CN116259789A - 燃料电池系统及其在近100%燃料利用率下的操作方法 - Google Patents

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Abstract

本申请涉及一种燃料电池系统及其在近100％燃料利用率下的操作方法。一种燃料电池系统包含至少一个电化学泵分离器以从燃料排气流分离氢气和二氧化碳。

Description

燃料电池系统及其在近100％燃料利用率下的操作方法
技术领域
本申请涉及一种燃料电池系统及其在近100％燃料利用率下的操作方法。
背景技术
本发明大体上涉及气体分离的领域，且更具体地说涉及具有电化学燃料排气燃料回收的燃料电池系统。
燃料电池是可将储存于燃料中的能量以高效率转换成电能的电化学装置。高温燃料电池包含固体氧化物和熔融碳酸盐燃料电池。这些燃料电池可使用氢气和/或烃类燃料操作。存在各种燃料电池，例如固体氧化物再生型燃料电池，其还允许反转操作，使得氧化燃料可使用电能作为输入还原成未氧化燃料。
发明内容
根据本公开的各种实施例，一种燃料电池系统包含：燃料电池堆；阳极尾气氧化器(ATO)；第一和第二电化学氢泵分离器，其各自包含安置于阴极和阳极之间的电解质；燃料排气管道，其以流体方式将燃料电池堆的燃料排气出口连接到分流器；第一分离管道，其以流体方式将分流器的出口连接到第一氢泵分离器的阳极入口；第二分离管道，其以流体方式将第一氢泵分离器的阳极出口连接到第二泵分离器的阳极入口；ATO入口管道，其以流体方式将第一电化学泵分离器的阴极出口连接到阳极尾气氧化器；氢气管道，其以流体方式将第二电化学泵分离器的阴极出口连接到燃料电池堆的燃料入口；以及副产物管道，其以流体方式将第二电化学泵分离器的阳极出口连接到二氧化碳使用或储存装置。
根据本公开的各种实施例，一种燃料电池系统包括：热箱；燃料电池堆，其安置于热箱中；阳极尾气氧化器(ATO)，其安置于热箱中；燃料入口管道，其以流体方式将燃料源连接到燃料电池堆的入口；燃料排气冷凝器，其安置在热箱外部且被配置成冷凝来自由燃料电池堆生成且从热箱输出的燃料排气的水；燃料排气分离器，其被配置成从自燃料排气冷凝器接收的燃料排气移除液态水；燃料排气管道，其以流体方式将燃料电池堆的燃料排气出口连接到燃料排气冷凝器；再循环管道，其以流体方式将燃料排气分离器连接到燃料入口管道；ATO入口管道，其以流体方式将再循环管道连接到ATO；以及再循环阀，其被配置成选择性地控制燃料排气流穿过再循环管道并进入ATO入口管道。
根据本公开的各种实施例，一种燃料电池系统包括：热箱；燃料电池堆，其安置于热箱中；阳极尾气氧化器(ATO)，其安置于热箱中；燃料入口管道，其以流体方式将燃料源连接到燃料电池堆的入口；外部阳极排气冷却器，其位于热箱外部；燃料排气管道，其以流体方式将燃料电池堆的燃料排气出口连接到外部阳极排气冷却器；再循环管道，其以流体方式将外部阳极排气冷却器连接到燃料入口管道；燃料排气处理管道，其以流体方式连接到再循环管道；以及气体分离器，其以流体方式连接到燃料排气处理管道且被配置成将从燃料排气处理管道接收的燃料排气分离成液态水、二氧化碳和氢气流。
附图说明
图1和2是燃料电池系统的第一和第二对比实施例的燃料电池系统的示意图。
图3、4、5A、5B、5C、6和7是根据本公开的各种实施例的燃料电池系统的示意图。
图8是根据本公开的各种实施例的水煤气变换反应器的透视图。
图9A、9B和9C是根据本公开的各种实施例的燃料电池系统的顶部、侧部横截面及透视图。
具体实施方式
如本文所阐述，参考实例实施例和/或附图描述本公开的各个方面，附图中示出本发明的实例实施例。然而，本发明可以按许多不同形式体现，并且不应被解释为限于图式中所展示或本文中所描述的实例实施例。应了解，各种所公开实施例可涉及结合所述特定实施例描述的特定特征、元件或步骤。还应了解，尽管关于一个特定实施例描述了特定特征、元件或步骤，但所述特定特征、元件或步骤可以在各种未图示的组合或排列中与替代实施例互换或组合。
还应理解，当元件或层被称为安置于另一元件或层“上”或“连接到”另一元件或层时，其可以直接在另一元件或层上或直接连接到另一元件或层，或者可以存在中间元件或层。相比之下，当元件被称为“直接”安置于另一元件或层“上”或“直接连接到”另一元件或层时，不存在中间元件或层。应理解，出于本公开的目的，“X、Y及Z中的至少一个”可以被理解为仅X、仅Y、仅Z，或者项目X、Y及Z中的两个或两个以上的任何组合(例如，XYZ、XYY、YZ、ZZ)。
在本文中，范围可以表达为从“约”一个特定值和/或到“约”另一特定值。当表达此范围时，实例包含从一个特定值和/或到另一特定值。类似地，当通过使用先行词“约”“大体上”将值表达为近似值时，应理解，特定值形成另一方面。在一些实施例中，“约X”的值可包含+/-1％ X的值。将进一步理解，所述范围中的每个范围的端点在相对于另一个端点以及独立于另一个端点两个方面都是显著的。
本文中，术语“燃料排气”可指代从燃料电池堆的阳极输出的排气，且可包含提供到堆叠的未反应燃料。术语“空气排气”可指代从燃料电池堆的阴极输出和/或从阳极尾气氧化器输出的排气。
本发明的第一和第二对比实施例说明如何连同例如固体氧化物燃料电池(SOFC)系统等燃料电池系统一起使用电化学泵分离器。应注意，还可使用其它燃料电池系统。
在第一实施例的系统中，使用燃料加湿器加湿提供到燃料电池堆中的燃料入口流。在第二实施例的系统中，可省略燃料加湿器。燃料电池堆燃料排气流的一部分直接再循环到燃料入口流中以加湿燃料入口蒸汽。燃料电池堆燃料排气流的另一部分提供到分离器中，且经分离的氢气接着提供到燃料入口流中。
图1是以全文引用的方式并入本文中的第8,101,307B2号美国专利中描述的燃料电池系统100的示意图。系统100含有燃料电池堆101，例如固体氧化物燃料电池堆(示意性地示出以展示含有陶瓷电解质(例如氧化钇稳定氧化锆(YSZ))、阳极(例如镍YSZ金属陶瓷)和阴极电极(例如亚锰酸锶镧)的堆叠的一个固体氧化物燃料电池)。
系统100还含有以电化学方式从燃料排气流分离氢气的电化学泵分离器150。泵分离器150可包括包含聚合物电解质的任何合适的质子交换膜装置。氢气在位于电解质的任一侧上的阳极和阴极电极之间施加电位差的情况下经由聚合物电解质扩散。优选地，泵分离器150包括一氧化碳耐受电化学电池的堆叠，例如高温低水化离子交换膜电池的堆叠。此类型的电池包含位于阳极和阴极电极之间的非氟化离子交换离聚物膜，例如聚苯并咪唑(PBI)膜。膜掺杂有酸，例如硫酸或磷酸。此电池的实例在以全文引用的方式并入本文中的美国公开申请US 2003/0196893 A1中公开。这些电池通常在高于100℃到约200℃的温度范围内操作。因此，系统100中的热交换器可将燃料排气流保持在约120℃到约200℃(例如约160℃到约190℃)的温度下。
系统100还含有第一燃料排气管道153，其以流体方式将燃料电池堆101的燃料排气出口103连接到泵分离器150的阳极入口151。系统100还含有产物管道157，其以流体方式将泵分离器150的阴极出口158连接到燃料入口管道111，所述燃料入口管道以流体方式将堆叠101的燃料入口105连接到外部燃料源。系统100还含有分离器排气管道159，其以流体方式将泵分离器150的阳极出口152连接到阳极尾气氧化器(ATO)140或连接到大气通风口。优选地，系统100缺乏压缩器，压缩器在操作中压缩燃料排气使得经压缩的燃料排气流被提供到泵分离器150。
系统100进一步包含以操作方式连接到燃料入口管道111和分离器排气管道159的燃料加湿器119。在操作中，燃料加湿器119使用含有输出到分离器排气管道159的分离器排气的水蒸汽加湿包含再循环氢气的燃料入口管道111中的燃料。燃料加湿器119可包括聚合膜加湿器，例如
Figure BDA0003991430790000041
膜加湿器、焓轮或多个水吸附床，如例如均以全文引用的方式并入本文中的第6,106,964号美国专利中和序列号为10/368,425的美国申请中所描述。举例来说，一种合适的类型的加湿器包括可购自Perma Pure有限责任公司的水蒸汽及焓传递基于
Figure BDA0003991430790000042
的水可渗透膜。燃料加湿器119被动地将来自燃料排气流的水蒸汽和焓传递到燃料入口流中以提供燃料入口流中2比2.5的蒸汽与碳比率。燃料入口管道111中燃料的温度可通过燃料加湿器119升高至约80℃到约90℃。
系统100还含有以操作方式连接到燃料入口管道111和燃料排气管道153的回热式热交换器121(例如，阳极回热器)。热交换器121使用从燃料排气管道103中的燃料排气提取的热量加热燃料入口管道111中的燃料。热交换器121有助于升高传入燃料的温度并降低燃料排气的温度，使得其可在冷凝器中进一步冷却且使得其不会损坏燃料加湿器119。
如果燃料电池是外部燃料重整型电池，则系统100含有燃料重整器123。重整器123将烃燃料入口流重整为含有接着提供到堆叠101中的燃料流的氢气和一氧化碳。重整器123可通过燃料电池堆101中生成的热量和/或通过任选的ATO 140中生成的热量以辐射、对流和/或传导的方式加热，如以全文引用的方式并入本文中的2004年12月2日提交的序列号为11/002,681的美国专利申请中所描述。或者，如果堆叠101含有内部重组型电池，则外部燃料重整器123可省略，在内部重组型电池中，重整主要在堆叠的燃料电池内发生。
系统100还包含以流体方式连接到堆叠101的空气入口107的空气入口管道130。任选地，系统100包含空气预热器热交换器125，其还可被称作阳极排气冷却器，其以操作方式连接到空气入口管道130且被配置成使用从燃料排气管道153中的燃料排气提取的热量预热空气入口管道130中的空气。视需要，此热交换器125可省略。
系统100还包含以流体方式将堆叠101的空气排气出口109连接到ATO 140的空气排气管道132。系统100优选地含有以操作方式连接到空气入口管道130和空气排气管道132的空气热交换器127。此热交换器127使用从空气排气管道132中的燃料电池堆空气排气(即，氧化器或阴极排气)提取的热量进一步加热空气入口管道130中的空气。如果省略预热器热交换器125，则空气通过风机或其它进气装置直接提供到热交换器127中。
系统100还任选地包含以操作方式连接到产物管道157和空气入口管道130的氢气冷却器热交换器129。热交换器129使用流经空气入口管道130的空气从自泵分离器150输出的经分离的氢气提取热量。
系统100还可含有以操作方式连接到燃料排气管道153的任选的水煤气变换(WGS)反应器128。WGS反应器128可以是将燃料排气中的水的至少一部分转换为游离氢(H2)的任何合适的装置。举例来说，WGS反应器128可包括含有催化剂的管件或管道，其将燃料排气流中的一些或全部一氧化碳和水蒸汽转换为二氧化碳和氢气。因此，WGS反应器128增加燃料排气中氢气的量。催化剂可以是任何适合的催化剂，例如氧化铁或铬促进的氧化铁催化剂。WGS反应器128可在燃料热交换器121和空气预热器热交换器125之间以操作方式连接到燃料排气管道153。
系统100可操作如下。燃料经由燃料入口管道111提供到燃料电池堆101。燃料可包括任何合适的烃燃料，包含但不限于甲烷、含有甲烷及氢气和其它气体的天然气、丙烷或其它生物气，或者碳燃料(例如一氧化碳)、充氧含碳气体(例如甲醇)或具有含氢气体(例如水蒸汽、H2气体或其混合物)的其它含碳气体的混合物。举例来说，所述混合物可包括来源于煤炭或天然气重整的合成气。
随着燃料流通过加湿器119，燃料流被加湿。加湿的燃料流接着通过燃料热交换器121，在该处，加湿的燃料由燃料电池堆燃料排气加热。经加热和加湿的燃料接着提供到燃料重整器123中，所述燃料重整器优选地为外部重整器。举例来说，燃料重整器123可包括以全文引用的方式并入本文中的2004年12月2日提交的序列号为11/002,681的美国专利申请中描述的重整器。
燃料重整器123可以是能够部分地或完全地重整烃燃料以形成含碳且含游离氢的燃料的任何合适的装置。举例来说，燃料重整器123可以是可将烃气重整为游离氢与含碳气体的气体混合物的任何合适的装置。举例来说，燃料重整器123可包括涂覆催化剂的通路，其中经由蒸汽-甲烷重整反应重整例如天然气等经加湿生物气以形成游离氢、一氧化碳、二氧化碳、水蒸汽和任选地残留量的未重整生物气。游离氢和一氧化碳接着提供到燃料电池堆101的燃料(即，阳极)入口105中。因此，相对于燃料入口管道111中的燃料流方向，加湿器119位于热交换器121的上游，所述热交换器位于重整器123的上游，所述重整器位于堆叠101的上游。
经由空气入口管道130提供到堆叠101的空气或其它含氧气体(即，氧化剂)由空气热交换器127使用空气排气管道132中的阴极排气加热。视需要，空气入口管道130中的空气还可通过氢气冷却器热交换器129和/或通过空气预热器热交换器125，以在将空气提供到堆叠101中之前进一步增加空气流的温度。
在操作期间，堆叠101使用所提供的燃料和空气生成电力，且生成燃料排气和空气排气。燃料排气可含有氢气、水蒸汽、一氧化碳、二氧化碳、一些未反应的烃燃料(例如甲烷)和其它反应副产物及杂质。燃料排气可包含提供到堆叠101的燃料的约25％。
燃料排气从燃料排气出口103输出且通过燃料排气管道153提供到泵分离器150。泵分离器150以电化学方式分离含于燃料排气中的氢气(H2)的至少一部分。经分离的氢气从阴极出口158输出且通过产物管道157提供到燃料入口管道111，在所述产物管道处，氢气与传入的新鲜燃料混合。优选地，氢气从加湿器119的上游提供到燃料入口管道111。
此燃料排气流首先提供到热交换器121中，在该处，其温度优选地降低到小于200℃，同时升高传入燃料的温度。如果存在WGS反应器128和空气预热器热交换器125，则经由WGS反应器128提供燃料排气以将水蒸汽的至少一部分和大部分残留的一氧化碳转换为二氧化碳和氢气。接着在通过热交换器125的同时通过将热量传递到空气入口管道130中的空气而进一步降低燃料排气的温度。例如，燃料排气的温度可从约90°到110℃降低。
燃料排气接着经由管道153提供到泵分离器150的阳极入口151。泵分离器150可被配置成分离来自燃料排气的大部分氢气，例如燃料排气流中的氢气的约85％。确切地说，氢气经由泵分离器150中的电池的电解质扩散，同时允许将燃料排气中的水蒸汽、二氧化碳、一氧化碳和剩余烃气通过排气管道159提供到加湿器119。
在燃料加湿器119中，燃料排气中的水蒸汽的一部分传递到燃料入口管道111中的燃料以加湿所述燃料。燃料可加湿至80℃到90℃露点。燃料排气流的其余部分接着连同来自堆叠101的空气(即，阴极)排气一起提供到ATO 140中，在该处，气体燃烧以提供低质量热量。来自ATO 140的热量可用于加热重整器123，其可提供到系统100的其它部分，或可提供到系统100外部的装置，例如建筑物供暖系统。
由泵分离器150分离的氢气从阴极出口158输出且通过产物管道157提供到燃料入口管道111，在该处，其与传入的燃料混合。视需要，在提供到燃料入口管道111之前，氢气可在热交换器129中冷却，在所述热交换器中，氢气流与空气入口管道130中的空气交换热量。在提供到燃料入口管道111中之前，在热交换器129中降低氢气的温度。因此，烃燃料与利用泵分离器150从阳极排气气体回收的低露点近环境温度再循环氢气混合。
因此，相对于燃料排气的流动方向，热交换器121位于反应器128的上游，所述反应器位于热交换器125的上游，所述热交换器125位于泵分离器150的上游，所述泵分离器位于加湿器119和燃料入口管道111的上游。
图2是第8,101,307B2号美国专利中描述的燃料电池系统200的示意图。系统200类似于系统100且含有若干共同的组件。系统100和200两者共同的那些组件在图1和2中用相同数字编号，且将不进一步描述。
系统100与200之间的一个差异是，系统200优选地(但不一定)缺少加湿器119。实际上，含有堆叠燃料排气流的水蒸汽的一部分直接再循环到堆叠燃料入口流中。燃料排气流中的水蒸汽足以加湿燃料入口流。
系统200可含有燃料排气分流器201、再循环管道203、风机或压缩器205，和混合器207。分流器201可以是计算机或操作者控制的多向阀，例如三向阀，或另一流体分流装置。分流器201可以操作方式连接到燃料排气管道153和再循环管道203。确切地说，分流器201可被配置成使燃料排气管道153中的燃料排气的全部或一部分转向再循环管道203。
混合器207可以操作方式连接到燃料入口管道111、再循环管道203和产物管道157。再循环管道203可以流体方式将分流器201连接到混合器207。混合器207可被配置成将新鲜燃料与由再循环管道203提供的燃料排气和/或由产物管道157提供的氢气混合。
风机或压缩器205可以操作方式连接到再循环管道203。风机或压缩器205可被配置成将燃料排气经由再循环管道203移动到混合器207。在操作中，风机或压缩器205可控地经由混合器207将所要量的燃料排气提供到燃料入口管道111。
操作系统200的方法类似于操作系统100的方法。一个差异是，燃料排气由分流器201分离成至少两个流。第一燃料排气流再循环到燃料入口流，而第二流导引到泵分离器150中，在所述泵分离器中，含于第二燃料排气流中的氢气的至少一部分以电化学方式与第二燃料排气流分离。从第二燃料排气流分离的氢气接着通过产物管道157提供到燃料入口管道111中。举例来说，50％和70％之间(例如约60％)的燃料排气可提供到风机或压缩器205，而其余部分可朝向泵分离器150提供。
优选地，燃料排气首先流经热交换器121和125，以及WGS反应器128，然后被提供到分流器201中。燃料排气可在热交换器125中且在提供到分流器201中之前被冷却到约200℃或更低温度，例如冷却到约120℃到约180℃，在所述分流器中，其被划分成两个流。这允许使用低温风机205可控地将所要量的燃料排气流再循环到燃料入口管道111中，因为此风机可适于移动具有约200℃或更低温度的气体流。
风机或压缩器205可由计算机或操作者控制，且可取决于下文描述的条件改变提供到燃料入口流中的燃料排气流的量。在一些实施例中，系统200可任选地包含以操作方式连接到产物管道157的选择阀210。选择阀210可以流体方式连接到辅助装置212，例如氢气储存装置、氢气使用装置(例如车辆中的PEM燃料电池，或另一氢气使用装置)，或连接到氢气储存容器。选择阀210可被配置成使产物管道157中的选定量的氢气转向辅助装置212。举例来说，氢气的全部或一部分可提供到辅助装置212或混合器207，或者氢气可交替地提供到混合器207和辅助装置212。
风机或压缩器205和任选的选择阀210可由计算机或操作者操作以基于以下条件中的一或多个可控地改变气流：i)系统100的检测到的或观察到的条件(即，需要燃料入口流中氢气的量的改变的系统操作条件的改变)；ii)提供到计算机中的先前计算或操作者已知的需要燃料入口流中的氢气的临时调整的条件；ⅲ)堆叠101的操作参数的所期望的将来改变、当前正发生的改变或新近发生过的改变，例如由堆叠生成的电力的用户对电力需求的改变、电力或烃燃料的价格相比于氢气价格的改变等；和/或iv)例如氢气使用装置等氢气用户对氢气需求的改变、氢气或烃燃料的价格相比于电力价格的改变，等等。
已经证明，通过将从燃料排气(即，尾端)气体分离的氢气的至少一部分再循环到燃料入口管道111中，实现燃料电池系统的高效率操作。此外，总体燃料利用率增加。电效率(即，AC电效率)可在约50％和约60％之间的范围内，例如对于第一和第二实施例的方法在约54％和约60％之间，此时每次通过的燃料利用率为约75％(即，每次通过堆叠期间利用了燃料的约75％)。当每次通过的利用率为约75％时实现约94％到约95％的有效燃料利用率，且燃料排气气体氢气的约85％通过分离器150再循环回到燃料电池堆。可通过将每次通过的燃料利用率增加到高于75％(例如约76-80％)实现更高的效率。在稳态下，第一和第二实施例的方法在使用蒸汽甲烷重整来形成到燃料电池的进料气体时不需要生成蒸汽。燃料排气流含有足够的水蒸汽以在2比2.5的蒸汽与碳比率下加湿到堆叠的燃料入口流。净燃料利用率的增加和生成蒸汽的热量要求的排除增加了总体电效率。相比之下，在不进行氢气再循环的情况下，对于堆叠内约75％到80％的燃料利用率，AC电效率为约45％。
图3是展示根据本公开的各种实施例的燃料电池系统300的示意图。图3中的具有与上文关于图1和2描述的元件相同的编号的元件将不相对于图3再次描述。系统300可包含热箱302，其含有燃料电池堆(例如，SOFC堆)101、ATO 140、燃料热交换器121、空气预热器热交换器125、空气热交换器127；空气入口风机304；阳极再循环风机330；以及可以操作方式连接到燃料排气管道312的分流器332。系统300还可包含第一和第二氢泵分离器350A、350B。在一些实施例中，系统300可包含文氏管装置334，其可以操作方式连接到再循环管道314(即，阳极排气再循环管道)。在一些实施例中，系统300还可包含混合器336。
系统300可包含如上文相对于图1和2的系统100和200所描述的额外系统组件，例如燃料重整器123、管道(例如，130、132)等。
泵分离器350A、350B可以是任何合适的类型的电化学氢分离器，例如上文描述的电化学氢泵分离器150。举例来说，泵分离器350A、350B可各自包括安置于阳极354和阴极356之间的质子导体电解质352。例如燃料电池燃料排气流等含氢气体流馈送到阳极，在该处，氢气通过阳极的催化剂材料解离为质子和电子。电子借助于所施加电压驱动到阴极，从而将质子驱动到阴极并放出纯氢气。
举例来说，合适的电解质材料包含任何合适的质子导体，例如质子交换膜(PEM)或聚合物电解质膜，比如商品名
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下销售的具有化学式C7HF13O5S.C2F4的磺化四氟乙烯基含氟聚合物-共聚物；先前实施例中描述的磷酸膜(包含包括聚磷酸和聚苯并咪唑聚合物的PBI基磷酸膜)，质子传导氧化物包含磷酸盐(例如LaPO4)、固体酸(例如磷酸二氢铯，CsH2PO4)，以及某些钙钛矿(ABO3)材料，例如钙钛矿型铈酸盐、铌酸盐、磷酸盐、没食子酸盐或锆酸酯，比如BaCeYO(BCO)、BaZrYO(BZO)、LaSrPO、BaCaNbO(BCN)、LaCaNbO，或LaBaGaO(LBGO)，如以全文引用的方式并入本文中的《化学学会评论》(2010年，第39期，4370-4387)中所描述。
风机330可为任何适合的流体(例如，气体)风机、泵、压缩器等。分流器332可以是(例如)计算机或操作者控制的多向阀，例如四向阀，或任何其它合适的流体分流装置，例如含有流体管道中的开口或缝隙的无源分流器。
燃料入口管道310可被配置成以流体方式将堆叠101连接到烃燃料源，例如天然气源、丙烷源等(例如，天然气管线或丙烷罐)。燃料入口管道310还可以流体方式连接到其它系统组件，例如CPOx反应器、燃料热交换器121、重整器123等。燃料排气管道312可被配置成以流体方式将堆叠101的阳极排气出口连接到分流器332。再循环管道314可被配置成经由混合器336以流体方式将分流器332的出口连接到燃料电池堆101的入口。第一分离管道316可被配置成以流体方式将分流器332的出口连接到第一泵分离器350A的入口。混合器336和文氏管装置334可以操作方式连接到再循环管道314。
ATO入口管道320可被配置成以流体方式将第一泵分离器350A的阴极出口连接到ATO 140的入口。第二分离管道322可被配置成以流体方式将第一分离器350A的阳极出口连接到第二泵分离器350B的入口。副产物管道324可以流体方式将第二泵分离器350B的阳极出口连接到任选的CO2储存系统或装置340。氢气管道326可以流体方式将第二泵分离器350B的阴极出口连接到混合器336的入口。排气管道328可以流体方式连接到ATO的出口。任选的启动管道329可将分流器332连接到ATO入口管道320。如果分流器332为四向阀，则阀在系统300的启动模式期间在燃料排气管道312和启动管道329之间打开以将燃料经由管道312、329和320提供到ATO 140。阀在系统300的稳态模式期间在燃料排气管道312和启动管道329之间关闭，因为氢泵分离器350A将燃料经由ATO入口管道320提供到ATO 140。
文氏管装置334可被配置成改变流动穿过其中的流体的速度。文氏管装置334可用于测量再循环管道314中的阳极再循环流流量。来自氢泵分离器350B的氢气管道326中的氢气流量可依据施加到氢泵分离器350B的电流计算。如果可表征氢泵中的水运输量，则可计算流326的总流量。因此，可如上文所论述确定提供到混合器336的氢气和阳极再循环流的流率。混合器336可以是被配置成将两个流体流组合成单个流体流的任何合适的装置。在一个实施例中，混合器336可位于热箱302外部在风机330的下游以将来自氢气管道326的氢气流与来自再循环管道314的燃料再循环流混合。
系统300可包含以操作方式连接到燃料排气管道312的任选的WGS反应器128。WGS反应器128可被配置成将燃料排气中的CO和H2O转换为CO2和H2。WGS反应器128可安置于燃料热交换器121和分流器332之间。在一些实施例中，WGS反应器128可位于热箱302内部，就地位于第一泵分离器350A内，或位于阳极排气管道上在堆叠101和第一泵分离器350A之间的任何地方。在一个实施例中，高温水煤气变换催化剂可位于热箱302内部的燃料热交换器121中，且媒介或低温水煤气变换催化剂可位于再循环管道316中。因此，在此实施例中，WGS反应器128的第一部分集成到燃料热交换器121中，而WGS反应器128的第二部分集成到再循环管道316中。
在操作中，从堆叠101输出的燃料排气可通过风机330穿过燃料排气管道312抽吸并提供到分流器332。分流器332可被配置成主动地或被动地将燃料排气的第一部分(例如，第一燃料排气流)提供到再循环管道314，且选择性地将燃料排气的第二部分(例如，第二燃料排气流)提供到第一分离管道316。
再循环管道314可被配置成将从分流器332输出的第一燃料排气流经由混合器336提供到燃料电池堆101。文氏管装置334可操作以增加再循环管道314中第一燃料排气流的流率。
第一分离管道316可被配置成将从分流器332接收的第二排气流提供到第一泵分离器350A的入口。第一泵分离器350A可优选地从燃料排气分离氢气。如此，泵分离器350A可经由ATO入口管道320将氢气(例如，ATO燃料流)输出到ATO 140。第一泵分离器350A可在恒定电流模式中操作。这可有助于控制氢气到ATO 140的流动。堆叠101阴极排气也可提供到ATO 140。ATO排气(即，氧化阳极排气和阴极排气)将完全或大体上不含CO2(例如，包括阴极排气的空气中存在的任何CO2除外)，因为ATO燃料包括氢气。
因为ATO的氢气需求可小于堆叠101的氢气输出，所以第一泵分离器350A可被配置成从第二燃料排气流移除氢气的仅一部分。如此，第二燃料排气流的其余部分可含有氢气，且可从第一泵分离器350A的阳极出口输出并通过第二分离管道322提供到第二泵分离器350B的入口。如果不需要ATO燃料来维持热箱内的热平衡(例如，后续在系统300的寿命期间)，则再循环管道316可被配置成绕过第一氢泵分离器350A，或其可在无任何电流施加到第一氢泵分离器350的情况下通过第一氢泵分离器，因此使ATO入口管道320中的氢气的流量为零。在此实施例中，可改为将外部燃料提供到ATO 140，如下文将相对于图7论述。
第二泵分离器350B可被配置成从第二燃料排气流分离氢气且借此生成氢气流以及主要包括气态水和二氧化碳的副产物流。
在一个方面中，第一泵分离器350A可在恒定电流模式中操作以控制到ATO 140的燃料流，而第二泵分离器350B可在恒定电压模式中操作且将氢气再循环回到堆叠101，作为阳极再循环流的一部分。第一和第二泵350A、350B可基于高温膜(例如，约160℃)或低温膜(例如，约80℃)化学材料，或者二者的组合，这取决于性能和操作条件。
在一些实施例中，系统300可任选地包含二氧化碳处理装置338和二氧化碳储存装置340，其可以操作方式连接到副产物管道324，所述副产物管道以流体方式连接到第二泵分离器350B的阳极出口。处理装置338可操作以压缩和/或冷却从第二泵分离器350B接收的二氧化碳流。任选的二氧化碳处理装置338可以是被配置成从二氧化碳副产物流移除水的冷凝器和/或干燥器。提供到储存装置340的产物二氧化碳流可以呈蒸汽、液体、固体或超临界二氧化碳的形式。
剩余的提纯或纯CO2可储存/吸存在储存装置340中，或用于化学工艺、饮料碳酸化等。在一些实施例中，储存装置340可以是被配置成将CO2转换为干冰以供储存的低温储存装置。
氢气流可通过氢气管道326从第二泵分离器350B的阴极出口输出到混合器336。氢气可在混合器336中与由再循环管道314提供的第一燃料排气流混合，以形成阳极再循环流。氢气管道326中的氢气流中的一些或全部还可作为氢气产物移除，而非再循环到再循环管道314中。在此实施例中，可省略混合器336。移除的氢气产物可经压缩、干燥和储存。
阳极再循环流可从混合器336提供到燃料电池堆101或燃料入口管道310，在该处，其可与从燃料源提供的传入燃料混合，然后再循环回到堆叠101。在一些实施例中，可控制第一燃料排气流的流率，使得提供到堆叠101的燃料的O:C比率(氧碳比率)提供足够的氧含量以抑制热箱内任何温度下的焦化。
氢气流可含有至少95％的H2，例如以干物质计约95％到约100％的H2。换句话说，通过串联地使用第一和第二泵分离器350A、350B两者，系统可从由堆叠101生成的燃料排气产生高度提纯的氢气。相应地，系统300可被配置成使用两个泵分离器350A、350B移除从燃料电池堆101阳极排气输出的超过95％的二氧化碳(CO2)，例如95到100％的CO2。
此外，ATO排气(即，氧化阳极排气和阴极排气)可完全或大体上不含CO2(例如，包括阴极排气的空气中存在的任何CO2除外)，因为向ATO 140提供H2作为燃料。
一氧化碳(CO)积聚和/或水堵塞可能在例如泵分离器350A、350B等氢泵分离器中发生，这可能会降低分离效率。如此，在一些实施例中，可在任何合适的频率下使用AC阻抗(例如，如以全文引用的方式并入本文中的第9,461,320号美国专利中所描述)来使用来自连接到泵分离器350A、350B的DC/DC电力供应器的电压纹波检测CO积聚和/或水堵塞。举例来说，1Hz的频率可检测液态水溢流，而1kHz的频率可用于检测CO积聚。来自一个分离器的纹波可抵消来自另一分离器的纹波，或其中所述纹波被集成燃料电池系统中的其它波纹抵消。AC阻抗信号可用于触发系统响应来解决问题，例如在检测到CO的情况下增加泵浦电位，或清扫泵分离器350A、350B的阳极或阴极。举例来说，如果检测到水堵塞，则清扫可包含增加到分离器的入口压力或减小到分离器的出口压力，或者增加分离器操作温度。
在一些实施例中，泵分离器350A、350B可包含碳微层，作为阳极354的气体扩散层的一部分。然而，已确定，碳微层可能在分离器操作期间被氧化。相应地，在一些实施例中，阳极354可包含双层电极结构，其包含朝向传入燃料流的铁氟龙(聚四氟乙烯)结合第一电极，以及朝向电解质352(其可为质子交换膜)的离聚物结合电极第二电极。
在电化学泵中，用于电极结构的碳载体可能导致过氧化物生成，从而使电解质降级。在一个实施例中，例如Pt或Pt-Ru等高表面积催化剂可用作泵分离器350A、350B中无碳载体的电极。在另一实施例中，例如氧化钛或氧化铱等导电或半导电金属氧化物催化剂可用作泵分离器350A、350中的电极以减少过氧化物生成。
还已经确定，高于100ppm的CO水平可能影响泵分离器性能和可靠性。如此，包含但不限于Cu/ZnO/Al2O3催化剂的WGS催化剂可被包含作为泵分离器350A、350B的阳极气体扩散层和/或阳极流场板的一部分。
在一些例子中，集成的WGS催化剂不能充分缓解在低温下操作的泵分离器的CO毒化。因此，在一些实施例中，空气放泄管道可并入到泵分离器350A、350B中，以便在内部使CO氧化以形成二氧化碳。在此配置中，例如Au/FeOx-TiO2等优选的氧化剂催化剂被包含作为泵分离器350A、350B的阳极歧管、阳极板和/或阳极气体扩散层的一部分。
在各种实施例中且如图4、5A、6和7中所示出，仅使用氢气作为燃料的燃料电池堆中的燃料利用率可增加到高于95％，例如接近100％，比如96到99.9％，方式是通过在稳态期间消除从阳极排气到ATO的燃料流(例如，消除或关闭图3中展示的ATO-入口管道)，使来自阳极排气中的H2/H2O混合物的水冷凝，以及使未冷凝的H2返回到提供到燃料电池堆101的燃料入口流。举例来说，图1和2中展示的分离器排气管道159或图3中展示的ATO入口管道320仅可在系统启动期间使用，且接着在系统的稳态操作期间一旦系统达到高于700℃的操作温度就利用阀关闭。
可通过阻断从堆叠101阳极排气到ATO 140的流路径(例如，通过消除或封闭相应管道159)，将总体燃料利用率增加到基本上100％。所有堆叠阳极排气离开热箱，在该处，水冷凝且被移除(降至热交换器中的水的露点，例如40-80℃，这可取决于环境温度)。每次通过的燃料利用率现有了一定程度的自由，且可容易地为每次通过50到约70％。
因为氢燃料不需要水来防止焦化，所以燃料中仅有的水将来自经再循环的H2中的残留水。此可限于12％或更少，从而潜在地使混合H2湿度降至4-6％。在此低湿度/高H2浓度下，当前电池电压将高得多。系统效率可为约55到60％ LHV。
系统成本也可减小，因为不需要用于加天然气燃料的系统(例如，比如以全文引用的方式并入本文中的第9,287,572和9,190,673号美国专利中描述的系统)的许多组件基于氢气来运行堆叠：脱硫罐和催化剂、用于改变脱硫罐的阀、CPOx反应器和CPOx空气风机、包含蒸汽生成器的水相关组件、用以防止水冻结的加热器，以及其它混杂的水系统组件，和用以存放部分重整器及其催化剂的内筒。此外，质量流量控制器阀可用比例电磁阀替代，因为不再需要精确地控制燃料利用率。此外，系统可包含尺寸减小的ATO催化剂、尺寸减小或省略的阴极回热器热交换器127隔热屏，且可排除ATO 140和阳极回热器热交换器121之间的绝缘体。如果电力电子器件无法承受干燥氢气的开路电压，则水可馈送到系统以闭合到电力电子器件设备的接触器。
还可通过使用阴极排气和/或阳极排气与外部热量需求进行热集成(热电联合(CHP))来增加有效系统效率。
图4是利用氢燃料且在大于95％(例如，接近100％)的燃料利用率下操作的燃料电池系统400的示意图。系统可包含与包含在系统100、200和300中的组件类似的组件。相应地，先前描述的组件用相同参考标号识别，且将仅详细论述其间的差异。
参看图4，系统400可包含热箱302、一或多个燃料电池堆(例如，SOFC堆)101、燃料热交换器121(例如，阳极回热器)、任选的空气预热器热交换器125(例如，阳极排气冷却器)、ATO 140、空气热交换器(例如，阴极回热器)127、空气风机404、燃料控制阀411、旁通阀413、放泄阀417和再循环阀419。
系统400还可包含：燃料入口管道410，其被配置成将H2从外部H2源提供到堆叠101；燃料排气管道412，其被配置成接收从堆叠101输出的燃料排气；空气入口管道430，其被配置成将空气从空气风机404提供到堆叠101；以及空气排气管道432，其被配置成将从堆叠101输出的空气排气提供到ATO 140。系统400可包含ATO排气管道424，其以流体方式将ATO140连接到阴极回热器127。
在一些实施例中，任选的外部燃料重整器423可以操作方式连接到燃料入口管道410且被配置成生成提供到燃料入口管道410的氢气。燃料重整器423可被配置成使用从外部燃料源接收的烃燃料(例如，天然气)生成氢气。或者，来自氢储存容器或另一氢气源的纯氢气可用作燃料。重整物可经处理以从其它物质(未图示)分离氢气作为纯产物。
燃料热交换器121可以操作方式连接到燃料入口管道410和燃料排气管道412，且可被配置成将热量从燃料排气管道412中的燃料排气传递到燃料入口管道410中的H2燃料。从燃料热交换器121输出的冷却的燃料排气可提供到阳极排气冷却器125。阳极排气冷却器125可被配置成将热量从燃料排气传递到空气入口管道430中的空气。在一些实施例中，例如如果燃料排气用于提供热电联合，则可省略阳极排气冷却器125。
旁通管道415可以流体方式将排气管道412连接到ATO 140。旁通管道415可在燃料热交换器121和阳极排气冷却器125之间连接到排气管道412。旁通阀413可以操作方式连接到燃料排气管道412。旁通阀413可以是自动或手动控制的阀，其被配置成选择性地经由旁通管道415使燃料排气的至少一部分转向ATO 140。旁通阀413直接馈送ATO，且可定位于如图4所示的热箱302内部或热箱302外部。
燃料排气可从热箱302中的阳极排气冷却器125经由燃料排气管道412输出到外部燃料排气冷凝器460。燃料排气冷凝器460可以是空气冷却式或水增强型空气冷却冷凝器和/或热交换器，其被配置成将燃料排气冷却到足以冷凝燃料排气中的水蒸汽和/或保护阳极再循环风机434使其不受热损害的温度。举例来说，燃料排气冷凝器460可被配置成当燃料排气冷凝器460在约50℃和约1atm下操作时将燃料排气的水含量减小到约12％或更小。在一些实施例中，可使用经由外部冷却塔再循环的水使燃料排气冷凝器460冷却。在一些实施例中，可利用燃料排气冷凝器460的一部分作为热电联合系统的一部分。举例来说，可利用由燃料排气冷凝器460加热的水作为外部热水源或设施热源。
系统400可包含再循环管道414，其以流体方式将燃料排气冷凝器460连接到燃料入口管道410。举例来说，再循环管道414和燃料入口管道410可以流体方式连接到混合器422，所述混合器被配置成将从燃料重整器423或另一氢气源接收的氢燃料与燃料排气混合。燃料排气分离器462(例如，干燥器或分离锅)、放泄阀417、再循环阀419和阳极再循环风机434可以操作方式连接到再循环管道414。
燃料排气流可经由再循环管道414从燃料排气冷凝器460输出到分离器462。分离器462可被配置成从燃料排气分离液态水。在一些实施例中，液态水可任选地经由水管道464返回到燃料排气冷凝器460，所述水管道以流体方式将分离器462连接到燃料排气冷凝器460和/或外部水冷却系统(例如冷却塔等)。燃料排气冷凝器460还可包含制冷级或固态水吸附物质以进一步压低再循环管道414中的流的露点。
ATO入口管道420可以流体方式将再循环阀419连接到ATO 140。放泄管道416可以流体方式将再循环管道414连接到ATO入口管道420。放泄阀417可以操作方式连接到放泄管道416和再循环管道414。
放泄阀417可以是被配置成从燃料排气清扫杂质的自动或手动控制的阀。在一些实施例中，放泄阀417可以流体方式连接到堆叠101，且可被配置成将背压提供到堆叠101的燃料电池，以便均衡阳极和阴极压力。
再循环阀419可以是手动或自动控制的三向阀，其被配置成选择性地经由混合器422将燃料排气的全部或部分导引到ATO入口管道420中或燃料入口管道410中。举例来说，再循环阀419可被配置成在系统400的启动期间将燃料排气导引到ATO 140，但可在系统400的稳态操作期间(例如，在系统400达到高于700℃的稳态操作温度之后)将燃料排气的全部或大体上全部导引到燃料入口管道410。燃料排气可从燃料控制阀411的上游返回到燃料入口管道410，所述燃料控制阀可被配置成控制穿过燃料入口管道410的燃料流。在一些实施例中，燃料控制阀可以是比例电磁阀而非常规质量流量控制阀，因为可能不需要质量流量控制阀所提供的精确流量控制来实现使用氢气作为燃料操作的系统中的高燃料利用率。
空气风机404、阳极排气冷却器125和阴极回热器127可以操作方式连接到空气入口管道430。阴极回热器127还可以操作方式连接到ATO排气管道424。空气风机404可被配置成迫使空气或氧化剂气体穿过空气入口管道430到达堆叠101。空气入口管道430中的空气流可由从阳极排气冷却器125输出的燃料排气加热，且可另外使用从ATO140输出的ATO排气(例如，燃烧排气)加热。当ATO 140不在操作时(例如，在系统400的稳态操作期间)，还可经由阴极排气管道432使用从堆叠101输出到ATO 140的阴极排气在阴极回热器127中加热空气入口流。阴极和/或ATO排气可从阴极回热器127通风到大气，或可提供到以流体方式连接到ATO排气管道424的任选的外部热电联合(CHP)热交换器436。
如上文所论述，到ATO 140的燃料流在启动期间提供，但不可在稳态期间提供。燃料排气冷凝器460可实现从电池中产生的水容易地分离H2以供再循环。归因于从燃料排气流移除了水，阳极再循环风机434具有较低过热机率。在一些实施例中，来自分离器462的水还可提供到CHP热交换器436。在其它实施例中，来自分离器462的水可提供到燃料重整器423，所述燃料重整器可以是WGS反应器。在一些实施例中，可省略分离器462，且水可从燃料排气冷凝器460直接输出。在一个实施例中，分离器为分离锅，其为液态水从蒸汽流脱离提供空间。
各种实施例还提供用于CO2吸存的方法。天然气可馈送到就地重整器以生成氢燃料，同时CO2可从重整过程吸存。类似的配置可用于基于天然气燃料运行的系统。在天然气的情况下，用于氢燃料实施例的空气冷却冷凝器可用能够执行被设计成将阳极排气分离成三个单独流的分离的低温基于膜的PSA、TSA或任何其它现有市售工艺替代，所述三个单独流包含：CO2，作为可运输液体或干冰用于场外CO2使用或吸存(或作为高压力气体/超临界气体用于在缸体或管线中运输)；液态水产物；H2与CO的气态混合物。混合物的大部分可作为燃料再循环以在引入到每一热箱的情况下与所馈送天然气混合(MFC后阀)，或在站点层级处与站点层级处的天然气混合(MFC前阀)，且混合物的小部分可直接馈送到ATO以维持热箱的热平衡(必要时，此可后续在系统的寿命期间下降到零)。
可使用任何合适的低温设备技术。或者，低温分离可用单级或多级氢泵(例如，上文描述的PEM或PBI型)替代。氢泵的使用将产生潜在地具有痕量的CO和H2的CO2与H2O的气态混合物，继之以进一步处理以产生液态CO2产物以供运输或使用。
图5A是根据本公开的各种实施例的燃料电池系统500的示意图，且图5B是图5A的可能的气体分离器的示意图组件。系统500类似于系统400。因而，将仅详细地论述其间的差异。尽管未图示，系统500可包含额外组件，例如图1-3的系统中展示的组件。系统500可基于氢或烃燃料操作。
参看图5A，系统500可包含安置于热箱302内的内部燃料重整器123。系统500还可包含文氏管装置334、阳极再循环风机434、气体分离器570和燃料排气分流器558。
分流器558可以流体方式连接到燃料排气管道412、再循环管道414和燃料排气处理管道516。分流器558可以是手动或自动控制的三向阀，其被配置成选择性地控制燃料排气穿过再循环管道414和处理管道516的流动。或者，分流器558可以是无源分流器。
阳极再循环风机434、文氏管装置334和燃料排气分流器558可以操作方式连接到再循环管道414。系统可任选地包含外部阳极排气冷却器560，作为安置于热箱302中的阳极排气冷却器125的补充或替代。举例来说，外部阳极排气冷却器560可以是热交换器和/或冷凝器，其被配置成使用外部空气、水和/或另一冷却流体冷却燃料排气以实现CHP。如果外部阳极排气冷却器560包含或是冷凝器，则其可从燃料排气移除水。阳极再循环风机434可被配置成迫使燃料排气穿过再循环管道414和文氏管装置334到达燃料入口管道410。
气体分离器570可被配置成将燃料排气分离成水、二氧化碳以及氢气与一氧化碳的混合物的单独的流。如果馈送到系统的天然气含有氮气和/或氩气，则氢气与二氧化碳的混合物也可含有痕量的氮气和/或氩气。气体分离器570可包含任何合适的类型的气体分离器，例如低温分离器、压力摆动吸附分离器、膜分离器、胺净化分离器、聚乙二醇二甲醚法分离器(selexol separator)，或其任何组合。水流可充分纯净以用作阳极排气冷却器560的冷却水。许多热箱302可存在仅一个气体分离器570，或者每一热箱302存在一个气体分离器570。
参看图5B，气体分离器570可包含热交换器572、主压缩器574、水分离器576、CO2冷凝器578和蒸馏塔580。热交换器572可被配置成降低燃料排气的温度。
主压缩器574可被配置成压缩经冷却的燃料排气且借此生成第二水流。燃料排气可接着提供到被配置成从燃料排气移除残留水的水分离器576或干燥器。水分离器576可包含可再生水吸附剂，例如，其经由温度摆动吸附或另一合适的方法吸附水。
干燥的燃料排气可接着提供到CO2冷凝器578，所述CO2冷凝器可被配置成将燃料排气冷却到足以生成液态CO2的温度。举例来说，冷凝器578可被配置成将燃料排气冷却到约-20℃到约-30℃范围内的温度。
包含液态CO2和任何剩余CO2气体的燃料排气可接着提供到蒸馏塔580。蒸馏塔580可包含多个级、冷凝器和/或再沸器。在一些实施例中，蒸馏塔可被配置成在约-50℃到约-90℃范围内的温度下冷冻燃料排气。蒸馏塔580可被配置成输出氢气流和液态CO2流。所述流还可包括残留量(例如，约5％或更少)的CO、CO2和N2。来自蒸馏塔的蒸汽可含有到塔的馈料中的基本上所有H2、CO、N2。蒸汽中的CO2将取决于蒸馏塔的冷凝器中的温度和压力，且可介于5％到50％ CO2。
在一些实施例中，二氧化碳流可储存为干冰。在各种实施例中，水可提供到CHP热交换器436。氢气和一氧化碳可提供到堆叠101和/或ATO 140，如将相对于图6更详细地描述。在另一实施例中，氢气和一氧化碳可提供到水分离器576以用作汽提气体，所述汽提气体移除水分离器中吸附到吸附材料的水。含水的氢气和一氧化碳流可接着提供到堆叠101和/或ATO 140，因为水不会妨碍其操作。
在一些实施例中，需要DC电力的气体分离器570的组件可由从堆叠101输出的DC电力直接供电。
可提供额外热量以使水汽化，和/或额外外部燃料可提供到ATO。在一些实施例中，WGS反应器128可以操作方式连接到燃料排气管道412。
系统可包含燃料重整器123，其可与SOFC堆101燃料排气热集成。用于重整和/或水煤气变换反应的水可从来自气体分离器570的冷凝水提供。
图5C是图5A和5B中展示的燃料电池系统500的替代实施例的示意图。在此替代实施例中，燃料排气处理管道516从阳极排气冷却器125的上游以流体方式连接到分流器413。因此，燃料排气的一部分直接从分流器413提供到气体分离器570，而不到达阳极排气冷却器125。在此替代实施例中，可省略分流器558，且燃料排气的剩余部分从阳极排气冷却器125直接提供到外部冷却器560中。
图6是根据本公开的各种实施例的燃料电池系统600的示意图。系统600类似于系统500。因而，将仅详细地论述其间的差异。尽管未图示，系统600可包含额外组件，例如图1-4的系统中展示的组件。
参看图6，系统600可包含氢气再循环管道602、ATO入口管道604和分流器610。再循环管道602可被配置成以流体方式将分离器570连接到燃料入口管道410和/或混合器422。分流器610可以操作方式连接到再循环管道602。ATO入口管道604可以流体方式将分流器610的出口连接到ATO 140。
在一些实施例中，系统600可包含以流体方式连接到ATO 140和管道415、432和/或604的ATO混合器650。ATO混合器650可被配置成将来自管道432的空气排气与来自管道415的燃料排气和/或来自管道604的氢气与一氧化碳混合物混合。然而，在一些实施例中，可省略旁通管道415和旁通阀413。
氢气流可从气体分离器570输出到输出管道602。氢气流可在一些实施例中包含少量一氧化碳。分流器610可以是手动或自动控制的三向阀或无源分流器，其被配置成选择性地使氢气流的至少一部分从再循环管道602转向到ATO入口管道604中。相应地，分流器610可被配置成选择性地或非选择性地控制氢气到ATO 140和燃料入口管道410的流动。举例来说，分流器610可被配置成在系统600的稳态操作期间经由ATO混合器650将足够量的气体混合物导引到ATO 140，以维持热箱操作温度。满功率运行时，热稳定性将不需要发送任何燃料到ATO。燃料经由管道604发送到ATO以防止由天然气中的氮造成氮气积聚。在系统启动期间，燃料排气可经由管道415提供到ATO 140。或者，可省略管道415，且ATO入口管道420可经由再循环阀419以流体方式将再循环管道414连接到ATO 140，如图4所示。ATO入口管道420和再循环阀419可从风机434的上游或下游但在文氏管装置334的上游连接到再循环管道414。
此外，剩余的氢气和一氧化碳再循环流经由再循环管道602和混合器422提供到燃料入口管道410中以与燃料入口流(例如，天然气等)混合。在一个实施例中，经由再循环管道602提供到混合器422的氢气和一氧化碳再循环流可处于比提供到混合器的燃料入口流更高的压力。因为在比燃料入口流高的压力下提供氢气和一氧化碳再循环流，所以氢气和一氧化碳再循环流首先在堆叠101中使用，燃料入口流掺入以满足所需燃料总量。通过测量燃料入口流的流率以及氢气和一氧化碳再循环流的流率和组成，计算到系统600的站点的经掺合燃料流的总体组成，且将其传递到系统600的每一功率模块以进行控制。如上文所论述，每一气体分离器570可存在一或多个热箱302。
图7是根据本公开的各种实施例的燃料电池系统700的示意图。系统700类似于系统600。因而，将仅详细地论述其间的差异。尽管未图示，系统600可包含额外组件，例如图6中展示的燃料处理组件和图1-5中展示的系统组件。
参看图7，系统700可包含在阳极回热器121和任选的阳极排气冷却器125之间的以操作方式连接到燃料排气管道412的WGS反应器128。WGS反应器128和阳极排气冷却器125的组合可操作以增加可由图5A、5B和6中展示的气体分离器570提取以供吸存的CO2的量。系统700还可包含燃料热交换器121和堆叠101之间的以操作方式连接到燃料入口管道的燃料重整器123。
系统700还可包含被配置成将燃料从外部燃料源提供到ATO混合器650的ATO入口管道702。系统700可进一步包含被配置成促进使用生物气的操作的组件。确切地说，系统可包含生物气入口管道704和生物气预热器热交换器706。生物气入口管道704可以流体方式将生物气源连接到混合器422。生物气预热器热交换器706可被配置成使用ATO排气管道424中的ATO排气加热入口管道704中的生物气。
系统700还可包含堆叠排气热交换器708。堆叠排气热交换器708可被配置成使用ATO排气管道424中的ATO排气预热空气入口管道430中的空气。相应地，堆叠排气热交换器708可加热空气入口流，使得当进入阴极回热器127时空气入口流温度增加。因此，需要来自ATO排气的较少热量来加热阴极回热器中的空气入口流，这增加了从阴极回热器127提供到热交换器708的ATO排气的温度。如此，生物气可由生物气预热器热交换器706中的较热的ATO排气加热到较高温度。
在一些实施例中，分流器413和管道414可从系统700省略，因为ATO 140经由管道702从外部燃料源接收燃料。
图8示出根据本公开的各种实施例可定位于热箱内部的WGS 128的透视图。在此实施例中，水煤气变换反应器包括位于阳极回热器(即，燃料热交换器)121中的水煤气变换催化剂涂层。举例来说，催化剂可涂覆热交换器121的一或多个温度区的翼片/波纹。举例来说，WGS反应器128催化剂可涂覆在热交换器121的翼片/波纹的顶部部分上。另外或替代地，含有水煤气变换催化剂的额外组件可作为独立的子组合件位于热交换器121的下游。此组合件可包括由催化剂涂覆的翼片区段构成的环形区，类似于ATO 140。
在一些实施例中，如果外部燃料排气冷凝器460和/或外部阳极排气冷却器560包括空气冷却冷凝器或热交换器，则空气可从系统外壳提供。换句话说，含有热箱和/或功率调节系统(例如，系统输出电子器件，比如DC/AC逆变器等)的机箱可包括空气冷却机箱，其中环境空气通过风机或风扇循环穿过机箱。此循环机箱空气可用于使通过外部燃料排气冷凝器460和/或外部阳极排气冷却器560的燃料排气冷却。循环机箱空气保持与阴极排气和ATO排气分离。由燃料排气加热的循环机箱空气可接着提供到例如建筑物采暖系统等CHP系统中。
系统400-700提供以下非限制性优点：每功率模块更多功率、较高效率，以及潜在较低的资金成本。
下文描述的额外实施例可与上文描述的系统中的任一个一起使用，例如具有由如上文所描述(例如，相对于图3)的一或多个氢泵(350A、350B)实现的氢气和/或二氧化碳回收的燃料电池系统，或具有用于从CO2和H2O分离CO+H2的聚合阳极排气的基于天然气的燃料电池系统。
在一个额外实施例中，在基于天然气操作的燃料电池系统中，分流器(例如，上文描述的分流器332)定位于热箱302内部以在阳极回热器121和阳极排气冷却器125之间导引阳极排气的一部分离开热箱302。图9A到9C示出热箱302，其中阳极回热器121和阳极排气冷却器125之间的来自热箱的阳极排气经由阳极排气冷却器旁路到达至少一个氢泵(350A和/或350B)。
阳极排气分流器在阳极回热器121和阳极排气冷却器125之间将阳极排气的一部分导引到热箱302外部。此流将在例如400和450C之间的高温下离开热箱。这将允许阳极排气冷却器不被触碰，因为仅阳极再循环所需的流量将通过阳极排气冷却器。这还将允许待冷却(而非加热)的阳极排气在较低温度(例如，180到250C)下通过水煤气变换反应器以显著减小CO浓度并增加H2和CO2浓度。减小CO浓度有利于氢泵(350A、350B)操作。此外，可增加CO2回收。
在另一额外实施例中，在基于氢燃料操作的燃料电池系统中，氢气作为阳极再循环返回到每一功率模块(例如，返回到每一热箱)或返回以在站点层级处与到站点的氢馈料混合。如上文所描述，从冷凝器后阳极排气流再循环的氢气返回到热箱。或者，氢气还可返回到站点层级(例如，返回到整个发电系统的站点)或返回到连接到同一输入/输出模块的一组功率模块(例如，热箱)的层级。如果再循环的氢气与任何馈送的氢气流混合，则其应被压缩到适当的递送压力，例如15psig。然而，如果氢气返回到热箱层级，则压力仅需要增加到阳极再循环所需的水平(0-2psig)。可能需要适度地再加热冷凝器后氢气(例如，再加热20-30C)以避免阳极再循环风机330中的冷凝水的任何问题。阳极再循环风机330可以是连接到同一输入/输出模块层级或热箱层级的一组站点层级功率模块。
因为系统将在近100％的燃料利用率下操作，且不需要维持所要水含量来避免焦化，所以不需要精确地计量到每一热箱层级的阳极再循环。到各个热箱的氢气分布可通过引入适度管道限制(例如，孔口)间接地控制，或通过可控元件(例如，比例电磁阀)直接地控制。
在另一额外实施例中，基于天然气燃料操作的燃料电池系统可使用低温技术使CO2冷凝以便分离。经回收的CO+H2可用作基于吸附剂的干燥剂的汽提气体以在低温CO2分离之前移除水。
对于依赖于CO2冷凝的基于低温的气体分离系统，应避免低温热交换器的管壁上的冷冻水。可通过以下操作来避免冷冻水：
(a)将气体流冷却到稍高于0C(例如，0-3C)以冷凝出并移除尽可能多的液态水。
(b)使残留的低湿度气体通过多个吸附床中的一个以移除大体上全部的水。
(c)同时再生多个吸附床中的一或多个以驱除水。通常，这通过使受热气体通过床以驱除水来进行。
(d)经回收的CO+H2可用作用于步骤(c)的气体。为此，在将其引入到吸附床以再生之前，其可能需要加热。此加热可通过到气体分离区域处理区域的热阳极排气的传入热量直接进行，或可间接地进行。
或者，在上述步骤(b)中，气体可通过液基吸收剂/剥离剂(例如，乙二醇或丙二醇的寡聚物)干燥。剥离剂所需的热量可如步骤(d)中所论述而提供。
CO2可经压缩、干燥和低温分离以提供液态CO2作为产物，同时传回CO2、CO和H2流。返回的气体流不需要去往系统中的所有热箱。其可返回到它们的一部分。视需要，可添加气体储存容器，且将其用作返回线的缓冲器。
按需要，本文中所描述的燃料电池系统可具有其它实施例和配置。可视需要添加其它组件，如例如均以全文引用的方式并入本文中的2002年11月20日提交的序列号为10/300,021的美国申请中、2003年4月9日提交的序列号为60/461,190的美国临时申请中，以及2003年5月29日提交的序列号为10/446,704的美国申请中所描述。此外，应理解，本文中任何实施例中描述的和/或任何图式中示出的任何系统元件或方法步骤也可在上文描述的其它合适的实施例的系统和/或方法中使用，即使未明确地描述此使用。
已出于说明和描述的目的呈现本发明的以上描述。其不希望为穷尽的或将本发明限于所公开的精确形式，并且鉴于以上教示的修改和变型是可能的，或可以从本发明的的实践中获取这些修改和变型。描述是为了阐释本发明的原理和其实际应用而选择。希望本发明的范围由所附权利要求书及其等效物来限定。

Claims (14)

1.一种燃料电池系统，其包括：
热箱；
燃料电池堆，其安置于所述热箱中；
燃料排气管道，其接收由所述燃料电池堆输出的燃料排气；
燃料排气分离器，其从所述燃料排气分离液体；以及
再循环管道，其以流体方式将所述燃料排气连接到所述燃料入口管道。
2.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其进一步包括减小所述燃料排气的液体含量的燃料排气冷凝器。
3.根据权利要求2所述的燃料电池系统，其中所述液体经由以流体方式连接所述燃料排气分离器和所述燃料排气冷凝器的水管道返回到所述燃料排气冷凝器。
4.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其进一步包括从所述燃料排气移除杂质的阀。
5.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其进一步包括混合器来以流体方式连接所述再循环管道和所述燃料入口管道。
6.一种操作燃料电池系统的方法，其包括：
在燃料排气管道处接收由安置于热箱中的燃料电池堆输出的燃料排气；
在燃料排气分离器处从所述燃料排气分离液体；以及
在再循环管道处以流体方式连接所述燃料排气和所述燃料入口管道。
7.根据权利要求6所述的方法，其进一步包括在燃料排气冷凝器处减小所述燃料排气的液体含量。
8.根据权利要求7所述的方法，其中所述液体经由以流体方式连接所述燃料排气分离器和所述燃料排气冷凝器的水管道返回到所述燃料排气冷凝器。
9.根据权利要求6所述的方法，其进一步包括在阀处从所述燃料排气移除杂质。
10.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其中混合器以流体方式连接所述再循环管道和所述燃料入口管道。
11.一种燃料电池系统，其包括：
热箱；
燃料电池堆，其安置于所述热箱中；
燃料排气管道，其接收由所述燃料电池堆输出的燃料排气；
燃料排气分流器，其以流体方式将燃料排气分离到再循环管道和处理管道；
其中所述再循环管道以流体方式将所述燃料排气连接到所述燃料入口管道，且所述处理管道以流体方式连接到气体分离器。
12.根据权利要求11所述的燃料电池系统，其中所述气体分离器分离蒸汽、二氧化碳以及氢气与一氧化碳的混合物的流。
13.根据权利要求12所述的燃料电池系统，其中二氧化碳储存在气体储存装置中。
14.一种燃料电池系统，其包括：
燃料电池堆；
阳极回热器热交换器；
阳极排气冷却器热交换器；
分流器，其位于所述阳极回热器热交换器和所述阳极排气冷却器热交换器之间；
至少一个电化学氢泵分离器；以及
阳极排气冷却器旁路，其以流体方式将所述分流器连接到所述至少一个氢泵。
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