CN116305897A - 一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法,涉及锂离子电池模型构建及仿真方法的技术领域,具体步骤如下:(1)选择一种商用锂离子电池,获取其可测的电化学参数以及材料热物性参数等;(2)根据初始参数,求解单体电池尺度的热失控产热和产气动力学模型;(3)根据步骤2中获得的电池温度和气体摩尔量,求解内部压力和射流动力学模型以及固体夹带预测模型;(4)将步骤2和3的计算结果作为动态边界条件,求解外部流体尺度的计算流体力学模型,获得物理参数的分布情况;(5)根据步骤4获得的流场速度分布和温度分布,求解颗粒尺度的离散相模型,获得颗粒的运动情况。本发明能够计算锂离子电池在排气过程中电池温度、内部压力和射流速度等关键动力学参数,同时能够模拟电池外部的气体和颗粒分布情况,进而为储能系统的安全设计提供依据。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池模型构建及仿真方法的技术领域,具体涉及一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法。
背景技术
随着新一轮能源革命的兴起和电气化进程的加快,锂离子电池凭借其能量密度高、自放电率低、使用寿命长和绿色环保等优点,在电动汽车和储能系统等领域得到了广泛应用。由于含有大量的活性物质和化学能量,热失控导致的安全问题仍然是阻碍锂离子电池大规模应用的桎梏。在热失控过程中,锂离子电池内部会产生大量的一氧化碳、氢气、烷烃等可燃气体,进而导致电池内部压力升高和安全阀破裂。安全阀开启后,高温高压的可燃气体会形成高速射流,同时电池内部的电极材料会在高速气流的夹带作用下脱离形成固体颗粒,伴随着射流运动。因此,锂离子电池的排气行为涉及一种多相过程,并在发生后会对周围设备和人员造成严重威胁:(1)排气释放的可燃气体易被点燃,引发火灾和爆炸事故,瞬间释放大量热量;(2)排放的高温气体和固体颗粒会加剧热失控电池与周围电池的传热,造成电池模组内失效传播的加速,严重缩短人员逃生时间;(3)排放气体中含有一氧化碳、二氧化硫等毒性气体,排放固体颗粒物中含有大量可吸入颗粒物(粒径小于10微米)及重金属,对周围人员的呼吸系统造成损害。因此,对锂离子电池排气行为的深入研究,能够加深对热失控演化特征及致灾规律的理解,对锂离子电池模组、储能系统的安全设计以及事故应急处置措施的制定具有重要意义。
然而通过传统的实验方法,难以获得排气时电池外部的气体浓度、速度、温度等关键特征参数的时空分布情况,数值模拟方法能够不受时间空间以及参数测量策略的限制,对电池排气的致灾特性进行全面预测,是研究锂离子电池热失控行为的有力工具。目前的锂离子电池排气行为的仿真模型可分为集总参数模型和计算流体力学模型。集总参数模型将电池视为整体,通过一系列常微分方程来计算电池的温度、压力、射流速度等关键特征参数,但无法获得这些物理参数的空间分布情况。计算流体力学模型通过有限体积法对电池的外部流场进行预测,但不能够模拟微米尺度的颗粒运动。总体而言,目前的锂离子电池热失控期间固体颗粒的喷射及运动机制不明确,排气模型也缺乏对气体和固体运动的多相表征。基于此,本方法提出了一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法,首先基于单体电池尺度的集总参数模型计算电池温度、射流速度、质量流率等特征参数,随后将特征参数的变化曲线作为边界条件,求解计算流体力学模型和离散相模型,最终获得排气过程中气体和颗粒的演化特征及规律。本发明能够计算锂离子电池在排气过程中电池温度、内部压力和射流速度等关键动力学参数,同时能够模拟电池外部的气体和颗粒分布情况,进而为基于电池的动力、储能等系统的安全设计提供依据。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术存在的上述缺陷,提出一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法。通过在电池、外部流体、颗粒尺度上构建三种相互耦合的子模型,计算锂离子电池在排气过程中电池温度、内部压力和射流速度等关键动力学参数,模拟电池外部的气体和颗粒分布情况。
其技术方案是:一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法,包含以下步骤:步骤一,选择一种锂离子电池,获取其可测的电化学参数以及材料热物性参数等;步骤二,根据初始参数,求解单体电池尺度的热失控产热和产气动力学模型;步骤三,根据步骤二中获得的电池温度和气体摩尔量,求解内部压力和射流动力学模型以及固体夹带预测模型;步骤四,将步骤二和三的计算结果作为动态边界条件,求解外部流体尺度的计算流体力学模型,获得物理参数的分布情况;步骤五,根据步骤四获得的流场速度分布和温度分布,求解颗粒尺度的离散相模型,获得颗粒的运动情况。
进一步的,步骤二中单体电池尺度的热失控产热和产气动力学模型是基于Arrhenius公式建立的,其基本理论以及建立过程包括:
(1)热失控产热动力学模型
在热失控过程中,副反应释放的热量会使电池温度升高,可以采用瞬态的能量守恒方程来描述这一过程:
其中Mcell是电池质量,Cp,cell是电池热容,T是温度,t是时间,ΔHi为副反应的焓值,ci为活性材料的无量纲浓度。dci/dt可通过Arrhenius公式进行求解,有关控制方程均列于表1中。
表1热失控产热动力学模型的控制方程
(1)热失控产气动力学模型
锂离子电池内部的产气过程包括电解液蒸发和副反应释放。电解液的蒸发速率由下式确定:
其中αl是电解液在卷芯中的体积分数,l1和l2是电池的几何参数,C是蒸发系数;Me是电解液的摩尔质量,ρv是电池内部的蒸汽密度,ΔvapH是蒸发焓,Tsat是电解液的饱和温度。
反应气体包含氢气、一氧化碳、二氧化碳、甲烷、乙烯和乙烷,其生成速率认为是关于电化学反应速率的线性函数,根据下式进行计算:
其中ωi是气体生成系数,Mi是对应气体组分的摩尔质量。
进一步的,步骤三中内部压力和射流动力学模型采用常微分方程表示的集总参数模型进行计算,其中表征压力变化的控制方程表示为:
其中P为电池内部压力,R为摩尔气体常数,Vh为电池内部的自由空间体积,n为气体分子摩尔量。对于单一气体组分,其摩尔变化率取决于生成速率和流出速率,可由下式给出:
其中γ表示排放气体混合物的热容比,Pv为电池安全阀处的压力,Pa为环境压力;Ma为马赫数。
步骤二和三中的方程计算结果作为动态边界条件,参与接下来数值模型的计算。
进一步的,步骤三中固体夹带预测模型的建立,需要结合实验数据进行拟合,下面叙述实验内容以及建模过程。
(1)锂离子电池热滥用实验和固体颗粒的收集与分析
将若干同等规格的锂离子电池充电至待研究的荷电状态并分为两组。将第一组中的单个电池放入密闭容器中并诱发其热失控。在热失控结束后,收集电池喷射的固体颗粒并测量其总质量ms;将第二组中的单个电池放在电子天平上并诱发其热失控,实时测量锂离子电池在热滥用期间的质量损失率和总质量损失mtotal。
(2)固体夹带预测模型的标定
在排气过程中,固体颗粒被高速气流携带并喷射,因此其质量流出速率表示为射流速度的幂次函数:
其中a和b是需要通过实验结果标定的系数。固体颗粒的质量流率认为与电池的总体质量损失率线性相关,可由下列方程给出:
通过联立方程(9)和方程(10),通过最小二乘法进行拟合,并获得拟合系数a和b的值。
进一步的,步骤四中外部流体尺度的计算流体力学模型,采用雷诺时均的Navier–Stokes方程进行计算,湍流模型采用单方程的k–ε模型。关于不同物理参数的控制方程列于表2中。
表2计算流体力学模型中不同物理参数的控制方程
进一步的,步骤五中颗粒尺度的离散相模型,基于步骤四中获得流场速度分布,根据作用在颗粒上的力平衡,通过牛顿第二定律对颗粒的运动轨迹进行计算:
其中up是颗粒的运动速度,FD是曳力系数,g是重力加速度,ρp是颗粒的堆积密度,F为Saffman升力。
颗粒的温度变化考虑了其表面热对流和热辐射的影响,通过热量平衡方程对颗粒的温度变化进行计算:
其中mp是颗粒单个颗粒的质量,Tp为颗粒的温度,dp为颗粒的粒径,εp是颗粒的表面发射率,σ是Stephen–Boltzmann常数,θR是辐射温度。
进一步的,该方法的耦合过程为:电池的温度会影响电池内部副反应的产热和产气速率,而产热速率会促进电池温度进一步升高,同时产热和产气速率会对电池内部的压力升高产生影响。内部压力是电池排气过程中射流速度、质量流率的决定因素,同时射流特征参数又会反过来影响电池内部的压力,同时会对电池外部的流场流动和物质扩散特征产生影响。该过程复现到开源计算流体力学软件OpenFOAM中,该耦合过程以及计算过程见说明书附图1。文中出现的符号及术语见表3。
表3符号和术语
αl | 液态电解液的体积分数(-) |
γ | 热容比(-) |
ε | 耗散率(W kg-1) |
εd | 颗粒表面发射率(-) |
θR | 辐射温度(K) |
ν | 粘度(m2 s-1) |
ρ | 粘度(kg m-3) |
σ | Stefan-Boltzmann常数(Wm-2 K-4) |
σk,σε | 关于k和ε的普朗特数(-) |
ω | 气体生成率(mol) |
本发明与现有技术相比的优点为:(1)弥补了现有对锂离子电池排气过程认识不清、对颗粒的夹带及喷射机制不明确的研究不足;(2)现有热失控模型缺乏对排气过程中气固共存现象的多相表征,本发明填补了该建模方法的空白;(3)该建模方法可以通过改变一系列参数来研究不同工况下锂离子电池排气行为的特征及规律,同时能够模拟电池外部的气体和颗粒详细的空间分布情况,进而为储能系统的安全设计提供依据;(4)该建模方法为锂离子电池模型开发者及仿真研究者提供一种模型范式和框架,能够为后续模型发展提供依据和指导。
附图说明
附图1是本发明中多尺度建模方法的耦合过程以及计算流程。
附图2是本发明的实施例中模型几何和网格示意图。
附图3是本发明的实施例中实验测量的电池表面温度、仿真获得的电池表面温度和内部压力的演化曲线。
附图4是本发明的实施例中实验测量和仿真计算的射流速度演化曲线。
附图5是本发明的实施例中不同相态的电池材料质量流出速率的计算结果以及与实验的对比。
附图6是本发明的实施例中锂离子电池在排气过程中气体和颗粒的分布情况以及与实验结果的对比。
附图7是本发明的实施例中对密闭空间下颗粒扩散行为和沉降行为的模拟结果。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整的描述,显然,所描述的实施例仅为本发明的一部分实施例,而不是全部的实施例,基于本发明中的实施例,本领域的普通技术人员在不付出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明的保护范围。
实施例
以正极材料为磷酸铁锂、负极材料为石墨的方形锂离子电池为例,对该电池在热滥用情况下的多相排气行为进行计算,以全面、详细地对本发明做出描述,该方法不仅局限于磷酸铁锂-石墨方形锂离子电池的建模,对所有热滥用诱发的锂离子电池排气行为均适用。该方法主要分为以下三部分:(1)参数获取和几何模型的建立;(2)排气过程中特征参数的计算;(3)反应气体和颗粒射流、扩散过程的模拟。
(1)首先对参数获取和几何模型建立部分进行描述,共分为2个步骤,如下所述:
步骤一,参数获取。根据文献调研的方法获取电池的物性参数以及反应动力学参数。
步骤二,几何模型的建立。根据电池的规格和所在空间的实际情况,搭建几何模型并划分网格。模型几何和网格见图2,其中包含了电池区域和外部流场区域。计算模型的边界包括地面、电池表面、安全阀、壁面和出口。
(2)排气过程中特征参数的计算
根据初始参数,求解上述单体电池尺度的热失控产热和产气动力学模型,获得电池平均温度的变化曲线;求解上述内部压力和射流动力学模型,获得电池内部压力和射流速度的变化曲线;求解上述固体夹带预测模型,获得电池质量损失的变化曲线。图3显示了整个热滥用过程中电池内部压力和温度的演化过程,并与Zhou等人的实验结果进行了对比(Zhou Z et al.Applied Thermal Engineering.2021;195:117244.)。从图中可以看出,实验测量电池表面温度与仿真结果高度一致:电池表面温度在热滥用的过程中持续升高,直到热失控被触发并到达峰值,之后电池温度在热对流和辐射的作用下逐渐降低。从电池内部压力的变化曲线可以发现,电池内部压力在排气发生之前不断累积,进而导致安全阀动作;当电池热失控后,快速的产热产气导致电池内部压力出现第二个峰值,这与之前的研究结果一致(Ostanek et al.Applied Energy.2020;268:114972.)。
图4显示了实验测量的电池射流速度与仿真结果的对比,可以发现电池的射流速度存在两个峰值:当电池安全阀开启时,峰值速度为55.21m·s-1;当电池触发热失控时,峰值速度为14.50m·s-1。通过对实验结果和仿真结果的定量对比,可以得到预测误差分别为13.1%和9.03%,处于一个可接受的范围,这证明了多尺度建模方法在预测电池关键热力学和动力学参数上准确性。图5显示了所述多尺度锂离子电池排气模型对不同相态的电池材料质量流出速率的预测情况。可以观察到在安全阀开启的瞬间,电池会出现一个瞬间的质量损失,这是由于第一次排气过程中较高的射流速度导致的电极材料大量损失。同时也可以观察到在整个热失控过程中,固体颗粒和气态电解液是主要的排出物质,这对锂离子电池危害的评估具有指导意义。图5同时展示了实验测量的电池质量损失与模型预测结果的对比,可以发现两者的演化趋势高度一致,对于总体质量损失的预测结果完全符合。总体而言,所述的一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法能够很好地捕捉锂离子电池排气过程中特征参数的演化特征,有力地证明了该建模方法的有效性。
(3)反应气体和颗粒射流、扩散过程的模拟
将上述计算过程中获得的物理参数作为动态边界条件,带入到计算流体力学模型和离散相模型中,对反应气体和颗粒的射流和扩散过程进行模拟。图6(a)-(c)显示了锂离子电池在排气过程中气体和颗粒分布情况,以及模拟结果与实验观测结果的对比。可以看出,在安全阀开启的瞬间,电池排出物质的射流角度达到最大,并随着喷嘴处动量的衰减而逐渐减小。随着电池排气过程进入过渡阶段,排气的羽流逐渐由动量驱动转变为浮力驱动,并且排出的可燃气体和颗粒以带状向上扩散,其宽度约为11.7cm。随着电池内部温度的升高和热失控反应的加剧,电池排气速度回升,倒锥形射流轮廓重新出现。通过模拟结果与实验观测结果的对比,两者的演化趋势、排气羽流轮廓、射流角度等特征行为及参数基本一致,证明了本发明所述多尺度建模方法的有效性。图7显示了所述多尺度建模方法对密闭空间下颗粒扩散行为和沉降行为的模拟结果。安全阀开启后,固体颗粒随着羽流迅速上升,但会受到空间顶部的阻碍。直径较大的颗粒由于受到重力的影响首先沉降,而小颗粒主要受浮力控制并保持悬浮状态。同时,一些颗粒在沉降过程中受到气流向上阻力的影响,改变其运动方向。在排气事件发生2000秒后,大部分颗粒已经沉积在地面上,但仍有一些直径小于10μm的颗粒悬浮于空气中,这表明锂离子电池的热失控事故发生后会存在一个长期的可吸入颗粒物危害。
综合以上对排气过程中特征参数的演变,反应气体及颗粒的射流和扩散等计算结果的分析可知:本发明所述的一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法能够很好地捕捉锂离子电池排气过程中特征参数的演化特征,同时也能够捕捉锂离子电池排出的反应气体和固体颗粒物的射流、扩散以及沉降特征,确定锂离子电池多相排气过程的行为特征及演化规律。所述的一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法可以为锂离子电池模型开发者及仿真研究者提供一种模型范式和框架,能够为后续模型发展提供依据和指导。
Claims (4)
1.一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法,其特征在于,包含以下步骤:
步骤一,选择一种商用锂离子电池,获取其可测的电化学参数以及材料热物性参数等;
步骤二,根据初始参数,求解单体电池尺度的热失控产热和产气动力学模型;
步骤三,根据步骤二中获得的电池温度和气体摩尔量,求解内部压力和射流动力学模型以及固体夹带预测模型;
步骤四,将步骤二和三的计算结果作为动态边界条件,求解外部流体尺度的计算流体力学模型,获得物理参数的分布情况;
步骤五,根据步骤四获得的流场速度分布和温度分布,求解颗粒尺度的离散相模型,获得颗粒的运动情况。
2.根据权利要求1所述的一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法,其特征在于,锂离子电池内部产热产气过程、内部压力变化、射流动力学以及固体夹带预测通过单体电池尺度的集总模型进行求解,外部反应气体释放及扩散通过外部流体尺度的计算流体力学模型进行求解,外部颗粒的运动通过解颗粒尺度的离散相模型进行求解,不同模型之间通过动态边界条件进行耦合。
4.根据权利要求1所述的一种针对锂离子电池多相排气过程的多尺度建模方法,其特征在于,计算流体力学模型和离散相模型的计算结果可以观察到锂离子电池排气过程中羽流的倒锥形轮廓和扩散角。
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