CN115744918A - 制造二维阳极材料的方法 - Google Patents

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Abstract

本公开提供了用于形成二维硅氧化物负电活性材料的方法。所述方法包括使二维硅同素异形体和氧化剂在具有大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度的环境中接触，其中二维硅同素异形体和氧化剂的接触导致二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。在某些变型中，所述氧化剂包含氧气，且二维硅同素异形体和氧化剂的接触可包括将二维硅同素异形体置于包含小于或等于约21%氧气的含氧环境中。在其它变型中，所述氧化剂包括湿化学剂。

Description

制造二维阳极材料的方法
技术领域
本发明涉及制造二维阳极材料的方法。
背景技术
该部分提供与本公开有关的背景信息，其不一定是现有技术。
需要高级储能设备和系统以满足各种产品的能量和/或动力要求，包括汽车产品，如启停系统（例如12V启停系统）、电池辅助系统、混合动力汽车（“HEV”）和电动汽车（“EV”）。典型的锂离子电池组包括至少两个电极和电解质和/或隔离件。两个电极之一可充当正电极或阴极，而另一个电极可充当负电极或阳极。可将填充有液体或固体电解质的隔离件设置在负电极和正电极之间。电解质适于在电极之间传导锂离子并且类似于两个电极，可以是固体和/或液体形式和/或其混合物。在包括固态电极和固态电解质（或固态隔离件）的固态电池组的情况下，固态电解质（或固态隔离件）可物理分隔电极以致不需要独立隔离件。
常规可再充电锂离子电池组通过在负电极与正电极之间来回可逆地传送锂离子来运行。例如，锂离子可在电池组充电过程中从正电极向负电极移动并在电池组放电时在相反方向上移动。这样的锂离子电池组可根据需要向相关负载装置可逆地供电。更具体地，可由锂离子电池组向负载装置供应电能直至负电极的锂含量被有效耗尽。然后可通过合适的直流电流在电极之间在相反方向上传送而将电池组再充电。
在放电过程中，负电极可含有较高浓度的嵌入锂，其被氧化成锂离子和电子。锂离子可例如经过中间多孔隔离件的孔隙内所含的离子导电电解质溶液从负电极移动到正电极。同时，电子通过外部电路从负电极传送到正电极。这样的锂离子可通过电化学还原反应同化到正电极的材料中。电池组可在其可用容量的部分或完全放电后通过外部电源再充电或再生，这逆转在放电过程中发生的电化学反应。
许多不同材料可用于制造锂离子电池组的组件。例如，锂电池组的正电极材料通常包含可被锂离子嵌入的电活性材料，如锂-过渡金属氧化物或混合氧化物，例如包括LiMn2O4、LiCoO2、LiNiO2、LiMn1.5Ni0.5O4、LiNi(1-x-y)CoxMyO2（其中0<x<1，y<1，且M可以是Al、Mn等），或一种或多种磷酸盐化合物，例如包括磷酸锂铁或混合锂锰-铁磷酸盐。负电极通常包括锂插入材料（lithium insertion material）或合金基质材料（alloy host material）。例如，用于形成阳极的典型电活性材料包括石墨和其它形式的碳、硅和硅氧化物、锡和锡合金。
某些阳极材料具有特定优点。尽管在锂离子电池组中最广泛使用具有372 mAh·g-1的理论比容量的石墨，但对具有高比容量，例如约900 mAh·g-1至约4,200 mAh·g-1的高比容量的阳极材料越来越感兴趣。例如，硅具有已知最高的理论锂容量（例如约4,200mAh·g-1），以使其成为用于可再充电锂离子电池组的有吸引力的材料。但是，含硅阳极可能具有缺点。例如，在连续充电和放电循环的过程中过度的体积膨胀和收缩（例如硅为约400%，相较于石墨为约10%）。这样的体积变化可导致电活性材料的疲劳开裂和爆裂，以及材料粒子的粉化，这进而可导致含硅电活性材料与电池组电池的其余部分之间的电接触的损失，这造成差的容量保持率和过早的电池失效。这在高能量锂离子电池组，如用于交通运输应用的那些中使用含硅电极所需要的电极加载水平下尤其如此。因此将希望开发可解决这些挑战的用于高能量和高功率锂离子电池组的高性能电极材料，特别是包含硅的材料和/或在锂离子循环过程中发生显著体积变化的其它电活性材料，以及制备这样的高性能电极材料的方法。
发明内容
该本分提供本公开的一般概述，并且不是其完整范围或其所有特征的全面公开。
本公开涉及一种层状阳极材料（例如二维（“2D”）硅氧化物），及其形成方法（例如使用化学分批或流动法（chemical batch or flow processes））。
在各种方面，本公开提供一种形成二维硅氧化物负电活性材料的方法。该方法可包括在具有大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度的环境中使二维硅同素异形体和氧化剂接触，其中二维硅同素异形体和氧化剂的接触导致二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
在一个方面，该方法可进一步包括，在二维硅同素异形体和氧化剂的接触之前或同时，将所述环境加热到大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度。
在一个方面，所述环境可具有大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃的温度，所述氧化剂可包括氧气，并且二维硅同素异形体和氧化剂的接触可包括将二维硅同素异形体置于包含小于或等于约21%氧气的含氧环境中。
在一个方面，所述含氧环境可具有大于或等于约1体积%至小于或等于约21体积%的氧浓度。
在一个方面，可将二维硅同素异形体在含氧环境中保持大于或等于约10分钟至小于或等于约300分钟。
在一个方面，所述环境可具有大于或等于约25℃至小于或等于约100℃的温度，且所述氧化剂可包括湿化学剂。
在一个方面，所述湿化学剂可包括一种或多种硝酸盐、一种或多种过氧化物、一种或多种过硫酸盐、一种或多种高锰酸盐或其任何组合。
在一个方面，所述湿化学剂可包括选自以下的化合物：亚硝酸盐、硝酸盐、过氧化物、亚硫酸盐、硫酸盐、过硫酸盐、硫酸、氯酸盐、亚氯酸盐、过一硫酸、过二硫酸、高锰酸盐及其组合。
在一个方面，该方法可进一步包括，在所述接触之后，碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
在一个方面，该方法可进一步包括，在所述接触之后，预锂化所述二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
在一个方面，所述有机电解质可包括选自以下的锂盐：六氟磷酸锂、双(氟磺酰)亚胺锂、四氟硼酸锂、双(草酸根合)硼酸锂及其组合；和选自以下的有机溶剂：碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯及其组合。
在各种方面，本公开提供一种形成二维硅氧化物负电活性材料的方法。该方法可包括将二维硅同素异形体置于含氧环境中。可将含氧环境加热到大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃的温度。所述含氧环境可具有大于或等于约1体积%至小于或等于约21体积%的氧浓度。在含氧环境中加热二维硅同素异形体可导致二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
在一个方面，可将二维硅同素异形体在含氧环境中保持大于或等于约10分钟至小于或等于约300分钟。
在一个方面，该方法可进一步包括，在所述接触之后，碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
在一个方面，该方法可进一步包括，在所述接触之后，预锂化所述二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
在各种方面，本公开提供一种形成二维硅氧化物负电活性材料的方法。该方法可包括使二维硅同素异形体和湿化学剂接触以形成掺合物，和将所述掺合物加热到大于或等于约25℃至小于或等于约100℃的温度，其中所述掺合物的加热导致二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
在一个方面，所述湿化学剂可包括一种或多种硝酸盐、一种或多种过氧化物、一种或多种过硫酸盐、一种或多种高锰酸盐或其任何组合。
在一个方面，所述湿化学剂可包括选自以下的化合物：亚硝酸盐、硝酸盐、过氧化物、亚硫酸盐、硫酸盐、过硫酸盐、硫酸、氯酸盐、亚氯酸盐、过一硫酸、过二硫酸、高锰酸盐及其组合。
在一个方面，该方法可进一步包括，在所述接触之后，碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
在一个方面，该方法可进一步包括，在所述接触之后，预锂化所述二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
本发明公开了以下技术方案：
1. 一种用于形成二维硅氧化物负电活性材料的方法，所述方法包括：
使二维硅同素异形体和氧化剂在具有大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度的环境中接触，其中所述二维硅同素异形体和所述氧化剂的接触导致所述二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
2. 根据技术方案1所述的方法，其进一步包括，在所述二维硅同素异形体和所述氧化剂的接触之前或同时：
将所述环境加热到大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度。
3. 根据技术方案1所述的方法，其中所述环境具有大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃的温度，所述氧化剂包含氧气，并且所述二维硅同素异形体和所述氧化剂的接触包括将所述二维硅同素异形体置于包含小于或等于约21%氧气的含氧环境中。
4. 根据技术方案3所述的方法，其中所述含氧环境具有大于或等于约1体积%至小于或等于约21体积%的氧浓度。
5. 根据技术方案3所述的方法，其中将所述二维硅同素异形体在所述含氧环境中保持大于或等于约10分钟至小于或等于约300分钟。
6. 根据技术方案1所述的方法，其中所述氧化剂包括湿化学剂。
7. 根据技术方案6所述的方法，其中所述湿化学剂包括一种或多种硝酸盐、一种或多种过氧化物、一种或多种过硫酸盐、一种或多种高锰酸盐或其任何组合。
8. 根据技术方案7所述的方法，其中所述湿化学剂包括选自以下的化合物：亚硝酸盐、硝酸盐、过氧化物、亚硫酸盐、硫酸盐、过硫酸盐、硫酸、氯酸盐、亚氯酸盐、过一硫酸、过二硫酸、高锰酸盐及其组合。
9. 根据技术方案1所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料，其中通过使所述二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
10. 根据技术方案1所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化，其中通过使所述二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
11. 根据技术方案10所述的方法，其中所述有机电解质包括：
选自以下的锂盐：六氟磷酸锂、双(氟磺酰)亚胺锂、四氟硼酸锂、双(草酸根合)硼酸锂及其组合；和
选自以下的有机溶剂：碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯及其组合。
12. 一种用于形成二维硅氧化物负电活性材料的方法，所述方法包括：
将二维硅同素异形体置于含氧环境中，其中将含氧环境加热到大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃的温度并具有大于或等于约1体积%至小于或等于约21体积%的氧浓度，并且其中在含氧环境中加热所述二维硅同素异形体导致所述二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
13. 根据技术方案12所述的方法，其中将所述二维硅同素异形体在所述含氧环境中保持大于或等于约10分钟至小于或等于约300分钟。
14. 根据技术方案12所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料，其中通过使所述二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
15. 根据技术方案12所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化，其中通过使所述二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
16. 一种用于形成二维硅氧化物负电活性材料的方法，所述方法包括：
使二维硅同素异形体和湿化学剂接触以形成掺合物；和
将所述掺合物加热到大于或等于约25℃至小于或等于约100℃的温度，其中所述掺合物的加热导致所述二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
17. 根据技术方案16所述的方法，其中所述湿化学剂包括一种或多种硝酸盐、一种或多种过氧化物、一种或多种过硫酸盐、一种或多种高锰酸盐或其任何组合。
18. 根据技术方案17所述的方法，其中所述湿化学剂包括选自以下的化合物：亚硝酸盐、硝酸盐、过氧化物、亚硫酸盐、硫酸盐、过硫酸盐、硫酸、氯酸盐、亚氯酸盐、过一硫酸、过二硫酸、高锰酸盐及其组合。
19. 根据技术方案15所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料，其中使所述二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
20. 根据技术方案16所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化，其中通过使所述二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
进一步的适用领域将从本文中提供的描述中变得显而易见。本发明内容中的描述和具体实例仅意在举例说明而无意限制本公开的范围。
附图说明
本文中描述的附图仅用于举例说明所选实施方案而非所有可能的实施方案，并且无意限制本公开的范围。
图1是根据本公开的各种方面的包括层状（即二维）电活性材料的示例性电化学电池组电池的示意图；
图2是根据本公开的各种方面图示制造用于电化学电池组电池，如图1中所示的示例性电化学电池组电池的层状（即二维）电活性材料的一种示例性方法的流程图；和
图3是根据本公开的各种方面图示制造用于电化学电池组电池，如图1中所示的示例性电化学电池组电池的层状（即二维）电活性材料的另一示例性方法的流程图。
遍及附图的几个视图，相应的附图标记都是指相应的部件。
具体实施方式
提供示例性实施方案从而使得本公开将为完全的，并使本公开将向本领域技术人员充分传达范围。阐述了许多具体细节，例如具体组合物、组件、装置和方法的实例，以提供对本公开的实施方案的充分理解。对本领域技术人员将显而易见的是，不需要采用具体细节，示例性实施方案可以以许多不同的形式表现，并且它们都不应被解释为限制本公开的范围。在一些示例性实施方案中，没有详细描述公知的方法、公知的装置结构和公知的技术。
本文中所用的术语仅为了描述特定的示例性实施方案，并且无意作为限制。除非上下文清楚地另行指明，如本文所用，单数形式“一”、“一个”和“该”可旨在也包括复数形式。术语“包含”、“包括”、“涵盖”和“具有”是可兼的，并且因此指定了所述特征、元件、组合物、步骤、整数、操作和/或组件的存在，但不排除一个或多个其它特征、整数、步骤、操作、元件、组件和/或其群组的存在或加入。尽管开放式术语“包括”应被理解为用于描述和要求保护本文中所述的各种实施方案的非限制性术语，但在某些方面，该术语或可被理解成替代性地为更具限制性和局限性的术语，如“由……组成”或“基本由……组成”。由此，对叙述组合物、材料、组件、元件、特征、整数、操作和/或方法步骤的任意给定实施方案，本公开还具体包括由或基本由此类所叙述组合物、材料、组件、元件、特征、整数、操作和/或方法步骤组成的实施方案。在“由……组成”的情况下，替代实施方案排除任何附加的组合物、材料、组件、元件、特征、整数、操作和/或方法步骤，而在“基本由……组成”的情况下，从此类实施方案中排除了实质上影响基本和新颖特性的任何附加的组合物、材料、组件、元件、特征、整数、操作和/或方法步骤，但是不在实质上影响基本和新颖特性的任何组合物、材料、组件、元件、特征、整数、操作和/或方法步骤可以包括在实施方案中。
本文中描述的任何方法步骤、工艺和操作不应解释为必定要求它们以所论述或举例说明的特定次序执行，除非明确确定为执行次序。还要理解的是，除非另行说明，可采用附加或替代的步骤。
当组件、元件或层被提到在另一元件或层“上”，“啮合”、“连接”或“耦合”到另一元件或层上时，其可直接在另一组件、元件或层上，啮合、连接或耦合到另一组件、元件或层上，或可存在居间元件或层。相较之下，当元件被提到“直接在另一元件或层上”，“直接啮合”、“直接连接”或“直接耦合”到另一元件或层上时，可不存在居间元件或层。用于描述元件之间关系的其它词语应以类似方式解释(例如“在…之间”相对“直接在…之间”，“相邻”相对“直接相邻”等)。如本文所用，术语“和/或”包括一个或多个相关罗列项的任何和所有组合。
尽管术语第一、第二、第三等在本文中可用于描述各种步骤、元件、组件、区域、层和/或区段，但除非另行说明，这些步骤、元件、组件、区域、层和/或区段不应受这些术语限制。这些术语可仅用于将一个步骤、元件、组件、区域、层或区段与另一步骤、元件、组件、区域、层或区段进行区分。除非上下文清楚表明，术语如“第一”、“第二”和其它数值术语在本文中使用时并不暗示次序或顺序。因此，下文论述的第一步骤、元件、组件、区域、层或区段可以被称作第二步骤、元件、组件、区域、层或区段而不背离示例性实施方案的教导。
为了易于描述，在本文中可使用空间或时间上相对的术语，如“之前”、“之后”、“内”、“外”、“下”、“下方”、“下部”、“上方”、“上部”等描述如附图中所示的一个元件或特征与其它(一个或多个)元件或(一个或多个)特征的关系。除了在附图中所示的取向之外，空间或时间上的相对术语可旨在涵盖装置或系统在使用或操作中的不同取向。
遍及本公开，数值代表近似测量值或范围界限以涵盖与给定值的轻微偏差和大致具有所提及值的实施方案以及确切具有所提及值的实施方案。除了在详细描述最后提供的工作实例中之外，本说明书(包括所附权利要求)中的(例如量或条件)参数的所有数值应被理解为在所有情况中被术语“约”修饰，无论在该数值前是否实际出现“约”。“约”是指所述数值允许一定的轻微不精确(在一定程度上接近该值的精确值；大致或合理地近似该值；几乎是)。如果在本领域中不以这种普通含义另行理解由“约”提供的不精确性，那么本文所用的“约”是指可由测量和使用此类参数的普通方法造成的至少偏差。例如，“约”可包括小于或等于5%、任选小于或等于4%、任选小于或等于3%、任选小于或等于2%、任选小于或等于1%、任选小于或等于0.5%，和在某些方面任选小于或等于0.1%的偏差。
此外，范围的公开包括对在整个范围内的所有值和进一步细分范围的公开，包括对该范围所给出的端点和子范围的公开。
现在将参照附图更充分描述示例性实施方案。
本公开涉及用于循环锂离子的电化学电池的层状（即二维（“2D”））阳极材料，及其形成方法。该层状阳极材料可以是二维硅氧化物材料。用于形成二维硅氧化物材料的方法可包括将层状（即二维）硅同素异形体氧化，例如通过使层状硅同素异形体暴露于稀氧，其中控制氧浓度和温度，和/或通过使用湿化学剂（例如硝酸盐、过氧化物、过硫酸盐、高锰酸盐等），其中控制氧化力和温度。在各个变型中，可对二维硅氧化物材料施以一种或多种后处理。例如，在各种方面，可通过使二维硅氧化物材料在升高的温度下暴露于含碳燃料（例如烷烃（如甲烷）、烯烃（如乙烯、丙烯）、炔烃（如乙炔）等）而对二维硅氧化物材料进行碳涂布。在各种方面，可通过使二维硅氧化物材料暴露于包含锂盐和有机溶剂的非水性电解质而将二维硅氧化物材料预锂化。
典型的锂离子电池组包括相对第二电极（如负电极或阳极）的第一电极（如正电极或阴极）和布置其间的隔离件和/或电解质。第二电极可包括层状（即二维）阳极材料。通常，在锂离子电池组包（battery pack）中，电池组或电池可以在堆叠中或以卷绕配置电连接以提高总输出。锂离子电池组通过在第一和第二电极之间可逆地传送锂离子来运行。例如，锂离子可在电池组充电过程中从正电极向负电极移动并在电池组放电时在相反方向上移动。电解质适于传导锂离子（或在钠离子电池组的情况下的钠离子等）并且可以是液体、凝胶或固体形式。例如，电化学电池（也称为电池组）20的示例性和示意性图示显示在图1中。
这样的电池用于车辆或汽车运输应用（例如摩托车、船、拖拉机、公共汽车、摩托车、活动房屋、露营车和坦克）。但是，本技术可用于多种多样的其它工业和应用，包括航空航天组件、消费品、器件、建筑物（例如房屋、办公室、棚屋和仓库）、办公设备和家具和工业设备机械、农业或农场设备或重型机械，作为非限制性实例。此外，尽管图示的实例包括单个正电极阴极和单个阳极，但技术人员将认识到，本教导适用于各种其它配置，包括具有一个或多个阴极和一个或多个阳极以及具有布置在其一个或多个表面上或与其一个或多个表面相邻的电活性层的各种集流体。
电池组20包括负电极22（例如阳极）、正电极24（例如阴极）和布置在两个电极22、24之间的隔离件26。隔离件26提供电极22、24之间的电隔离 - 防止物理接触。隔离件26还在锂离子的循环过程中提供锂离子和在某些情况下的相关阴离子的内部通行的最小阻力路径。在各种方面，隔离件26包含电解质30，其在某些方面也可存在于负电极22和正电极24中。在某些变型中，隔离件26可由固态电解质形成。例如，隔离件26可由多个固态电解质粒子（未显示）限定。
负电极集流体32可位于负电极22处或附近。负电极集流体32可以是包含铜或本领域技术人员已知的任何其它适当的导电材料的金属箔、金属栅或网或多孔金属（expandedmetal）。正电极集流体34可位于正电极24处或附近。正电极集流体34可以是包含铝或本领域技术人员已知的任何其它适当的导电材料的金属箔、金属栅或网或多孔金属（expandedmetal）。负电极集流体32和正电极集流体34分别从外部电路40收集自由电子并将自由电子传送到外部电路40。例如，可中断的外部电路40和负载装置42可连接负电极22（通过负电极集流体32）和正电极24（通过正电极集流体34）。
电池组20可在放电过程中通过闭合外部电路40（以连接负电极22和正电极24）时发生的可逆的电化学反应且负电极22具有比正电极低的电位而生成电流。正电极24和负电极22之间的化学势差驱使通过负电极22处的反应，例如嵌入锂的氧化生成的电子经由外部电路40移动到正电极24。也在负电极22处生成的锂离子同时经由隔离件26中所含的电解质30移动到正电极24。电子流经外部电路40且锂离子穿过含有电解质30的隔离件26迁移以在正电极24处形成嵌入锂。如上所述，电解质30通常也存在于负电极22和正电极24中。经过外部电路40的电流可被利用并引导通过负载装置42直至负电极22中的锂被耗尽且电池组20的容量降低。
电池组20可随时通过将外部电源与锂离子电池组20连接以逆转电池组放电过程中发生的电化学反应来充电或重新供能。将外部电源与电池组20连接促进正电极24处的反应，例如嵌入锂的非自发氧化使得产生电子和锂离子。锂离子穿过隔离件26经由电解质30流回负电极22以向负电极22补充锂（例如嵌入锂）以供在下一次电池组放电事件的过程中使用。因此，一个完整的放电事件接着一个完整的充电事件被视为一个循环，其中锂离子在正电极24和负电极22之间循环。可用于给电池组20充电的外部电源可随电池组20的尺寸、构造和特定最终用途而变。一些显著和示例性的外部电源包括但不限于通过墙壁插座连接到AC电力网的AC-DC转换器和机动车交流发电机。
在许多锂离子电池组配置中，负电极集流体32、负电极22、隔离件26、正电极24和正电极集流体34中的每一个制备为相对薄层（例如厚度为几微米至几分之一毫米或更小）并作为以电并联布置连接的层组装以提供合适的电能和动力组。在各种方面，电池组20也可包括尽管在此没有描绘但为本领域技术人员已知的各种其它组件。例如，电池组20可包括外壳、垫圈、端盖、极耳、电池端子和可位于电池组20内，包括位于负电极22、正电极24和/或隔离件26之间或附近的任何其它常规组件或材料。图1中所示的电池组20包括液体电解质30并示出电池组运行的代表性构思。但是，本技术也适用于固态电池组，其包括可具有如本领域技术人员已知的不同设计的固态电解质和/或固态电活性粒子。
如上所述，电池组20的尺寸和形状可随设计其用于的特定应用而变。电池驱动车辆和手持消费电子设备例如是其中电池组20最可能设计为不同的尺寸、容量和功率输出规格的两个实例。如果负载装置42需要，电池组20也可与其它类似的锂离子电池或电池组串联或并联以产生更大的电压输出、能量和功率。因此，电池组20可以向作为外部电路40的部分的负载装置42产生电流。负载装置42可由电池组20放电时经过外部电路40的电流供能。尽管电负载装置42可以是任何数量的已知电动装置，但若干具体实例包括电动车的电动机、笔记本电脑、平板电脑、移动电话和无绳电动工具或器具。负载装置42也可以是为了存储电能而给电池组20充电的发电装置。
重新参考图1，正电极24、负电极22和隔离件26可各自在它们的孔隙内包含能够在负电极22和正电极24之间传导锂离子的电解质溶液或体系30。在锂离子电池组20中可使用能够在负电极22和正电极24之间传导锂离子的任何适当的电解质30，无论是固体、液体还是凝胶形式。在某些方面中，电解质30可以是包含溶解在有机溶剂或有机溶剂混合物中的锂盐的非水性液体电解质溶液。在锂离子电池组20中可使用许多常规非水性液体电解质30溶液。
在某些方面，电解质30可以是包含溶解在有机溶剂或有机溶剂混合物中的一种或多种锂盐的非水性液体电解质溶液。例如，可溶解在有机溶剂中以形成非水性液体电解质溶液的锂盐的非限制性名单包括六氟磷酸锂（LiPF6）、高氯酸锂（LiClO4）、四氯铝酸锂（LiAlCl4）、碘化锂（LiI）、溴化锂（LiBr）、硫氰酸锂（LiSCN）、四氟硼酸锂（LiBF4）、四苯基硼酸锂（LiB(C6H5)4）、双(草酸根合)硼酸锂（LiB(C2O4)2）（LiBOB）、二氟草酸根合硼酸锂（LiBF2(C2O4)）、六氟砷酸锂（LiAsF6）、三氟甲磺酸锂（LiCF3SO3）、双(三氟甲烷)磺酰亚胺锂（LiN(CF3SO2)2）、双(氟磺酰)亚胺锂（LiN(FSO2)2）（LiSFI）及其组合。
可将这些和其它类似的锂盐溶解在各种非水性非质子有机溶剂中，包括但不限于，各种碳酸烷基酯，如环状碳酸酯（例如碳酸亚乙酯（EC）、碳酸亚丙酯（PC）、碳酸亚丁酯（BC）、氟代碳酸亚乙酯（FEC））、直链碳酸酯（例如碳酸二甲酯（DMC）、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸甲乙酯（EMC））、脂族羧酸酯（例如甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯）、γ-内酯（例如γ-丁内酯、γ-戊内酯）、链结构醚（例如1,2-二甲氧基乙烷、1-2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷）、环醚（例如四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃）、1,3-二氧戊环）、硫化合物（例如环丁砜）及其组合。
多孔隔离件26在某些情况下可包括含聚烯烃的多微孔聚合物隔离件。聚烯烃可以是均聚物（衍生自单一单体成分）或杂聚物（衍生自多于一种单体成分），其可以是直链或支化的。如果杂聚物衍生自两种单体成分，该聚烯烃可呈现任何共聚物链排列，包括嵌段共聚物或无规共聚物的那些排列。类似地，如果该聚烯烃是衍生自多于两种单体成分的杂聚物，其同样可以是嵌段共聚物或无规共聚物。在某些方面中，聚烯烃可以是聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、或PE和PP的共混物、或PE和/或PP的多层结构化多孔膜。可商购的聚烯烃多孔隔离件膜26包括可获自Celgard LLC的CELGARD® 2500（单层聚丙烯隔离件）和CELGARD® 2320（三层聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯隔离件）。
当隔离件26是多微孔聚合物隔离件时，其可以是单层或多层层压体，其可由干法或湿法制造。例如，在某些情况下，聚烯烃单层可形成整个隔离件26。在其它方面，隔离件26可以是例如具有在相对表面之间延伸的大量孔隙并可具有例如小于1毫米的平均厚度的纤维膜。但是，作为另一实例，可以组装类似或不同聚烯烃的多个分立层以形成多微孔聚合物隔离件26。除了聚烯烃之外，隔离件26还可包含其它聚合物，例如但不限于聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚偏二氟乙烯（PVdF）、聚酰胺、聚酰亚胺、聚(酰胺-酰亚胺)共聚物、聚醚酰亚胺和/或纤维素或适用于建立所需多孔结构的任何其它材料。聚烯烃层和任何其它任选地的聚合物层可进一步作为纤维层包括在隔离件26中以帮助为隔离件26提供适当的结构和孔隙率特征。
在某些变型中，隔离件26也可与陶瓷材料混合或其表面可用陶瓷材料涂布。例如，隔离件26可进一步包括一种或多种陶瓷涂层和耐热材料涂层。陶瓷涂层和/或耐热材料涂层可设置在隔离件26的一个或多个侧面上。形成陶瓷层的材料可选自：氧化铝（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）、二氧化钛（TiO2）及其组合。耐热材料可选自：Nomex、Aramid及其组合。
设想了用于形成隔离件26的各种常规可得的聚合物和商品，以及可用于生产这样的多微孔聚合物隔离件26的许多制造方法。
在各种方面，图1中的多孔隔离件26和电解质30可用既充当电解质又充当隔离件的固态电解质（“SSE”）（未显示）替代。固态电解质可设置在正电极24和负电极22之间。固态电解质促进锂离子的转移，同时机械分隔负电极22和正电极24并提供负电极和正电极22、24之间的电绝缘。作为非限制性实例，固态电解质可包括LiTi2(PO4)3、LiGe2(PO4)3、Li7La3Zr2O12、Li3xLa2/3-xTiO3、Li3PO4、Li3N、Li4GeS4、Li10GeP2S12、Li2S-P2S5、Li6PS5Cl、Li6PS5Br、Li6PS5I、Li3OCl、Li2.99Ba0.005ClO或其组合。
正电极24可由能够在充当电池组20的正极端子的同时进行锂嵌入和脱嵌、合金化和脱合金化、或镀覆（plating）和剥离的锂基活性材料（或在钠离子电池组的情况下为钠基活性材料）形成。正电极24可由多个电活性材料粒子（未显示）限定，它们被设置在一个或多个层中以限定正电极24的三维结构。可例如在电池组装之后引入电解质30并包含在正电极24的孔隙（未显示）内。例如，正电极24可包括多个电解质粒子（未显示）。在每种情况下，正电极24可具有大于或等于约1 µm至小于或等于约500 µm，且在某些方面，任选地大于或等于约10 µm至小于或等于约200 µm的厚度。正电极24可具有大于或等于1 µm至小于或等于500 µm，且在某些方面，任选地大于或等于10 µm至小于或等于200 µm的厚度。
可用于形成正电极24的已知材料的一种示例性的常见类型是层状锂过渡金属氧化物。例如，在某些方面，正电极24可包含一种或多种具有尖晶石结构的材料，如锂锰氧化物（Li(1+x)Mn2O4，其中0.1 ≤ x ≤ 1）、锂锰镍氧化物（LiMn(2-x)NixO4，其中0 ≤ x ≤ 0.5）（例如LiMn1.5Ni0.5O4）；一种或多种具有层状结构的材料，如锂钴氧化物（LiCoO2）、锂镍锰钴氧化物（Li(NixMnyCoz)O2，其中0 ≤ x ≤ 1、0 ≤ y ≤ 1、0 ≤ z ≤ 1且x + y + z = 1）（例如LiMn0.33Ni0.33Co0.33O2）或锂镍钴金属氧化物（LiNi(1-x-y)CoxMyO2，其中0<x<0.2、y<0.2且M可以是Al、Mg、Ti等）；或具有橄榄石结构的锂铁多阴离子氧化物，如锂铁磷酸盐（LiFePO4）、锂锰铁磷酸盐（LiMn2-xFexPO4，其中0 < x < 0.3）或锂铁氟磷酸盐（Li2FePO4F）。
在某些变型中，正电活性材料可任选地与提供电子导电路径的电子导电材料和/或至少一种改进电极的结构完整性的聚合物粘合剂材料掺合。例如，正电活性材料和电子导电材料或导电材料可与如下粘合剂一起浆注，如聚偏二氟乙烯（PVdF）、聚四氟乙烯（PTFE）、乙烯丙烯二烯单体（EPDM）橡胶或羧甲基纤维素（CMC）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-丁二烯橡胶（SBR）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠或藻酸锂。导电材料可包括碳基材料、粉末镍或其它金属粒子，或导电聚合物。碳基材料可包括例如石墨、乙炔黑（如KETJENTM 黑或DENKATM 黑）、碳纤维和纳米管、石墨烯等的粒子。导电聚合物的实例包括聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔、聚吡咯等。在某些方面，可使用导电材料的混合物。
正电极24可包含大于或等于约80重量%至小于或等于约99重量%的正电活性材料、大于或等于0重量%至小于或等于约15重量%的电子导电材料和大于或等于0重量%至小于或等于约15重量%，且在某些方面，任选地大于或等于0重量%至小于或等于约15重量%的所述至少一种聚合物粘合剂。
正电极24可包含大于或等于80重量%至小于或等于99重量%的正电活性材料、大于或等于0重量%至小于或等于15重量%的电子导电材料和大于或等于0重量%至小于或等于15重量%，且在某些方面，任选地大于或等于0重量%至小于或等于15重量%的所述至少一种聚合物粘合剂。
负电极22包含能够充当锂离子电池组的负极端子的锂基质材料。例如，负电极22可包含能够充当电池组20的负极端子的锂基质材料（例如负电活性材料）。在各种方面，负电极22可由多个负电活性材料粒子（未显示）限定。这样的负电活性材料粒子可设置在一个或多个层中以限定负电极22的三维结构。可例如在电池组装之后引入电解质30并包含在负电极22的孔隙（未显示）内。例如，负电极22可包含多个电解质粒子（未显示）。在每种情况下，负电极22可具有大于或等于约1 µm至小于或等于约500 µm，且在某些方面，任选地大于或等于约10 µm至小于或等于约200 µm的厚度。负电极22可具有大于或等于1 µm至小于或等于500 µm，且在某些方面，任选地大于或等于10 µm至小于或等于200 µm的厚度。
在各种方面，负电活性材料包括原子层状阳极材料，其中每个晶面被视为一个层。该原子层状阳极材料可包括氧化物，例如硅氧化物（SiOx，其中0.1 ≤ x ≤ 2）、锗氧化物和/或硼氧化物。例如，在某些变型中，该电活性材料可包括硅氧化物的二维层状同素异形体，其包括在埃尺度下强平面内结合和弱平面外耦合（即在层之间几乎至完全没有结合）的原子平面，类似于石墨。尽管本文详述了硅氧化物（SiOx，其中0.1 ≤ x ≤ 2），但技术人员将认识到，类似的教导适用于包括锗氧化物的二维层状同素异形体的电活性材料和/或包括硼氧化物的二维层状同素异形体的电活性材料。在每种情况下，该原子层状阳极材料可形成微米级/纳米级电活性粒子，例如具有大于或等于约100 nm至小于或等于约50 µm的平均直径的电活性材料粒子。该电活性材料粒子可具有大于或等于100 nm至小于或等于50 µm的平均直径。
这样的负电活性材料可表现出改进的可循环性，例如，该二维硅氧化物负电活性材料可具有在约100 mA/g电流下的约1400 mAh/g的固有容量。该层状结构可有助于减轻在锂化过程中引起的内应力和增强负电极22内的离子扩散。例如，该二维结构可允许锂离子经由伪范德华间隙嵌入在层之间，以储存锂离子（例如预锂化）而不破坏晶格结构，因此有助于避免结构的粉化或爆裂（类似于锂在石墨中的嵌入）。另外，在层之间形成的二维通道可更好地促进离子扩散以实现更快的充电速率。
在各种方面，可对二维硅氧化物材料的微米级/纳米级电活性粒子进行碳涂布，以提高二维硅氧化物材料的电子电导率，且因此提高其循环寿命。在某些变型中，碳涂层可以是具有大于或等于约1 nm至小于或等于约100 nm厚度的无定形碳或石墨碳。碳涂层可具有大于或等于1 nm至小于或等于100 nm的厚度。
碳涂层可以是覆盖二维硅氧化物材料的微米级/纳米级电活性粒子的总表面积的例如大于或等于约80%、任选地大于或等于约85%、任选地大于或等于约90%、任选地大于或等于约91%、任选地大于或等于约92%、任选地大于或等于约93%、任选地大于或等于约94%、任选地大于或等于约95%、任选地大于或等于约96%、任选地大于或等于约97%、任选地大于或等于约98%、任选地大于或等于约99%，且在某些方面，任选地大于或等于约99.5%的基本连续涂层。
碳涂层可以是覆盖二维硅氧化物材料的微米级/纳米级电活性粒子的总表面积的例如大于或等于80%、任选地大于或等于85%、任选地大于或等于90%、任选地大于或等于91%、任选地大于或等于92%、任选地大于或等于93%、任选地大于或等于94%、任选地大于或等于95%、任选地大于或等于96%、任选地大于或等于97%、任选地大于或等于98%、任选地大于或等于99%，且在某些方面，任选地大于或等于99.5%的基本连续涂层。
在各种方面，负电活性材料可以是复合材料，其包括例如第一多个电活性材料粒子的形式的二维硅氧化物材料和例如第二多个电活性材料粒子的形式的另一负电活性材料（如石墨、石墨烯、碳纳米管、碳纳米纤维、炭黑或其任何组合）的组合。在某些变型中，该复合材料可包含大于或等于约5重量%至小于或等于约95重量%的二维硅氧化物材料和大于或等于约5重量%至小于或等于约95重量%的其它负电活性材料。该复合材料可包含大于或等于5重量%至小于或等于95重量%的二维硅氧化物材料和大于或等于5重量%至小于或等于95重量%的其它负电活性材料。
在再进一步的变型中，负电活性材料可以是复合材料，其包括例如第一多个电活性材料粒子的形式的二维硅氧化物材料和例如第二多个电活性材料粒子的形式的三维同素异形体（例如三维硅同素异形体（如纯Si、SiOx和LixSiOx））、碳涂布的三维同素异形体、二维同素异形体、碳涂布的二维同素异形体等的组合。例如，该复合材料可包含大于或等于约5重量%至小于或等于约95重量%的二维硅氧化物材料和大于或等于约5重量%至小于或等于约95重量%的三维硅同素异形体。该复合材料可包含大于或等于5重量%至小于或等于95重量%的二维硅氧化物材料和大于或等于5重量%至小于或等于95重量%的三维硅同素异形体。
在每种情况下，负电活性材料可以预锂化，以补偿在循环过程中的锂损失，如在首次循环过程中的转化反应和/或在负电极22上形成LixSi和/或固体电解质界面（SEI）层（未显示）的过程中可能发生的锂损失，以及由于例如连续的固体电解质界面（SEI）形成而发生的持续锂损失。
在各种方面，层状阳极材料可任选地与一种或多种提供电子导电路径的导电材料和/或至少一种改进负电极22的结构完整性的聚合物粘合剂材料掺合。例如，负电极22中的负电活性材料可任选地与粘合剂，如聚酰亚胺、聚酰胺酸、聚酰胺、聚砜、聚偏二氟乙烯（PVdF）、聚四氟乙烯（PTFE）、乙烯丙烯二烯单体（EPDM）橡胶或羧甲基纤维素（CMC）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-丁二烯橡胶（SBR）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠或藻酸锂掺合。导电材料可包括碳基材料、粉末镍或其它金属粒子，或导电聚合物。碳基材料可包括例如石墨、乙炔黑（如KETJENTM 黑或DENKATM 黑）、碳纤维和纳米管、石墨烯等的粒子。导电聚合物的实例包括聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔、聚吡咯等。在某些方面，可使用导电材料的混合物。
负电极22可包含大于或等于约10重量%至小于或等于约99重量%的层状阳极材料、大于或等于0重量%至小于或等于约20重量%的电子导电材料和大于或等于0重量%至小于或等于约20重量%，且在某些方面，任选地大于或等于约1重量%至小于或等于约20重量%的所述至少一种聚合物粘合剂。
负电极22可包含大于或等于10重量%至小于或等于99重量%的层状阳极材料、大于或等于0重量%至小于或等于20重量%的电子导电材料和大于或等于0重量%至小于或等于20重量%，且在某些方面，任选地大于或等于1重量%至小于或等于20重量%的所述至少一种聚合物粘合剂。
在各种方面，本公开提供制造用于负电极，如图1中所示的负电极22的二维硅氧化物负电活性材料的方法。该方法通常可包括在具有大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度的环境中使二维硅同素异形体和氧化剂（例如稀氧和/或湿化学剂）接触。该环境可具有大于或等于25℃至小于或等于1,000℃的温度。例如，在某些变型中，形成二维硅氧化物材料的方法可包括使层状（即二维）硅同素异形体暴露于稀氧，其中控制氧浓度和温度。在其它变型中，形成二维硅氧化物材料的方法可包括使层状硅同素异形体暴露于一种或多种湿化学剂（例如硝酸盐、过氧化物、过硫酸盐、高锰酸盐等），其中控制氧化力和温度。在每种情况下，层状硅同素异形体可使用如以下美国专利申请中详述的方法制备：2021年6月1日提交的授予Jeffrey Cain等人的名称为“Electrochemical Exchange for theFabrication of a Layered Anode Material”的美国专利申请序列号17/335972；2021年6月1日提交的授予Jeffrey Cain等人的名称为“Passive Ion Exchange for theFabrication of a Layered Anode Material”的美国专利申请序列号17/335987；和/或与本文在同一天提交的授予Paul Taichiang Yu等人的名称为“Solid-State Synthesis forthe Fabrication of a Layered Anode Material”的美国专利申请序列号，它们的整个公开内容经此引用并入本文。
图2图解用于形成二维硅氧化物负电活性材料的一种示例性气相方法200。方法200包括220将层状硅同素异形体置于含氧环境中，其中该含氧环境具有大于或等于约0.5体积%至小于或等于约100体积%，且在某些方面，任选地大于或等于约1体积%至小于或等于约21体积%的氧浓度，并保持在大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃，且在某些方面，任选地大于或等于约600℃至小于或等于约900℃的温度下。该含氧环境可具有大于或等于0.5体积%至小于或等于100体积%，且在某些方面，任选地大于或等于1体积%至小于或等于21体积%的氧浓度。该含氧环境可保持在大于或等于100℃至小于或等于1,000℃且在某些方面，任选地大于或等于600℃至小于或等于900℃的温度下。
尽管没有图示，但技术人员将理解，在某些变型中，方法200可包括220将层状硅同素异形体置于含氧环境中并随后或同时将包括层状硅同素异形体的含氧环境加热到大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃，且在某些方面，任选地大于或等于约600℃至小于或等于约900℃的温度。
在各个变型中，方法200可包括230将层状硅同素异形体在高温含氧环境中保持大于或等于约10分钟至小于或等于约300分钟，且在某些方面，任选地大于或等于约30分钟至小于或等于约120分钟。方法200可包括230将层状硅同素异形体在含氧环境中保持大于或等于10分钟至小于或等于3000分钟，且在某些方面，任选地大于或等于30分钟至小于或等于120分钟。在某些变型中，方法200可包括210制备层状硅同素异形体。
在各个变型中，方法200可包括一种或多种后处理或表面增强。例如，在某些变型中，方法200可包括碳涂布二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃，且在某些方面，大于或等于约600℃至小于或等于约900℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布240。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于100℃至小于或等于1,000℃，且在某些方面，大于或等于600℃至小于或等于900℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布240。所述一种或多种含碳燃料可包括烷烃（例如甲烷）、烯烃（例如乙烯、丙烯）、炔烃（例如乙炔）等。
尽管没有图示，但技术人员将理解，在某些变型中，方法200可包括240将二维硅氧化物材料置于包括一种或多种含碳燃料的环境中并随后或同时将包括层状硅同素异形体的含氧环境加热到大于或等于100℃至小于或等于1,000℃，且在某些方面，大于或等于600℃至小于或等于900℃的温度。
在某些变型中，方法200可包括将二维硅氧化物负电活性材料（和/或经碳涂布的二维硅氧化物负电活性材料）预锂化。可通过使二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将二维硅氧化物负电活性材料预锂化245，其中该有机电解质包括一种或多种锂盐和一种或多种有机溶剂。例如，有机电解质可具有大于或等于约0.1 M至小于或等于约4 M的所述一种或多种锂盐的摩尔浓度。有机电解质可具有大于或等于0.1 M至小于或等于4 M的所述一种或多种锂盐的摩尔浓度。
所述一种或多种锂盐可选自六氟磷酸锂、双(氟磺酰)亚胺锂、四氟硼酸锂、双(草酸根合)硼酸锂等。所述一种或多种有机溶剂可包括环状碳酸酯（例如碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯等）和/或酯（例如碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等）。尽管图示显示为碳涂布和预锂化以相继步骤发生，但技术人员将认识到，在某些变型中，如图2中所示的方法步骤可以以各种顺序和/或同时进行。
在各种方面，方法200可包括250将二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）和/或经碳涂布的二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）和/或预锂化的二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）和/或经碳涂布的预锂化的二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）并入电池中，以用作负电活性材料（和负电极集流体）。尽管没有图示，但在各种方面，方法200可进一步包括附加涂布步骤和/或其它后加工步骤，例如以增强二维硅氧化物负电活性材料的空气稳定性和/或在并入电池之前将二维硅氧化物负电活性材料和另一负电活性材料，如三维硅同素异形体和/或石墨/石墨烯混合。
图3图示用于形成二维硅氧化物负电活性材料的一种示例性液相方法300。方法300包括320使层状硅同素异形体和一种或多种湿化学剂在具有大于或等于约25℃至小于或等于约100℃，且在某些方面，任选地大于或等于约25℃至小于或等于所述一种或多种湿化学剂的沸点温度的约80%的温度的环境中接触。方法300包括320使层状硅同素异形体和一种或多种湿化学剂在具有大于或等于25℃至小于或等于100℃，且在某些方面，任选地大于或等于25℃至小于或等于所述一种或多种湿化学剂的沸点温度的80%的温度的环境中接触。
尽管没有图示，但技术人员将理解，在某些变型中，方法300可包括320使层状硅同素异形体和所述一种或多种湿化学剂接触以形成掺合物，并随后或同时将所述掺合物加热到大于或等于约25℃至小于或等于约100℃，且在某些方面，任选地大于或等于约25℃至小于或等于所述一种或多种湿化学剂的沸点温度的约80%的温度。
在每种情况下，使层状硅同素异形体和所述一种或多种湿化学剂接触320包括充分润湿（即包括过量的所述一种或多种湿化学剂）以润湿层状硅同素异形体。所述一种或多种湿化学剂可具有合意的或预定的氧化力。例如，在某些变型中，所述一种或多种湿化学剂可包括亚硝酸盐、硝酸盐（例如硝酸、硝酸钠等）、过氧化物（例如过氧化氢等）、亚硫酸盐、硫酸盐、过硫酸盐（例如过硫酸钠等）、硫酸、氯酸盐、亚氯酸盐、过一硫酸、过二硫酸和/或高锰酸盐（例如过锰酸钾等）。
方法300可包括330在高温环境中使层状硅同素异形体和所述一种或多种湿化学剂之间的接触保持大于或等于约5分钟至小于或等于约300分钟，且在某些方面，任选地大于或等于约15分钟至小于或等于约60分钟。方法300可包括330使层状硅同素异形体和所述一种或多种湿化学剂之间的接触保持大于或等于5分钟至小于或等于300分钟，且在某些方面，任选地大于或等于15分钟至小于或等于60分钟。在某些变型中，方法300可包括310制备层状硅同素异形体。尽管没有图示，但技术人员会将认识到，在各种方面，方法300可进一步包括在步骤300之后的一个或多个冲洗和/或干燥步骤。干燥步骤可使用真空和/或在惰性气氛中进行。
在各个变型中，方法300可包括一种或多种后处理或表面增强。例如，在某些变型中，方法300可包括碳涂布二维硅氧化物负电活性材料。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃，且在某些方面，任选地大于或等于约600℃至小于或等于约900℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布340。可通过使二维硅氧化物材料在大于或等于100℃至小于或等于1,000℃，且在某些方面，任选地大于或等于600℃至小于或等于900℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布340。所述一种或多种含碳燃料可包括烷烃（例如甲烷）、烯烃（例如乙烯、丙烯）、炔烃（例如乙炔）等。
尽管没有图示，但技术人员将理解，在某些变型中，方法300可包括将340二维硅氧化物材料置于包括一种或多种含碳燃料的环境中并随后或同时将包括层状硅同素异形体的含氧环境加热到大于或等于100℃至小于或等于1,000℃，且在某些方面，大于或等于600℃至小于或等于900℃的温度。
在某些变型中，方法300可包括将二维硅氧化物负电活性材料（和/或经碳涂布的二维硅氧化物负电活性材料）预锂化。可通过使二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将二维硅氧化物负电活性材料预锂化345，其中该有机电解质包括一种或多种锂盐和一种或多种有机溶剂。所述一种或多种锂盐可选自六氟磷酸锂、双(氟磺酰)亚胺锂、四氟硼酸锂、双(草酸根合)硼酸锂等。所述一种或多种有机溶剂可包括环状碳酸酯（例如碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯等）和/或酯（例如碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等）。尽管图示显示为以相继步骤发生碳涂布和预锂化，但技术人员将认识到，在某些变型中，如图3中所示的方法步骤可以各种顺序和/或同时进行。
在各种方面，方法300可包括350将二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）和/或经碳涂布的二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）和/或预锂化的二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）和/或经碳涂布的预锂化的二维硅氧化物负电活性材料（和任选地，第一集流体）并入电池中，以用作负电活性材料（和负电极集流体）。尽管没有图示，但在各种方面，方法300可进一步包括附加涂布步骤和/或其它后加工步骤，例如以增强二维硅氧化物负电活性材料的空气稳定性和/或在并入电池之前，将二维硅氧化物负电活性材料和另一负电活性材料，如三维硅同素异形体和/或石墨/石墨烯混合。
为了举例说明和描述的目的已提供了实施方案的上述描述。其无意穷举或限制本公开。一个特定实施方案的各个要素或特征通常不限于该特定实施方案，而是如果适用，是可互换的并可用于所选实施方案，即使没有明确示出或进行描述。其也可以以许多方式改变。这样的变型不应被视为背离本公开，而是所有这样的修改旨在包括在本公开的范围内。

Claims (10)

1.一种用于形成二维硅氧化物负电活性材料的方法，所述方法包括：
使二维硅同素异形体和氧化剂在具有大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度的环境中接触，其中所述二维硅同素异形体和所述氧化剂的接触导致所述二维硅同素异形体发生氧化并形成二维硅氧化物负电活性材料。
2.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括，在所述二维硅同素异形体和所述氧化剂的接触之前或同时：
将所述环境加热到大于或等于约25℃至小于或等于约1,000℃的温度。
3.根据权利要求1所述的方法，其中所述环境具有大于或等于约100℃至小于或等于约1,000℃的温度，所述氧化剂包含氧气，并且所述二维硅同素异形体和所述氧化剂的接触包括将所述二维硅同素异形体置于包含小于或等于约21%氧气的含氧环境中。
4.根据权利要求3所述的方法，其中所述含氧环境具有大于或等于约1体积%至小于或等于约21体积%的氧浓度。
5.根据权利要求3所述的方法，其中将所述二维硅同素异形体在所述含氧环境中保持大于或等于约10分钟至小于或等于约300分钟。
6.根据权利要求1所述的方法，其中所述氧化剂包括湿化学剂，所述湿化学剂包括一种或多种硝酸盐、一种或多种过氧化物、一种或多种过硫酸盐、一种或多种高锰酸盐或其任何组合。
7.根据权利要求6所述的方法，其中所述湿化学剂包括选自以下的化合物：亚硝酸盐、硝酸盐、过氧化物、亚硫酸盐、硫酸盐、过硫酸盐、硫酸、氯酸盐、亚氯酸盐、过一硫酸、过二硫酸、高锰酸盐及其组合。
8.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
碳涂布所述二维硅氧化物负电活性材料，其中通过使所述二维硅氧化物材料在大于或等于约600℃至小于或等于约1,000℃的温度下暴露于一种或多种含碳燃料而对所述二维硅氧化物负电活性材料进行碳涂布。
9.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括，在所述接触之后：
将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化，其中通过使所述二维硅氧化物负电活性材料暴露于有机电解质而将所述二维硅氧化物负电活性材料预锂化。
10.根据权利要求9所述的方法，其中所述有机电解质包括：
选自以下的锂盐：六氟磷酸锂、双(氟磺酰)亚胺锂、四氟硼酸锂、双(草酸根合)硼酸锂及其组合；和
选自以下的有机溶剂：碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯及其组合。
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