CN116903125A - 一种融合式催化生物膜填料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种融合式催化生物膜填料，该融合式催化生物膜填料的内核为粘附了铁锰氧化物的聚氨酯海绵，该融合式催化生物膜填料的表层为铁锰氧化物与微生物的共沉积层。与现有技术相比，本发明的所述融合式催化生物膜填料一方面可以作为微生物附着载体，提高装置内的微生物量，缩短挂膜周期，另一个方面铁锰氧化物可以提高电导率，降低能耗，同时促进化学氧化与微生物负载耦合作用，以其让生物填料上形成电子受体与电子迁移的“双强化”过程，从而为废水中难降解有机物的高效矿化提供条件。本发明提供的催化生物膜填料具备高比表面积，可以加快氧化还原反应，同时高效发挥微生物降解作用，降低了处理成本，适用于处理难生化降解的有机废水。
Description
技术领域
本发明属于废水处理领域，具体涉及一种融合式催化生物膜填料及其制备方法。
背景技术
随着化工医药产业的发展，水中难降解有机污染物种类和含量逐渐增加，由于其具有稳定性好、难降解、生物降解性低等特点，难以进行有效的生化处理。难生化有机废水的处理方法一般分为物理法、化学法和生物法。物理方法包括吸附法、萃取法、光催化法和超声波法等，操作简单，但物理方法主要涉及有机污染物的相转移，不能有效分解和去除污染物。化学法处理废水技术成熟且效果好，但费用高、容易产生二次污染。生物法是应用最广泛的污水处理技术，但传统的废水生物处理系统反应时间较长、耐冲击负荷能力差。特别是废水中难降解有机物通常对微生物具有毒性，无法有效地生物降解。
利用微生物在固体表面的附着生长对废水进行生物处理，从而有了生物填料的出现。生物填料的材质、比表面积的大小、强度、密度和造价等因素，直接影响到废水处理效率和运行的可行性。
亲水型聚氨酯海绵是一种高分子合成的亲水性生物填料，其孔隙相互连通。该填料不仅具有简单的物理吸附功能，其表面还存在一些阳离子表面活性基团和亲水基团，从而有利于微生物和酶有效的附着在填料表面。虽然其挂膜性能良好，但对于难生化有机废水，挂膜周期长且无催化效能，对微生物无促进和活化作用。因而发明一种经济且高效的用于水处理的融合式催化生物膜填料十分有必要。
发明内容
为了改善现有亲水型聚氨酯海绵生物填料挂膜能力不足、无催化能力的特点，本发明提供一种融合式催化生物膜填料。
本发明实现上述目的所采用的技术方案如下：
一种融合式催化生物膜填料，该融合式催化生物膜填料的内核为粘附了铁锰氧化物的聚氨酯海绵，该融合式催化生物膜填料的表层为铁锰氧化物与微生物的共沉积层。
进一步地，所述内核中的铁锰氧化物由质量比为1:2~5的四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末组成。
进一步地，所述聚氨酯海绵为亲水型聚氨酯海绵。
上述融合式催化生物膜填料的制备方法，包括以下步骤：
（1）提供聚氨酯海绵；
（2）将聚氨酯海绵浸入铁锰氧化物与粘合剂的混合液中，充分浸泡后，取出，挤压，干燥；
（3）然后将聚氨酯海绵接种活性污泥进行培养和驯化，在进水中投加一定量的二价铁盐和二价锰盐，并在驯化时施加一定的电流，驯化结束后即得到所述的融合式催化生物膜填料。
进一步地，步骤（2）所述的铁锰氧化物为四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末的混合物，所述粘合剂为水性聚氨酯粘合剂。
更进一步地，所述水性聚氨酯粘合剂、四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末的质量比为20:1:2~5。
更进一步地，所述四氧化三铁粉末的粒径为1~10微米，所述四氧化三锰粉末的粒径为1~10微米。
进一步地，步骤（3）的进水中，二价铁盐的浓度为10mg/L，二价锰盐的浓度为20~50mg/L。
进一步地，在驯化时，施加的电流为0.2~1A，电流逐步增大。
有益效果
本发明的所述融合式催化生物膜填料一方面可以作为微生物附着载体，提高装置内的微生物量，缩短挂膜周期，另一个方面铁锰氧化物可以提高电导率，降低能耗，同时促进化学氧化与微生物负载耦合作用，以其让生物填料上形成电子受体与电子迁移的“双强化”过程，从而为废水中难降解有机物的高效矿化提供条件。本发明提供的催化生物膜填料具备高比表面积，可以加快氧化还原反应，同时高效发挥微生物降解作用，降低了处理成本，适用于处理难生化降解的有机废水。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明一种融合式催化生物膜填料的结构示意图。
图2为以融合式催化生物膜填料构建的三维生物膜电极反应器示意图。
其中， 1-污水箱；2-原水泵；3-穿孔承托板；4-进水布水区；5-融合式催化生物膜填料；6-阳极板；7-电生物耦合处理区； 8-阴极板；9-曝气头；10-流量计；11-出水箱；12-曝气装置；13-电控装置；51-融合式催化生物膜填料的内核；52-融合式催化生物膜填料的表层。
图3是进出水COD及COD去除率。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明，但是本发明能够以很多不同于在此描述的其它方式来实施，本邻域的技术人员可以在不违背本发明的情况下做类似的改进，但在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如无特别说明，本发明所用的各原材料、药剂均为市售产品。
参见图1，图1是本发明实施例中一种融合式催化生物膜填料的结构示意图。如图所示，所述融合式催化生物膜填料的内核为粘附了铁锰氧化物的聚氨酯海绵，表层为铁锰氧化物与微生物的共沉积层。
在所述的内核，铁锰氧化物采用粘合剂粘附在聚氨酯海绵的孔道中。
所述铁锰氧化物与微生物的共沉积层是采用电化学生物法得到。
所述融合式催化生物膜填料的机理为：难生化有机废水中的难降解有机污染物在电化学氧化作用下，被分解为易于生化处理的中间产物，难降解有机污染物与中间产物作为电子供体强化微生物胞外电子传递反应，从而为微生物降解提供了条件，有利于有机污染物的彻底矿化。同时，作为颗粒填料核心基材的聚氨酯具备较高的比表面积，为微生物的附着生长的提供了良好条件，聚氨酯负载的铁锰氧化物可作为催化剂，也可作为电活性微生物进行胞外电子转移的电子穿梭体。
更进一步的，融合式催化生物膜填料可实现电极催化与微生物催化的“双催化”体系，充分发挥电化学氧化与生物降解的效果。为实现提高电活性微生物的富集及胞外电子传递反应机制，填料核内负载的铁锰氧化物在阴阳极板之间形成第三极，不同类型的铁锰氧化物不仅可以促进微生物丰度与多样性，还可以增加电活性微生物的电子迁移效率促进电催化效果，构建有机物、电活性微生物、颗粒电极、氧气等电子高效迁移系统。
图2是本实施例废水处理采用的三维生物膜反应器的示意图。
1-污水箱；2-原水泵；3-穿孔承托板；4-进水布水区；5-融合式催化生物膜填料；6-阳极板；7-电生物耦合处理区； 8-阴极板；9-曝气头；10-流量计；11-出水箱；12-曝气装置；13-电控装置。
三维生物膜反应器主体由电生物耦合处理区7、曝气装置12和电控装置13构成，阳极板6和阴极板8分别置于电生物耦合处理区7相对的两侧，融合式催化生物膜填料5装填在电生物耦合处理区7，电控装置13用于向电极板提供直流电源，曝气装置12为微生物的生长代谢提供溶解氧，并使各物质处于悬浮状态。进水布水区4设置在电生物耦合处理区7的底部，由穿孔承托板3隔开，进水布水区4的进水口通过进水管连接原水泵2，原水泵2与污水箱1相连接。三维生物膜反应器的出水口位于电生物耦合处理区7的上部，出水口通过出水管与出水箱12连接，出水管上安装有流量计10。
所述阳极板6和所述阴极板7的材质分别为钛基二氧化钌电极和纯钛网，厚度均为2 mm。
在进行废水处理时，所述电极板的电压为10 V，极板间距为15 cm，在处理装置中的水力停留时间为24 h。
融合式催化生物膜填料5的填装高度为200 mm~250 mm。
原水水质特征如表1所示。
表1：制药废水水质特征
实施例1
本实施例提供了一种融合式催化生物膜填料的制作方法，该方法包括以下步骤:
S1、基材选用亲水型聚氨酯海绵。
S2、将聚氨酯海绵裁剪成直径为30~60mm的球状，备用。
S3、称量，水性聚氨酯粘合剂、四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末分别称取20 g、1g和5 g。
S4、混合，将水性聚氨酯粘合剂、四氧化三铁和四氧化三锰粉末搅拌均匀，得到混合粘结剂。
S5、浸泡，将聚氨酯海绵球浸入混合粘结剂中，充分浸泡至吸附饱和。
S6、挤压，取出聚氨酯海绵球并挤压出多余的水性聚氨酯粘合剂。
S7、干燥，将S6中的聚氨酯海绵球在85℃的烘箱内干燥。
S8、培养，将S7干燥后的聚氨酯海绵球装进电生物反应器中，取6L活性污泥倒入电生物反应器中，注入生活污水闷曝36h，其中，活性污泥的含水率为98.83％，pH为6.9，悬浮物固体质量浓度为6752mg/L。
S9、驯化，打开电生物反应器的电控装置，将电流调整为2mA开始微生物驯化。采用序批式驯化模式，排水比3/5，进水0.2h，曝气23h，静置0.5h，出水0.3h，每天定时将生活污水与制药废水的混合液注入反应器中，溶解氧在3 mg/L以上，水温在20±3℃范围内，以7天为一个周期（具体实验数据见表2），逐周增大电流，测量进、出水COD值，两周后聚氨酯海绵球上附着有一层黄褐色薄膜。
S10、投加，在上述S8培养和S9驯化的进水中投加硫酸铁（浓度为10mg/L）和氯化锰（浓度为20mg/L），通过电催化氧化能力与微生物代谢功能，铁锰氧化物与微生物共沉积。
对比例1
S1、选用亲水型聚氨酯海绵。
S2、将聚氨酯海绵裁剪成直径为30~60mm的球状，备用。
S3、将聚氨酯海绵球装进电生物反应器中，进行微生物培养和驯化，培养和驯化的操作及条件与实施例1的S8-S9相同，区别只在于进水中不投加入硫酸铁和氯化锰。
对比例2
S1、选用亲水型聚氨酯海绵。
S2、将聚氨酯海绵裁剪成直径为30~60mm的球状，备用。
S3、将聚氨酯海绵球装进电生物反应器中，进行微生物培养和驯化，培养和驯化的操作及条件与实施例1的S8-S10相同。
表2挂膜实验数据
在处理过程中，CODCr的去除率稳定在68±3％，标志挂膜成功，从表2可以看出：融合式催化生物膜填料挂膜周期相较于对比例1和对比例2的填料均明显缩短了，其中与对比例1相比短了18天，每吨水能耗降低0.96 kWh。
挂膜成功后，三维生物膜反应器对制药废水进行连续运行处理：图3是反应器每天进、出废水的具体COD值及去除率。从图3和表3可以看出，融合式催化生物膜填料相较于对比1和对比2的填料，出水COD更为稳定，COD的平均去除率可由对比1的77%提高至96%。
表3制药废水的COD处理结果
最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种融合式催化生物膜填料，其特征在于：所述融合式催化生物膜填料的内核为粘附了铁锰氧化物的聚氨酯海绵，所述融合式催化生物膜填料的表层为铁锰氧化物与微生物的共沉积层。
2.根据权利要求1所述的融合式催化生物膜填料，其特征在于：所述内核中的铁锰氧化物由质量比为1:2~5的四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末组成。
3.根据权利要求1所述的融合式催化生物膜填料，其特征在于：所述聚氨酯海绵为亲水型聚氨酯海绵。
4.权利要求1-3所述融合式催化生物膜填料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）提供聚氨酯海绵；
（2）将聚氨酯海绵浸入铁锰氧化物与粘合剂的混合液中，充分浸泡后，取出，挤压，干燥；
（3）然后将聚氨酯海绵接种活性污泥进行培养和驯化，在进水中投加一定量的二价铁盐和二价锰盐，并在驯化时施加一定的电流，驯化结束后即得到所述的融合式催化生物膜填料。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤（2）所述的铁锰氧化物为四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末的混合物，所述粘合剂为水性聚氨酯粘合剂。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：所述水性聚氨酯粘合剂、四氧化三铁粉末和四氧化三锰粉末的质量比为20:1:2~5。
7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：所述四氧化三铁粉末的粒径为1~10微米，所述四氧化三锰粉末的粒径为1~10微米。
8.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤（3）的进水中，二价铁盐的浓度为10mg/L，二价锰盐的浓度为20~50mg/L。
9.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：在驯化时，施加的电流为0.2~1A，电流逐步增大。
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