加速己酸的分离。
但是，上述碳链延伸生物反应需要H2或乙醇或甲醇作为外部电子供体才能进行。氢或醇会大幅增加制造成本，而且氢运输不便，且存在安全风险。而且以氢或醇作为外部电子供体能实现碳链延伸生物反应的微生物菌源非常稀缺，难以获得，需要非常长的驯化周期(数月至数年)，并且在培养过程中很容易被环境中的杂菌污染，导致目标碳链延伸产物产率低、浓度低、反应速率低。因此，需要为低品级的液态废物寻求低成本、易养护的高效碳链生物延伸技术。
中国发明专利“一种有机废弃物联产氢气和电的方法及其装置”(专利号201110166598.8)属于微生物燃料电池，利用生物阳极产电。
中国发明专利“一种生物阴极自然充氧的微生物燃料电池”(专利号201110214160.2)属于微生物燃料电池，利用生物阳极产电，其生物阴极处于好氧状态。
中国发明专利“一种提高脱氮效果的微生物燃料电池废水处理系统”(专利号201110345001.6)利用外加电源使处于阴极室的硝化污泥和投加包埋好氧反硝化细菌颗粒在富氧条件下去除废水的有机物和氨氮。
与上述专利相比，本发明的技术特征是利用外加电源和附着在生物阴极上的厌氧电呼吸微生物在无氧条件下将低碳链有机酸转化为中长碳链有机物，目标不是去除有机物，而是将低经济价值的有机物转化成高经济价值的有机物。
发明内容
基于上述技术背景，本发明提出了一种电促碳链生物延伸方法与装置，采用电能作为辅助或唯一的电子供体，作为氢或醇的资源合理性替代。该技术的关键是利用阴极电极上附着的厌氧电呼吸微生物，以电能为电子供体，将低碳链有机酸的碳源，转化为中长碳链的有机产物。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种电促碳链生物延伸方法，将短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，该方法包括以下步骤：
(1)以污水处理厌氧污泥、垃圾厌氧消化沼渣、水体底泥、石油污染土壤或酒糟作为菌剂。
(2)构建电促碳链延伸生物反应器：该生物反应器包括通过离子交换膜隔离的阳极室与阴极室，阳极室内的阳极电极与阴极室内的阴极电极通过导线连接外部电源。
(3)启动电促碳链延伸生物反应器：阳极室与阴极室均保持无氧状态，阳极室以连续通入N2的方式保持无氧状态，所述的阴极室以连续通入N2或N2与H2的混合气的方式保持无氧状态。阳极室充注含磷酸盐和亚铁氰化盐的电解质溶液，阴极室充注乙酸的含量为50-100mM的营养盐溶液，和步骤(1)所得菌剂，所述的菌剂接种量为0.1-6g-VS/L，并控制阴极室内溶液的pH在6-7，接通电路，使电子从电源的负极流出，传递到所述阴极电极，控制阴极电势在-0.5至-2V，在阴极电极表面逐渐筛选富集厌氧电呼吸微生物，形成生物膜，当阴极室中的乙酸消耗后重新向阴极室中注入营养盐溶液，继续通电挂膜，重复次数不低于5次，其中，所述的厌氧电呼吸微生物是以产乙酸菌、产酸菌、乙酸氧化菌、铁还原菌、亚铁氧化菌或硫酸还原菌为主的混合微生物。
(4)电促碳链延伸生物反应器的连续运行：往已在阴极电极表面形成生物膜的阴极室中连续通入低碳链有机酸原料，所述的低碳链有机酸原料在阴极室中的停留时间为7天，厌氧电呼吸微生物利用电子，将低碳链有机酸原料中的短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，并连续排出。
所述的低碳链有机酸原料为由生物质废物水解酸化后并经固液分离获得澄清液体，该液体的乙酸、丙酸和丁酸质量总分数不低于有机物总量的80％。所述的生物质废物包括餐厨垃圾、果蔬垃圾、污泥、畜禽粪便或食品加工残渣。
一种电促碳链生物延伸装置，该装置包括电促碳链生物延伸反应器，电促碳链生物延伸反应器包括通过离子交换膜隔离的密闭的阳极室与阴极室，阳极室内的阳极电极与阴极室内的阴极电极通过导线连接外部电源；菌剂贮液池、低碳链有机酸原料贮液池、营养盐溶液贮液池并列设置，并同时连接阴极室的进水口；产物贮液池连接接阴极室的出水口。所述的阳极室设有用于通入与排出氮气的进气口与出气口；所述的阴极室设有用于通入与排出氮气的进气口与出气口；所述的阳极室设有通过管路连通的进水口与出水口，在连通阳极室上进水口与出水口的管路上设有循环电解质溶液用输送泵；所述的阴极室的进水口前设有输送泵，所述的阴极室的出水口外设有输送泵；所述的的阴极室内设有pH调控装置。
与现有技术相比，本发明具有以下优点及有益效果：
1、本发明使低品级的以短链有机酸为主的生物质废物液体发酵产物转化为碳原子数更高的中、长链有机物。由于氧碳比降低，中、长链有机物可以获得更高的能量密度，疏水性更强，便于分离操作，而且具有更高的经济价值，从而获得废物衍生产物的资源化增值。
2、本发明利用电能作为外部电子供体，避免了高成本原料氢或醇的使用；而且能将可再生能源，如太阳能、风能或微生物燃料电池转化获得的电能，作为优选使用的电能；并且应用的电压非常低，这些因素都能大幅降低生物反应的成本。
3、本发明采用的电促技术，能够促进厌氧电呼吸微生物在生物阴极上的繁殖，提高其竞争优势，从而降低了被杂菌污染的风险，易于管理维护。
附图说明
图1为本发明电促碳链生物延伸装置的结构示意图。
图中各标号如下：1-菌剂贮液池；2-低碳链有机酸原料贮液池；3-电促碳链延伸生物反应器；4-阳极室；5-阴极室；6-离子交换膜；7-阳极电极；8-阴极电极；9-导线；10-外部电源；11-进水口；12-出水口；13-输送泵；14-进气口；15-出气口；16-进水口；17-输送泵；18-营养盐溶液贮液池；19-pH调控装置；20-进气口；21-出气口；22-厌氧电呼吸生物膜；23-出水口；24-输送泵；25-产物贮液池。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
一种电促碳链生物延伸装置，如图1所示，该装置包括电促碳链生物延伸反应器3，电促碳链生物延伸反应器3包括通过离子交换膜6隔离的密闭的阳极室4与阴极室5，阳极室4内的阳极电极7与阴极室5内的阴极电极8通过导线9连接外部电源10；菌剂贮液池1、低碳链有机酸原料贮液池2、营养盐溶液贮液池18并列设置，并同时连接阴极室5的进水口16；产物贮液池25连接接阴极室5的出水口23。阳极室4设有用于通入与排出氮气的进气口14与出气口15；阴极室5设有用于通入与排出氮气的进气口20与出气口21；阳极室4设有通过管路连通的进水口11与出水口12，在连通阳极室4上进水口11与出水口12的管路上设有循环电解质溶液用输送泵13；阴极室5的进水口16前设有输送泵17，阴极室5的出水口23外设有输送泵24；的阴极室5内设有pH调控装置19。
一种电促碳链生物延伸方法：首先，以受化学工业污染较严重的湖泊底泥作为启动菌剂，该底泥富含硫酸还原菌，放置于密闭贮液池1中；以餐厨垃圾经水解酸化并离心获得的发酵液作为低碳链有机酸原料，放置于密闭低碳链有机酸原料贮液池2中，该发酵液的乙酸含量占总有机物的60％，丁酸含量占有机物的40％。
电促碳链延伸生物反应器3先采用70％(v/v)浓度的酒精润洗，然后再用无菌水润洗。
从阳极室4的进水口11注入含磷酸盐和亚铁氰化盐的电解质溶液，通过出水口12和输送泵13，实现电解质溶液在阳极室4内的循环流动；阳极室4的顶部空间通过进气口14和出气口15鼓入N2，实现无氧保护。
从进水口16利用输送泵17将贮放在密闭菌剂贮液池1中的菌剂和贮放在密闭营养盐溶液贮液池18中的含乙酸营养盐溶液注入阴极室5，使最终在阴极室5中的乙酸浓度为100mM，菌剂浓度为3g-VS/L。启动外部电源10持续供电，控制阴极电极8的电势为-1.0V；通过pH调控装置19维持阴极室5中的溶液pH在6.0；通过进气口20和出气口21鼓入N2，实现无氧保护。反应7天后，乙酸浓度降至15mM，阴极电极8上逐渐形成厌氧电呼吸生物膜22，利用出水口23、输送泵24将含有己酸、辛酸和丙酮的产物溶液排出至产物贮液池25。重新往阴极室5注入含乙酸营养盐溶液，使其初始乙酸浓度为100mM，控制pH为6，阴极电势-1.0V，继续碳链延伸反应直至乙酸浓度低于15mM。重复5次该批式反应。反应过程中会产生CO2等尾气，也通过出气口22排出。
然后将密闭低碳链有机酸原料贮液池2中贮放的发酵液通过输送泵17以恒定的流速连续输送至阴极室5，停留时间为7天，以同样的流速通过出水口23和输送泵24排出富含中长碳链有机物的液体至贮液池18。持续运行时控制阴极室5中溶液的pH为6，阴极电势-1.0V，菌剂利用电子，将低碳链有机酸原料中的短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇。
发酵液处理前总有机物中乙酸占60％、丁酸占40％(以碳摩尔数计)，处理后获得的液体有机物中乙酸占22％、丁酸占31％、己酸占33％、辛酸占5％(以碳摩尔数计)；发酵液中乙酸的转化率达65％。
实施例2
一种电促碳链生物延伸方法：
1、以污水处理厌氧污泥与水体底泥作为菌剂；
2、构建电促碳链延伸生物反应器：该生物反应器包括通过离子交换膜隔离的阳极室与阴极室，阳极室内的阳极电极与阴极室内的阴极电极通过导线连接外部电源；
3、启动电促碳链延伸生物反应器：阳极室与阴极室均保持无氧状态，阳极室以连续通入N2的方式保持无氧状态，阴极室以连续通入N2的方式保持无氧状态。阳极室充注含磷酸盐和亚铁氰化盐的电解质溶液，阴极室充注乙酸的含量为50-100mM的营养盐溶液，和步骤1所得菌剂，菌剂接种量为0.1g-VS/L，并控制阴极室内溶液的pH在6.5，接通电路，使电子从电源的负极流出，传递到所述阴极电极，控制阴极电势在-0.5V，在阴极电极表面逐渐筛选富集以产乙酸菌、产酸菌、乙酸氧化菌、铁还原菌、亚铁氧化菌或硫酸还原菌为主的混合微生物，即厌氧电呼吸微生物，形成生物膜，当阴极室中的乙酸消耗后重新向阴极室中注入营养盐溶液，继续通电挂膜，重复次数6次；
4、电促碳链延伸生物反应器的连续运行：往已在阴极电极表面形成生物膜的阴极室中连续通入低碳链有机酸原料，低碳链有机酸原料在阴极室中的停留时间为7天，厌氧电呼吸微生物利用电子，将低碳链有机酸原料中的短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，并连续排出。
本实施例中，低碳链有机酸原料为由生物质废物餐厨垃圾与果蔬垃圾水解酸化后并经固液分离获得澄清液体，该液体的乙酸、丙酸和丁酸质量总分数不低于有机物总量的80％。
实施例3
一种电促碳链生物延伸方法
1、以垃圾厌氧消化沼渣作为菌剂，石油污染土壤或酒糟也可以作为菌剂。
2、构建电促碳链延伸生物反应器：该生物反应器包括通过离子交换膜隔离的阳极室与阴极室，阳极室内的阳极电极与阴极室内的阴极电极通过导线连接外部电源；
3、启动电促碳链延伸生物反应器：阳极室与阴极室均保持无氧状态，阳极室以连续通入N2的方式保持无氧状态，阴极室以连续通入N2的方式保持无氧状态。阳极室充注含磷酸盐和亚铁氰化盐的电解质溶液，阴极室充注乙酸的含量为50-100mM的营养盐溶液，和步骤1所得菌剂，菌剂接种量为6g-VS/L，并控制阴极室内溶液的pH在7，接通电路，使电子从电源的负极流出，传递到所述阴极电极，控制阴极电势在-2V，在阴极电极表面逐渐筛选富集以产乙酸菌、产酸菌、乙酸氧化菌、铁还原菌、亚铁氧化菌或硫酸还原菌为主的混合微生物，即厌氧电呼吸微生物，形成生物膜，当阴极室中的乙酸消耗后重新向阴极室中注入营养盐溶液，继续通电挂膜，重复次数6次；
4、电促碳链延伸生物反应器的连续运行：往已在阴极电极表面形成生物膜的阴极室中连续通入低碳链有机酸原料，低碳链有机酸原料在阴极室中的停留时间为7天，厌氧电呼吸微生物利用电子，将低碳链有机酸原料中的短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，并连续排出。
本实施例中，低碳链有机酸原料为由生物质废物污泥、畜禽粪便或食品加工残渣水解酸化后并经固液分离获得澄清液体，该液体的乙酸、丙酸和丁酸质量总分数不低于有机物总量的80％。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种电促碳链生物延伸方法，将短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，其特征在于，该方法包括以下步骤：
(1)以污水处理厌氧污泥、垃圾厌氧消化沼渣、水体底泥、石油污染土壤或酒糟作为菌剂；
(2)构建电促碳链延伸生物反应器：该生物反应器包括通过离子交换膜隔离的阳极室与阴极室，阳极室内的阳极电极与阴极室内的阴极电极通过导线连接外部电源；
(3)启动电促碳链延伸生物反应器：阳极室与阴极室均保持无氧状态，阳极室充注电解质溶液，阴极室充注含乙酸的营养盐溶液和步骤(1)所得菌剂，外部电源提供的电子传递到阴极电极，在阴极电极表面逐渐筛选富集厌氧电呼吸微生物，形成生物膜；
(4)电促碳链延伸生物反应器的连续运行：往已在阴极电极表面形成生物膜的阴极室中连续通入低碳链有机酸原料，厌氧电呼吸微生物利用电子，将低碳链有机酸原料中的短链有机酸/醇转化为长链有机酸/醇，并连续排出。
2.根据权利要求1所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，所述的厌氧电呼吸微生物是以产乙酸菌、产酸菌、乙酸氧化菌、铁还原菌、亚铁氧化菌或硫酸还原菌为主的混合微生物。
3.根据权利要求1所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，步骤(4)中所述的低碳链有机酸原料为由生物质废物水解酸化后并经固液分离获得澄清液体，该液体的乙酸、丙酸和丁酸质量总分数不低于有机物总量的80％。
4.根据权利要求3所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，所述的生物质废物包括餐厨垃圾、果蔬垃圾、污泥、畜禽粪便或食品加工残渣。
5.根据权利要求1所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，所述的阳极室以连续通入N2的方式保持无氧状态，所述的阴极室以连续通入N2或N2与H2的混合气的方式保持无氧状态。
6.根据权利要求1所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，步骤(3)中，所述的阳极室注入的电解质溶液为含磷酸盐和亚铁氰化盐的电解质溶液，所述的阴极室注入的营养盐溶液中乙酸的含量为50-100mM，当阴极室中的乙酸消耗后重新向阴极室中注入营养盐溶液，继续通电挂膜，重复次数不低于5次。
7.根据权利要求1所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，在阴极室中，所述的菌剂接种量为0.1-6g-VS/L，并控制阴极室内溶液的pH在6-7，控制阴极电势在-0.5至-2V。
8.根据权利要求1所述的一种电促碳链生物延伸方法，其特征在于，所述的低碳链有机酸原料在阴极室中的停留时间为7天。
9.一种电促碳链生物延伸装置，其特征在于，该装置包括：
电促碳链生物延伸反应器(3)：包括通过离子交换膜(6)隔离的密闭的阳极室(4)与阴极室(5)，阳极室(4)内的阳极电极(7)与阴极室(5)内的阴极电极(8)通过导线(9)连接外部电源(10)；
菌剂贮液池(1)、低碳链有机酸原料贮液池(2)、营养盐溶液贮液池(18)并列设置，并同时连接阴极室(5)的进水口(16)；
产物贮液池(25)连接接阴极室(5)的出水口(23)。
10.根据权利要求9所述的一种电促碳链生物延伸装置，其特征在于，所述的阳极室(4)设有用于通入与排出氮气的进气口(14)与出气口(15)；
所述的阴极室(5)设有用于通入与排出氮气的进气口(20)与出气口(21)；
所述的阳极室(4)设有通过管路连通的进水口(11)与出水口(12)，在连通阳极室(4)上进水口(11)与出水口(12)的管路上设有循环电解质溶液用输送泵(13)；
所述的阴极室(5)的进水口(16)前设有输送泵(17)，所述的阴极室(5)的出水口(23)外设有输送泵(24)；
所述的的阴极室(5)内设有pH调控装置(19)。
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