CN116600997A - 包括定向膜和密封剂层的多层结构 - Google Patents

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Abstract

根据本文目前公开的一个或多个实施方案，一种多层结构可以包括定向膜和密封剂层。该定向膜可以包含至少90重量％的聚乙烯。基于该密封剂层的总重量，该密封剂层可以包含15重量％至40重量％的低密度聚乙烯。该密封剂层还可以包含：(a)基于该密封剂层的总重量，60重量％至85重量％的基于乙烯的弹性体；或(b)基于该密封剂层的总重量，60重量％至85重量％的基于丙烯的塑性体。

Description

包括定向膜和密封剂层的多层结构
交叉引用
本申请要求于2020年12月11日提交的美国临时申请63/124,300的优先权，该美国临时申请的内容特此以全文引用的方式并入。
技术领域
本公开总体上涉及多层结构，并且更具体地涉及聚烯烃多层结构，诸如用于消费者包装中的那些聚烯烃多层结构。
背景技术
已经使用聚烯烃类多层结构制造了为保护食物、饮料、其他液体、个人护理品和其他消费品而产生的许多类型的柔性和半刚性包装。如广泛理解的，此类结构可以在加热下密封。通常，在包装中利用密封剂层将多层结构在升高的温度下密封在一起。可能期望的是，具有可用于包装并且可提供一种或多种益处的替代性多层结构。
发明内容
许多用于包装的多层结构(诸如膜)通过利用加热的密封棒来密封，这些密封棒将两个膜彼此粘结。密封剂层可以作为该多层结构的一部分提供，其热熔融以形成密封粘结。诸如纵向定向膜和双轴定向膜等定向聚乙烯膜已经变得更加常见，并且对于在一些包装应用中的使用是期望的。本公开的实施方案提供密封剂层，该密封剂层包含低密度聚乙烯和基于乙烯的弹性体的组合，或低密度聚乙烯和基于丙烯的塑性体的组合。与常规密封剂层相比，此类密封剂层可以在降低的密封温度下提供密封。这对于与包含至少90重量％聚乙烯的定向膜一起使用会是特别有利的，因为与通常用于包装材料的聚丙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯膜相比，此类膜具有较低的熔点。通过促进在较低温度下的密封，当与具有至少90重量％聚乙烯的定向膜一起使用时，密封剂层可以提供良好的密封强度，同时最小化或避免对定向膜的降解或其他损坏。另外，在一个或多个实施方案中，本文公开的密封剂层可以允许改进的加工(例如，在降低的电动机负荷下提高的加工速度)。根据本文所述的一个或多个实施方案，本发明公开的多层结构可以表现出这些和其他优点。
根据本公开的一个或多个实施方案，多层结构可以包括定向膜和密封剂层。该定向膜可以包含至少90重量％的聚乙烯。该密封剂层可以位于该定向膜上。基于该密封剂层的总重量，该密封剂层可以包含15重量％至40重量％的低密度聚乙烯。基于该密封剂层的总重量，该密封剂层还可以包含60重量％至85重量％的基于乙烯的弹性体。该密封剂层的该基于乙烯的弹性体可以具有0.870g/cm3至0.911g/cm3的密度和至少3g/10min的熔体指数(I2)。
根据本公开的一个或多个另外的实施方案，多层结构可以包括定向膜和密封剂层。该定向膜可以包含至少90重量％的聚乙烯。该密封剂层可以位于该定向膜上。基于该密封剂层的总重量，该密封剂层可以包含15重量％至40重量％的低密度聚乙烯。基于该密封剂层的总重量，该密封剂层还可以包含60重量％至85重量％的基于丙烯的塑性体。该基于丙烯的塑性体可以具有0.890g/cm3或更小的密度和至少8g/10min的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。
在具体实施方式中更详细地描述了这些和其他实施方案。应当理解，前述一般描述和以下具体实施方式两者呈现本技术的实施方案，并且旨在提供用于理解如所要求保护的技术的本质和特征的综述或框架。包括附图以提供对技术的另外理解，并且所述附图被并入本说明书中并且构成本说明书的一部分。附图说明各种实施方案，并且连同描述一起用以解释技术的原理和操作。另外，图式和描述意味着仅为说明性的，并且并不旨在以任何方式限制权利要求书的范围。
附图说明
对本公开的特定实施方案的以下详细描述在结合以下附图时可最好地理解，在附图中用类似的参考数字指示类似的结构且在附图中：
图1以图形方式描绘了根据本公开的一个或多个实施方案的示例性实施方案的密封强度；并且
图2以图形方式描绘了根据本公开的一个或多个实施方案的示例性实施方案的热粘强度。
具体实施方式
现在将更详细地参考各种实施方案，这些实施方案是所要求保护的主题的示例。应当理解，在具体实施方式中描述的多层化结构的特征不应当被理解为对所要求保护的实施方案的限制，除非明确地如此描述。
根据一个或多个实施方案，本文描述了包括定向膜和密封剂层的多层化结构。在一些实施方案中，密封剂层可以包含低密度聚乙烯和基于丙烯的塑性体。在另外的实施方案中，密封剂层可以包含低密度聚乙烯和基于乙烯的弹性体。如本文所用，“多层结构”意指具有多于一层的任何结构。例如，多层结构(例如，膜)可以具有两层、三层、四层、五层或更多层。多层结构可以被描述为具有用字母表示的层。举例来说，具有芯层B和两个外部层A和C的三层结构可指定为A/B/C。同样，将具有两个芯层B和C以及两个外层A和D的结构表示为A/B/C/D。
根据一个或多个实施方案，多层结构可以包括定向膜。如本文所述，“定向”膜是通过在任何方向上拉伸膜而形成的那些膜。定向膜的实施方案包括纵向定向膜和双轴定向膜。
根据一个或多个实施方案，多层结构可以包括纵向定向膜。如本文所述，“纵向定向”膜是通过在纵向上单轴拉伸膜而形成的那些膜。例如，可以将膜加热并在一系列辊上在纵向上单轴拉伸。如本文所用，术语“纵向”意指膜在其生产方向上的长度。与未经过纵向定向程序的膜相比，纵向定向膜可以表现出改善的张力性质。
根据另外的实施方案，多层结构可以包括双轴定向膜。如本文所述，“双轴定向”膜是通过在纵向和在交叉或横向方向上双轴拉伸膜以改善物理和/或阻隔性质而形成的膜。例如，可以将膜加热并在一系列辊上沿纵向和横向方向双轴拉伸。如本文所用，术语“纵向”意指膜在其生产方向上的长度。术语“交叉方向”或“横向方向”或“交叉方向的”意指膜的宽度，即大致垂直于纵向的方向。与未经过双轴定向程序的膜相比，双轴定向膜可以表现出改善的张力性质。
如本文所述，“膜”通常包括含聚烯烃材料的任何连续层，该层通常具有大的长宽比。在一个或多个实施方案中，膜可以包含一种或多种基于烯烃的聚合物。如本文所使用的，术语“基于烯烃的聚合物”、“烯烃类聚合物”和“聚烯烃”是指包含呈聚合形式的大部分量的烯烃单体，例如乙烯或丙烯(基于聚合物的重量)并且任选地可以包含一种或多种共聚单体的聚合物。术语“聚合物”指代通过使单体(无论具有相同或不同类型)聚合来制备的聚合化合物。因此，通用术语聚合物涵盖通常用于指代仅由一种类型的单体制备的聚合物的术语“均聚物”以及指代由两种或更多种不同单体制备的聚合物的“共聚物”。本文所述的膜可以是包括多于一层的多层膜。
在一个或多个实施方案中，定向膜可以包含至少90重量％的聚乙烯。在另外的实施方案中，定向膜可以包含至少95重量％、至少98重量％、至少99重量％、或甚至至少99.5重量％的聚乙烯。应当理解，定向膜可以是例如共混聚合物的单层，其中至少90重量％是聚乙烯，或者可以是多层化的，其中一些层不是聚乙烯，但层的组合包含至少90重量％的聚乙烯。在一个或多个实施方案中，最靠近密封剂层的定向膜的材料可以包括聚乙烯。
如本文所述，“聚乙烯”或“基于乙烯的聚合物”应意指包含大于50摩尔％的衍生自乙烯单体的单元的聚合物。这包含基于乙烯的均聚物或共聚物(意指衍生自两种或更多种共聚单体的单元)。聚乙烯的形式包括但不限于低密度聚乙烯(LDPE)；线性低密度聚乙烯(LLDPE)；超低密度聚乙烯(ULDPE)；极低密度聚乙烯(VLDPE)；单位点催化的线性低密度聚乙烯，包括线性和基本上线性低密度树脂(m-LLDPE)；中等密度聚乙烯(MDPE)；和高密度聚乙烯(HDPE)。
另外，如本文所述，术语“LDPE”也可以被称为“高压乙烯聚合物”或“高度支化的聚乙烯”，并且被定义成意指该聚合物可以在使用自由基引发剂(诸如过氧化物)的情况下在高压釜或管式反应器中在高于14,500psi(100MPa)的压力下部分或完全地均聚或共聚(参见例如，U.S.4,599,392，其特此通过引用并入)。LDPE树脂通常具有在0.916g/cm至0.940g/cm的范围内的密度。
如本文所述，术语“LLDPE”可以包括使用齐格勒-纳塔(Ziegler-Natta)催化剂体系制成的树脂，以及使用单位点催化剂制成的树脂，这些单位点催化剂包括但不限于双茂金属催化剂(有时被称为“m-LLDPE”)、膦亚胺和限定几何构型的催化剂；以及使用后茂金属、分子催化剂制成的树脂，这些分子催化剂包括但不限于双(联苯基苯氧基)催化剂(也被称为多价芳氧基醚催化剂)。LLDPE包括线性、基本上线性或非均相基于乙烯的共聚物或均聚物。LLDPE含有比LDPE少的长链支化，并且包括：基本上线性乙烯聚合物，这些基本上线性乙烯聚合物在美国专利第5,272,236号、美国专利第5,278,272号、美国专利第5,582,923号和美国专利第5,733,155号中进一步限定；均相支化乙烯聚合物，诸如美国专利第3,645,992号中的均相支化乙烯聚合物；非均相支化乙烯聚合物，诸如根据美国专利第4,076,698号中公开的方法制备的非均相支化乙烯聚合物；以及它们的共混物(诸如美国专利第3,914,342号或美国专利第5,854,045号中公开的共混物)。可以使用本领域已知的任何类型的反应器或反应器配置经由气相、溶液相或浆料聚合或它们的任何组合来制备LLDPE树脂。可以使用本领域已知的任何类型的反应器或反应器配置，经由气相、溶液相或淤浆聚合或它们的任何组合来制备LLDPE树脂。
术语“ULDPE”定义为具有在0.895g/cc至0.915g/cc范围内的密度的基于聚乙烯的共聚物。
术语“MDPE”是指具有0.926g/cc至0.935g/cc的密度的聚乙烯。“MDPE”通常使用铬或齐格勒-纳塔催化剂或使用单位点催化剂(包含但不限于双茂金属催化剂和限定几何构型的催化剂)制备。
术语“MDPE”是指具有0.926g/cc至0.935g/cc的密度的聚乙烯。“MDPE”通常使用铬或齐格勒-纳塔催化剂或使用单位点催化剂(包含但不限于双茂金属催化剂和限定几何构型的催化剂)制备。
另外，如本文所述，术语“HDPE”是指具有约0.940g/cm或更大的密度的聚乙烯，这些聚乙烯通常用齐格勒-纳塔催化剂、铬催化剂或甚至茂金属催化剂制备。
根据一个或多个实施方案，定向膜可以具有小于或等于150℃，诸如小于或等于145℃、或甚至小于或等于140℃，和例如至少120℃的熔点。这与可以具有较高熔点的其他膜相反。例如，聚丙烯膜可以具有大于150℃的熔点，并且聚对苯二甲酸乙二醇酯膜可以具有大于250℃的熔点。
应当理解，本文所述的定向膜不受生产方法或来源的特别限制。本领域技术人员通常可能熟悉定向膜，其中许多是可商购获得的。如本领域技术人员所理解的，可以基于多层结构的预期用途来选择特定的定向膜。
应当理解，膜的任一层可以另外包含本领域技术人员已知的一种或多种添加剂，诸如，例如增塑剂、稳定剂(包括粘度稳定剂、水解稳定剂)、主抗氧化剂和助抗氧化剂、紫外光吸收剂、抗静电剂、染料、颜料或其他着色剂、无机填充剂、阻燃剂、润滑剂、增强剂(玻璃纤维和玻璃薄片)、合成(例如，芳纶)纤维或纸浆、发泡或起泡剂、加工助剂、助滑添加剂、防结块剂(诸如二氧化硅或滑石粉)、脱模剂、增粘树脂或它们中的两者或更多者的组合。无机填料，例如碳酸钙等，也可以被并入第一层、第二层、第三层和它们的组合中的一个或多个中。在一些实施方案中，基于相应层的总重量，表层、次表层、连接层、阻隔层和组合可各自包括至多5重量％的此类附加添加剂。本文包括并公开了0重量％至5重量％的所有个别值和子范围；例如，基于相应层的总重量，任何层中的添加剂的总量可以为0.5重量％至5重量％、0.5重量％至4重量％、0.5重量％至3重量％、0.5重量％至2重量％、0.5重量％至1重量％、1重量％至5重量％、1重量％至4重量％、1重量％至3重量％、1重量％至2重量％、2重量％至5重量％、2重量％至4重量％、2重量％至3重量％、3重量％至5重量％、3重量％至4重量％或4重量％至5重量％。添加剂的掺入可以通过任何已知方法来进行，例如通过干式共混、通过挤出各种成分的混合物、通过常规母料技术等来进行。
本公开的多层结构可以具有多种厚度。多层结构的厚度可取决于许多因素，包括例如多层结构中层的数量、多层结构中层的组成、多层结构的所需性质、多层结构的所需最终用途应用、多层结构的制造工艺等。在实施方案中，多层结构可以具有小于205微米(μm或微米)的厚度。在实施方案中，多层结构的厚度可以为15μm至205μm、20μm至180μm、15μm至180μm、15μm至160μm、15μm至140μm、15μm至120μm、15μm至100μm、15μm至80μm、15μm至60μm、15μm至40μm、20μm至160μm、20μm至140μm、20μm至120μm、20μm至100μm、20μm至80μm、20μm至60μm、或20μm至40μm。
多层结构还可以包括密封剂层。密封剂层通常可被加热和加压以将两个多层结构彼此密封。密封剂层可以定位在定向膜上。如本文所述，定位在定向膜“上”意指与定向膜直接接触或与定向膜最小程度地隔开，诸如通过连接层。如本文所述，“连接层”意指定位在两个聚合物层之间并与两个聚合物层直接接触的聚合物层。连接层通常可促进其所接触的两个聚合物层之间的粘附。当不存在连接层时，密封剂层可以与定向膜粘附接触。术语“粘附接触”和类似术语意指一个层的一个表面与另一层的一个表面彼此碰触并粘合接触，使得一个层不能从另一层去除同时不损坏两层的层间表面(即，接触表面)。
在一个或多个实施方案中，可以将密封剂层挤出涂覆在定向膜上。如本文所述，如本领域普通技术人员已知的，可以通过将密封剂层的熔融组分通过模头挤出到纵向定向聚乙烯膜上以实现期望的层厚度来将密封剂层挤出涂覆在该膜上。挤出涂覆通常是本领域技术人员已知的，并且通常包括通常在升高的温度下将聚合物材料的熔融幅材涂覆到基底材料上。如果存在连接层，则可以将连接层直接挤出涂覆到定向膜上，并且可以将密封剂层挤出到连接层上。
在一个或多个实施方案中，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含15重量％至40重量％的低密度聚乙烯。例如，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含15重量％至20重量％、20重量％至25重量％、25重量％至30重量％、30重量％至35重量％、35重量％至40重量％或这些范围中的任何范围的组合的低密度聚乙烯。在另外的实施方案中，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含15重量％至30重量％的低密度聚乙烯。
在一个或多个实施方案中，密封剂层的低密度聚乙烯可以具有7至13的分子量分布(Mw/Mn)。例如，密封剂层的低密度聚乙烯可以具有7至8、8至9、9至10、10至11、11至12、12至13或这些范围的任何组合的分子量分布。如本文所用，聚合物的分子量分布(MWD)被定义为商Mw/Mn，其中Mw是聚合物的重均分子量，并且Mn是聚合物的数均分子量。
在一个或多个实施方案中，密封剂层的低密度聚乙烯可以具有1.5至9的熔体指数(I2)。例如，密封剂层的低密度聚乙烯可以具有1.5至2、2至2.5、2.5至3、3至3.5、3.5至4、4至4.5、4.5至5、5至5.5、5.5至6、6至6.5、6.5至7、7至7.5、7.5至8、8至8.5、8.5至9或这些范围的任何组合的熔体指数。例如，密封剂层的低密度聚乙烯可以具有约2.3的熔体指数。如本文所用，熔体指数(I2)是通过ASTM D1238在190℃的温度和2.16kg负荷下测量的聚合物的熔体流动速率的量度。
在一个或多个实施方案中，密封剂层的低密度聚乙烯可以选自密度为0.918g/cm3、熔体指数为2.3g/10min并且熔点为110℃的DOW LDPE 770G(可从陶氏化学公司(DowChemical Company)商购获得)，或密度为0.918g/cm3并且熔体指数为1.5g/10min的AGILITY EC 7220Performance LDPE(可从陶氏化学公司商购获得)。然而，其他LDPE预期用于密封剂层中，并且本文所述的实施方案不限于包括这些聚合物的实施方案。
在一些实施方案中，除了低密度聚乙烯之外，密封剂层还可以包含基于丙烯的塑性体。在本文所述的一个或多个实施方案中，“基于丙烯的塑性体”可以指丙烯和乙烯的半结晶共聚物，其包括大于70重量％的含有半结晶全同立构立体化学的聚丙烯。基于丙烯的塑性体可以具有0.888g/cc至0.858g/cc的密度范围和/或-15℃至-35℃的玻璃化转变温度。本文所述的基于丙烯的塑性体包括丙烯与α烯烃共聚单体诸如乙烯、丁烯、戊烯、4-甲基-1-戊烯、己烯、庚烯、辛烯或壬烯的基于丙烯的共聚物(意指衍生自两种或更多种共聚单体的单元)。塑性体通常可理解为组合弹性体和塑料的品质的聚合物材料。
在一个或多个实施方案中，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含60重量％至85重量％的基于丙烯的塑性体。例如，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含60重量％至65重量％、65重量％至70重量％、70重量％至75重量％、75重量％至80重量％、80重量％至85重量％或这些范围的任何组合的基于丙烯的塑性体。
根据一个或多个实施方案，基于丙烯的塑性体可以具有0.890g/cm3或更小的密度。例如，基于丙烯的塑性体可以具有0.860g/cm3至0.890g/cm3，诸如0.860g/cm3至0.865g/cm3、0.865g/cm3至0.870g/cm3、0.870g/cm3至0.875g/cm3、0.875g/cm3至0.880g/cm3、0.880g/cm3至0.885g/cm3、0.885g/cm3至0.890g/cm3或这些范围的任何组合的密度。
在一个或多个实施方案中，基于丙烯的塑性体可以具有至少5g/10min的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。例如，基于丙烯的塑性体可以具有5g/10min至35g/10min，诸如5g/10min至10g/10min、10g/10min至15g/10min、15g/10min至20g/10min、20g/10min至25g/10min、25g/10min至30g/10min、30g/10min至35g/10min或这些范围的任何组合的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。如本文所述，熔体流动速率根据ASTM D 1238-10、条件230℃/2.16kg进行测量，并以每10分钟洗脱的克数报告。
在一个或多个实施方案中，基于丙烯的塑性体可以具有20g/10min至30g/10min的熔体流动速率。例如，基于丙烯的塑性体可以具有20g/10min至22g/10min、22g/10min至24g/10min、24g/10min至26g/10min、26g/10min至28g/10min、28g/10min至30g/10min或这些范围的任何组合的熔体流动速率。在一个或多个实施方案中，基于丙烯的塑性体的结晶度可以为12％至30％，和/或玻璃化转变温度可以为-15℃至35℃。
在一个或多个实施方案中，基于丙烯的塑性体可以具有60℃至120℃的熔点。例如，基于丙烯的塑性体可以具有60℃至80℃、80℃至100℃、100℃至120℃或这些范围的任何组合的熔点。
在一个或多个实施方案中，基于丙烯的塑性体可以是包含丙烯和乙烯单元的共聚物。根据一个或多个实施方案，基于丙烯的塑性体可以具有2重量％至15重量％的乙烯含量。例如，基于丙烯的塑性体可以具有2重量％至4重量％、4重量％至6重量％、6重量％至8重量％、8重量％至10重量％、10重量％至12重量％、12重量％至15重量％或这些范围的任何组合的乙烯含量。
在一个或多个实施方案中，基于丙烯的塑性体可以是VERSIFY 4200塑性体(可从陶氏化学公司商购获得)，其具有0.876g/cm3的密度、25g/10min的熔体流动速率和100℃的熔点。然而，其他基于丙烯的塑性体预期用于密封剂层中，并且本文所述的实施方案不限于包括这些聚合物的实施方案。
在一些实施方案中，除了低密度聚乙烯之外，密封剂层还可以包含基于乙烯的弹性体。如本文所述，“基于乙烯的弹性体”是指包含大于50摩尔％的衍生自乙烯单体的单元的弹性体。这包括具有0.870g/cc至0.911g/cc的密度的基于乙烯的α烯烃共聚物(意指衍生自两种或更多种共聚单体的单元)。弹性体通常可以理解为表现出粘弹性的聚合物材料(即，当经历变形时表现出粘性和弹性特性的那些)。
根据一个或多个实施方案，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含60重量％至85重量％的基于乙烯的弹性体。例如，基于密封剂层的总重量，密封剂层可以包含60重量％至65重量％、65重量％至70重量％、70重量％至75重量％、75重量％至80重量％、80重量％至85重量％或这些范围的任何组合的基于乙烯的弹性体。
在一个或多个实施方案中，基于乙烯的弹性体可以具有0.87g/cm3至0.911g/cm3的密度。例如，基于乙烯的弹性体可以具有0.87g/cm3至0.875g/cm3、0.875g/cm3至0.88g/cm3、0.88g/cm3至0.885g/cm3、0.885g/cm3至0.90g/cm3、0.90g/cm3至0.905g/cm3、0.905g/cm3至0.911g/cm3或这些范围的任何组合的密度。
在一个或多个实施方案中，基于乙烯的弹性体可以具有至少3g/10min，诸如3g/10min至30g/10min的熔体指数。例如，基于乙烯的弹性体可以具有3g/10min至5g/10min、5g/10min至7.5g/10min、7.5g/10min至10g/10min、10g/10min至12.5g/10min、12.5g/10min至15g/10min、15g/10min至17.5g/10min、17.5g/10min至20g/10min、20g/10min至22.5g/10min、22.5g/10min至25g/10min、25g/10min至27.5g/10min、27.5g/10min至30g/10min或这些范围的任何组合的熔体指数。
在一个或多个实施方案中，基于乙烯的弹性体可以具有65℃至100℃的熔点。例如，基于乙烯的弹性体可以具有65℃至70℃、70℃至75℃、75℃至80℃、80℃至85℃、85℃至90℃、90℃至95℃、95℃至100℃或这些范围的任何组合的熔点。
在一个或多个实施方案中，密封剂层的基于乙烯的弹性体可以选自密度为0.885g/cm3并且熔体指数为30g/10min的ENGAGE 8401(可从陶氏化学公司商购获得)，或密度为0.88g/cm3并且熔体指数为18g/10min的ENGAGE 8411(可从陶氏化学公司商购获得)。然而，其他基于乙烯的弹性体预期用于密封剂层中，并且本文所述的实施方案不限于包括这些聚合物的实施方案。
在一个或多个实施方案中，低密度聚乙烯和基于丙烯的塑性体的组合可占密封剂层的至少90重量％。在另外的实施方案中，低密度聚乙烯和基于丙烯的塑性体的组合可占密封剂层的至少92重量％、至少94重量％、至少96重量％、至少98重量％、至少99重量％、至少99.5重量％或100重量％。
在一个或多个实施方案中，低密度聚乙烯和基于乙烯的弹性体的组合可以占密封剂层的至少90重量％。在另外的实施方案中，低密度聚乙烯和基于乙烯的弹性体的组合可以占密封剂层的至少92重量％、至少94重量％、至少96重量％、至少98重量％、至少99重量％、至少99.5重量％或100重量％。
如本文所述，多层结构可以包括连接层。连接层可以在定向聚乙烯膜与基于丙烯的塑性体密封剂之间提供粘结，使得该连接层可以被定位成与密封剂层和定向膜接触并位于密封剂层与定向膜之间。在一个或多个实施方案中，连接层可以包含聚乙烯，该聚乙烯具有0.923g/cm3和/或更小的密度和至少4g/10min的熔体指数(I2)。连接层可以包含至少60重量％的聚乙烯，诸如至少70重量％、至少80重量％、至少90重量％、至少95重量％或甚至至少99重量％的聚乙烯，该聚乙烯具有0.923g/cm3或更小的密度和至少4g/10min的熔体指数(I2)。在一个或多个实施方案中，此类聚乙烯可以具有0.923g/cm3或更小，诸如0.900至0.905、0.905至0.910、0.910至0.915、0.915至0.920、0.920至0.923或这些范围的任何组合的密度。在一个或多个实施方案中，连接层可以具有至少4g/10min，诸如至少6g/10min、至少8g/10min、至少10g/10min、至少12g/10min、至少14g/10min、至少16g/10min、至少18g/10min或甚至至少20g/10min的熔体指数(I2)。
根据本文所述的实施方案，当密封剂层包含基于丙烯的塑性体时，连接层可能是特别期望的，从而实现密封剂层与聚乙烯膜外层之间的良好粘附。经考虑在其中丙烯和乙烯层将彼此直接接触而不使用连接层的此类体系中连接层可能是期望的。
根据另外的实施方案，基于连接层的总重量，连接层可以包含至少15重量％的低密度聚乙烯。例如，连接层可以包含至少20重量％、至少25重量％、至少30重量％、至少35重量％、至少40重量％、至少45重量％或甚至至少50重量％的低密度聚乙烯。连接层中的低密度聚乙烯可以具有与关于密封剂层的低密度聚乙烯所公开的特性和性质类似或相同的特性和性质。例如，70重量％的ELITETM5860或AFFINITYTM1451与30重量％的DOWTMLDPE 770G或7220的共混物可以用作连接层。
本公开的实施方案还涉及由本公开的多层结构形成的制品，诸如包装。此类包装可由本文所述的本公开的任何多层结构形成。此类制品的示例可以包括柔性包装、袋、立式袋和预制的包装或袋。从本文公开的多层膜生产制品的实施方案的各种方法对本领域普通技术人员来说是熟悉的。
术语“包含(comprising)”、“包括(including)”、“具有(having)”和其衍生词并不旨在排除任何额外组分、步骤或程序的存在，无论是否具体地公开了所述组分、步骤或程序。为了避免任何疑问，除非相反地说明，否则通过使用术语“包含”所要求保护的所有组合物可以包括任何额外的添加剂、佐剂或化合物，无论是聚合的还是其他方式的。相比之下，术语“基本上由…组成”从任何随后列举的范围中排除任何其他组分、步骤或程序，除对可操作性来说并非必不可少的那些组分、步骤或程序之外。术语“由……组成”排除未具体叙述或列出的任何成分、步骤或程序。
“共混物”、“聚合物共混物”和类似术语意指两种或更多种聚合物的组合物。这种共混物可以是或可以不是可混溶的。这种共混物可以是或可以不是相分离的。如由透射电子光谱法、光散射、x-射线散射以及本领域中已知的任何其他方法所确定的，此类共混物可以含有或可以不含有一种或多种域配置。共混物不是层压材料，但层压材料的一个或多个层可以含有共混物。此类共混物可以制备为干共混物、原位形成(例如，在反应器中)、熔融共混物或使用本领域的技术人员已知的其他技术。
显而易见，在不脱离随附权利要求书中所定义的本公开案的范围的情况下的修改和变化为有可能的。更具体地说，尽管本公开的一些方面在本文中被标识为优选的或特别有利的，但经考虑本公开不必限于这些方面。
实施例
提供了针对目前公开的一个或多个实施方案的几个实施例。
将密封剂层挤出到牛皮纸上(60g/m2)。将所有密封剂层在290℃下以250mm的空气间隙和0.6mm的模头间隙挤出。压区偏移(nip-off set)为-15mm。挤出装置包括DavisStandard ER-WE-PA(Maschinenfabrik Erkrath Nr.7237)挤出涂覆生产线，其带有EBR(边珠去除)扁平、1050[mm]宽的狭缝模头，配备有送料块共挤出系统和聚合物输出量高达350kg/h的挤出机。对于这些评估，使用单槽送料块和带有ET Barr 3.5"双螺纹压缩螺杆L/D 32的最大挤出机“A”。将熔融的聚合物涂覆在纸或膜基底上，并通过冷却辊进行冷却。(冷却辊温度为15℃)。
表1提供了所测试的各种密封剂层组合物。在密封剂层中测试并在表1中标识的所有聚合物均可商购自陶氏化学公司。表1中还提供了对应于附图的附图标记。表2提供了密封剂层的聚合物的信息。
表1-所测试的密封剂层
表2-所测试的密封剂层的材料的所选性质
图1示出了作为密封温度(℃)的函数的密封强度(N/15mm)。如所描绘的，一般而言，与测试的比较示例相比，样品1-样品3具有更大的相对于温度的密封强度。另外，图2示出了热粘数据，其中样品1-样品3在较低密封温度(例如，小于80℃)下提供了更好的热粘强度。应当注意，样品1和样品3代表包含低密度聚乙烯和基于乙烯的弹性体的密封剂层，如具体实施方式中所述。样品2代表包含低密度聚乙烯和基于丙烯的塑性体的密封剂层。在较低温度下增加的密封强度和热粘强度是期望的，并且表明较低的热密封和热粘引发温度。与比较示例相比，样品1-样品3在所有温度下还具有更大的总密封强度。
还分析了样品的可加工性。表3示出了测试样品的颈缩和牵伸速度。颈缩是在模头出口和涂层基底之间(即在空气间隙期间)的聚合物膜收缩，并且被认为是材料的浪费。牵伸是指涂覆线可以运行多快，并且聚合物膜可以被拉伸多薄。用于挤出涂覆的良好聚合物应具有低颈缩(以使聚合物浪费最小化)和高/足够的牵伸(以获得薄涂层和高通量)。如图所示，与其他密封剂材料相比，样品1-样品3具有可接受的并且在许多情况下优异的颈缩和牵伸。
表3
还分析了电动机负荷，如表4所示。另外，分析了熔体压力并示于表5中。与其他密封剂材料相比，样品1-样品3具有可接受的并且在许多情况下优异的所需电动机负荷。这是期望的加工特征。
表4-电动机负荷
表5-熔体压力
收集了热粘强度引发温度数据，并示于表6中。对于这些测试，在100m/min的线速度和290℃的挤出机设定温度下，以25g/m2的涂覆重量将样品涂覆到纸上。
表5-热粘
测试方法
除非另有规定，否则利用以下测试方法来测量以下所示的相应性质：
密度
根据ASTM D1928制备用于密度测量的样品。将聚合物样品在190℃和30,000psi下压制三分钟，然后在21℃和207MPa下压制一分钟。在样品压制一小时内使用ASTM D792方法B进行测量。
熔点
使用差示扫描量热法(DSC)测量熔点(Tm)。在配备有RCS冷却附件和自动进样器的TA Instruments Q1000 DSC上测量差示扫描量热法(DSC)。根据ASTM D3418测量样品的熔点(Tm)。
熔体指数
根据ASTM D 1238、条件190℃/2.16kg(对于聚乙烯)和230℃/2.16kg(对于聚丙烯)测量熔体指数或I2(g/10min或dg/min)。
热密封测量
使用Kopp Heat Sealer在60℃至160℃的标准温度范围内密封样品。密封的时间设定为0.5秒。热密封棒的设定压为0.5N/mm2。
根据ASTM F-88(技术A)在商业张力试验机上对膜进行热密封测量。样本是15mm宽的模切条。沿纵向切割样品；因此，实际的界面是由熔合的密封剂材料在交叉方向上形成的。测试结果是拉开熔合的界面所需的力，或者在膜在热密封界面分离之前破裂的情况下，使膜破裂的力。
密封强度与开启力和包装完整性相关。在切割之前，按照ASTM D-618(程序A)，将膜在23℃(+2℃)和50％(+5％)R.H.(相对湿度)下调理最少40小时。通过在Zwick TensileTester上使用100mm/min的十字头速度拉开熔合的界面来测量密封强度。
热密封引发温度是形成显著强度的密封所需的最低密封温度，在这种情况下为4N/15mm。在Kopp Heat Sealer中在0.5N/mm2的密封棒压力下以0.5秒停留时间进行密封。在Zwick Tensile Tester上使用100mm/min的十字头速度进行张力测量。
热粘
“热粘强度”和类似术语是指在刚形成密封之后且在其冷却至环境温度之前在柔性幅材的热塑性表面之间形成的热密封的强度。在成型-填充操作中，包装的密封区域经常在仍然热时受到破坏性的力。如果热密封对这些力的耐受性不足，则在包装过程中可能发生破裂。用Hot Tack Tester“J&B”3000测量热粘强度。热粘强度，也被称为热密封强度，是对材料在品质至关重要的商业应用中表现的能力进行表征和分级的量度。在测量中，将样品在纵向上切成1英寸的条，并从80℃-160℃(以5℃的增量直至120℃和以上，以10℃的增量直至160℃)测试标准热粘曲线。特氟隆涂覆的钳是标准的，但是也可以使用金属钳。停留时间为0.5秒，并且冷却时间为0.2秒。然后以200mm/sec的速度将密封拉开，并记录剥离强度。
热粘引发温度是指热粘强度至少为给定阈值强度时的温度。例如，在一些示例中，热粘引发温度被确定为1.5N/15mm。
凝胶渗透色谱法(GPC)
色谱系统由配备有联接到精密检测器(Precision Detector)(现AgilentTechnologies)2角度激光散射(LS)检测器2040型的内部IR5红外检测器(IR5)的PolymerChar GPC-IR(西班牙巴伦西亚)高温GPC色谱仪组成。对于所有光散射测量，15度角用于测量目的。自动取样器烘箱室设定为160摄氏度，并且柱室设定为150摄氏度。所使用的柱是4根安捷伦(Agilent)“Mixed A”30cm 20微米线性混合床柱。所用的色谱溶剂为1,2,4三氯苯并且含有200ppm的丁基羟基甲苯(BHT)。溶剂源是氮气喷射的。所使用的注射体积为200微升，并且流动速率为1.0毫升/分钟。
用21种窄分子量分布的聚苯乙烯标准物进行GPC柱组的校准，所述聚苯乙烯标准物的分子量的范围为580到8,400,000，并且以6种“鸡尾酒式(cocktail)”混合物形式排列，其中单独的分子量之间间隔至少十倍。标准品购自Agilent Technologies。对于分子量等于或大于1,000,000，在50毫升溶剂中制备0.025克聚苯乙烯标准物，对于分子量小于1,000,000，在50毫升溶剂中制备0.05克聚苯乙烯标准物。将聚苯乙烯标准品在80摄氏度下溶解并轻轻搅拌30分钟。使用等式1将聚苯乙烯标准物峰值分子量转化为聚乙烯分子量(如Williams和Ward,《聚合物科学杂志·聚合物快报(J.Polym.Sci.,Polym.Let.)》,6,621(1968)中所述)：
M聚乙烯＝A×(M聚苯乙烯)B (等式1)
其中M为分子量，A具有0.4315的值，并且B等于1.0。
五阶多项式用于拟合相应聚乙烯当量的校准点。对A进行小的调整(从大约0.415到0.44)以校正柱分辨率和谱带变宽效应，使得在52,000Mw下获得NIST标准NBS 1475。
用二十烷(在50毫升TCB中以0.04g制备，并在缓慢搅拌下溶解20分钟)进行GPC柱组的板计数。根据以下等式，在200微升注射下测量板计数(等式2)和对称度(等式3)：
其中RV是以毫升为单位的保留体积，峰宽以毫升为单位，峰值最大值是峰值的最大高度，并且1/2高度是峰值最大值的1/2高度。
其中RV是以毫升为单位的保留体积，并且峰宽以毫升为单位，峰值最大值是峰值的最大位置，十分之一高度是峰值最大值的高度的1/10，并且其中后峰是指保留体积晚于峰值最大值的峰尾，并且其中前峰是指保留体积早于峰值最大值的峰前。色谱系统的板计数应大于24,000，并且对称度应介于0.98与1.22之间。
利用PolymerChar“仪器控制(Instrument Control)”软件以半自动方式制备样品，其中将样品的目标重量定为2mg/ml，并且通过PolymerChar高温自动取样器将溶剂(含有200ppm BHT)添加到预先经氮气鼓泡的盖有隔膜的小瓶中。在“低速”摇晃下，使样品在160摄氏度下溶解2小时。
基于GPC结果，使用PolymerChar GPC-IR色谱仪的内部IR5检测器(测量通道)，根据等式4-6，使用PolymerChar GPCOneTM软件，在各等距离的数据收集点(i)的基线扣除的IR色谱图和根据等式1的由点(i)的窄标准物校准曲线获得的聚乙烯当量分子量进行Mn(GPC)、Mw(GPC)和Mz(GPC)的计算。
为了监测随时间变化的偏差，经由用PolymerChar GPC-IR系统控制的微型泵将流动速率标记物(癸烷)引入到各样品中。此流动速率标记物(FM)用于通过将样品内的相应癸烷峰的RV(RV(FM样品))与窄标准品校准内的癸烷峰的RV(RV(经FM校准的))比对来线性校正每个样品的泵流动速率(流动速率(标称))。然后，假定癸烷标记物峰时间的任何变化都与整个运行过程中流动速率(流动速率(有效))的线性变化有关。为了促成流动标记物峰的RV测量的最高准确性，使用最小二乘拟合程序来将流动标记物浓度色谱图的峰值拟合成二次方程。然后，将二次方程的一阶导数用于求解真实的峰位置。在基于流动标记物峰校准系统之后，有效流动速率(相对于窄标准校准)按等式7计算。通过PolymerChar GPCOneTM软件完成流动标记物峰的处理。可接受的流动速率校正使得有效流动速率应在标称流动速率的+/-2％内。
流动速率(有效)＝流动速率(标称)*(RV(FM校准)/RV(FM样品))(等式7)
用于测定多检测器偏移的系统方法以与Balke,Mourey等人(Mourey和Balke,《色谱聚合物(Chromatography Polym.)》第12章，(1992))(Balke、Thitiratsakul、Lew、Cheung、Mourey,《色谱聚合物》第13章，(1992))公布的方式一致的方式进行，从而使用PolymerChar GPCOneTM软件优化了来自宽均聚物聚乙烯标准品(Mw/Mn>3)的三重检测器对数(MW和IV)结果与来自窄标准品校准曲线的窄标准品柱校准结果。
绝对分子量数据使用PolymerChar GPCOneTM软件以与以下公布的方式一致的方式获得：Zimm(Zimm,B.H.,《物理化学杂志(Chem.Phys.)》,16,1099(1948))和Kratochvil(Kratochvil,P.，聚合物溶液的经典光散射(Classical Light Scattering from PolymerSolutions)，纽约牛津的爱思唯尔公司(Elsevier,Oxford,NY)(1987))。根据质量检测器面积和质量检测器常数获得用于测定分子量的总注入浓度，该质量检测器常数来自合适的线性聚乙烯均聚物或已知重均分子量的聚乙烯标准物之一。所计算的分子量(使用GPCOneTM)使用来自下文提到的一种或多种聚乙烯标准品的光散射常数和0.104的折射率浓度系数dn/dc来获得。通常，质量检测器响应(IR5)和光散射常数(使用GPCOneTM测定)应该通过分子量超过约50,000克/摩尔的线性标准品测定。其他相应的力矩Mn(Abs)和Mz(Abs)根据等式8至9计算如下：
挤出涂覆
在由以下温度设置1所表示的设定温度曲线下进行单层挤出涂覆：挤出机-200℃/250℃/280℃/290℃/290℃/290℃；法兰/适配器/管道-290℃(6个区)；模头-290℃×10个区
将聚乙烯和聚丙烯树脂和共混物在直径为“3.5英寸”的螺杆上以25g/m2的量(涂层重量)挤出到70g/m2牛皮纸上，其中该螺杆的长度与直径(L/D)之比为32，并用放置在适配器中的热电偶记录熔体压力和熔体温度。将熔体通过Davis Standard/Er-We-Pa挠性唇边珠去除模头510A系列输送，模头间隙标称设定为0.7mm。在250mm的空气间隙和15mm的压区偏移下朝向压力辊进行熔体牵伸和将熔体竖直施涂到移动基底上。将熔体施涂到作为压力辊的接触点的层合机压区中的移动基底上，其中橡胶表面层接触具有无光泽表面光洁度的“水冷”冷却辊，并保持在15℃至20℃的温度下。空气间隙被定义为模唇与层合机压区之间的竖直距离。压区偏移被定义为模唇位置相对于层合机压区的水平偏移。对于“牵伸”确定，在15g/m2的起始涂层重量和100m/min的起始线速度下，使用变化的(逐渐增加的)线速度。“牵伸”被定义为在幅材断裂发生之前可达到的最大线速度。“颈缩”是在固定线速度(例如100m/min和300m/min)下幅材的最终宽度与模头宽度之间的差值。较低的“颈缩”和较高的“牵伸”都是非常理想的。较低的“颈缩”表示更好的幅材尺寸稳定性，这进而提供对基底上的涂层的更好控制。更高的“牵伸”表示更高的线速度，这进而意味着更好的生产率。
本公开的第一方面包括一种多层结构，所述多层结构包括：定向膜，所述定向膜包含至少90重量％的聚乙烯；和位于所述定向膜上的密封剂层，其中所述密封剂层包含：基于所述密封剂层的总重量，15重量％至40重量％的低密度聚乙烯；和基于所述密封剂层的总重量，60重量％至85重量％的基于乙烯的弹性体，其中所述密封剂层的所述基于乙烯的弹性体具有0.870g/cm3至0.911g/cm3的密度和至少3g/10min的熔体指数(I2)。
本公开的第二方面包括一种多层结构，所述多层结构包括：定向膜，所述定向膜包含至少90重量％的聚乙烯；和位于所述定向膜上的密封剂层，其中所述密封剂层包含：基于所述密封剂层的总重量，15重量％至40重量％的低密度聚乙烯；和基于所述密封剂层的总重量，60重量％至85重量％的基于丙烯的塑性体，其中所述基于丙烯的塑性体具有0.890g/cm3或更小的密度和至少8g/10min的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。
本公开的第三方面包括前述方面中的任一方面，其中所述密封剂层的所述低密度聚乙烯具有7至13的分子量分布(Mw/Mn)。
本公开的第四方面包括前述方面中的任一方面，其中所述密封剂层的所述低密度聚乙烯具有1.5至9的熔体指数(I2)。
本公开的第五方面包括前述方面中的任一方面，其中所述定向膜包括两层或更多层。
本公开的第六方面包括前述方面中的任一方面，其中所述密封剂层与所述定向膜粘附接触。
本公开的第七方面包括前述方面中的任一方面，所述多层结构还包括连接层，其中所述连接层被定位成与所述密封剂层和所述定向膜接触并位于所述密封剂层与所述定向膜之间。
本公开的第八方面包括前述方面中的任一方面，其中所述连接层包含至少60重量％的聚乙烯，所述聚乙烯具有0.923g/cm3或更小的密度和至少4g/10min的熔体指数(I2)。
本公开的第九方面包括前述方面中的任一方面，其中基于所述连接层的总重量，所述连接层还包含至少15重量％的低密度聚乙烯。
本公开的第十方面包括前述方面中的任一方面，其中所述密封剂层的所述基于乙烯的弹性体具有3.0g/10min至30g/10min的熔体指数(I2)。
本公开的第十一方面包括前述方面中的任一方面，其中所述密封剂层的所述基于乙烯的弹性体具有65℃至100℃的熔点。
本公开的第十二方面包括所述基于丙烯的塑性体具有5g/10min至35g/10min的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。
本公开的第十三方面包括前述方面中的任一方面，其中所述基于丙烯的塑性体是包含丙烯和乙烯单元的共聚物。
本公开的第十四方面包括前述方面中的任一方面，其中所述基于丙烯的塑性体具有2重量％至15重量％的乙烯含量。
本公开的第十五方面包括前述方面中的任一方面，其中所述密封剂层被挤出在所述定向膜上。
已详细地并且通过参考特定实施方案描述本公开的主题。应当理解，对实施方案的组分或特征的任何详细描述不一定暗示该组分或特征对于具体实施方案或任何其他实施方案而言是必要的。进一步地，对于本领域技术人员显而易见的是，可以在不脱离所要求保护的主题的精神和范围的情况下对所描述的实施方案进行各种修改和改变。
出于描述和限定本公开的目的，应注意，术语“约”或“大约”在本公开中用于表示可归因于任何定量比较、值、测量或其他表示的固有不确定程度。术语“约”和/或“大约”在本公开中还用于表示在不导致所关注的主题的基本功能变化的情况下，定量表示可以从规定的参考变化的程度。
应当注意，所附权利要求中的一项或多项权利要求利用术语“其中”作为过渡性表述。出于定义本技术的目的，应当注意，该术语在权利要求书中作为开放式过渡短语被引入，该过渡短语用于引入对结构的一系列特性的叙述，并且应当按照与更常用的开放式前序术语“包括”类似的方式进行解释。
应当理解，在第一组分被描述为“包含”第二组分的情况下，经考虑在一些实施方案中，第一组分“由”或“基本上由”第二组分组成。还应当理解，在第一组分被描述“包含”第二组分的情况下，经考虑在一些实施方案中，第一组分可以包含至少10％、至少20％、至少30％、至少40％、至少50％、至少60％、至少70％、至少80％、至少90％、至少95％或甚至至少99％的第二组分(其中％可以是重量％或摩尔％)。

Claims (15)

1.一种多层结构，所述多层结构包括：
定向膜，所述定向膜包含至少90重量％的聚乙烯；以及
位于所述定向膜上的密封剂层，其中所述密封剂层包含：
基于所述密封剂层的总重量，15重量％至40重量％的低密度聚乙烯；以及
基于所述密封剂层的总重量，60重量％至85重量％的基于乙烯的弹性体，其中所述密封剂层的所述基于乙烯的弹性体具有0.870g/cm3至0.911g/cm3的密度和至少3g/10min的熔体指数(I2)。
2.一种多层结构，所述多层结构包括：
定向膜，所述定向膜包含至少90重量％的聚乙烯；以及
位于所述定向膜上的密封剂层，其中所述密封剂层包含：
基于所述密封剂层的总重量，15重量％至40重量％的低密度聚乙烯；以及
基于所述密封剂层的总重量，60重量％至85重量％的基于丙烯的塑性体，其中所述基于丙烯的塑性体具有0.890g/cm3或更小的密度和至少8g/10min的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。
3.根据任一前述权利要求所述的多层结构，其中所述密封剂层的所述低密度聚乙烯具有7至13的分子量分布(Mw/Mn)。
4.根据任一前述权利要求所述的多层结构，其中所述密封剂层的所述低密度聚乙烯具有1.5至9的熔体指数(I2)。
5.根据任一前述权利要求所述的多层结构，其中所述定向膜包括两层或更多层。
6.根据任一前述权利要求所述的多层结构，其中所述密封剂层与所述定向膜粘附接触。
7.根据任一前述权利要求所述的多层结构，所述多层结构还包括连接层，其中所述连接层被定位成与所述密封剂层和所述定向膜接触并位于所述密封剂层与所述定向膜之间。
8.根据权利要求7所述的多层结构，其中所述连接层包含至少60重量％的聚乙烯，所述聚乙烯具有0.923g/cm3或更小的密度和至少4g/10min的熔体指数(I2)。
9.根据权利要求8所述的多层结构，其中基于所述连接层的总重量，所述连接层还包含至少15重量％的低密度聚乙烯。
10.根据权利要求1所述的多层结构，其中所述密封剂层的所述基于乙烯的弹性体具有3.0g/10min至30g/10min的熔体指数(I2)。
11.根据权利要求1所述的多层结构，其中所述密封剂层的所述基于乙烯的弹性体具有65℃至100℃的熔点。
12.根据权利要求2所述的多层结构，其中所述基于丙烯的塑性体具有5g/10min至35g/10min的熔体流动速率(在230℃和2.16kg下)。
13.根据权利要求2所述的多层结构，其中所述基于丙烯的塑性体是包含丙烯和乙烯单元的共聚物。
14.根据权利要求13所述的多层结构，其中所述基于丙烯的塑性体具有2重量％至15重量％的乙烯含量。
15.根据权利要求1所述的多层结构，其中所述密封剂层被挤出在所述定向膜上。
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