CN115938632B - 一种抑制含硫铀废石产酸的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种抑制含硫铀废石产酸的方法，在含硫铀废石上设置覆盖层，覆盖层从上到下依次为上砂层、关键填充层和下砂层。本发明中利用关键填充层，配合上砂层、下砂层，能够最大限度的减少下渗水及外界空气与废石的接触，阻隔产酸，实现长期有效的抑制含硫铀废石的产酸过程。
Description
技术领域
本发明属于放射性废石防治技术领域，具体涉及一种用于抑制含硫铀废石产酸的方法。
背景技术
随着核工业的发展和对铀的需求，铀矿的开采量日益增多。铀矿退役后，产生规模性的尾矿堆，其含放射性核素，毒性高，数量大，很大程度上增加了铀矿山退役的治理难度。
含硫铀废石的化学成分复杂，矿山类型、开采方式、环境条件等酸性矿山废水的成因及影响因素也复杂多变，很难进行有效的定量分析。尾矿或废石中的金属硫化物(如黄铁矿、磁黄铁矿、黄铜矿、砷黄铁矿等)在微生物、空气、水的协同作用下，发生一系列生化及物理化学反应而逐步形成酸性水，通常含有大量的硫化物和重金属元素，对环境造成严重污染，治理费用高。
目前，对于退役铀矿山废石的治理方法主要有覆盖、封堵法和回填等方法进行治理。防止含有重金属元素的酸性废水进入自然环境，造成重大污染。
含硫铀矿山或废石场的防治，目前国内尚无根治的好方法，因而，开展含硫铀废石产酸的抑制和防治方法的研究，具有重要意义。为抑制含硫铀废石化学氧化产酸过程，降低酸性废水产生量及废水中铀及其他重金属浓度，采用多层覆盖的方式对废石堆进行隔氧防渗处理，但防护抑制效果还有待进一步提高，还需对抑制含硫化物的铀废石场产酸等防护方法做出进一步改进。
采取工程技术措施，将含硫的铀废石与空气和水隔绝。寻找来源广、价格低、施工方便的材料将废石封盖起来，从根本上防止酸性水的产生。
发明内容
为解决上述问题，本发明提供了一种抑制含硫铀废石产酸的方法，所述方法设置上砂层、关键填充层和下砂层。利用黄土和膨润土作为关键填充层，减弱下渗水的流速，甚至阻隔下渗水。隔断外界空气与废石的接触。从而有效抑制含硫铀废石的产酸过程，从而完成本发明。
本发明的目的在于提供一种抑制含硫铀废石产酸的方法，所述方法在含硫铀废石上设置覆盖层，覆盖层从上到下依次为上砂层、关键填充层和下砂层。
所述上砂层从上到下包括粗砂层、中砂层和细沙层。
所述关键填充层包括黄土层、膨润土层和黄土和膨润土混合层中的一种或几种，优选包括黄土层复加膨润土层和/或黄土和膨润土混合层。
所述下砂层从上到下包括粗砂层、中砂层和细沙层。
本发明提供的抑制含硫铀废石产酸的方法具有以下有益效果：
(1)本发明中利用黄土和膨润土形成黄土层、膨润土层和黄土和膨润土混合层作为关键填充层，配合上砂层、下砂层，能够最大限度的减少下渗水与废石的接触，阻隔产酸。
(2)本发明中上砂层、关键填充层和下砂层能够有效阻隔外界空气与含硫铀废石的接触，阻断产酸条件。
(3)本发明中的上砂层、下砂层能够在起到隔氧、阻水作用的同时，还能够起到固定关键填充层的作用，减少在自然环境下关键填充层材料的流失，实现长期有效的抑制含硫铀废石的产酸过程。
具体实施方式
下面通过具体实施方式对本发明进行详细说明，本发明的特点和优点将随着这些说明而变得更为清楚、明确。
本发明提供了抑制含硫铀废石产酸的方法，合理设计多层覆盖，并利用黄土和膨润土作为关键填充层，实现含硫铀废石，到达阻隔空气，防止流水直接冲刷含硫铀废石，有效减缓水速的目的，抑制产酸过程。
本发明提供了一种抑制含硫铀废石产酸的方法，所述方法在含硫铀废石上设置覆盖层，覆盖层从上到下依次为上砂层、关键填充层和下砂层。
所述上砂层从上到下包括粗砂层、中砂层和细沙层。粗砂起布水和支撑作用，中砂起过度作用，细沙粒径与关键层相近覆盖其上可使关键层锋面平整不易沟流。
所述粗砂层砂粒的平均粒径为5-20目，优选为10-20目，更优选为15-20目。其覆盖厚度为0.5-6cm，优选为0.5-4cm，更优选为1-2cm。
中砂层砂粒的平均粒径为10-40目，优选为15-35目，更优选为20-30目。其覆盖厚度为0.5-6cm，优选为0.5-4cm，更优选为1-2cm。
细砂层砂粒的平均粒径为40-70目，优选为45-65目，更优选为50-60目。其覆盖厚度为0.5-6cm，优选为0.5-4cm，更优选为1-2cm。
所述关键填充层包括黄土层、膨润土层和黄土和膨润土混合层中的一种或几种，优选包括黄土层复加膨润土层和/或黄土和膨润土混合层，更优选为黄土和膨润土混合层。
本发明中，通过在上砂层和下砂层之间填充黄土层、膨润土层或黄土、膨润土混合层，在阻隔空气的同时，可以大幅减缓流水的下渗速率。相对于无关键填充层的覆盖时流水下渗速率为1200mL/min，只填充黄土层，可以使下渗速率减缓至0.6mL/min，只填充黄土和膨润土混合层，可以使下渗速率减缓至0.0019mL/min，填充黄土层和膨润土层，可以使下渗速率减缓至0.0004mL/min，甚至实现无下渗水。
所述黄土平均粒径为40-90目，优选为50-70目；所述膨润土平均粒径为40-90目，优选为50-70目。
所述黄土层厚度为2-20mm，优选为4-15mm，更优选为5-10mm，黄土层堆积密度为0.5-3g/cm3，优选为1-1.5g/cm3。
所述膨润土层厚度为2-15mm，优选为2-10mm，更优选为2-6mm，膨润土层堆积密度为0.2-1.5g/cm3，优选为0.3-0.8g/cm3。
所述黄土和膨润土混合层厚度为2-25mm，优选为4-20mm，更优选为6-15mm，黄土和膨润土混合层堆积密度为0.5-3g/cm3，优选为0.7-1.3g/cm3。
关键层填充厚度越大下渗率越小，填充厚度为6-15mm即可将下渗速率降低至原来的1/(105～106)，考虑覆盖成本，此填充厚度效果已较显著。
所述下砂层从上到下包括粗砂层、中砂层和细沙层。同样地，粗砂起布水和支撑作用，中砂起过度作用，细沙粒径与关键层相近覆盖其上可使关键层锋面平整不易沟流。
所述粗砂层砂粒的平均粒径为5-20目，优选为10-20目，更优选为15-20目。其覆盖厚度为0.5-6cm，优选为0.5-4cm，更优选为0.5-2cm。
中砂层砂粒的平均粒径为10-40目，优选为15-35目，更优选为20-30目。其覆盖厚度为0.5-6cm，优选为0.5-4cm，更优选为0.5-2cm。
细砂层砂粒的平均粒径为40-70目，优选为45-65目，更优选为50-60目。其覆盖厚度为0.5-6cm，优选为0.5-4cm，更优选为0.5-2cm。
在本发明的一种优选实施方式中，在上砂层或下沙层的粗砂层处设置导流通道，形成导流层，使下渗到粗砂层中的渗出水导出，减少下渗的渗出水量。所述导流通道由粗砂层中的砂粒堆砌而成或排布导流管，优选排布导流管，通道汇入至导出口，导向渗出水。
所述导流管上半部为网格状或设置通水孔，使部分渗出水通过导流管网格或通水孔进入导流管。
实施例
(1)采集江西修水含硫铀尾矿库近表层废石样品：南侧1#样品。
测试上述样品中铀U、硫S、钙Ca、铁Fe、铜Cu、锰Mn、锌Zn的含量，测试结果如表1所示。
表1
| 元素种类 | 南侧1# |
| U/wt％ | 0.003 |
| S/wt％ | 0.58 |
| Ca/wt％ | 0.95 |
| Fe/wt％ | 8.97 |
| Cu/(μg·g-1) | 46.7 |
| Mn/(μg·g-1) | 47.9 |
| Zn/(μg·g-1) | 50.2 |
(2)测试南侧1#样品的酸中和能力(ANC)、净产酸量(NAG)、最大净产酸潜力值(NAPP)、最大产酸潜力值(MPA)。
1)称取1g样品，过200目筛，加入到100mL的烧杯中，注入25mL 0.2mol/L的HCl溶液。在90℃水浴锅中加热3h，冷却后用0.2mol/L的NaOH水溶液滴定过量的HCl，则ANC按下式计算：
ANC＝[(25-m)×0.2×98×10-6]/(2×w×10-6) (1)
式中，m为NaOH水溶液用量(mL)；w为样品质量g。
NAPP可按下式计算：
NAPP＝MPA-ANC (2)
式中，MPA为最大产酸潜力(Kg/t)，MPA＝样品硫含量×3.06×10，其中硫酸和S的分子量之比为3.06。
2)将2.5g南侧1#样品加入到500mL锥形瓶中，再加入250mL 150g/L的30wt％的H2O2水溶液通风橱中放置24h，煮沸1h左右除去残余的H2O2，冷却，测pH值，即为NAG，再用0.1mol/L的NaOH水溶液将其滴定至pH值为7。
NAG可按下式计算:
NAG＝(0.1×m×98)/(2×w) (3)
式中，m为NaOH水溶液用量(mL)；w为样品质量g。
表2
实施例1
在有机玻璃柱中完成实验，其内径为高度30cm，壁厚为0.5mm。底部填充含硫铀废石(江西修水含硫铀尾矿库南侧1#样品20cm，其粒径为5-8mm。
在含硫铀废石上方填充下砂层，由上至下分别为粗砂层(20目)、中砂层(20-30目)、细沙层(50目)，各层厚度为1cm。
再填充关键填充层为5g黄土层(50目)，其高度为5mm。
在关键填充层上填充上砂层，由上至下分别为粗砂层(20目)、中砂层(20-30目)、细沙层(50目)，各层厚度为1cm。
从有机玻璃柱上方加入80mL去离子水，使其自然下渗，测量有机玻璃柱下方渗出水流速为6.5mL/min。
实施例2
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为10g黄土层(50目)，其高度为10mm。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.63mL/min。
实施例3
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为5g黄土层(50目，高度为5mm)和0.5g膨润土层(50目，高度为2mm)，黄土层上方填充膨润土层。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.017mL/min。
实施例4
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为5g黄土层(50目，高度为5mm)和1.0g膨润土层(50目，高度为4mm)，黄土层上方填充膨润土层。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.0011mL/min。
实施例5
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为5g黄土层(50目，高度为5mm)和1.5g膨润土层(50目，高度为6mm)，黄土层上方填充膨润土层。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.0004mL/min。
实施例6
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为5g黄土层(50目，高度为5mm)和3g膨润土层(50目，高度为12mm)，黄土层上方填充膨润土层。有机玻璃柱下方30天未有水渗出。
实施例7
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为黄土(5g，50目)和膨润土(0.5g，50目)混合层，高度为6.5mm。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.12mL/min。
实施例8
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为黄土(5g，50目)和膨润土(1g，50目)混合层，高度为8mm。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.012mL/min。
实施例9
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为黄土(5g，50目)和膨润土(1.5g，50目)混合层，高度为10mm。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.0043mL/min。
实施例10
按照实施例1中的方法测试出水流速，区别仅在于：关键填充层为黄土(5g，50目)和膨润土(3.0g，50目)混合层，高度为15mm。有机玻璃柱下方渗出水流速为0.0019mL/min。
从实施例1-10中的测试数据可以看出，关键填充层为黄土层使下渗速率较快，添加膨润土后下渗速率呈数量级下降，尤其是关键填充层为黄土层和膨润土层分别填充效果更优。
在实验过程中发现膨润土颗粒较细密度较小均匀平铺难度较大，尤其在大面积铺装的情况下很难做到厚度一致，易出现局部沟流现象，影响隔氧防渗效果，从工程应用角度考虑黄土和膨润土混合层作为关键填充层的实施方案较优，适当提高膨润土比例可获得更好的减缓渗水速度的效果。
实施例11
采用有机玻璃柱行大柱试验，大柱材质为有机玻璃，规格为内径高80cm，壁厚为1cm。
底部填充含硫铀废石(江西修水含硫铀尾矿库南侧1#样品)，厚度为50cm，其粒径为8-10mm。
在含硫铀废石上方填充下砂层，由上至下分别为粗砂层(20目)、中砂层(20-30目)、细沙层(50目)，各层厚度为1cm。
再填充关键填充层为黄土(5g，50目)和膨润土(1.5g，50目)混合层，其高度为10mm。
在关键填充层上填充上砂层，由上至下分别为粗砂层(20目)、中砂层(20-30目)、细沙层(50目)，各层厚度为1cm。
从有机玻璃柱上端泵入自来水，流量设置为1.6ml/min(依据江西省局地最大降雨量300mm/d计)。开启蠕动泵进液，观察有机玻璃柱中含硫铀废石的日浸润深度约2cm，22天(22d)后柱底端出水，每天集合1个样品，测量水样pH值、电导率、电位及铀等主要离子浓度，测试结果如表1和表2所示。
表1
| 出水天数 | 水样体积/ml | pH | 电导率μs/cm | 电位mV |
| 1 | 9.5 | 4.03 | 1554 | 257.8 |
| 2 | 6.2 | 3.93 | 1585 | 289.4 |
| 3 | 6.2 | 3.77 | 1571 | 324.7 |
| 4 | 6.3 | 3.73 | 1546 | 339.2 |
| 5 | 6.6 | 3.59 | 1671 | 364.3 |
| 6 | 6.8 | 3.49 | 1726 | 367.5 |
| 7 | 5.5 | 3.42 | 1872 | 377.7 |
| 8 | 5 | 3.58 | 1852 | 387.2 |
| 9 | 4.7 | 3.66 | 1997 | 402.1 |
| 10 | 4.2 | 3.72 | 1891 | 420.3 |
| 11 | 6.8 | 3.78 | 1767 | 436 |
| 12 | 7.3 | 3.83 | 1745 | 448.9 |
| 13 | 6.4 | 3.85 | 1728 | 457.8 |
| 14 | 5.7 | 3.81 | 1781 | 449.3 |
| 15 | 7.8 | 3.73 | 1745 | 458.3 |
表2
对比例
对比例1
按照实施例11中的方法测试出水流速，区别仅在于：无下砂层、关键填充层和上砂层，通入自来水流量为78.5ml/h，通水时间为1h(模拟日降水时间)。收集流出液，每天集合1个样品，测量其pH值、电导率、电位及铀等主要离子浓度，测试结果如表3和表4所示。
第一天进液后无渗出液流出，第二天进液后收集流出液27ml，第三天及以后每次进液后流出液体积均约为78.5ml。
表3
表4
以上结合具体实施方式和/或范例性实例对本发明进行了详细说明，不过这些说明并不能理解为对本发明的限制。本领域技术人员理解，在不偏离本发明精神和范围的情况下，可以对本发明技术方案及其实施方式进行多种等价替换、修饰或改进，这些均落入本发明的范围内。本发明的保护范围以所附权利要求为准。
Claims (15)
1.一种抑制含硫铀废石产酸的方法，所述方法在含硫铀废石上设置覆盖层，覆盖层从上到下依次为上砂层、关键填充层和下砂层；
所述上砂层从上到下包括粗砂层、中砂层和细沙层；
所述粗砂层砂粒的平均粒径为5-20目，其覆盖厚度为0.5-6cm，；
中砂层砂粒的平均粒径为10-40目，其覆盖厚度为0.5-6cm；
细砂层砂粒的平均粒径为40-70目，其覆盖厚度为0.5-6cm；
所述关键填充层包括黄土层、膨润土层和黄土和膨润土混合层中的一种或几种，
所述黄土平均粒径为40-90目；所述膨润土平均粒径为40-90目；
所述下砂层从上到下包括粗砂层、中砂层和细沙层；
所述粗砂层砂粒的平均粒径为5-20目，其覆盖厚度为0.5-6cm；
中砂层砂粒的平均粒径为10-40目，其覆盖厚度为0.5-6cm；
细砂层砂粒的平均粒径为40-70目，其覆盖厚度为0.5-6cm。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，
所述粗砂层砂粒的平均粒径为10-20目，其覆盖厚度为0.5-4cm；
中砂层砂粒的平均粒径为15-35目，其覆盖厚度为0.5-4cm；
细砂层砂粒的平均粒径为45-65目，其覆盖厚度为0.5-4cm。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，
所述粗砂层砂粒的平均粒径为15-20目，其覆盖厚度为1-2cm；
中砂层砂粒的平均粒径为20-30目，其覆盖厚度为1-2cm；
细砂层砂粒的平均粒径为50-60目，其覆盖厚度为1-2cm。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述关键填充层包括黄土层复加膨润土层和/或黄土和膨润土混合层。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述黄土层厚度为2-20mm，黄土层堆积密度为0.5-3g/cm3。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述黄土层厚度4-15mm，黄土层堆积密度为1-1.5g/cm3。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述黄土层厚度为5-10mm。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述膨润土层厚度为2-15mm，膨润土层堆积密度为0.2-1.5g/cm3。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述膨润土层厚度为2-10mm，膨润土层堆积密度为0.3-0.8g/cm3。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述膨润土层厚度为2-6mm。
11.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述黄土和膨润土混合层厚度为2-25mm，黄土和膨润土混合层堆积密度为0.5-3g/cm3。
12.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述黄土和膨润土混合层厚度为4-20mm，黄土和膨润土混合层堆积密度为0.7-1.3g/cm3。
13.根据权利要求12所述的方法，其特征在于，所述黄土和膨润土混合层厚度为6-15mm。
14.根据权利要求1至13之一所述的方法，其特征在于，
所述粗砂层砂粒的平均粒径为为10-20目，其覆盖厚度为0.5-4cm；
中砂层砂粒的平均粒径为15-35目，其覆盖厚度为0.5-4cm；
细砂层砂粒的平均粒径为45-65目，其覆盖厚度为0.5-4cm。
15.根据权利要求14所述的方法，其特征在于，
所述粗砂层砂粒的平均粒径为15-20目，其覆盖厚度为0.5-2cm；
中砂层砂粒的平均粒径为20-30目，其覆盖厚度为0.5-2cm；
细砂层砂粒的平均粒径为50-60目，其覆盖厚度为0.5-2cm。
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