CN116002686A - 一种用于分离含14c靶料中14c的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明通过对干法的反应体系进行改进，从而提供了一种新的用于分离含14C靶料中14C的方法。即，本发明提供一种用于分离含14C靶料中14C的方法，其包括以下的步骤：(a)使含14C的靶料在含氧化剂的气流中加热至600‑1200℃，从而获得包含14CO2的粗混合气的步骤。
Description
技术领域
本发明涉及14C制备，并且更具体涉及一种用于分离含14C靶料中14C的方法。
背景技术
14C是一种具有战略意义应用价值的放射性同位素，其通常作为14C放射性同位素示踪剂而主要用于新药开发、医疗检测、生物科学等领域的示踪，具有不可替代性的作用。
目前，14C的生产主要通过核反应堆中的热中子辐照氮化铝靶料，使氮化铝中的氮发生14N(n,p)14C反应生成14C，然后在氧化剂的作用下将生成的14C以14CO2的形式释放出来，随后再依次通过氢氧化钠吸收、氯化钡盐沉淀以及过滤洗涤干燥后得到碳酸钡-14C产品。
目前国内外处理的方法原理大同小异，主要集中于14C从靶料中的释放方法，按所使用的提取剂的状态可分成干法和湿法。干法主要采用氧气作为氧化剂，该法具有快速、放射性废物少的特点，但目前的干法由于氧气与靶料的充分接触问题(气-固在高温下易于结块，但高温下炉体也不便于搅拌使其反应充分)，即反应比较难于充分反应，应用比较困难。湿法则采用液体氧化剂或水解液，将靶料中的14C释放出来，该方法具有可大量操作，靶料反应比较彻底，14C提取率较高，然而湿法中由于加入了大量的液体氧化剂或水解液(为了使靶料能够充分反应，加入的氧化剂量或水解液量远远超过靶料量)，使得放射性废物量相较于干法大量增加，同时大量放射性废液的处理相比于放射性固体废物的处理难度要更大(包括收集、暂存、转运以及后续固化等)，增加了后续的废物处理成本，也不符合环境保护政策。
同时，在对14CO2的吸收中，由于14CO2浓度在载气中极小(一般处于1％体积比左右)，一般采用多级吸收塔或吸收瓶进行吸收，而多级吸收塔不仅会增加吸收液的体积，同时也会增加放射性废液的体积，另外，多级吸收塔之间也会产生较高的压差，这样使得前端载气压力较大，对整个反应装置要求极高，也容易出现压力不稳定而导致的倒吸、串液等情况(如加上防倒吸等装置则使得处理装置会更加复杂，可靠性变差)，故而设计一种更高效的低浓度14CO2气体吸收装置对于反应体系的改进也是非常重要的。
本发明通过对反应体系进行改进，提供了一种新的一种用于分离含14C靶料中14C的方法，其能够解决上述的技术问题。
发明内容
本发明通过对干法的反应体系进行改进，使用包含二氧化氮的气流对14C靶料进行提取，并对反应体系中的装置进行了改进，从而提供了一种新的用于分离含14C靶料中14C的方法。在某一具体的方面中，本发明提供了一种14CO2的制备方法。在某一具体的方面中，本发明还提供了一种所述14CO2的固定方法。在某一具体的方面中，本发明还提供了一种使用所述14CO2来制备碳酸钡-14C的方法。即，本发明包括如下的方面：
1、一种用于分离含14C靶料中14C的方法，其包括以下的步骤：
(a)使含14C的靶料在含氧化剂的气流中加热至600-1200℃，从而获得包含14CO2的粗混合气的步骤。
2、如项1所述的方法，其中，所述含氧化剂的气流包含二氧化氮，所述二氧化氮的比例为0～100％。
3、如项1或2所述的方法，其进一步包括以下的步骤：
(b)对所述包含14CO2的粗混合气进行纯化，得到更高纯度的14CO2混合气的步骤。
4、根据项1-3中任一项所述的方法，其中，所述方法进一步包含：
(c)固定混合气中的14CO2的步骤。
5、根据项1-4中任一项所述的方法，其中，所述靶料为包含氮化铝的靶料。
6、根据项1-5中任一项所述的方法，其中，所述靶料中氮化铝的含量为95％以上。
7、根据项1-6中任一项所述的方法，其中，所述含氧化剂的气流为二氧化氮-氧气混合气流，二氧化氮的浓度为0-100％。
8、根据项1-7中任一项所述的方法，其中，二氧化氮的浓度为35-85％。
9、根据项1-8中任一项所述的方法，其中，所述含二氧化氮的气流的流量为每100克靶料0.1～100mL/min。
10、根据项1-9中任一项所述的方法，其中，在所述(c)步骤通过包含以下的步骤(c1)方式进行：使所述14CO2气体在碱性水溶液中转化成碳酸盐的步骤。
11、根据项1-10中任一项所述的方法，其中，所述碱性水溶液为氢氧化钠，所述碳酸盐为碳酸钠-14C。
12、根据项1-11中任一项所述的方法，其中，在所述(c)步骤通过以进一步包含以下的步骤(c2)的方式进行：
(c2)加入氯化钡溶液而得到碳酸钡-14C的步骤。
13、根据项1-12中任一项所述的方法，其中，所述步骤(a)在用于流体的反应装置(100)中进行，所述反应装置(100)包括：
壳体(110)，该壳体具有用于所述流体的入口(112)和出口(114)；
反应单元(102)，该反应单元布置在所述壳体(110)中，并且包括能够允许所述流体流经的保持体(120)和由所述保持体(120)保持的孔隙层(130)，
其中，参考所述反应装置(100)的安装位置，所述入口(112)布置在所述出口(114)的下方，并且所述孔隙层(130)对由保持体(120)围成的空间的填充度在10％-90％。
14.根据项1-13中任一项所述的方法，其中，所述所述反应装置(100)的壳体为圆筒状。
15.根据项1-14中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述孔隙层(130)的高度直径比满足以下关系：
0.2<H/Φ<10，
其中，H为孔隙层的高度，Φ为孔隙层的直径。
16.根据项1-15中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述反应单元(102)呈三明治式结构，其中，所述孔隙层(130)布置在所述保持体(120)之间。
17.根据项1-16中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述保持体(120)中的面向所述出口(114)的保持体(120)构造为柔性保持体。
18.根据项1-17中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述柔性保持体的厚度大于10mm。
19.根据项1-18中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)中设置有多个反应单元(102)，它们彼此间隔开地或叠置地布置在所述壳体(110)中。
20.根据项1-19中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)中的所述孔隙层(130)由颗粒构成或者是一件式的多孔体。
21.根据项1-20中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)中设置有间隔保持件，以便在所述保持体(120)和所述孔隙层(130)之间保持预定的间距。
22.根据项1-21中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的特征在于，所述壳体(110)设置有支撑结构(140)，该支撑结构(140)从所述壳体(110)的内壁沿径向向内突出，或者是布置在所述壳体(110)中的孔板。
23.根据项1-22中任一项所述的方法，其中，反应装置(100)中所述孔隙层(130)的厚度不超过20mm。
24.根据项1-23中任一项所述的方法，其中，反应装置(100)中所述反应装置(100)还具有温度控制单元(150)，所述温度控制单元(150)布置成沿周向方向包围所述反应装置(100)的壳体(110)。
25.根据项1-24中任一项所述的方法，其中，反应装置(100)中所述温度控制单元(150)为管式炉、双层夹套循环液或加热套。
26.根据项1-25中任一项所述的方法，其中，所述步骤(c1)通过气液接触装置(200)进行，所述气液接触装置(200)的特征在于，其包括：
空心柱状的外壳(210)，该外壳具有用于引入液体的第一进口(212)、用于引入气体的第二进口(214)以及出气口(216)，其中，所述第一进口(212)、第二进口(214)沿所述外壳(210)的轴向方向相对地布置，所述出气口(216)靠近所述第二进口(214)地布置在所述外壳(210)的侧壁处；
导管(230)，该导管(230)通过所述第二进口引入所述外壳(210)中，其中，所述导管(230)的伸入所述外壳(210)中的第一自由端部(232)处在所述第一进口(212)附近；
填料(250)，该填料(250)布置在所述外壳(210)中，并且所述填料(250)的上表面与所述出气口(216)间隔预定距离，其中，所述填料能够允许所述气体和所述液体经过。
27.根据项1-26中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述导管(230)在其位于所述外壳(210)之外的区段具有鼓胀部(236)。
28.根据项1-27中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述填料(250)由球形或椭球形颗粒构成。
29.根据项1-28中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，在所述填料(250)的上方布置有填料固定部。
30.根据项1-29中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，在所述第一进口(212)处安装有过滤器(240)。
31.根据项1-30中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述导管(230)的第一自由端部(232)与所述第一进口(212)错位。
32.根据项1-31中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述气液接触装置(200)还具有温度控制单元(260)，所述温度控制单元(260)布置成沿周向方向包围所述气液接触装置(200)的外壳(210)。
33.根据项1-32中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述温度控制单元(150)为管式炉、液体式循环夹套或加热套。
应当理解，本部分所描述的内容并非旨在标识本发明的实施例的关键或重要特征，也不用于限制本发明的范围。本发明的其它特征将通过以下的说明书而变得容易理解。
附图说明
结合附图并参考以下详细说明，本发明各实施例的上述和其他特征、优点及方面将变得更加明显。在附图中，相同或相似的附图标记表示相同或相似的元素，其中：
图1示意性地示出了根据本发明的一个实施方式中的反应装置的图示；
图2A至图2E分别示意性地示出了根据本发明的其他实施方式中的反应装置的图示；以及
图3示意性地示出了根据本发明的另一个实施方式中的反应装置的图示。
图4示意性地示出了根据本发明的气液接触装置的一个实施方式；
图5示意性地示出了根据本发明的气液接触装置的另一个实施方式；
图6示意性地示出了实施例1所使用的反应系统的组成。
图7示意性地示出了比较例1中使用的卧式石英管的构成的示意图。
图8示意性地示出了比较例2中使用的孟氏气体吸收瓶的构成的示意图。
具体实施方式
下面将参照附图更详细地描述本发明的实施方式。虽然附图中显示了本发明的某些实施例，然而应当理解的是，本发明可以通过各种形式来实现，而且不应该被解释为限于这里阐述的实施例，相反提供这些实施例是为了更加透彻和完整地理解本发明。应当理解的是，本发明的附图及实施例仅用于示例性作用，并非用于限制本发明的保护范围。
除非另有限定，本文使用的所有技术以及科学术语具有与本发明所属领域普通技术人员通常理解的相同的含义。当存在矛盾时，以本说明书中的定义为准。
本文中所用的术语“包含”、“包括”、“具有”、“含有”或其任何其它变形，意在覆盖非排它性的包括。
当量、浓度、或其它值或参数以范围、优选范围、或一系列上限优选值和下限优选值限定的范围表示时，这应当被理解为具体公开了由任何范围上限或优选值与任何范围下限或优选值的任一配对所形成的所有范围，而不论该范围是否单独公开了。例如，当公开了范围“1至5”时，所描述的范围应被解释为包括范围“1至4”、“1至3”、“1-2”、“1-2和4-5”、“1-3和5”等。当数值范围在本文中被描述时，除非另外说明，否则该范围意图包括其端值和在该范围内的所有整数和分数。
此外，本文中要素或组分前的不定冠词“一种”和“一个”对要素或组分的数量要求(即出现次数)无限制性。因此“一个”或“一种”应被解读为包括一个或至少一个，并且单数形式的要素或组分也包括复数形式，除非所述数量明显旨在限定单数形式。
进一步地，在以下说明书中将提及大量的表述，这些表述被定义为具有下列含义。
“14C”是指放射性同位素碳十四。
“14CO2”是指包含放射性同位素碳十四的二氧化碳。
“碳酸钡-14C”或“Ba14CO3”是指包含放射性同位素碳十四的碳酸钡。
“靶料”，也称为辐照后靶料，具体而言可以是指用于生产14C的氮化铝或氮化硅等靶料，经由中子辐照后生成了含14C的混合靶料。
“载气”是指用于以一定的流速载带气体样品或经气化后的样品气体一起在系统内移动的气体，载气只是起载带作用而基本不参于化学反应、分离作用等的其他系统中进行的处理。
本发明所涉及的用于分离含14C靶料中14C的方法例如包括以下的步骤：
(a)使含14C的靶料在含氧化剂的气流中加热至600-1200℃，从而获得包含14CO2的粗混合气的步骤。
(b)对所述包含14CO2的粗混合气进行纯化，得到更高纯度的14CO2混合气的步骤。
(c)固定混合气中的14CO2的步骤。
以下，将就各个步骤进行详细的说明。
(a)使含14C的靶料在含氧化剂的气流中加热至600-1200℃，从而获得包含14CO2的粗混合气的步骤。
在干法中，使靶料在含氧化剂的气流中反应，而获得包含14CO2的粗混合气。就氧化剂而言，只要能够氧化靶料而使其14C转化为14CO2就无特别限制，例如可以使用氧气等。
在现有技术中，在对在靶料进行处理时，所需的反应温度极高，例如，在仅使用氧气作为氧化剂时，通常需要加热至1200℃作用。在本发明中，出于安全因素的考量，对氧化剂进行了优化。在本发明所涉及的靶料的处理方法中，可以采用纯二氧化氮作为氧化剂，或在氧气等其他氧化剂气体中混入二氧化氮，由此，能够在适当降低氧化反应温度的同时保持较高的反应效率。
在一个实施方式中，在步骤(a)中，所述含氧化剂的气流包含二氧化氮，所述二氧化氮的比例为0～100％。所述含二氧化氮的气流可以是纯二氧化氮气流或二氧化氮与一种或多种载气的混合气流。例如，所述载气可以为选自氩气、氮气、氦气中的一种或多种。例如，所述含二氧化氮的气流可以为：二氧化氮-氩气流、二氧化氮-氮气流或二氧化氮-氦气流。所述含二氧化氮的气流也可以是二氧化氮与氧气的混合气流或所述混合气流中进一步加入一种或多种载气的混合气流。例如，所述载气可以为选自氩气、氮气、氦气中的一种或多种。其中，只有反应能够安全地进行，二氧化氮的比例就无特别限制，从易于控制、且反应效率高的角度出发，二氧化氮的比例优选为35-85％，更优选为55-75％，此时，反应温度可以降低至600℃～800℃，最优选可以降低至600～700℃且能够同时保持较高的反应效率。
在步骤(a)中，所述含二氧化氮的气流的流量可以根据需要任意设定，设定的方法可以根据反应量、控制上的需要、反应速率上的需要等，由本领域技术人员任意设定，从易于控制的角度出发，例如可以为每100克靶料0.1～100mL/min。
(b)对所述包含14CO2的粗混合气进行纯化，得到更高纯度的14CO2混合气的步骤。
通过步骤(a)，能够获得包含14CO2的粗混合气体，接下来，需要对所述粗混合气体中进行纯化。就分离纯化的方式而言，只要能够提高14CO2的纯度，就无特别限制，可以使用本领域技术人员公知的任何方法，例如：化学试剂处理、水洗、蒸馏、减压蒸馏等。所述分离纯化可以通过本领域技术人员所公知的方法进行。在一个优选的实施方式中，所述纯化通过酸性高锰酸钾溶液(例如稀硫酸+高锰酸钾饱和溶液)处理而进行。在一个优选的实施方式中，所述纯化步骤通过纯化塔的方式进行。
(c)固定14CO2的步骤。
在获得高纯度的14CO2混合气之后，可以直接使用14CO2作为前体化合物原料用于14C化合物的标记合成，或可以通过化学或物理的方式使14CO2气体固化或液化从而进行二次加工或进行保存。就该步骤的实施方式而言，只有能够使14CO2气体固化或液化就无特别限制，可以使用本领域技术人员所公知的技术方法。在一个优选的实施方式中，可以通过碱性溶液来与14CO2气体反应，生成碳酸盐，从而对14CO2气体进行固定。所述碱性溶液例如可以为：氢氧化钡、氢氧化钠等，在一个更为优选的方式中，所述碱性溶液为氢氧化钠，所述碳酸盐为碳酸钠-14C。在一个更为优选的方式中，可以使用所述碳酸钠-14C与氯化钡反应而得到碳酸钡-14C产品。
为了进一步提高含氧化剂的气流与靶料的反应效率，并提高操作性，本发明还对用于实施上述方法的反应装置进行了改进，以下将对其进行具体的说明：
经过改进的反应装置100包括：壳体110，该壳体为筒状，具有用于流体的入口112和出口114；反应单元102，该反应单元布置在壳体110中，并且包括能够允许流体流经的保持体120和由保持体120保持的孔隙层130。
图1示意性地示出了所述经过改进的反应装置的一个实施方式的反应装置100的图示。在图1所示的示例中，壳体110构造为圆筒状。壳体110的相对的两端分别形成上述入口112和出口114，其中，入口112布置在出口114的下方。因此，流体可从壳体110的下端的入口112通过反应单元102朝在壳体的上端的出口114流动，如通过图1中的箭头R示出的流动方向表示的那样。通过这种布置，能实现流体与反应单元更好的反应，这还将在下文中进行继续说明。
在此，要说明的是，虽然图1示出了竖向布置的壳体，但壳体具有一定倾斜的布置方案也是可行的，例如，壳体相对于竖向轴线的倾斜角度不大于45°。因此，“入口布置在出口的下方”不仅可理解成入口布置在出口的正下方，而且可理解成入口布置在出口的斜下方。
壳体110可一体成型，也可由多个部段组合而成。壳体110例如可由不锈钢、铝、玻璃、石英玻璃、陶瓷或任何其他适宜的材料制成。
为了便于流体引入反应装置中，可为壳体的入口和/或出口分配有塞子116，塞子可用于密封入口和/或出口，其中，塞子中可引入有导管118，流体可通过该导管118引入到壳体中，并且伸入壳体中的导管118从塞子的面向壳体内部空间的表面伸出一段距离。
替代地，还可为壳体的入口和/或出口分配盖子，盖子例如可通过螺旋连接、卡扣连接或其他适宜的方式封闭相应的开口，其中，盖子设有用于将流体引入壳体中的通路。
如从图1中可见，反应单元102构造成三明治式结构，即，其孔隙层130布置在保持体120之间。反应单元102经由设置在壳体处的支撑结构140在壳体110中保持在适当位置。当然，反应单元102还可呈现其他的结构形式。
支撑结构140可与壳体110一体成型，或者可单独地布置在壳体110处。
示例性地，在与壳体一体成型的情况下，支撑结构可呈倒刺、法兰板的形式，其沿径向从壳体的内壁向壳体的内部突出，突出的距离小于壳体的半径，其中，支撑结构可沿周向方向沿着壳体的内壁均匀分布，或者支撑结构可沿着壳体的内壁环绕一周。
示例性地，对于单独提供的支撑结构，在壳体由通过法兰接头彼此连接的多个区段构成时，支撑结构可直接嵌入在壳体的相邻的区段之间，为此，支撑结构可构造成多孔筛板、网板等形式；支撑结构还可构造为横向插入壳体中的杆状件，或者从壳体的入口处插入的撑杆，撑杆的上端支撑反应单元的底部。
反应单元102的保持体120构造成对于流体来说是可穿透的。保持体120例如可由棉花、金属丝(如铜丝、不锈钢丝等)、玻璃、陶瓷等制成。保持体120可构造为垫片、孔板、网、罩壳等。保持体应构造成具有一定的结构强度，使得保持体在放置在支撑结构140上时，在将孔隙层130施加到保持体120上之后，能将孔隙层在壳体110中保持在期望的位置，而没有由于孔隙层130的重力的作用导致保持体变形而使得孔隙层130从保持体脱落。
示例性地，上方的第一保持体和下方的第二保持体可具有不同的刚度，特别是下方的保持体具有的刚度大于上方的保持体的刚度。在一示例中，下方的保持体、即面向入口的保持体可构造为刚性体，而上方的保持体、即面向出口的保持体可构造为柔性体。上方的保持体和下方的保持体还可具有不同的厚度。
孔隙层130可由颗粒构成或者是一件式的多孔体，其与流体发生期望的反应。孔隙层130对由保持体120围成的空间的填充度在10％-90％。要说明的是，虽然在附图中示出了孔隙层130完全填充由保持体120围成的空间，但这仅仅是示意性的图示。如果填充度太高，则流体在经过孔隙层时，没有缓冲空间，容易堵塞。如果填充度太低，则浪费空间，使得壳体过大，同时也会降低反应效率，使得需要大量的流体。
为了保证上述10％-90％的填充度，反应单元可设置有间隔保持件，以便在保持体120和孔隙层130之间保持预定的间距。示例性地，间隔保持件可为间隔块，其放置在孔隙层130和位于孔隙层130上方的保持体120之间。
优选地，孔隙层130的高度直径比满足以下关系：0.2<H/Φ<10，其中，H为孔隙层的高度，Φ为孔隙层的直径。通常，构成孔隙层的颗粒的尺寸越小，则填充时的高度直径比越小，构成孔隙层的颗粒尺寸越大，填充时的高度直径比就越大。在满足上述关系的情况下，能在在允许的压差范围内实现流体的正常流动。
在一个示例中，柔性保持体的厚度大于10mm。
在一个示例中，孔隙层130的厚度不超过20mm。
在图2A至图2E中分别示意性地示出了所述反应装置的其他实施方式的图示，它们与在图1中示出的反应装置在很大程度上具有类似的结构。为避免赘述，这里仅说明它们与根据图1的反应装置的不同之处，其余部分可参考上文的说明。
在图2A中示出的实施方式中，相比于图1，反应单元102布置在出口附近。这种反应装置尤其适用于流体在反应之前需要进行预先处理的情形，例如预热或对组成流体的多种组分进行充分混合。此外，这种反应装置还适用于流体流量较大的情形，因为在该反应装置中留有足够的缓冲空间防止流体压力过大，并且顶部的出口还可阻止流动的大流量的流体带动上方的保持体向上移动。
在图2B示出的实施方式中，相比于图1，反应单元102布置在入口附近。这种反应单元适用于在流体流出后需要通过后续反应或处理时压阻较大的情况，因为上层的空间可用于压力缓冲，这也有利于压力控制。
在图2C和图2D示出的实施方式中，相比于图1，设置有多个反应单元102，它们彼此间隔开地布置，这特别适用于高流速或其他需要缓冲层的情况，其中，在图2中示意性地示出了分别布置在壳体的入口、中间和出口处的三个反应单元102，在图2D中示意性地示出了布置在壳体中间的两个反应单元102。在需要吸收流体中少量杂质或者在采用单个反应单元难以与流体中的成分充分反应时，可设置多个反应单元，以实现流体与孔隙层的期望的反应。或者，在需要采用不同的固体对流体进行纯化时，可采用多层结构，例如，需要去除气体中含有的少量的酸、水时，单个反应单元难以将它们彻底除去，为此可设置两个反应单元，诸如下部放置固体碱吸附酸，上部放五氧化二磷等干燥剂除水。因此，在该实施方式中，相应的反应单元中的孔隙层可含有不同的组成部分。
在图2E示出的实施方式中，相比于图1，可看成反应装置的多个反应单元(这里示出了两个)直接叠置。这适用于流体流速较低或者需要减少壳体内空间的情形。在此，相邻的反应单元可共用一个保持体120，即，该保持体可用作位于下方的反应单元的上保持体，同时用作位于上方的反应单元的下保持体。
图3示意性地示出了所述反应装置的另一实施方式的图示，其与在图1中示出的反应装置在很大程度上具有类似的结构。为避免赘述，这里仅说明它们与根据图1的反应装置的不同之处，其余部分可参考上文的说明。
在图3示出的反应装置中，其附加地具有温度控制单元150，该温度控制单元150布置成沿周向方向包围反应装置100的壳体110。温度控制单元150可布置成包围整个壳体的整个长度，或者仅包围壳体的长度的一部分，这可根据实际需要来确定。温度控制单元150可用于将壳体内加热或冷却到所期望的温度水平。示例性地，温度控制单元150为管式炉、双层夹套循环液或加热套。
当然，图3所示出的温度控制单元150还可用于在图2A至图2E示出的实施方式中。
根据本发明的反应单元的一示例性的用途是用于制备碳酸钡-14C时的反应装置，其入口连接气流源，出口连接后续处理装置，例如纯化塔。在此，流体可为氧气、氧气和二氧化氮的混合物或氯气，其中，在采用纯二氧化氮的情况下，可以适当降低氧化反应温度；孔隙层为颗粒状的靶料，例如在流体为氯气时，靶料可为氮化铝；保持体可为石英棉。示例性地，石英棉的厚度可大于10mm，具体厚度可根据壳体孔径以及石英棉的压实程度来选定。石英棉上的靶料的铺设高度不超过20mm。如果需处理的靶料的用量过多，可在必要时在靶料上放置间隔保持件的情况下，再交替铺设石英棉和靶料颗粒，并且确保最上层为石英棉。
通过立式布置反应装置，并且使气流从底部直接流向顶部，由于形成孔隙层的靶料并未完全填充由石英棉形成的空间，这使得在气流在流经靶料时，气流能够至少在一定程度上搅动靶料，从而在满足气流与靶料充分接触的同时，还能防止由于高温靶料在反应过程中出现不期望的结块。相比于卧式布置反应装置，能有效避免气流在流经靶料时无法直接与底层的靶料接触而仅能与表层的靶料发生反应，因此，通过本发明的反应装置能够提高反应效率，并且不需要额外设置振动装置或搅拌装置，这对于装置的运行安全性也是有利的。通过在靶料的上下两侧设置形成保持体的石英棉层，不仅可防止靶料颗粒在立式装置内进入到底部进气管中，还可防止气流过大而将靶料吹扫至出口中而导致出口堵塞。在设置多层石英棉分散靶料时，可使气流与靶料接触更充分，同时更好地防止结块。靶料的用量可根据壳体的直径和长度来调整。再者，通过根据本发明的反应装置可实现大批量地处理靶料。
为了进一步提高14CO2吸收效率，并提高操作性，减小装置体积，本发明还对用于实施上述方法的气液接触装置进行了改进，以下将对其进行具体的说明：
可以参见图4和图5，本发明的经过改进的气液接触装置200可包括：空心柱状的外壳210，该外壳具有用于引入液体的第一进口212、用于引入气体的第二进口214以及出气口216，其中，第一进口212、第二进口214沿外壳210的轴向方向相对地布置，出气口216靠近第二进口214地布置在外壳210的侧壁处；导管230，该导管230通过第二进口引入外壳210中，其中，导管230的伸入外壳210中的第一自由端部232处在第一进口212附近，导管230还具有与第一自由端部232相对而置的第二自由端部234；填料250，该填料250布置在外壳210中，并且填料250的上表面与出气口216间隔预定距离，其中，填料能够允许气体和液体经过。
对于气液接触装置，如可从附图中看出的那样，气液接触装置的导管230在其位于外壳210之外的区段具有鼓胀部236，其例如可呈空心球状，在用于进气缓冲的同时，还可用于防止液体的倒吸。优选地，具有鼓胀部236的导管可一体成型。导管230可穿过密封外壳210进口214的密封塞220伸入外壳210中。替代地，还可为外壳的进口214配备四氟或不锈钢卡套接头、四氟或不锈钢螺纹接头等，导管通过该接头输入外壳中。
布置在气液接触装置中的填料250应为不会形成死体积的填料。示例性地，填料250可由球形或椭球形颗粒构成，诸如玻璃珠，颗粒的大小与外壳以及气流大小有关。当然，填料还可由其他材料构成。要说明的是，填料应由相对于参与反应的气体和液体惰性的材料构成。通过填料可增大气体与液体的接触面积以及延长它们的反应时间，由此提高反应效率，减少参与反应的组成的用量。此外，通过设置的调料，还使得气液接触装置的后续清洗特别简单。具体而言，在清洗时，在装入清洗液之后，必要时引入需要的其他，便可开始清洗。
优选地，在填料250的上方布置有填料固定部，例如突出部、或砂芯，或石英棉等材料，以防止填料进入到出口中造成堵塞。
优选地，在气液接触装置的第一进口212处安装有过滤器240，以防止由于填料导致的第一进口212的堵塞。
优选地，导管230的第一自由端部232与第一进口212错位，尤其是在横向于外壳的轴向方向的方向上错位布置，由此可防止在引入液体时，液体直接进入导管230中。
气液接触装置200还可具有温度控制单元260，温度控制单元260布置成沿周向方向包围气液接触装置200的外壳210。温度控制单元150为管式炉、液体式循环夹套或加热套。在图5中示例性地示出了具有液体式循环夹套形式的温度控制单元260的气液接触装置200，该温度控制单元260具有流入口262和流出口264。通过温度控制单元可精确控制反应温度。温度控制单元可手动、半自动或自动地来控制。
实施例
以下将通过实施例对本发明进行进一步的阐述，但是需要说明的是，以下的实施例、比较例仅用于说明本发明的技术效果，对本发明并没有任何限定作用。
实施例1
在实施例1中，使用图6所示的反应系统，各部分的说明如下：
1—含氧化剂的气流(氧气、二氧化氮或氧气+二氧化氮混合气等)的供气；2—载气供气气流控制气阀；3—立式高温炉；4—高温氧化塔(立式气体—固体粉体反应管)；5—三通气阀；6—纯化塔(酸性高锰酸钾溶液)；7—液体阀；8—高效氢氧化钠吸收塔；9—尾气吸收(净化)塔；10—排气口
在高温氧化塔(如上所述的反应装置100的一个具体实施方式，具体构造如图6中所示)中底层(倒刺处)预先铺上一层石英棉(厚度大于10mm，具体厚度根据石英棉孔径以及压实程度)，然后将靶料加入到石英管中，均匀铺平。靶料铺设高度不得超过20mm，如果靶料过多，则可以再铺上一层薄石英棉后再铺靶料粉末，并保证最上一层为石英棉。将装好的石英管置于立式高温炉中，石英管下端接进气口，上端接纯化塔。另外，向纯化塔、高效氢氧化钠吸收塔(如上所述的气液接触装置200的一个具体实施方式，具体构造如图6中所示)、尾气纯化塔中分别加入酸性高锰酸钾溶液(稀硫酸+高锰酸钾饱和溶液)、无碳氢氧化钠溶液(2.5mol/L，需作无碳处理，其中碳含量少于0.1％)、氢氧化钠溶液(4.0mol/L，无需作无碳处理，或采用氢氧化钾溶液)。加液过程需要在氮气等惰性气氛中进行。同时将纯化塔、吸收塔以及尾气纯化塔的保温循环开启，保持纯化塔温度为50℃，吸收塔和尾气纯化塔的温度为60℃直至氧化反应过程完成。
完成上述过程后，以保持流量在每100克靶料25mL/min通气氧气约30分钟，以彻底排尽系统中的其他气体。保持氧气流稳定的情况下，然后开启高温炉温控系统，缓缓升温，同时开启纯化塔和吸收塔的保温系统。约30分钟内将温度升至1200℃，并保温。持续稳定反应2.5小时后，关闭高温炉，在氧气气流下降至室温。在保持气流的情况下(氧气气流一直开启直至所有反应过程完成，以防造成倒吸)将吸收塔中的吸收液转移至惰性气体保护的反应瓶中，用无碳水清洗吸收塔，合并吸收液，然后在惰性环境中用氯化钡沉淀、过滤、洗涤、干燥，最终得到碳酸钡-14C成品，
碳酸钡的化学纯度采用化学滴定法，比活度采用液体闪烁法。总提取收率：实际得到的14C总活度占理论上靶料内含有14C的总量的百分比。实际得到的14C总活度通过计算产品的摩尔量与比活度相乘即可得到，理论上靶料内含有14C总量采用辐照产额估算或元素分析得到。
根据分析结果，在实施例1中，14C提取效率>96％，碳酸钡-14C产品比活度>55mCi/mmol，化学纯度>98％，满足实用要求。
实施例2
在实施例2中，除了使用氧气与二氧化氮的混合气流(二氧化氮比例为55％)，靶料反应加热温度降低至800℃之外，以与实施例1相同的方式进行。
结果：
经过分析，14C提取效率>98％，碳酸钡-14C产品比活度>55mCi/mmol，化学纯度>98％，满足实用要求。
实施例3
在实施例3中，除了使用纯二氧化氮气流(二氧化氮比例为100％)，靶料反应加热温度降低至600℃之外，之外，以与实施例1相同的方式进行。
结果：
经过分析，14C提取效率>95％，碳酸钡-14C产品比活度>55mCi/mmol，化学纯度>98％，满足实用要求。
比较例1
在比较例1中，除了使用了如图7所示的卧式石英管代替作为本发明改进的反应装置的一个实例的4—高温氧化塔之外，与实施例1相同的方式进行。如下图，1为进气口，2为出气口，3为卧式石英管，4为靶料。与立式石项管相比，卧式管不能自动将靶料与气体充分混匀，需要手动震动或转动，但这在高温条件是操作是极其危险的。
结果：
经过分析，14C提取效率>65％，碳酸钡-14C产品比活度>50mCi/mmol，化学纯度>96％，提取效率大幅下降。
比较例2
在比较例2中，除了使用如图8所示的孟氏气体吸收瓶代替作为本发明改进的气液接触装置的一个实例的7—高效氢氧化钠吸收塔之外，与实施例1相同的方式进行。
结果：
经过化学分析，14C提取效率>80％，碳酸钡-14C产品比活度>45mCi/mmol，化学纯度>96％，碳酸钡-14C产品比活度下降，吸收效率大幅降低。
Claims (33)
1.一种用于分离含14C靶料中14C的方法，其包括以下的步骤：
(a)使含14C的靶料在含氧化剂的气流中加热至600-1200℃，从而获得包含14CO2的粗混合气的步骤。
2.如权利要求1所述的方法，其中，所述含氧化剂的气流包含二氧化氮，所述二氧化氮的比例为0～100％。
3.如权利要求1或2所述的方法，其进一步包括以下的步骤：
(b)对所述包含14CO2的粗混合气进行纯化，得到更高纯度的14CO2混合气的步骤。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其中，所述方法进一步包含：
(c)固定混合气中的14CO2的步骤。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，所述靶料为包含氮化铝的靶料。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其中，所述靶料中氮化铝的含量为95％以上。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的方法，其中，所述含氧化剂的气流为二氧化氮-氧气混合气流，二氧化氮的浓度为0-100％。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的方法，其中，二氧化氮的浓度为35-85％。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的方法，其中，所述含二氧化氮的气流的流量为每100克靶料0.1～100mL/min。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的方法，其中，在所述(c)步骤通过包含以下的步骤(c1)方式进行：使所述14CO2气体在碱性水溶液中转化成碳酸盐的步骤。
11.根据权利要求1-10中任一项所述的方法，其中，所述碱性水溶液为氢氧化钠，所述碳酸盐为碳酸钠-14C。
12.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，其中，在所述(c)步骤通过以进一步包含以下的步骤(c2)的方式进行：
(c2)加入氯化钡溶液而得到碳酸钡-14C的步骤。
13.根据权利要求1-12中任一项所述的方法，其中，所述步骤(a)在用于流体的反应装置(100)中进行，所述反应装置(100)包括：
壳体(110)，该壳体具有用于所述流体的入口(112)和出口(114)；
反应单元(102)，该反应单元布置在所述壳体(110)中，并且包括能够允许所述流体流经的保持体(120)和由所述保持体(120)保持的孔隙层(130)，
其中，参考所述反应装置(100)的安装位置，所述入口(112)布置在所述出口(114)的下方，并且所述孔隙层(130)对由保持体(120)围成的空间的填充度在10％-90％。
14.根据权利要求1-13中任一项所述的方法，其中，所述所述反应装置(100)的壳体为圆筒状。
15.根据权利要求1-14中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述孔隙层(130)的高度直径比满足以下关系：
0.2<H/Φ<10，
其中，H为孔隙层的高度，Φ为孔隙层的直径。
16.根据权利要求1-15中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述反应单元(102)呈三明治式结构，其中，所述孔隙层(130)布置在所述保持体(120)之间。
17.根据权利要求1-16中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述保持体(120)中的面向所述出口(114)的保持体(120)构造为柔性保持体。
18.根据权利要求1-17中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的所述柔性保持体的厚度大于10mm。
19.根据权利要求1-18中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)中设置有多个反应单元(102)，它们彼此间隔开地或叠置地布置在所述壳体(110)中。
20.根据权利要求1-19中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)中的所述孔隙层(130)由颗粒构成或者是一件式的多孔体。
21.根据权利要求1-20中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)中设置有间隔保持件，以便在所述保持体(120)和所述孔隙层(130)之间保持预定的间距。
22.根据权利要求1-21中任一项所述的方法，其中，所述反应装置(100)的特征在于，所述壳体(110)设置有支撑结构(140)，该支撑结构(140)从所述壳体(110)的内壁沿径向向内突出，或者是布置在所述壳体(110)中的孔板。
23.根据权利要求1-22中任一项所述的方法，其中，反应装置(100)中所述孔隙层(130)的厚度不超过20mm。
24.根据权利要求1-23中任一项所述的方法，其中，反应装置(100)中所述反应装置(100)还具有温度控制单元(150)，所述温度控制单元(150)布置成沿周向方向包围所述反应装置(100)的壳体(110)。
25.根据权利要求1-24中任一项所述的方法，其中，反应装置(100)中所述温度控制单元(150)为管式炉、双层夹套循环液或加热套。
26.根据权利要求1-25中任一项所述的方法，其中，所述步骤(c1)通过气液接触装置(200)进行，所述气液接触装置(200)的特征在于，其包括：
空心柱状的外壳(210)，该外壳具有用于引入液体的第一进口(212)、用于引入气体的第二进口(214)以及出气口(216)，其中，所述第一进口(212)、第二进口(214)沿所述外壳(210)的轴向方向相对地布置，所述出气口(216)靠近所述第二进口(214)地布置在所述外壳(210)的侧壁处；
导管(230)，该导管(230)通过所述第二进口引入所述外壳(210)中，其中，所述导管(230)的伸入所述外壳(210)中的第一自由端部(232)处在所述第一进口(212)附近；
填料(250)，该填料(250)布置在所述外壳(210)中，并且所述填料(250)的上表面与所述出气口(216)间隔预定距离，其中，所述填料能够允许所述气体和所述液体经过。
27.根据权利要求1-26中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述导管(230)在其位于所述外壳(210)之外的区段具有鼓胀部(236)。
28.根据权利要求1-27中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述填料(250)由球形或椭球形颗粒构成。
29.根据权利要求1-28中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，在所述填料(250)的上方布置有填料固定部。
30.根据权利要求1-29中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，在所述第一进口(212)处安装有过滤器(240)。
31.根据权利要求1-30中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述导管(230)的第一自由端部(232)与所述第一进口(212)错位。
32.根据权利要求1-31中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述气液接触装置(200)还具有温度控制单元(260)，所述温度控制单元(260)布置成沿周向方向包围所述气液接触装置(200)的外壳(210)。
33.根据权利要求1-32中任一项所述的方法，其中，所述气液接触装置(200)的特征在于，所述温度控制单元(150)为管式炉、液体式循环夹套或加热套。
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