CN115819084A - 一种选择性吸收-辐射器材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种选择性吸收‑辐射器材料及其制备方法，所述的辐射器材料是一体化两相陶瓷材料，一层为选择性吸收端面材料，化学组成为Re0.5Sr0.5CoO3‑δ，另一层为选择性辐射端面材料，化学组成为CoNb2‑xTaxO6。分别按照两相陶瓷材料化学计量比称取原料湿法球磨，干燥、研磨、过筛后预烧结；再分别称取预烧粉体和粘结剂、增塑剂、分散剂和溶剂混合，球磨混合均匀，得到两种陶瓷预烧粉体浆料；利用塑料泡沫分别浸渍挂浆两种陶瓷浆料并施压叠合，经高温烧结，制得选择性吸收‑辐射器材料。该材料具有光热转换效能高、光谱辐射效率高、耐高温、抗氧化和抗热冲击等优点，对太阳能光谱进行有效整形，实现高效光热转换和热释光转换，可简化太阳能热光伏系统结构并显著提高系统效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种选择性吸收-辐射器材料及其制备方法，应用于太阳能热光伏发电系统。
背景技术
太阳能热光伏发电系统(Solar thermophotovoltaic,STPV)是基于热光伏(Thermophotovoltaic,TPV)发电技术，输入热源为太阳能发展而来的一种新型太阳能光热利用技术。典型的STPV系统主要由聚光器、吸收器、辐射器、光学滤波器、光伏电池和散热装置五部分组成。STPV系统主要的优点是具有高的理论效率，无移动部件，噪音低，可靠性高，具有高体积/重量比功率，可将废热利用进行热电联产等。其工作原理一般为：(1)太阳能以光能形式对吸收器进行加热，吸收器将温度传给辐射器，并将其加热至工作温度；(2)达到工作温度的辐射器再将热能转化成辐射能向外发射光子；(3)光学滤波器将能量小于光伏电池禁带宽度的光子反射回去，尽可能让能量较大的光子通过；(4)光伏电池的p-n结通过光生伏特效应将能量大于禁带宽度的光子转化成电能输出，其余部分光子反射回去或者产生废热；(5)冷却循环水不断地将光伏电池的产生的废热排走，控制其表面温度。
太阳能热光伏发电系统中发挥“光-热-光”转换作用的核心器件是选择性吸收-辐射器。目前国内外报道的太阳光吸收-热辐射器大都基于高熔点金属以及碳纳米管、二元高温氧化物等结构型复合材料。结构类吸收-辐射体光学性能可控性强，然而其制备工艺和环境要求苛刻，且在实际应用时存在大面积微结构表面的制备和高温稳定性两大问题。虽然上述材料可在高温真空及惰性气氛环境中保持稳定，但若在高温工作过程中渗入氧气，器件将发生毁灭性破坏。此外，吸收表面和辐射表面的光谱选择性需要进一步提高，如作为光吸收材料的碳纳米管高温热辐射损失很高，辐射体在热光伏电池带隙以上光子能量波段发射率均较高，大都为半带发射体，未显示出窄带辐射特征。虽然根据黑体辐射理论，一定温度下，低于辐射峰值波段的短波长能量区辐射通量占比较低，但窄带辐射可显示出更高的光电转换效率。如何进一步增强带内辐射、抑制带外辐射已成为目前热辐射体光谱效率提高的瓶颈。
发明内容
本发明的目的是为了改进现有技术的不足而提供一种选择性吸收-辐射器陶瓷材料，本发明的另一目的是提供上述材料的制备方法；该材料具有耐高温、抗氧化和抗热冲击等优点，太阳光吸收面能将太阳能高效转换成热能，辐射面能辐射与GaSb热光伏电池光学带隙良好匹配的光谱。
本发明的技术方案为：一种选择性吸收-辐射器材料，其特征在于，所述的辐射器材料是一体化两相陶瓷材料，一层为选择性吸收端面材料，化学组成为Re0.5Sr0.5CoO3-δ，Re为稀土La、Pr、Nd、Sm或Eu中的一种或几种组合物；另一层为选择性辐射端面材料，化学组成为CoNb2-xTaxO6，x取值范围为0～2。
上述的Re0.5Sr0.5CoO3-δ、CoNb2-xTaxO6均为多孔结构陶瓷。
本发明还提供了一种制备上述的选择性吸收-辐射器材料的方法，其具体步骤如下:
a.分别按照Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6的化学计量比称取原料湿法球磨，将球磨混合物干燥、研磨、过筛后在800～1000℃预烧结，保温6～10h；
b.分别称取Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6预烧粉体，再分别和一定质量比的粘结剂、增塑剂、分散剂和溶剂混合，球磨混合均匀，分别得到两种陶瓷预烧粉体浆料；
c.将塑料泡沫置于NaOH溶液中处理，随后置于羧甲基纤维素钠水溶液中浸泡，将预处理后的泡沫分别浸于Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6两种陶瓷浆料中浸渍挂浆1～3h，并辊压排除多余浆料，将两种陶瓷浆料的泡沫生坯叠合，得到Re0.5Sr0.5CoO3-δ—CoNb2-xTaxO6复合生坯样品；
d.将复合生坯样品置于高温电炉中梯度升温烧结，样品随炉冷却，制得选择性吸收-辐射器材料。
上述的原料中的Co元素由三氧化二钴或碳酸钴引入；Re元素由Re2O3引入；Sr元素由碳酸锶或氢氧化锶引入；Nb元素由三氧化二铌或五氧化二铌引入，Ta元素由二氧化钽或五氧化二钽引入。
优选步骤(a)中所述的湿球磨法，以无水乙醇为球磨介质，200～400r/min转速球磨6～9h。优选步骤(a)中所述的干燥的温度为80～100℃；步骤(a)中标准筛选用200～400目标准筛。
优选步骤(b)中所述的粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛PVB或聚乙烯醇PVA，加入质量为预烧粉的10％～15％；所述的增塑剂为领苯二甲酸二丁酯或聚乙二醇，加入质量为预烧粉的5％～10％；所述的分散剂为蓖麻油，加入质量为预烧粉的2.5％～5％；所述的溶剂为无水乙醇或异丙醇，加入质量为预烧粉的25％～50％。
优选步骤(c)中所述的塑料泡沫为聚氨酯或聚乙烯，所述泡沫有不同的孔隙密度为30ppi～60ppi；塑料泡沫处理中NaOH溶液的质量浓度为10～20％，浸泡处理时间为2～5h，羧甲基纤维素钠水溶液的质量浓度为1～5％，浸泡处理时间为0.5～1.5h。所述泡沫有不同形状和尺寸。
将复合生坯样品置于高温电炉中梯度升温烧结为：先以1～2℃/min升温速率升温至600～800℃保温2～4h；再以2～5℃/min升温速率升温至1000～1300℃保温2～4h。
本发明还提供了一种上述选择性吸收-辐射器在生产太阳能热光伏发电设备中的应用。
有益效果：
1.本发明从材料角度出发，选用的材料价格较低的金属氧化物和碳酸盐，并且制作工艺简单，成本低，便于工业化生产。
2.合成的吸收-辐射器材料结构具有显著的耐高温、抗氧化、抗热震性能，可以应用到高温太阳能热光伏系统中。
3.该材料型选择性吸收-辐射器材料的吸收端面可实现对太阳光进行高效光热转换，同时辐射面与GaSb太阳能电池的光学带隙具有良好的匹配，有望实现实际应用。
附图说明
图1为吸收-辐射器结构示意图；
图2为实施例1制得吸收-辐射器的(a)吸收表面吸收光谱和(b)辐射表面发射图谱。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明做进一步说明，但不应该将其理解为对发明保护范围的限制。
实施例1：选择性吸收-辐射器30ppiLa0.5Sr0.5CoO3-δ—30ppi CoNb2O6，如图1所示，其制备方法如下：
(1)按La0.5Sr0.5CoO3-δ元素计量比称取25.130g Co2O3、24.448g La2O3、22.368gSrCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，再按CoNb2O6元素计量比称取40.894g Nb2O5、18.298gCoCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，分别以无水乙醇为球磨介质，200r/min转速球磨6h，经筛网过滤后置于80℃恒温鼓风干燥箱中烘干，将粉体置于氧化铝坩埚，预烧温度为800℃，保温6h，预烧结后的粉体经研磨，过筛筛目选择200目，得到La0.5Sr0.5CoO3-δ预烧粉体和CoNb2O6预烧粉体；
(2)分别称取30g的Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6预烧粉体，再分别和3g粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛PVB)，1.5g增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯DBP)、0.75g分散剂(蓖麻油)、7.5g溶剂(无水乙醇)混合，得到两种陶瓷预烧粉体浆料；
(3)再将30ppi(直径为～40mm，厚度为～8.6mm)薄圆柱形聚氨酯泡沫置于10wt.％NaOH溶液中处理2h，随后置于1wt.％的羧甲基纤维素钠水溶液中浸泡0.5h，将处理后的泡沫分别浸于La0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2O6两种陶瓷浆料中浸渍挂浆1h，并辊压排除多余浆料，将两种陶瓷浆料的泡沫生坯叠合，得到La0.5Sr0.5CoO3-δ-CoNb2O6复合生坯样品；
(4)将上述复合生坯样品置于高温电炉中，先以1℃/min升温速率至600℃保温2h；再以2℃/min升温速率升温至1000℃保温2h烧结，样品随炉冷却。
图2(a)为制得的吸收-辐射器的吸收表面吸收光谱，图2(b)为辐射表面发射图谱，从图(a)可以看出样品吸收面在太阳光谱范围内具有较高的吸收率,大约为80％，从图(b)可见复合样品发射面在1～2μm波段具有较高发射率，可以与GaSb(λg＝1.725μm)电池良好匹配。
实施例2：选择性吸收-辐射器40ppiNd0.25Eu0.25Sr0.5CoO3-δ—40ppi CoNbTaO6，其制备方法如下：
(1)按Nd0.25Eu0.25Sr0.5CoO3-δ元素计量比称取22.227g Co2O3、10.258g Nd2O3、10.729g Eu2O3、18.004g SrCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，按CoNbTaO6元素计量比称取17.039g Nb2O5、28.326g Ta2O5、15.249g CoCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，分别以无水乙醇为球磨介质，400r/min转速球磨9h，经筛网过滤后置于100℃恒温鼓风干燥箱中烘干，将粉体置于氧化铝坩埚，预烧温度为1000℃，保温10h，预烧结后的粉体经研磨，过筛筛目选择400目，得到Nd0.25Eu0.25Sr0.5CoO3-δ预烧粉体和CoNbTaO6预烧粉体；
(2)分别称取30g的Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6预烧粉体，再分别和4.5g粘结剂(聚乙烯PVA)，3g增塑剂(聚乙二醇PEG)、1.5g分散剂(蓖麻油)、15g溶剂(异丙醇)混合，得到两种陶瓷预烧粉体浆料；
(3)再将40ppi(直径为～50mm，厚度为～9mm)薄圆柱形聚氨酯泡沫置于20wt.％NaOH溶液中处理5h，随后置于5wt.％的羧甲基纤维素钠水溶液中浸泡1.5h，将处理后的泡沫分别浸于Nd0.25Eu0.25Sr0.5CoO3-δ和CoNbTaO6两种陶瓷浆料中浸渍挂浆3h，并辊压排除多余浆料，将两种陶瓷浆料的泡沫生坯叠合，得到Nd0.25Eu0.25Sr0.5CoO3-δ-CoNbTaO6复合生坯样品；
(4)将上述复合生坯样品置于高温电炉中，先以2℃/min升温速率升温至800℃保温4h；再以5℃/min升温速率升温至1300℃保温4h烧结，样品随炉冷却。
制得的吸收-辐射器吸收面在太阳光谱范围内具有较高的吸收率,大约为80％，发射面在1～2μm波段具有较高发射率，可以与GaSb(λg＝1.725μm)电池良好匹配。
实施例3：选择性吸收-辐射器50ppiSm0.5Sr0.5CoO3-δ-50ppi CoTa2O6，其制备方法如下：
(1)按Sm0.5Sr0.5CoO3-δ元素计量比称取20.733g Co2O3、21.795g Sm2O3、18.454gSrCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，按CoTa2O6元素计量比称取48.032g Ta2O5、12.928g CoCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，分别以无水乙醇为球磨介质，300r/min转速球磨8h，经筛网过滤后置于90℃恒温鼓风干燥箱中烘干，将粉体置于氧化铝坩埚，预烧温度为900℃，保温8h，预烧结后的粉体经研磨，过筛筛目选择300目，得到Sm0.5Sr0.5CoO3-δ和CoTa2O6预烧粉体；
(2)分别称取30g的Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6预烧粉体，再分别和3.75g粘结剂(聚乙烯PVA)，2.25g增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯DBP)、1.125g分散剂(蓖麻油)、22.5g溶剂(异丙醇)混合，得到两种陶瓷预烧粉体浆料；
(3)再将50ppi(直径为～50mm，厚度为～8.5mm)薄圆柱形聚氨酯泡沫置于15wt.％NaOH溶液中处理4h，随后置于3wt.％的羧甲基纤维素钠水溶液中浸泡1h，将处理后的泡沫分别浸于Sm0.5Sr0.5CoO3-δ和CoTa2O6两种陶瓷浆料中浸渍挂浆2h，并辊压排除多余浆料，将两种陶瓷浆料的泡沫生坯叠合，得到Sm0.5Sr0.5CoO3-δ-CoTa2O6复合生坯样品；
(4)将上述复合生坯样品置于高温电炉中，先以1.5℃/min升温速率升温至700℃保温3h；再以4℃/min升温速率升温至1200℃保温3h烧结，样品随炉冷却。
制得的吸收-辐射器吸收面在太阳光谱范围内具有较高的吸收率,大约为80％，发射面在1～2μm波段具有较高发射率，可以与GaSb(λg＝1.725μm)电池良好匹配。
实施例4：材料型选择性吸收-辐射器60ppiPr0.5Sr0.5CoO3-δ-60ppi CoNb1.5Ta0.5O6，其制备方法如下：
(1)按Pr0.5Sr0.5CoO3-δ元素计量比称取21.264g Co2O3、21.142g Pr2O3、18.927gSrCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，按CoNb1.5Ta0.5O6元素计量比称取28.480g Nb2O5、15.782gTa2O5、16.991g CoCO3置于聚四氟乙烯球磨罐中，分别以无水乙醇为球磨介质，360r/min转速球磨7h，经筛网过滤后置于85℃恒温鼓风干燥箱中烘干，将粉体置于氧化铝坩埚，预烧温度为850℃，保温7h，预烧结后的粉体经研磨，过筛筛目选择200目，得到Pr0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb1.5Ta0.5O6预烧粉体；
(2)分别称取20g的Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6预烧粉体，再分别和2.4g粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛PVB)，1.2g增塑剂(聚乙二醇PEG)、0.6g分散剂(蓖麻油)、12.5g溶剂(无水乙醇)混合，得到两种陶瓷预烧粉体浆料；
(3)再将60ppi(直径为～40mm，厚度为～8mm)薄圆柱形聚乙烯泡沫置于12wt.％NaOH溶液中处理2.5h，随后置于4wt.％的羧甲基纤维素钠水溶液中浸泡1h，将处理后的泡沫分别浸于Pr0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb1.5Ta0.5O6两种陶瓷浆料中浸渍挂浆2.5h，并辊压排除多余浆料，将两种陶瓷浆料的泡沫生坯叠合，得到Pr0.5Sr0.5CoO3-δ-CoNb1.5Ta0.5O6复合生坯样品；
(4)将上述复合生坯样品置于高温电炉中，先以1℃/min升温速率升温至750℃保温3h；再以3℃/min升温速率升温至1230℃保温3h烧结，样品随炉冷却。制得的吸收-辐射器吸收面在太阳光谱范围内具有较高的吸收率,大约为80％，发射面在1～2μm波段具有较高发射率，可以与GaSb(λg＝1.725μm)电池良好匹配。
Claims (9)
1.一种选择性吸收-辐射器材料，其特征在于，所述的辐射器材料是一体化两相陶瓷材料，一层为选择性吸收端面材料，化学组成为Re0.5Sr0.5CoO3-δ，Re为稀土La、Pr、Nd、Sm或Eu中的一种或几种组合物；另一层为选择性辐射端面材料，化学组成为CoNb2-xTaxO6，x取值范围为0～2。
2.一种制备如权利要求1所述的选择性吸收-辐射器材料的方法，其具体步骤如下:
a.分别按照Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6的化学计量比称取原料湿法球磨，将球磨混合物干燥、研磨、过筛后在800～1000℃预烧结，保温6～10h；
b.分别称取Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6预烧粉体，再分别和一定质量比的粘结剂、增塑剂、分散剂和溶剂混合，球磨混合均匀，分别得到两种陶瓷预烧粉体浆料；
c.将塑料泡沫置于NaOH溶液中处理，随后置于羧甲基纤维素钠水溶液中浸泡，将预处理后的泡沫分别浸于Re0.5Sr0.5CoO3-δ和CoNb2-xTaxO6两种陶瓷浆料中浸渍挂浆1～3h，并辊压排除多余浆料，将两种陶瓷浆料的泡沫生坯叠合，得到Re0.5Sr0.5CoO3-δ—CoNb2-xTaxO6复合生坯样品；
d.将复合生坯样品置于高温电炉中梯度升温烧结，样品随炉冷却，制得选择性吸收-辐射器材料。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述的原料中的Co元素由三氧化二钴或碳酸钴引入；Re元素由Re2O3引入；Sr元素由碳酸锶或氢氧化锶引入；Nb元素由三氧化二铌或五氧化二铌引入，Ta元素由二氧化钽或五氧化二钽引入。
4.如权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤a中所述的湿球磨法，以无水乙醇为球磨介质，200～400r/min转速球磨6～9h。
5.如权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤a中所述的干燥的温度为80～100℃；步骤(a)中标准筛选用200～400目标准筛。
6.如权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤b中所述的粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛PVB或聚乙烯醇PVA，加入质量为预烧粉的10％～15％；所述的增塑剂为领苯二甲酸二丁酯或聚乙二醇，加入质量为预烧粉的5％～10％；所述的分散剂为蓖麻油，加入质量为预烧粉的2.5％～5％；所述的溶剂为无水乙醇或异丙醇，加入质量为预烧粉的25％～50％。
7.如权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤c中所述的塑料泡沫为聚氨酯或聚乙烯，所述泡沫的孔隙密度为30ppi～60ppi；塑料泡沫处理中NaOH溶液的质量浓度为10～20％，浸泡处理时间为2～5h，羧甲基纤维素钠水溶液的质量浓度为1～5％，浸泡处理时间为0.5～1.5h。
8.如权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤d中梯度升温烧结的参数为：先以1～2℃/min升温速率升温至600～800℃保温2～4h；再以2～5℃/min升温速率升温至1000～1300℃保温2～4h。
9.如权利要求1所述的一种选择性吸收-辐射器在生产太阳能热光伏发电设备中的应用。
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2022
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