CN115504571A - 一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法。包括废水持续流入接种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥的生物反应器,反应器在不添加外部碳源的条件下,进行硫自养反硝化作用与厌氧氨氧化作用耦合,水中的氨氮与硝酸盐持续高效稳定还原为氮气。本发明中生物反应器为上流式厌氧生物反应器,并保持恒温35℃。本发明提出了一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理技术,硫化厌氧氨氧化污泥以厌氧氨氧化颗粒污泥为核心,在零价铁的催化下,通过硫代硫酸钠的歧化反应所产生的S32为壳,硝酸盐通过S32短程还原为亚硝酸盐,并可以在纳米范围内被核心的厌氧氨氧化颗粒污泥利用,达到氨氮和硝酸盐的同步降解。
Description
技术领域
本发明涉及一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理技术,属于污水脱氮处理领域,适用于对低C/N比的废水实现深度脱氮。
背景技术
传统的脱氮技术中最传统的为活性污泥法,通过硝化与反硝化作用实现氮的去除。传统的硝化反硝化生物脱氮技术,硝化反应速度缓慢,氨态氮和有机物过载降低硝化活性;异养反硝化阶段通常需要污水处理厂额外投加有机碳源(如甲醇、乙酸、葡萄糖等)作为还原硝酸盐的电子供体,不仅增加运行成本,而且出水化学需氧量也可能超标;另一方面,化学药剂的大量投加生成大量剩余污泥。出水COD、氨氮值都不能满足排放标准规定的排放限值,需要深度处理才能达到排放标准。
近年来,硫自养反硝化技术因无需外加有机碳源、产泥量少且成本低廉等优点而逐渐受到国内外水处理领域的广泛关注。该技术主要在硫自养反硝化细菌的作用下,以无机硫源如硫单质、硫铁矿和硫代硫酸盐等作为电子供体还原硝酸盐完成脱氮。厌氧氨氧化技术因其高效、经济、节能,在处理富氮废水方面具有独特的优势逐渐在实际污水处理中逐渐得到应用,该技术以亚硝酸盐作为电子受体,氨氮作为电子供体发生电子转移生成氮气并产生部分硝酸盐。
随着污水处理技术的不断发展,还原态硫化合物驱动的自养反硝化与厌氧氨氧化耦合系统已被证明可以同时去除氨和硝酸盐。现有技术中,对于硫自养反硝化的常用电子供体——硫代硫酸盐容易释放到水相,需要连续或间歇添加,过度消耗不经济,会增加排放的硫酸盐浓度。相比之下,单质硫的低水溶性极大地减少了其剂量使用,大大减少了过度消耗。
研究活性污泥的结构和功能,可以将硫自养反硝化作用和厌氧氨氧化作用最大化,但现今很少有研究者对于此进行报道。因此,探索新的硫自养反硝化技术耦合厌氧氨氧化技术中的氮转化途径,进行深度脱氮成为本领域亟待解决的问题。
发明内容
鉴于现有技术的上述缺点、不足,针对现有污水处理技术出水仍难以达到污染物排放标准,本发明提供一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理技术,包括:待处理废水持续流入接种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥的生物反应器,进行硫自养反硝化作用与厌氧氨氧化作用耦合,水中的氨氮与硝酸盐持续高效稳定还原为氮气。
此外,本发明提出的一种具有核壳结构(S32@厌氧氨氧化颗粒)的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理技术,其中硫化厌氧氨氧化污泥以厌氧氨氧化颗粒污泥为核心,在零价铁的催化下,以通过硫代硫酸钠的歧化反应所产生的S32为壳,硝酸盐通过S32短程还原为亚硝酸盐,并可以在纳米范围内被核心的厌氧氨氧化颗粒污泥利用,达到氨氮和硝酸盐的同步降解。硫壳显著提高了颗粒污泥的力学性能和抵抗高负荷率,并保护芯中的厌氧氨氧化菌免受高游离氨、游离亚硝酸和溶解氧的入侵,这对厌氧条件下处理高氨氮废水具有重要意义,为处理低碳氮比的废水的实践推广提供了科学的技术参考。
本发明通过硫自养反硝化和厌氧氨氧化理论的实践推广,弥补传统生物脱氮工艺的不足,为废水的深度脱氮提供了科学指导和可靠的参考性。
本发明目的通过以下技术方案实现:
1)接种活性污泥:
将从当地某城市污水处理厂(广州)获得的250~300mL活性污泥接种于1升的生物反应器中,驯化20~22天,富集培养硫自养反硝化菌SOB;然后将厌氧氨氧化污泥加入到该生物反应器中;
2)形成颗粒污泥及启动生物反应器:
含有1.94g/L~3.5g/LNa2S2O3·5H2O、300~350mg/L NO3 --N、200~300mg/L NH4+-N的模拟废水进入反应器,同时加入5mg/L~8mg/L零价铁和10mg/L~25mg/L黄原酸,然后调整初始pH值,使其初始pH为7.5;硫代硫酸钠在零价铁的催化下,经过歧化反应形成硫沉淀S32,产生的细胞内和细胞表面附着的硫沉淀会包裹住厌氧氨氧化细菌,使反应器中逐渐形成具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化污泥;逐步缩短水力保持时间HRT:6~8h,使污泥浓度为MLVSS=2.654~3.185g/L;
当处理模拟废水20-22天,NO3 --N去除率大于80%,NO2 --N出现累积,pH下降说明硫自养反硝化启动成功;当处理模拟废水23-45天,NH4 +-N浓度的降低与NO2 --N和NO3 --N浓度的降低呈同步,NH4 +-N去除率大于90%,NO3 --N去除率大于90%,且pH值上升,则说明硫自养反硝化作用耦合具有核壳结构颗粒的硫化厌氧氨氧化作用的反应器成功启动;
3)运行生物反应器:
使待处理废水,流经硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒污泥的厌氧氨氧化生物反应器,定期检测处理废水出水中的SO4 2--S浓度、NO2 --N浓度、NO3 --N浓度、NH4 +-N浓度、S0/S2-浓度。
进一步地,步骤1)中,所述生物反应器为上流式生物反应器,主要由三个部分组成:储水器、蠕动泵、反应器;所述储水器与蠕动泵、反应器通过管道顺次连接。
进一步地,步骤1)中,所述生物反应器体积为1~1.2L,有效水体体积为0.8~0.9L,反应器上部有生物流化床和三相分离器;生物反应器置于水浴桶中,将水温调节至35℃~36℃,进水桶采用厌氧封口膜对其进行厌氧处理,总体保持进水水体厌氧环境;生物反应器使用潜水泵供水和控制HRT为6~8h;pH保持在偏碱性:7~8.5条件。
进一步地,所述调整初始pH值时,分别用1mol/L氢氧化钠和1mol/L盐酸进行调整。
进一步地,步骤2)中,所述的模拟废水成分为:1.94g/L~3.5g/LNa2S2O3·5H2O、2.1~2.5g/L硝酸钾、0.75~1.13g/L氯化铵、0.01g/L磷酸一钾、1g/L碳酸氢钠、0.25g/L硫酸镁和微量元素I和微量元素II;其中,微量元素I包括5g/L EDTA和5g/L FeSO4·7H2O;微量元素II包括:15g/L EDTA,0.43g/L ZnSO4·7H2O,0.99g/L MnCl4·H2O,0.014g/L H3BO4,0.22g/L NaMO4·2H2O,0.25g/L CuSO4·5H2O,0.19g/L NiCl2·6H2O,0.21g/LNaSeO4·10H2O和0.24g/L COCl5·6H2O。
进一步地,步骤2)中,硫自氧反硝化耦合厌氧氨氧化体系中的硫化污泥形态结构为:外层为淡黄色沉淀,内层为红色的厌氧氨氧化菌,硫化颗粒污泥具有典型的核壳结构;其中硫自养反硝化细菌附着在球形S32@厌氧氨氧化颗粒表面,厌氧氨氧化细菌在球形S32@厌氧氨氧化颗粒污泥的核芯。
进一步地,步骤2)中,生物反应器中的硫化污泥表面产生的淡黄色沉淀S32主要由16.54%的S0、12.97%的S2-和29.1%的聚硫化物(Sn2-)组成,其中聚硫化物(Sn2-)是通过S0与厌氧氨氧化污泥表面的硫化物反应形成的。
进一步地,步骤2)中,生物反应器中的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥中细菌由球状和短杆状细菌聚集成簇,主要由厌氧氨氧化细菌和硫自养反硝化细菌组成(以下括号内百分数表明该微生物群落丰度,即占总微生物群落的比例),其中Candidatus_Kuenenia(厌氧氨氧化菌,18.75%)、uncultured_bacterium_f_PHOS-HE36(18.52%)、Denitratisoma(15.60%)、Chloroflexi(部分反硝化细菌,5.50%)占主要丰度。
进一步地,步骤3)中,处理废水时不加入Na2S2O3·5H2O。
相对于现有技术,本发明具有如下优点:
1、硫自养反硝化耦合厌氧反硝化技术的优势:相比传统异养反硝化,硫自养反硝化无需外加有机碳源,在低溶解氧情况下,达到了极限脱氮水平,并且大大减少剩余污泥量,产生的污泥量仅为异养反硝化的十分之一。并且本发明中硫化厌氧氨氧化污泥表面S0/Sn2-产生的亚硝酸盐可以被厌氧氨氧化细菌快速原位利用,从而使亚硝酸盐积累量低,减少对环境的污染及人类健康的毒害。综上,本发明技术具有优良的环境效益和经济效益。
2、本发明中的硫化厌氧氨氧化污泥表面聚硫化物(Sn2-)的形成将大大提高S0的水溶性,降低硫化物对厌氧氨氧化的毒性,提高硫自养反硝化耦合厌氧氨氧化技术的热力学速率。
3、本发明中的硫化厌氧氨氧化污泥表面的S2O3 2-/S0/Sn2-/SO4 2-均可做硫源实现多种途径驱动硫自养反硝化与厌氧氨氧化的耦合反应。
4、本发明中的硫化厌氧氨氧化污泥表面存在部分硝化细菌,在微氧条件下,硝化细菌发生部分硝化反应产生的亚硝酸盐与氨氮反应生成氮气实现脱氮,同时保护内部厌氧氨氧化细菌被氧气毒害,保证脱氮的正常进行。
5、本发明中的硫化厌氧氨氧化污泥颗粒(硫壳)表面粗糙,表面有不规则的裂纹,表面上的间隙或孔隙有利于电子和质量的转移。同时表面存在的许多丝状细菌或胞外物质(如EPS),有利于细胞聚集,抵御不利环境,保护内部细菌。
附图说明
图1为本发明所实施的上流式生物反应器示意图。
图2为本发明实施例1的所处理工业废水的各物质的浓度变化图,其中(a)NH4 +-N、NO2 --N、NO3 --N、TN浓度变化;(b)SO4 2--S、、S0/S2-浓度变化。
图3为本发明实施例2的所处理工业废水的各物质的浓度变化图,其中(a)NH4 +-N、NO2 --N、NO3 --N、TN浓度变化;(b)SO4 2--S、、S0/S2-浓度变化。
图4为本发明实施例3的所处理工业废水的各物质的浓度变化图,其中(a)NH4 +-N、NO2 --N、NO3 --N、TN浓度变化;(b)SO4 2--S、、S0/S2-浓度变化。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,下面结合实施例对本发明提供的一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理技术进行详细地描述。应当理解,此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例1:处理某制药公司所排出的发酵类抗生素制药废水
1)接种活性污泥:
将从广州沥滘污水处理厂的好氧池段获得的300mL活性污泥接种于1升的生物反应器中,驯化22天,富集培养硫自养反硝化菌SOB;然后将厌氧氨氧化污泥加入到该生物反应器中。
2)形成颗粒污泥及启动生物反应器:
含有3g/LNa2S2O3·5H2O、350mg/L NO3 --N、300mg/L NH4 +-N的模拟废水进入反应器,同时加入7mg/L零价铁和22mg/L黄原酸,初始pH为7.5,分别用1mol/L氢氧化钠和1mol/L盐酸调整初始pH值。硫代硫酸钠在零价铁的催化下,经过歧化反应形成硫沉淀S32,产生的细胞内和细胞表面附着的硫沉淀会包裹住厌氧氨氧化细菌,使反应器中逐渐形成具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化污泥。逐步缩短水力保持时间HRT:8h,使污泥浓度为MLVSS=3.185g/L。
当处理模拟废水20-22天,NO3 --N去除率大于80%,NO2 --N出现累积,pH下降说明硫自养反硝化启动成功;当处理模拟废水23-45天,NH4 +-N浓度的降低与NO2 --N和NO3 --N浓度的降低呈同步,NH4 +-N去除率大于90%,NO3 --N去除率大于90%,且pH值上升,则说明硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒的硫化厌氧氨氧化反应器成功启动。
3)运行生物反应器:
使发酵类抗生素制药废水,流经硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒污泥的厌氧氨氧化生物反应器,定期检测处理废水出水中的SO4 2--S浓度、NO2 --N浓度、NO3 --N浓度、NH4 +-N浓度、S0/S2-浓度。所处理发酵类抗生素制药废水的废水水质为:NH4 +-N 286.8mg/L、NO3 --N355mg/L、SO4 2--S 80.82mg/L。由图2可知氨氮去除率达91%,硝态氮去除率达94%,总氮去除率达93%。
实施例2:处理某制药公司所排出的发酵类抗生素制药废水
1)接种活性污泥:
将从广州沥滘污水处理厂的好氧池段获得的280mL活性污泥接种于1升的生物反应器中,驯化21天,富集培养硫自养反硝化菌SOB;然后将厌氧氨氧化污泥加入到该生物反应器中。
2)形成颗粒污泥及启动生物反应器:
含有2.7g/LNa2S2O3·5H2O、310mg/L NO3 --N、280mg/L NH4 +-N的模拟废水进入反应器,同时加入6mg/L零价铁和18mg/L黄原酸,初始pH为7.5,分别用1mol/L氢氧化钠和1mol/L盐酸调整初始pH值。硫代硫酸钠在零价铁的催化下,经过歧化反应形成硫沉淀S32,产生的细胞内和细胞表面附着的硫沉淀会包裹住厌氧氨氧化细菌,使反应器中逐渐形成具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化污泥。逐步缩短水力保持时间HRT:7h,使污泥浓度为MLVSS=2.972g/L。
当处理模拟废水20-22天,NO3 --N去除率大于80%,NO2 --N出现累积,pH下降说明硫自养反硝化启动成功;当处理模拟废水23-45天,NH4 +-N浓度的降低与NO2 --N和NO3 --N浓度的降低呈同步,NH4 +-N去除率大于90%,NO3 --N去除率大于90%,且pH值上升,则说明硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒的硫化厌氧氨氧化反应器成功启动。
3)运行生物反应器:
使发酵类抗生素制药废水,流经硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒污泥的厌氧氨氧化生物反应器,定期检测处理废水出水中的SO4 2--S浓度、NO2 --N浓度、NO3 --N浓度、NH4 +-N浓度、S0/S2-浓度。所处理发酵类抗生素制药废水的废水水质为:NH4 +-N 250mg/L、NO3 --N320mg/L、SO4 2--S 70.98mg/L。由图3可知氨氮去除率达91%,硝态氮去除率达93%,总氮去除率达92%。
实施例3:处理某电镀厂所排出的含镍电镀废水
1)接种活性污泥:
将从广州沥滘污水处理厂的好氧池段获得的250mL活性污泥接种于1升的生物反应器中,驯化20天,富集培养硫自养反硝化菌SOB;然后将厌氧氨氧化污泥加入到该生物反应器中。
2)形成颗粒污泥及启动生物反应器:
含有2.7g/LNa2S2O3·5H2O、320mg/L NO3 --N、250mg/L NH4 +-N的模拟废水进入反应器,同时加入5mg/L零价铁和13mg/L黄原酸,初始pH为7.5,分别用1mol/L氢氧化钠和1mol/L盐酸调整初始pH值。硫代硫酸钠在零价铁的催化下,经过歧化反应形成硫沉淀S32,产生的细胞内和细胞表面附着的硫沉淀会包裹住厌氧氨氧化细菌,使反应器中逐渐形成具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化污泥。逐步缩短水力保持时间HRT:6h,使污泥浓度为MLVSS=2.654g/L。
当处理模拟废水20-22天,NO3 --N去除率大于80%,NO2 --N出现累积,pH下降说明硫自养反硝化启动成功;当处理模拟废水23-45天,NH4 +-N浓度的降低与NO2 --N和NO3 --N浓度的降低呈同步,NH4 +-N去除率大于90%,NO3 --N去除率大于90%,且pH值上升,则说明硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒的硫化厌氧氨氧化反应器成功启动。
3)运行生物反应器:
使含镍电镀废水,流经硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒污泥的厌氧氨氧化生物反应器,定期检测处理废水出水中的SO4 2--S浓度、NO2 --N浓度、NO3 --N浓度、NH4 +-N浓度、S0/S2-浓度。所处理含镍电镀废水的废水水质为:NH4 +-N 250mg/L、NO3 --N 320mg/L、SO4 2--S70.98mg/L。由图4可知氨氮去除率达91%,硝态氮去除率达92%,总氮去除率达91%。
Claims (10)
1.一种具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于包括以下步骤:
1)接种活性污泥:
将250~300mL活性污泥接种于生物反应器中,驯化20~22天,富集培养硫自养反硝化菌SOB;然后将厌氧氨氧化污泥加入到该生物反应器中;
2)形成硫化的颗粒污泥及启动生物反应器:
含有1.94g/L~3.5g/LNa2S2O3·5H2O、300~350mg/L NO3 --N、200~300mg/L NH4+-N的模拟废水进入反应器,同时加入5mg/L~8mg/L零价铁和10mg/L~25mg/L黄原酸,然后调整初始pH值,使其初始pH为7.5;硫代硫酸钠在零价铁的催化下,经过歧化反应形成硫沉淀S32,产生的细胞内和细胞表面附着的硫沉淀会包裹住厌氧氨氧化细菌,使反应器中逐渐形成具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化污泥;逐步缩短水力保持时间HRT:6~8h,使污泥浓度为MLVSS=2.654~3.185g/L;
当处理模拟废水20-22天,NO3 --N去除率大于80%,NO2 --N出现累积,pH下降说明硫自养反硝化启动成功;当处理模拟废水23-45天,NH4 +-N浓度的降低与NO2 --N和NO3 --N浓度的降低呈同步,NH4 +-N去除率大于90%,NO3 --N去除率大于90%,且pH值上升,则说明硫自养反硝化作用耦合具有核壳结构颗粒的硫化厌氧氨氧化作用的反应器成功启动;
3)运行生物反应器:
使待处理废水,流经硫自养反硝化耦合具有核壳结构颗粒污泥的厌氧氨氧化作用的生物反应器,定期检测处理废水出水中的SO4 2--S浓度、NO2 --N浓度、NO3 --N浓度、NH4 +-N浓度、S0/S2浓度。
2.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤1)中,所述生物反应器为上流式生物反应器,主要由三个部分组成:储水器、蠕动泵、反应器;所述储水器与蠕动泵、反应器通过管道顺次连接。
3.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤1)中,所述生物反应器体积为1~1.2L,有效水体体积为0.8~0.9L,反应器上部有生物流化床和三相分离器;生物反应器置于水浴桶中,将水温调节至35℃~36℃,进水桶采用厌氧封口膜对其进行厌氧处理,总体保持进水水体厌氧环境;生物反应器使用潜水泵供水和控制HRT为6~8h;pH保持在偏碱性:7~8.5。
4.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,所述调整初始pH值时,分别用1mol/L氢氧化钠和1mol/L盐酸进行调整。
5.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤2)中,所述的模拟废水成分为:1.94g/L~3.5g/LNa2S2O3·5H2O、2.1~2.5g/L硝酸钾、0.75~1.13g/L氯化铵、0.01g/L磷酸一钾、1g/L碳酸氢钠、0.25g/L硫酸镁和微量元素I和微量元素II。
6.根据权利要求5所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,微量元素I包括5g/L EDTA和5g/L FeSO4·7H2O;微量元素II包括:15g/L EDTA,0.43g/L ZnSO4·7H2O,0.99g/L MnCl4·H2O,0.014g/L H3BO4,0.22g/L NaMO4·2H2O,0.25g/L CuSO4·5H2O,0.19g/L NiCl2·6H2O,0.21g/L NaSeO4·10H2O和0.24g/L COCl5·6H2O。
7.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤2)中,硫自氧反硝化耦合厌氧氨氧化体系中的硫化污泥形态结构为:外层为淡黄色沉淀,内层为红色的厌氧氨氧化菌,硫化颗粒污泥具有典型的核壳结构;其中硫自养反硝化细菌附着在球形S32@厌氧氨氧化颗粒表面,厌氧氨氧化细菌在球形S32@厌氧氨氧化颗粒污泥的核芯。
8.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤2)中,生物反应器中的硫化污泥表面产生的淡黄色沉淀532主要由16.54%的S0、12.97%的S2-和29.1%的聚硫化物(Sn2-)组成,其中聚硫化物(Sn2-)通过S0与厌氧氨氧化污泥表面的硫化物反应形成的。
9.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤2)中,生物反应器中的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥中细菌由球状和短杆状细菌聚集成簇。
10.根据权利要求1所述具有核壳结构的硫化厌氧氨氧化颗粒污泥脱氮处理方法,其特征在于,步骤3)中,处理废水时不加入Na2S2O3·5H2O。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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