CN116395803A - 双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置及其方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,包括外壳和电源,外壳内设置有阳极、离子交换膜和阴极,阳极和阴极分别电性连接于电源,离子交换膜设于阳极和阴极之间,离子交换膜、阳极和外壳围合形成阳极室,离子交换膜、阴极和外壳围合形成阴极室,污染物以液态或气态方式通入阳极室并扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极和阴极于电源接通时均可产生活性物种,以降解阳极室和阴极室的污染物。本发明充分利用阳极芬顿反应,实现阴阳两极协同降解,增加污染物与电极之间的接触时间和接触面积,阴极和阳极共同降解气态污染物和液态污染物,能够提高阳极的利用率,并且提高降解液态苯类有机物和水溶性较差的气态有机污染物的降解效率。
Description
技术领域
本发明涉及污染物降解技术领域,具体地说,尤其涉及一种降解气态和液态污染物的装置及其方法。
背景技术
电化学高级氧化技术是以电子为反应试剂,利用电场协同作用产生强氧化性羟基自由基(·OH)的绿色水处理技术,可有效氧化水中难降解的有机物,具有高效、清洁和环境友好的优势。然而,现有的技术中大多是反应堆式降解水体有机物,降解效率低,且只能降解单相污染物,不能多相降解,限制其应用范围。
阳极氧化是电芬顿技术中的氧化过程之一,阳极材料的选择和利用对提高污染物的降解效率具有重要的作用。铂电极、硼掺金刚石、DSA(Dimensionally Stable Anode,涂层钛阳极,也称尺寸稳定阳极)等阳极材料经研究表明,电化学过程中也可产生羟基自由基对污染物进行降解。羟基自由基是一种进攻性极强的活性氧分子,与甲醛、苯系物、有机氯化物、有机酮、醇、醚、石油烃化合物、二氧化硫及氮氧化物等气态污染物可发生快速的链式反应实现降解。
目前,对于气态污染物的电化学降解大多是将气态污染物通入液相电解液中,通过液相电解液中的阳极进行氧化降解气态污染物,但是这种方法降解气态污染物的降解效率较低,且不适合用电化学法降解水溶性较差的气态有机污染物。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的缺点与不足,提供一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置及其方法,利用阴极和阳极协同作用,具有高流动性和高效率降解难降解的液态苯类有机物和水溶性较差的气态有机污染物的特点。
为了实现上述目的,本发明所采用的技术方案如下:
一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,包括外壳和电源,外壳内设置有阳极、离子交换膜和阴极,阳极和阴极分别电性连接于电源,离子交换膜设于阳极和阴极之间,离子交换膜、阳极和外壳围合形成阳极室,离子交换膜、阴极和外壳围合形成阴极室,污染物以液态或气态方式通入阳极室并扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极和阴极于电源接通时均可产生活性物种,以降解阳极室和阴极室的污染物。
优选地,外壳为分体结构,外壳包括固定阳极的第一壳体和固定阴极的第二壳体,第一壳体设置有入口和分流槽,分流槽与入口相通,第二壳体设置有出口,入口和出口设置于外壳的同一侧平面上。
优选地,第一壳体设置有第一内槽,第二壳体设置有第二内槽,第一内槽与第二内槽正对设置。
优选地,离子交换膜设置于橡胶垫片中,第一壳体和第二壳体分别与橡胶垫片连接固定,橡胶垫片上设置有第三内槽,第一内槽和第二内槽分别与第三内槽相通。
优选地,外壳材料为亚克力板、橡胶板、玻璃纤维环氧板、酚醛树脂板、陶瓷中的一种。
优选地,阳极、离子交换膜和阴极的形状相同,阳极、离子交换膜和阴极的形状为正方形片状、长方形片状、多边形片状、圆柱形片状中的一种。
优选地,离子交换膜为阳离子交换膜、阴离子交换膜、两性交换膜、镶嵌离子交换膜、聚电解质复合物膜中的一种。
优选地,阳极为银电极、铂电极、硼掺金刚石、涂层钛阳极、石墨电极、不锈钢电极、铁电极、铜电极、铝电极、铝合金电极、铜合金电极、锌合金电极、镍电极、多孔导电吸附性功能电极中的至少一种。
一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的方法,应用于上述任一项所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,包括以下步骤:
在阳极和阴极施加直流电压或交流电压;
将液态污染物或气态污染物或含有气态污染物的空气通入阳极室内并扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极和阴极均产生活性物种以降解液态污染物或气态污染物。
优选地,直流电压或交流电压的电压范围为0.5V-360V,控制降解污染物过程中的温度范围为-20℃至120℃;
和/或,液态污染物的流速范围为0.001m/s-20m/s;
和/或,气态污染物或含有气态污染物的空气的流速范围为0.001m/s-20m/s,湿度范围为0%-99.9%,含气态污染物的空气中氧气体积含量范围为2%-28%。
与现有技术相比,本发明离子交换膜保证了阳极和阴极间离子传输,形成单独的阴极室和阳极室,有效地提高了装置的氧还原能力和降解污染物的能力;充分利用阳极芬顿反应,实现阴阳两极协同降解,增加污染物与电极之间的接触时间和接触面积;克服目前电芬顿技术只能单相降解污染物的局限性,实现多相降解,提高了降解效率,扩大了电芬顿技术的应用范围,为环境污染防治产业的突破提供新的技术途径。
附图说明
图1为双电极芬顿反应降解气态或液态污染物的装置的分解示意图。
图2为双电极芬顿反应降解气态或液态污染物的装置的结构示意图。
图3为双电极芬顿反应降解气态或液态污染物的装置的部分结构示意图。
图4为多个双电极芬顿反应降解气态或液态污染物的装置串联的结构示意图。
附图标号说明:
1-外壳;11-第一壳体;111-入口;112-分流槽;113-第一内槽;12-第二壳体;121-出口;122-第二内槽;2-电源;3-阳极;4-离子交换膜;5-阴极;6-橡胶垫片;61-第三内槽;7-导电棒;8-导线。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置及其方法作进一步说明。
请参阅图1和图2,本发明公开了一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,包括外壳1和电源2,外壳1内设置有阳极3、离子交换膜4和阴极5,阳极3和阴极5分别电性连接于电源2,离子交换膜4设于阳极3和阴极5之间。离子交换膜4、阳极3和外壳1围合形成阳极室,离子交换膜4、阴极5和外壳1围合形成阴极室,污染物以液态或气态方式通入阳极室并扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极3和阴极5于电源2接通时均可产生活性物种,以降解阳极室和阴极室的污染物。
本发明在对气态或液态污染物进行去除时,阳极3和阴极5接通电源2,并将污染物以气态或液态通入阳极室并经扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极3和阴极5表面均会产生羟基自由基等活性物种,该活性物种可以快速且高效地分解气态或液态污染物。离子交换膜4保证了阳极3和阴极5间离子传输,形成单独的阴极室和阳极室,有效的提高了2e氧还原能力和降解污染物的能力。
相较于目前的电芬顿技术大多依赖阴极进行氧还原催化降解污染物,本发明充分利用阳极芬顿反应,实现阴阳两极协同降解,增加污染物与电极之间的接触时间和接触面积,并且本发明克服目前电芬顿技术只能单相降解污染物的局限性,实现多相降解,提高了降解效率,扩大了电芬顿技术的应用范围,为环境污染防治产业的突破提供新的技术途径。
本发明中产生的羟基自由基等活性物种具有高度活跃的氧化能力,可以迅速分解气态或液态的大多数有机污染物,将它们矿化成CO2和H2O等无毒产物,不会造成二次污染,绿色污染。
本发明中阳极发生的芬顿反应如下:
M+H2O→M(·OH)+H++e-
M(·OH)+R→M+RO+H++e-
M(·OH)+R→M+xCO2+yH2O+H++e-
请参阅图1和图2,外壳1为分体结构,外壳11包括第一壳体11和第二壳体12,阳极3固定在第一壳体11内,阴极5固定在第二壳体12内。第一壳体11上设置有入口111和分流槽112,分流槽112与入口111相通,第二壳体12上设置有出口121,入口111和出口121设置于外壳1的同一侧平面上。第一壳体11设置有第一内槽113,第二壳体12设置有第二内槽122,第一内槽113与第二内槽122正对设置。离子交换膜4设置于橡胶垫片6中,第一壳体11和第二壳体12分别与橡胶垫片6连接固定,橡胶垫片6上设置有第三内槽61,第一内槽113和第二内槽122分别与第三内槽61相通。橡胶垫片6增强装置的气密性。阳极3和阴极5分别连接有导电棒7,导电棒7通过导线8与电源2电性连接,阳极3连接电源2的正极,阴极5连接电源2的负极,电源2可为交流电源2或直流电源2。
在处理液态污染物或气态污染物时,含有液态污染物或气态污染物的空气由入口111经分流槽112流入阳极3,分流槽112的设置使得污染物进入阳极室,在阳极室内部分布更加均匀,增加污染物与电极之间的接触面积。流出阳极室的污染物经第一内槽113和第二内槽122、第三内槽61流至阴极室,在阴极室内部进行二次分解,然后从阴极室一侧流出,在阴极5和阳极3的协同作用下能够高效去除气态或液态污染物。
优选地,离子交换膜4为阳离子交换膜、阴离子交换膜、两性交换膜、镶嵌离子交换膜4、聚电解质复合物膜中的一种。
优选地,阳极3为银电极、铂电极、硼掺金刚石、涂层钛阳极DSA、石墨电极、不锈钢电极、铁电极、铜电极、铝电极、铝合金电极、铜合金电极、锌合金电极、镍电极、多孔吸附性功能电极中的至少一种。
优选地,多孔导电吸附性功能材料为碳纸、碳布、石墨毡、碳纳米管、石墨烯中的至少一种。
优选地,阴极5为负载多种催化剂的具有多孔吸附性功能电极,催化剂为含铁催化剂和金属氧化物催化剂。
阴极5和阳极3中选用的多孔吸附材料电极能够将空气中或人工输入的氧气高效率、高通量氧化还原生成过氧化氢,材料表面的活性位点活化过氧化氢或者过氧化氢与含铁及金属氧化物催化剂通过电芬顿反应生成强氧化性的羟基自由基等活性物种。羟基自由基等活性物种迅速与气态和液态污染物反应,将污染物降解最终生成水和二氧化碳,以实现净化的效果。
优选地,含铁催化剂为含铁材料和多孔导电吸附材料载体的复合材料催化剂,其中,含铁材料为纳米铁、氯化铁、三氧化二铁、四氧化三铁、硝酸铁、金属有机骨架材料中的至少一种,金属氧化物催化剂为锰氧化物催化剂、钴氧化物催化剂、铜氧化物催化剂、锡氧化物催化剂、铟氧化物催化剂及钛氧化物或亚钛氧化物催化剂中的至少一种。
含铁催化剂和金属氧化物催化剂的活性均较高,同时均具有较好的稳定性和分散性。以多孔吸附材料为载体,比表面积较大,有助于污染物去除率的提高,并且该催化剂能够高效催化分解多种气态和液态污染物,应用范围较广。其中,含铁材料可选用上述材料中的一种或多种组合,金属氧化物材料选用上述的一种或多种组合,多孔吸附材料载体选用上述的一种。
优选地,含铁催化剂的负载量为0.1wt%-50wt%,比如含铁催化剂的负载量为0.1wt%、1wt%、10wt%、20wt%、30wt%、40wt%或50wt%。
优选地,金属氧化物催化剂的负载量为0.1wt%-50wt%,比如金属氧化物催化剂的负载量为0.1wt%、1wt%、10wt%、20wt%、30wt%、40wt%或50wt%。
本发明中阴极5和阳极3均可采用负载含铁及金属氧化物催化剂的多孔吸附材料电极,多孔吸附材料电极能够将氧气高通量高效率的还原生成过氧化氢,金属氧化物催化剂能够降低对反应环境的pH要求,过氧化氢与含铁及金属氧化物通过芬顿反应生成羟基自由基等活性物种,羟基自由基等活性物种与气态和液态污染物反应以实现对其有效去除。故本发明双电极芬顿反应去除气态和液态污染物的装置能够实现阳极3和阴极5协同对气态和液态污染物的高效去除,实现在空气中催化降解难降解的有机废水和水溶性较差的气态有机污染物。
本发明中涉及的负载含铁及金属氧化物催化剂的多孔吸附材料电极可采用以下方法制备得到:
将0.01mol-1mol FeCl3和0.01mol-1mol NaNO3溶解在100mL蒸馏水中,将得到的均质溶液和多孔导电吸附材料(氯化铁与多孔导电吸附材料的质量比为0.5-7:2)转移到特氟龙内衬不锈钢高压釜中,在60℃-150℃加热2-10h。然后,在2℃/min-20℃/min的加热速率下,在N2中200℃-1000℃条件下退火3h,最后用丙酮和去离子水清洗。
优选地,多孔导电吸附材料载体的厚度为0.1mm-200mm,比如多孔导电吸附材料载体的厚度为0.1mm、1mm、2mm、8mm、10mm、50mm、100mm、150mm或200mm。
优选地,阳极3、阴极5和离子交换膜4形状相同,阳极3、阴极5和离子交换膜4形状为正方形片状、长方形片状、多边形片状、圆柱形片状中的一种。
优选地,双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置设置有多个,多个双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置串联设置。
多个双电极芬顿反应降解气态和液态污染物装置通过串联设置,可以利用多个双电极芬顿反应降解气态和液态污染物装置同时对气态或液态污染物进行降解处理,液态污染物或含有气态污染物的气体依次通过多个双电极芬顿反应降解气态和液态污染物装置,如此可以充分利用阴极5和阳极3,增大单位时间内气体或液体污染物的处理量,并且提高了污染物去除率和小分子降解,实现污染物的彻底去除。
请参阅图4,在本发明的实施例中,双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置设置有多个,多个双电极芬顿反应降解气态和液体污染物装置电极通过导线连接为一体式,装配工艺大大简化。
本发明还公开了一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的方法,应用于如前所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,包括以下步骤:
在阳极3和阴极5之间施加直流电压或交流电压;
将液态污染物或气态污染物或含有气态污染物的空气通入阳极3,并扩散经阴极5流出,阴极5材料和阳极3材料均可产生活性物种以降解液态污染物或气态污染物。
参照图1、图2和图3,在采用双电极芬顿反应去除气态和液态污染物时,首先在阴极5和阳极3之间施加0.5V-360V的直流电压或交流电压,之后将含气态或液态污染物的空气通过入口111连续不断地通到阳极3,并控制去除过程中的反应温度范围为-20℃-120℃,气态污染物或含有气态污染物的空气或液态污染物与空气的混合物的流速范围为0.001m/s-40m/s,湿度范围为0%-99.9%,含气态污染物的空气中氧气体积含量范围为2%-28%。待装置稳定后,利用仪器检测出口121处的气态或液态污染物的浓度。
其中,直流电压或交流电源2范围优选0.5V-360V,比如施加的电压为0.5V、10V、50V、100V、200V或360V,反应温度范围优选5-45℃,比如反应温度为5℃、15℃、25℃、35℃或45℃。气体流速范围优选0.2m/s-3m/s,比如为0.2m/s、1m/s、2m/s或3m/s。液态污染物的水流速范围优选0.1L/h-10L/h,比如为0.1L/h、1L/h、2L/h、5L/h或10L/h。含气态或液态污染物的氧气含量为2V%-28V%,优选15V%-20V%,比如氧气含量为15V%、17V%、18V%或20V%。通过调节电源2电压、催化剂负载比例、反应温度、气体流量及氧气含量使得气态污染物的去除效率达到最佳。
实施例1
(1)阳极3使用15mm石墨毡电极,阴极5使用15mm石墨毡电极,离子交换膜4使用阳离子交换膜。
(2)双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置的组装:参见图1、图2和图3,仅为阳极3、离子交换膜4和阴极5的一组组合,将步骤(1)中选用的阳极3和离子交换膜4和阴极5通过螺丝钉在壳体中压缩固定,离子交换膜4置于橡胶垫片6中,提高装置的气密性。在阳极3、离子交换膜4和阴极5选用正方形片状电极时,阳极3、离子交换膜4和阴极5的尺寸均为40mm×40mm,同时将阳极3和阴极5通过导线8分别连接直流电源2的正、负极。入口111和出口121分别设置在第一壳体11对应阳极3和第二壳体12对应阴极5的同一侧,使气态污染物或液态污染物从入口111进入,经第一内槽113和第二内槽122、第三内槽61扩散至阴极室,从出口121流出。
(3)利用步骤(2)装置进行双电极芬顿反应降解气态污染物的方法:向入口111中通入含有气态污染物的空气,气体的流速为20mL·min-1,气体湿度为50%,气体中氧气含量为20V%,气态污染物的浓度为10ppm,阳极3和阴极5之间施加20V的直流电压,控制反应过程的温度为20℃,含有气态污染物的气体通过入口111通入装置,阳极3和阴极5通过吸附作用将污染物吸附,在湿气和催化剂的作用下,阳极3和阴极5表面及内部均会形成许多反应位点并通过直接氧化和间接氧化将气态和液态污染物最终降解为H2O和CO2,并通过出口121流出。气体污染物通过并利用宏图SP-502型气相色谱仪(GC)检测稳定反应时出口121气体污染物的浓度,在空气压力0.1MPa,气化室温度120℃,柱温100℃,催化性能参见表1。
(4)利用步骤(2)装置进行双电极芬顿反应降解液态污染物的方法:向入口111中通入液态污染物,液体的流速为20mL·min-1,溶液浓度为20mg/L,阳极3和阴极5之间施加20V的直流电压,控制反应过程的温度为20℃,液态污染物通过入口111通入装置,阳极3和阴极5通过吸附作用将污染物吸附,在催化剂的作用下,阳极3和阴极5表面及内部形成许多反应位点并通过直接氧化和间接氧化将气态和液态污染物最终降解为H2O和CO2,并通过出口121流出。液体污染物通过并利用高效液相色谱(HPLC)测量,流动相为乙腈和0.1M KH2PO4溶液,流速为1mL·min-1,测定波长为254nm,进样体积为20μL,催化性能参见表1。
表1实施例1气态和液态污染物的降解率
气态污染物 | 降解效率% | 液态污染物 | 降解效率% |
甲苯 | 80.5 | 罗丹明B | 95.5 |
甲醛 | 82.9 | 盐酸四环素 | 87.3 |
二甲苯 | 80.1 | 对硝基苯酚 | 92.8 |
三氯甲烷 | 83.7 | 头孢他啶 | 90.9 |
三氯乙烯 | 75.9 | 亚甲基蓝 | 94.4 |
实施例2
(1)阳极3使用15mm DSA电极,阴极5使用15mm负载催化剂的石墨毡电极,离子交换膜4使用阳离子交换膜。
(2)负载催化剂的石墨毡电极的制备:将0.01mol FeCl3和0.05mol NaNO3溶解在100mL蒸馏水中,将得到的均质溶液和4g石墨毡转移到特氟龙内衬不锈钢高压釜中,在95℃加热6h。然后,在900℃、5℃/min的加热速率下,在N2中退火3h,最后将得到的样品用丙酮和去离子水清洗。
(3)双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置的组装:参见图1、图2和图3,仅为阳极3、离子交换膜4和阴极5的一组组合,将步骤(1)中选用的阳极3和离子交换膜4与步骤(2)制备的阴极5通过螺丝钉在壳体中压缩固定,离子交换膜4置于橡胶垫片6中,提高装置的气密性。在阳极3、离子交换膜4和阴极5选用正方形片状电极时,阳极3、离子交换膜4和阴极5的尺寸均为40mm×40mm,同时将阳极3和阴极5通过导线8分别连接直流电源2的正、负极。入口111和出口121分别设置在第一壳体11对应阳极3和第二壳体12对应阴极5的同一侧,使气态污染物或液态污染物从入口111进入,经第一内槽113和第二内槽122、第三内槽61扩散至阴极室,从出口121流出。
(4)利用步骤(3)装置进行双电极芬顿反应降解气态污染物的方法:向入口111中通入含有气态污染物的空气,气体的流速为20mL·min-1,气体湿度为50%,气体中氧气含量为20V%,气态污染物的浓度为10ppm,阳极3和阴极5之间施加5V的直流电压,控制反应过程的温度为20℃,含有气态污染物的气体通过入口111通入装置,阳极3和阴极5通过吸附作用将污染物吸附,在湿气和催化剂的作用下,阳极3和阴极5表面及内部均会形成许多反应位点并通过直接氧化和间接氧化将气态和液态污染物最终降解为H2O和CO2,并通过出口121流出。气体污染物通过并利用宏图SP-502型气相色谱仪(GC)检测稳定反应时出口121气体污染物的浓度,在空气压力0.1MPa,气化室温度120℃,柱温100℃,催化性能参见表1。
(5)利用步骤(3)装置进行双电极芬顿反应降解液态污染物的方法:向入口111中通入液态污染物,液体的流速为20mL·min-1,溶液浓度为20mg/L,阳极3和阴极5之间施加5V的直流电压,控制反应过程的温度为20℃,液态污染物通过入口111通入装置,阳极3和阴极5通过吸附作用将污染物吸附,在催化剂的作用下,阳极3和阴极5表面及内部形成许多反应位点并通过直接氧化和间接氧化将气态和液态污染物最终降解为H2O和CO2,并通过出口121流出。液体污染物通过并利用高效液相色谱(HPLC)测量,流动相为乙腈和0.1M KH2PO4溶液,流速为1mL·min-1,,测定波长为254nm,进样体积为20μL,催化性能参见表2。
表2实施例2气态和液态污染物的降解率
实施例3
(1)阳极3使用15mm石墨毡电极,阴极5使用15mm负载催化剂的活性碳布电极,离子交换膜4使用阴离子交换膜。
(2)负载催化剂的活性碳布电极的制备:将0.01mol FeCl3和0.05mol NaNO3溶解在100mL蒸馏水中,将得到的均质溶液和4g活性碳布转移到特氟龙内衬不锈钢高压釜中,在120℃加热6h。然后,在700℃、5℃/min的加热速率下,在N2中退火3h,最后将得到的样品用丙酮和去离子水清洗。
(3)双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置的组装:参见图4,仅为阳极3、离子交换膜4和阴极5的多组串联组合,将步骤(1)中选用的阳极3和离子交换膜4与步骤(2)制备的阴极5通过螺丝钉在壳体中压缩固定,离子交换膜4置于橡胶垫片6中,提高装置的气密性。在阳极3、离子交换膜4和阴极5选用正方形片状电极时,阳极3、离子交换膜4和阴极5的尺寸均为40mm×40mm,导线8依次连接。入口111和出口121分别设置在第一壳体11对应阳极3和第二壳体12对应阴极5的同一侧,使气态污染物或液态污染物从装置入口111进入,经第一内槽113和第二内槽122、第三内槽61扩散至阴极室,再由阴极室流至阳极室,依次进行,最终从出口121流出。
(4)利用步骤(3)装置进行双电极芬顿反应降解气态污染物的方法:向入口111中通入含有气态污染物的空气,气体的流速为20mL·min-1,气体湿度为50%,气体中氧气含量为20V%,气态污染物的浓度为10ppm,阳极3和阴极5之间施加5V的直流电压,控制反应过程的温度为20℃,含有气态污染物的气体通过入口111通入装置,阳极3和阴极5通过吸附作用将污染物吸附,在湿气和催化剂的作用下,阳极3和阴极5表面及内部均会形成许多反应位点并通过直接氧化和间接氧化将气态和液态污染物最终降解为H2O和CO2,并通过出口121流出。气体污染物通过并利用宏图SP-502型气相色谱仪(GC)检测稳定反应时出口121气体污染物的浓度,在空气压力0.1MPa,气化室温度120℃,柱温100℃,催化性能参见表1。
(5)利用步骤(3)装置进行双电极芬顿反应降解液态污染物的方法:向入口111中通入液态污染物,液体的流速为20mL·min-1,溶液浓度为20mg/L,阳极3和阴极5之间施加5V的直流电压,控制反应过程的温度为20℃,液态污染物通过入口111通入装置,阳极3和阴极5通过吸附作用将污染物吸附,在催化剂的作用下,阳极3和阴极5表面及内部形成许多反应位点并通过直接氧化和间接氧化将气态和液态污染物最终降解为H2O和CO2,并通过出口121流出。液体污染物通过并利用高效液相色谱(HPLC)测量,流动相为乙腈和0.1M KH2PO4溶液,流速为1mL·min-1,,测定波长为254nm,进样体积为20μL,催化性能参见表3。
表3实施例3气态和液态污染物的降解率
气态污染物 | 降解效率% | 液态污染物 | 降解效率% |
甲苯 | 95.9 | 罗丹明B | 99.9 |
甲醛 | 96.7 | 盐酸四环素 | 99.9 |
二甲苯 | 92.8 | 对硝基苯酚 | 99.9 |
三氯甲烷 | 93.1 | 头孢他啶 | 99.9 |
三氯乙烯 | 97.2 | 亚甲基蓝 | 99.9 |
由表2和表3的数据对比可以看出,表3中气态污染物和液态污染物的降解效率均大于表2。与单个双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置相比,多个双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置串联组合降解效果更佳,这是因为双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置多组组合提高了反应的接触面积,从而提高了气态和液态污染物的降解率。
本发明采用了反应降解技术,能够有效降解如甲醛等气态污染物和罗丹明B等液态污染物,不受电解质的限制,克服了目前生物法、吸附法等污染物处理方法适用范围窄、存在二次污染的问题。本发明对电极材料的要求不高,并且能够充分发挥阳极3芬顿反应的作用,阴极5和阳极3协同降解,有助于提高污染物的降解率,减少能耗。此外,装置应用范围广泛,能够降解多种气态污染物和液态污染物。
上述说明是针对本发明较佳可行实施例的详细说明,但实施例并非用以限定本发明的专利申请范围,凡本发明所揭示的技术精神下所完成的同等变化或修饰变更,均应属于本发明所涵盖专利范围。
Claims (10)
1.一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,包括外壳和电源,其特征在于,外壳内设置有阳极、离子交换膜和阴极,阳极和阴极分别电性连接于电源,离子交换膜设于阳极和阴极之间,离子交换膜、阳极和外壳围合形成阳极室,离子交换膜、阴极和外壳围合形成阴极室,污染物以液态或气态方式通入阳极室并扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极和阴极于电源接通时均可产生活性物种,以降解阳极室和阴极室的污染物。
2.根据权利要求1所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,外壳为分体结构,外壳包括固定阳极的第一壳体和固定阴极的第二壳体,第一壳体设置有入口和分流槽,分流槽与入口相通,第二壳体设置有出口,入口和出口设置于外壳的同一侧平面上。
3.根据权利要求2所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,第一壳体设置有第一内槽,第二壳体设置有第二内槽,第一内槽与第二内槽正对设置。
4.根据权利要求3所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,离子交换膜设置于橡胶垫片中,第一壳体和第二壳体分别与橡胶垫片连接固定,橡胶垫片上设置有第三内槽,第一内槽和第二内槽分别与第三内槽相通。
5.根据权利要求2所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,外壳材料为亚克力板、橡胶板、玻璃纤维环氧板、酚醛树脂板、陶瓷中的一种。
6.根据权利要求1所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,阳极、离子交换膜和阴极的形状相同,阳极、离子交换膜和阴极的形状为正方形片状、长方形片状、多边形片状、圆柱形片状中的一种。
7.根据权利要求1所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,离子交换膜为阳离子交换膜、阴离子交换膜、两性交换膜、镶嵌离子交换膜、聚电解质复合物膜中的一种。
8.根据权利要求1所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,阳极为银电极、铂电极、硼掺金刚石、涂层钛阳极、石墨电极、不锈钢电极、铁电极、铜电极、铝电极、铝合金电极、铜合金电极、锌合金电极、镍电极、多孔导电吸附性功能电极中的至少一种。
9.一种双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的方法,应用于如权利要求1至8中任一项所述的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的装置,其特征在于,包括以下步骤:
在阳极和阴极施加直流电压或交流电压;
将液态污染物或气态污染物或含有气态污染物的空气通入阳极室内并扩散至阴极室,由阴极室流出,阳极和阴极均产生活性物种以降解液态污染物或气态污染物。
10.根据权利要求9的双电极芬顿反应降解气态和液态污染物的方法,其特征在于,直流电压或交流电压的电压范围为0.5V-360V,控制降解污染物过程中的温度范围为-20℃至120℃;
和/或,液态污染物的流速范围为0.001m/s-20m/s;
和/或,气态污染物或含有气态污染物的空气的流速范围为0.001m/s-20m/s,湿度范围为0%-99.9%,含气态污染物的空气中氧气体积含量范围为2%-28%。
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