CN1171008C - 具有NOx存储催化器和前置催化器的尾气净化方法和尾气净化装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种尾气净化装置，用于可在稀混合气工况下运行的内燃机(10)，包括一个装在发动机附近的前置催化器(12)和一个后置NOX存储催化器(14)。根据本发明，所述前置催化器的容积小于相应内燃机排量的40%，特别有利的数值范围是0-30%，而所述前置催化器(12)和NOX存储催化器(14)的总容积为内燃机(10)排量的70-200%。所述前置催化器(12)特别是包括一个三元催化器，其具有的铑含量≥0.122g/cm3。所述NOX存储催化器(14)的NOX存储能力优选大于约10mmol NO2/每升催化器容积。为进行强迫点火式内燃机的尾气净化，尾气中含有的氮氧化物在稀混合气工况下，被存储在所述NOX存储催化器(14)中，并且在间歇式催化再生或脱硫过程中，在浓尾气中的还原条件下将氮氧化物转化成无害的氮。本发明还涉及一种改善NOX存储催化器(14)脱硫的方法。

Description

具有NOX存储催化器和前置催化 器的尾气净化方法和尾气净化装置
技术领域
本发明涉及一种尾气净化方法和一种尾气净化装置，用于可在稀混合气工况下运行的内燃机，包括一个NOX存储催化器和一个前置催化器。本发明还涉及一种用于这种尾气净化装置的脱硫方法。
技术背景
NOX存储催化器的作用是在稀混合气工况下存储尾气中含有的氮氧化物，并且在间歇式催化再生过程中，在浓尾气中的还原条件下将氮氧化物转化成无害的氮。其中要有目的地对所述NOX存储催化器进行清空，使它恢复其对氮氧化物的全部吸收能力，而该能力随着在稀混合气阶段中氮化物积累的增加而连续下降。由于燃料中含有硫，所以在催化作用的表面上始终会形成稳定的硫酸盐，从而导致催化器逐渐中毒，而且其NOX清除特性也逐渐降低。为保证始终正常的尾气净化效果，在实践中通过设定足够高的催化器温度，即高于约550℃，并且在足够高的有害物质含量条件下降低尾气中的氧含量，以周期性间隔对所述NOX存储催化器进行除硫或脱硫。
前置催化器可提高尾气温度水平，并且实现一种有利的尾气成分组成。它可使尾气净化装置提前启动，并通过从NO到NO2的氧化的有利过程对所述NOX存储催化器内运行的吸收过程提供支持。此外它还对短时间的尾气温度峰值构成一个缓冲器，因为该峰值会造成对高温敏感的NOX存储催化器的损坏。
通常为对老化效应进行补偿同时预留出一定的储备，所选择的催化器容积为发动机排量的50-100％，特别是发动机排量的55-70％。
在强迫点火式内燃机或柴油发动机中，为实现从NO到NO2的氧化，在低于约180℃的温度下，所述前置催化器减弱或阻止在后置NOX存储催化器的存储元件和特种钢上的NO的物理吸收，并且减弱或阻止了妨碍NO2吸收的“NO薄膜”的形成，该薄膜特别是在较高的空间速度中会明显减小NO2的化学吸收(吸附)，并且相应降低NOX(NO2)的存储能力。
作为NO/NO2氧化前置催化器或者NO/NO2转化器，通常采用纯铂催化器，因为它在约180℃以上具有所要求的良好氧化特性。混合了Pd和/或铑时，NO氧化物的点燃将明显向上移动到约300℃以上的温度，对于柴油发动机这是一个不利的温度范围。对柴油发动机催化器而言，混合这些物质也是不必要的，因为不必进行三元反应，而且HC氧化在纯铂条件下也能良好进行。此外，所需高温稳定性的问题也不那么突出(柴油发动机最高约为750℃)。
德国专利文献DE 19636041 Al中公开了一种相应的NO/NO2转化器的应用，其中的铂用量优选为≥3.66g/cm3(60g/ft3)，其总容积与通常用在柴油发动机的尾气排放中的氧化催化器的区别是，仅为对应的压燃式内燃机排量的10-25％，特别是15-20％，因为在这种关系下可实现最佳的NOX净化值。这特别适用于具有其特定尾气温度的直接喷射式内燃机。对应NOX存储器的脱硫在以上文献中并没有描述，但是通过在所述较小的前置催化器之前将燃油成分加入到尾气中，可以实现脱硫，由于前置催化器很小，所以必须承受热老化造成的催化效果的早期降低。
使用这种铂转化器仅对压燃式内燃机有效，因为柴油发动机在热运行阶段中工作在稀混合气条件下，所以不能有效降低NOX含量。对强迫点火式内燃机或快燃发动机，特别是DI-快燃发动机而言，并不需要这种前置式氧化催化器，因为NOX存储催化器不仅会比柴油发动机更快地加热到约250℃以上的工作温度上，而且相应要提前激活催化功能，并且随后将保持在这个温度范围内。启动或热运行阶段将发展成拉姆达＝1的工况，其中一个较大的前置催化器已经将尾气中含有的绝大部分NOX转化，只有少量的NOX残余由于拉姆达＝1而存在，它不会沉积在存储催化器上，因为缺少用于吸附的O2。过渡到稀混合气工况时，只有当存储催化器温度约为250℃时，而且有足够高的催化活性和相应的快速吸收反应过程才行。所述前置催化器在快燃发动机中的作用主要是，在冷启动后，在发动机以拉姆达＜1.05运行的均匀工况下使HC和CO快速点燃，因为和柴油发动机相比，要出现更高的HC和CO的初始排放，所以必须有强制的快速点燃。
在快燃发动机的热运行阶段，所产生的HC和CO的初始排放如文献WO 9827322A所述，是通过使用大容积三元催化器转化的，其中同时降低NOX(参见EP 0560981 A)。因此在热运行阶段中可实现降低尾气中的NOX，尽管NOX存储器尚未达到存储NOX所需要的工作温度。
发明内容
本发明的任务是，提供一种上述用于强迫点火式内燃机的尾气净化装置，它在进行脱硫的过程中具有良好的启动和加热特性以及有利的尾气成分组成，而且脱硫时间更短，加热催化器的措施所消耗的燃油更少。所申请的尾气净化装置的特点是具有更好的高温稳定性和抗老化稳定性。所述任务还包括通过采用所述尾气净化装置提供一种改进的尾气净化方法，还包括一种改进的脱硫方法，用于所述尾气净化装置的周期性再生。
以上任务的解决方案体现在本发明所述的尾气净化装置中，其中所述前置催化器的容积小于相应内燃机排量的40％，特别有利的数值范围是15-35％，尤其是20-30％。所述前置催化器和NOX存储催化器的总容积为内燃机排量的70-200％。所述前置催化器特别是包括一个三元催化器，其具有的铑含量优选约＞0.122g/cm3(2g/ft3)。当催化器温度约为300-350℃时，NO/NO2转化率＜50％，特别是＜20％。在尾气流量约为25-90kg/h时，在催化器的上游的尾气中的NO浓度约300-800ppm，在一个优选实施例中，所述NOX存储催化器的NOX存储能力大于约10mmol NO2/每升催化器容积。
本发明所述尾气净化装置特别适用于强迫点火式内燃机或快燃发动机的尾气净化。其中相应内燃机的尾气中含有的氮氧化物在稀混合气工况下，被存储在所述NOX存储催化器中，并且在间歇式催化再生或脱硫过程中，在浓尾气中的还原条件下将氮氧化物转化成无害的氮。所述尾气净化方法特别还包括在前置催化器中进行的三元反应。所述的三元反应的条件是催化器温度高于约250℃，特别是约300℃，拉姆达范围在0.998-1.002之间，在前置催化器中的空间速度＜100000h-1时，对HC、CO和NOX的转化率＞30％。
根据本发明提出的上述任务，特别对所述前置催化器的尺寸和镀层进行了设计或布置，从而产生一种特定的还原剂泄漏，特别是CO和H2，通过以上措施，和公知的大容积前置催化器相比，在后置NOX存储催化器中进行的必要间歇式脱硫过程无需相应的还原剂泄漏即可顺利进行。在足够高的有害物质含量下，通过在所述NOX存储催化器内设定足够高的脱硫温度，即高于约550℃，优选高于600-650℃，并且降低内燃机尾气中的氧含量即可以周期性间隔实现再生。优选通过采取降低发动机效率的措施，特别是通过延迟点火，将所述NOX存储催化器加热到脱硫温度。该效率降低可造成燃油消耗增加，为保证所要求的尾气拉姆达值这种增加是必要的，需要成正比输入更高的空气流量以及更高的尾气流量。所述小型前置催化器被作用有较高的空间速度，从而实现更高的还原剂穿越。该还原剂穿越只能在NOX存储催化器内转化，所以前置催化器和NOX存储催化器之间的前置管的温度损失很小。
通过使用本发明所述比已有技术更小的前置催化器，也可在点燃时实现良好的有害物质组成。所述尾气净化装置的启动和加热特性由于能耗小的缘故，可明显改善前置催化器的自身加热，使脱硫时间缩短，并且燃料消耗由于催化器的加热措施而相应降低。因为在较小的前置催化器中，要比大型前置催化器提前出现部分溢出，所以其高温老化现象也减小，相应提高了抗老化稳定性。此外小型前置催化器由于其体积小，还可以有多种可能性安装在发动机附近，从而提前进行有效的和更好的有害物质转化。
本发明的其他细节、优点和特征不仅可见从属权利要求本身和/或其组合，也可参见以下结合附图所示实施例的说明。
附图说明
图1表示已有技术中的一种尾气净化装置；并且
图2表示一种本发明所述尾气净化装置。
具体实施方式
图1表示的是一种可在稀混合气工况下工作的内燃机或发动机10，包括一个后置的公知尾气净化装置12、14，它包括一个装在发动机附近的大容积前置催化器12和一个位于下游的NOX存储催化器14。所述前置催化器的容积约为发动机排量的55-70％，所以需要相当大的能量用于该前置催化器12的自身加热，并且后置NOX存储催化器14需要相应延迟加热到较高的脱硫温度上，即高于约550℃，特别是高于约600-650℃。所示的尾气净化装置因此具有相当不利的启动和加热特性。
在进行脱硫过程中，所使用的拉姆达范围在0.95-1.00之间，对于大容积前置催化器12几乎可将内燃机10的全部有害物质排放转化。特别是对CO和H2可出现快速的氧化反应过程。但是这对于主还原剂的快速脱硫是较低的温度，所以脱硫时间相对较长，燃油消耗相对较高，以在NOX存储催化器14中产生所需要的更高的脱硫温度。
在图2所示的本发明尾气净化装置12、14中，所述前置催化器的容积仅约为发动机排量的20-30％，所以NOX存储催化器14的加热只需要较少的能量即可加速实现自身加热，而且降低了催化器加热措施的能耗。在较小的前置催化器12中会出现某种还原剂泄漏，使得所述NOX存储催化器14得到对脱硫更有利的尾气组成。这不仅可缩短脱硫时间，而且可采用更低的脱硫温度和更低的燃料消耗。此外由于有害物质的转化部分地从前置催化器12转移到所述NOX存储催化器14，还降低了燃油消耗，所以在前置排气管中降低了热损失。因为所述前置催化器12更早地出现了部分溢出，即比图1所示已有技术中的较大前置催化器12更早，所以其高温老化被降低，因此相应提高了抗老化稳定性。另一个优点是，小型前置催化器12由于其体积小，有更多的可能性安装在发动机附近，从而进一步改善有害物质的转化效率。

Claims (10)

1.一种尾气净化装置，用于可在稀混合气工况下运行的强迫点火式内燃机(10)，包括一个具有前置催化器(12)的NOX存储催化器(14)，其中所述内燃机(10)的尾气中含有的氮氧化物可在稀混合气工况下存储在所述NOX存储催化器(14)中，在间歇式催化再生或脱硫过程中，在浓尾气中用碳氢化合物、一氧化碳或氢作为还原剂的还原条件下将氮氧化物转化成无害的氮，其特征是，为提高间歇式催化再生或脱硫过程中的还原剂的泄漏，所述前置催化器的容积小于内燃机(10)排量的40％。
2.如权利要求1所述的尾气净化装置，其特征是，所述前置催化器的容积为内燃机(10)排量的15-35％。
3.如权利要求2所述的尾气净化装置，其特征是，所述前置催化器的容积为内燃机(10)排量的20-30％。
4.如以上权利要求中任何一项所述的尾气净化装置，其特征是，所述前置催化器(12)和NOX存储催化器(14)的总容积为内燃机(10)排量的70-200％。
5.如权利要求1所述的尾气净化装置，其特征是，所述前置催化器(12)包括一个三元催化器。
6.如权利要求5所述的尾气净化装置，其特征是，所述三元催化器具有的铑含量≥0.122g/cm3。
7.如权利要求1所述的尾气净化装置，其特征是，所述NOX存储催化器(14)的NOX存储能力≥10mmol NO2/每升催化器容积。
8.一种使用上述任一权利要求所述的净化装置来净化尾气的方法，用于提高间歇式催化再生或脱硫过程中的还原剂的泄漏，该方法用于可在稀混合气工况下运行的强迫点火式内燃机(10)，其中内燃机(10)的尾气中含有的氮氧化物在稀混合气工况下，被存储在一个后置尾气净化装置(12，14)的NOX存储催化器(14)中，并且在间歇式催化再生过程中，在浓尾气中用碳氢化合物、一氧化碳或氢作为还原剂的还原条件下将氮氧化物转化成无害的氮。
9.如权利要求8所述的尾气净化方法，其特征是，所述尾气净化包括一种在所述尾气净化装置(12，14)的前置催化器(12)中的三元反应。
10.如权利要求9所述的尾气净化方法，其特征是，在前置催化器(12)中的所述三元反应的条件是催化器温度高于250-350℃，拉姆达范围在0.998-1.002之间，在前置催化器(12)中的空间速度＜100000h-1时，对HC、CO和NOX的转化率＞30％。
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