CN110002608B - 一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及污水处理技术领域，具体涉及一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法。本发明提供的方法包括内碳源去除处理、初步脱氮处理和污水脱氮‑沼气脱硫同步耦合处理过程。内碳源去除处理过程中，硝酸盐作为电子受体，能够代谢污泥自身的碳源；初步脱氮处理过程中，甲烷作为电子供体，用于驯化培养甲烷反硝化菌，实现基于甲烷厌氧氧化的硝酸盐氮脱除；在污水脱氮‑沼气脱硫同步耦合处理过程中，沼气中的硫化氢和甲烷作为共同电子供体，在厌氧甲烷氧化菌存在的同时富集自养反硝化菌，为自养反硝化菌和厌氧甲烷氧化菌共同生长提供良好的环境，以实现污水脱氮和沼气脱硫两个过程的耦合。

Description

一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法
技术领域
本发明涉及污水处理技术领域，具体涉及一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法。
背景技术
随着经济的快速发展以及人民生活水平的逐步提高，水污染问题日益突出。氮元素是微生物及植物生长的必要元素，污水中的氮元素主要来自城市生活污水以及工业污水，除了有机氮、氨氮外，还含有硝酸盐氮和亚硝酸盐氮。大量的含氮污水直接排放到环境中会超过受纳水体的环境承载负荷，且含氮污水也会使得水体产生富营养化问题，导致藻类疯长、鱼类因窒息而大量死亡，容易引发水华和赤潮，严重破坏水生生态环境，甚至会威胁饮用水安全和人类健康。
目前，我国大多数污水处理厂的污水处理方式仍采用传统的活性污泥法，使水体中的含氮有机物经过异养菌的氨化作用转变为氨氮，随后再经过硝化菌的硝化作用转化成硝酸盐氮和亚硝酸盐氮，最后经过异养反硝化菌的反硝化作用将硝酸盐还原为氮气，从而降低水中的含氮污染物浓度。传统硝化过程为好氧过程，需要大量曝气，工艺的运行费用较高；硝化过程要求污水COD不能过高，以免影响硝化效能。而异养反硝化过程则需要在高碳氮比条件下进行，因此需要额外投加碳源，如甲醇、乙醇或乙酸钠。但这不仅增加了工艺运行成本，且易增加出水COD，造成二次污染；同时，一般情况下异养反硝化是在厌氧条件下进行，而这一阶段依赖于硝化单元(即在氧气的参与下将水体中的氨氮转化为硝酸盐氮)，硝化单元回流液中含有一定浓度的氧气(或溶解氧)，流入到反硝化构筑物中，势必会对异养反硝化的功能微生物产生很大程度的影响，造成反硝化脱氮效率的下降。因此，这些传统污水处理工艺和运行方式使得污水生物处理脱氮面临矛盾。目前绝大部分污水处理厂对总氮的去除率仅为10～30％，无法达到污水排放一级A标准。
目前的沼气脱硫工艺可分为物理法脱硫工艺、化学法脱硫技术和生物法脱硫技术。物理法脱硫工艺适用于硫含量较低、流量较小的沼气脱硫装置，将沼气通入含有氧化铁或活性炭等吸附剂的脱硫塔中，吸附沼气中的硫化氢，但是形成的单质硫会堵塞脱硫剂，需要定期更换脱硫剂，成本较高；化学法脱硫技术即利用碱液吸收沼气中的硫化氢，从而达到去除的效果，主要有氨法、碳酸盐法及胺法等，但是这类化学药剂也需要定期更替和回收，且对输送管道等设备具有腐蚀性；生物脱硫技术即利用微生物的自身代谢作用将沼气中的硫化物氧化为单质硫和硫酸盐，成本低且运行维护简易，但需要额外投加供微生物利用的硝酸盐等物质。
综上所述，目前污水脱氮和沼气脱硫工艺均存在一定弊端，且无法在不额外投加碳源的情况下高效同步实现污水脱氮与沼气脱硫。
发明内容
本发明的目的在于提供一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法，本发明提供的方法在没有外加碳源的条件下，可以进行污水脱氮并同步实现沼气脱硫。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法，包括以下步骤：
(1)在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对污泥进行内碳源去除处理，得到第一体系；
(2)在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对所述步骤(1)中第一体系进行初步脱氮处理，得到第二体系；
(3)在沼气氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，利用所述步骤(2)中第二体系进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理。
优选地，所述步骤(1)中待处理污水的碳氮比为(0～5)：8。
优选地，所述步骤(1)中内碳源去除处理的运行时间为60～100天。
优选地，所述内碳源去除处理运行过程中，气提速率为5～15mL/min，水力停留时间为5天，回流比为6：1。
优选地，所述步骤(2)中甲烷的纯度≥99.99％。
优选地，所述步骤(2)中初步脱氮处理的运行时间为130～170天。
优选地，所述初步脱氮处理运行过程中，气提速率为5～15mL/min，水力停留时间由5天增加至10天，回流比由6：1增加至160：1。
优选地，以体积分数计，所述步骤(3)中沼气包括甲烷60～90％、二氧化碳8.5～39.9％、硫化氢0.1～1.5％。
优选地，所述步骤(3)中污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理的运行时间为130～170天。
优选地，所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理运行过程中，气提速率为5～15mL/min，水力停留时间由10天降低至5天，回流比为160：1。
本发明提供了一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法，包括以下步骤：在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对污泥进行内碳源去除处理，得到第一体系；在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对所述第一体系进行初步脱氮处理，得到第二体系；在沼气氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，利用所述第二体系进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理。在本发明中，所述内碳源去除处理过程为内碳源去除阶段，污泥本身含有一定的异养反硝化菌以及碳源，在该阶段硝酸盐作为电子受体，能够代谢污泥自身的碳源；所述初步脱氮处理过程为后续耦合过程的启动阶段，该处理过程中，甲烷作为电子供体，在甲烷氛围中驯化培养甲烷反硝化菌，营造该菌所需要的有利环境，实现基于甲烷厌氧氧化的硝酸盐氮脱除；在所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理过程中，沼气中的硫化氢和甲烷作为共同电子供体，为自养反硝化菌的生长提供良好的环境，使厌氧甲烷氧化菌存在的同时富集自养反硝化菌，实现了污水脱氮和沼气脱硫两个过程的耦合。实施例的实验结果显示，本发明提供的方法在没有外加碳源的条件下，可以同步实现污水脱氮与沼气脱硫。
附图说明
图1为气提式EGSB反应器的结构示意图，图中，1-溢流堰、2-气体分离区、3-污泥沉淀区、4-控温系统、5-取样口、6-反应区、7-连接区、8-曝气系统、9-进水系统、10-内回流系统、11-出水系统；
图2为实施例1中内碳源去除处理过程的运行效果图；
图3为实施例1中初步脱氮处理过程和污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理过程的运行效果图；
图4为实施例1中内碳源去除处理过程、初步脱氮处理过程和污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理过程中硝酸盐和硫化氢的去除效率及水力停留时间的变化图。
具体实施方式
本发明提供了一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法，包括以下步骤：
(1)在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对污泥进行内碳源去除处理，得到第一体系；
(2)在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对所述步骤(1)中第一体系进行初步脱氮处理，得到第二体系；
(3)在沼气氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，利用所述步骤(2)中第二体系进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理。
在本发明中，在整个处理过程中，待处理污水保持持续通入、排出状态，通入量与反应器有效容积以及各处理过程的水力停留时间相关，后续会对应各具体步骤详细说明。
本发明对于所述待处理污水的来源没有特殊的限定，碳源不足的生活污水、经过初步处理需要深度脱氮的污水均可，这类污水的含碳量低，甚至可能不含碳源，碳氮比(碳原子与氮原子的摩尔比)约为(0～5)：8，采用常规方法处理通常需要额外投加碳源，否则不能够将氮元素深度脱出；而采用本发明提供的方法进行处理，能够在不额外投加碳源的情况下对氮元素进行深入的脱除。
在本发明的实施例中，具体是采用模拟污水作为待处理污水进行相关实验，具体的，模拟污水包括KNO3(50～1000mgN/L)、KH2PO4(75mg/L)、CaCl2·2H2O(300mg/L)、MgSO4·7H2O(200mg/L)、NaHCO3(1050mg/L)、酸性微量元素物料(0.5mL/L)和碱性微量元素物料(0.2mL/L)；其中，酸性微量元素物料包括FeSO4·7H2O(2.085g/L)、ZnSO4·7H2O(0.068g/L)、CoCl2·6H2O(0.12g/L)、MnCl2·4H2O(0.5g/L)、CuSO4·5H2O(0.32g/L)、NiCl2·6H2O(0.095g/L)、H3BO3(0.014g/L)和HCl(100mmol/L)，碱性微量元素物料包括NaOH(0.4g/L)、Na2WO4·2H2O(0.05g/L)、Na2MoO4(0.242g/L)和SeO2(0.067g/L)。
在本发明中，所述模拟污水中KNO3的含量会根据不同处理过程进行调整，其他组分保持不变，后续会对应各具体步骤详细说明。
本发明在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对污泥进行内碳源去除处理，得到第一体系。在本发明中，在该处理阶段，所述待处理污水中KNO3的含量优选为600～1000mgN/L。在本发明中，所述甲烷的纯度优选≥99.99％，更优选为99.99％。在本发明中，所述污泥优选为普通污水处理厂二沉池污泥。在本发明中，所述污泥的MLSS优选为37.3g/L，MLVSS优选为23.8g/L。
在本发明中，所述内碳源去除处理的运行时间优选为60～100天，更优选为70～80天；运行温度优选为30～40℃，更优选为30～35℃；在运行过程中，气提速率优选为5～15mL/min，水力停留时间优选为5天，回流比优选为6：1。在本发明的实施例中，具体是在气提式EGSB反应器中进行相关操作(后续会结合气提式EGSB反应器的结构进行详细说明)，其中，反应器的有效容积为4.2L，反应器中接种污泥的用量为1L，待处理污水的每日通入量为840mL。
在本发明中，所述内碳源去除处理过程(记为第一阶段)实际上为污泥的内碳源去除阶段，污泥本身含有一定的异养反硝化菌以及碳源，会影响到后续初步脱氮以及耦合过程的顺利进行。因此，在该阶段以较高含量的硝酸盐作为电子受体，使污泥通过异养反硝化作用充分利用自身内碳源进行代谢。待异养反硝化作用不明显(此时该阶段的运行时间为60～100天，硝酸盐去除效率约为8％)，即完成内碳源去除处理，然后开始进行后续处理。
得到第一体系后，本发明在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对所述第一体系进行初步脱氮处理，得到第二体系。在本发明中，在该处理阶段，所述待处理污水中KNO3的含量优选为50～100mgN/L。在本发明中，所述甲烷的纯度优选≥99.99％，更优选为99.99％。
在本发明中，所述初步脱氮处理的运行时间优选为130～170天，更优选为130～150天；运行温度优选为30～40℃，更优选为30～35℃；在运行过程中，气提速率优选为5～15mL/min，更优选为8mL/min；水力停留时间优选由5天增加至10天(在本发明的实施例中，当水力停留时间为5天时，待处理污水的每日通入量为840mL；当水力停留时间为10天时，待处理污水的每日通入量为420mL)；回流比优选由6：1增加至160：1，具体是由6：1依次经10：1、20：1、40：1、80：1最终增加至160：1，每一个增加的回流比保持一天，即，从进入初步脱氮处理开始计，第一天回流比为6：1，第二天回流比为10：1，第三天回流比为20：1，第四天回流比为40：1，第五天回流比为80：1，第六天及之后一直保持回流比为160：1。本发明为防止污泥流失，在初期阶段利用较低的回流比，后续逐渐稳定逐步提高回流比以增加反应区内液体的上升流速。
在本发明中，所述初步脱氮处理过程(记为第二阶段)实际上为后续耦合过程的启动阶段，该处理过程中，甲烷作为电子供体，在甲烷氛围中驯化培养甲烷反硝化菌，营造该菌所需要的有利环境，通过控制相关操作参数在上述范围内，保证顺利实现基于甲烷厌氧氧化的硝酸盐氮脱除。待稳定运行(此时该阶段的运行时间为130～170天，脱氮效率达到60％以上)，即完成该初步脱氮处理，然后开始进行后续处理。
得到第二体系后，本发明在沼气氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，利用所述第二体系进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理。在本发明中，在该处理阶段，所述待处理污水中KNO3的含量优选为50～100mgN/L。在本发明中，以体积分数计，所述沼气优选包括甲烷60～90％、二氧化碳8.5～39.9％、硫化氢0.1～1.5％以及其它微量杂质，更优选包括甲烷75～80％、二氧化碳15～24.7％、硫化氢0.3～0.6％以及其它微量杂质。本发明对于所述沼气的来源没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的经厌氧消化产生的沼气即可。在本发明的实施例中，具体是参照厌氧消化产生的沼气的主要成分配制得到模拟沼气，包括甲烷75％、二氧化碳24.7％、硫化氢0.3％。
在本发明中，所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理的运行时间优选为130～170天，更优选为130～150天；运行温度优选为30～40℃，更优选为30～35℃；在运行过程中，气提速率优选为5～15mL/min，更优选为8mL/min；水力停留时间优选由10天降低至5天(在本发明的实施例中，当水力停留时间为10天时，待处理污水的每日通入量为420mL；当水力停留时间为5天时，待处理污水的每日通入量为840mL)；回流比优选为160：1。
在本发明中，沼气中含有硫化氢，在所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理过程(记为第三阶段)中，沼气中的硫化氢和甲烷作为共同电子供体，为自养反硝化菌的生长提供良好的环境，使厌氧甲烷氧化菌存在的同时富集自养反硝化菌，实现厌氧甲烷氧化菌与自养反硝化菌在同一体系内共存并同时发挥作用，即实现了污水脱氮和沼气脱硫两个过程的耦合。
在本发明中，所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理完成后，即可得到经过深度脱氮的污水以及脱硫后的沼气，其中，所述经过深度脱氮的污水已达排放标准，直接排放即可；所述脱硫后的沼气可以直接用于发电或燃烧使用。
本发明对于同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法所采用的设备没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的设备即可；在本发明的实施例中，具体是采用一种气提式EGSB反应器，其结构示意图如图1所示，主要包括溢流堰1、气体分离区2、污泥沉淀区3、控温系统4、取样口5、反应区6、连接区7、曝气系统8、进水系统9、内回流系统10和出水系统11。采用本发明提供的方法，利用所述气提式EGSB反应器，对污水进行处理的过程优选包括以下步骤：
将污泥接种于反应区6内，将待处理污水从进水系统9持续注入反应器，经由连接区7(包括法兰盘和底部的锥型区域，用于连接反应区6和进水系统9)进入反应区6最终填满污泥沉淀区3，并经由溢流堰1和出水系统11流出反应器，其中，利用回流系统10调节反应器的回流比以改变反应区6内液体的上升流速，利用控温系统4对反应器进行控温，启动曝气系统8通入甲烷，在甲烷氛围中进行内碳源去除处理；在整个反应过程中通过取样口5进行取样以监测内部污染物质的浓度变化情况；所述内碳源去除处理完成后，启动曝气系统8通入甲烷，在甲烷氛围中进行初步脱氮处理，未被利用的气体经由气体分离区2排出系统；所述初步脱氮处理完成后，利用曝气系统8通入沼气，进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理。
下面将结合本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
采用本发明提供的方法，利用图1所示气提式EGSB反应器(有效容积为4.2L)对待处理污水进行处理，其中，以自配模拟污水作为待处理污水，组成为KNO3(50～600mgN/L)、KH2PO4(75mg/L)、CaCl2·2H2O(300mg/L)、MgSO4·7H2O(200mg/L)、NaHCO3(1050mg/L)、酸性微量元素物料(0.5mL/L)和碱性微量元素物料(0.2mL/L)；其中，酸性微量元素物料包括FeSO4·7H2O(2.085g/L)、ZnSO4·7H2O(0.068g/L)、CoCl2·6H2O(0.12g/L)、MnCl2·4H2O(0.5g/L)、CuSO4·5H2O(0.32g/L)、NiCl2·6H2O(0.095g/L)、H3BO3(0.014g/L)和HCl(100mmol/L)，碱性微量元素物料包括NaOH(0.4g/L)、Na2WO4·2H2O(0.05g/L)、Na2MoO4(0.242g/L)和SeO2(0.067g/L)；
处理过程具体包括以下步骤：
将普通污水处理厂二沉池污泥(用量为1L，MLSS为37.3g/L，MLVSS为23.8g/L)接种于反应区6内，将待处理污水(待处理污水中KNO3的含量具体为600mgN/L)从进水系统9持续注入反应器内，经连接区7进入反应区6，启动曝气系统8通入甲烷，在甲烷(纯度为99.99％)氛围中，利用高浓度的硝酸盐进行内碳源去除处理；其中，运行时间为80天，运行温度为35℃；在运行过程中，气提速率为8mL/min，水力停留时间为5天(待处理污水的每日通入量为840mL)；回流比为6：1；
所述内碳源去除处理完成后，继续在甲烷氛围中进行初步脱氮处理(调整待处理污水中KNO3的含量为50mgN/L)，其中，运行时间为150天，运行温度为35℃，在运行过程中，气提速率为8mL/min，水力停留时间由5天增加至10天(其中，第81～187天，水力停留时间为5天，待处理污水的每日通入量为840mL；第188～230天，水力停留时间为10天，待处理污水的每日通入量为420mL)；回流比由6：1依次经10：1、20：1、40：1、80：1最终增加至160：1，每一个增加的回流比保持一天，即，从进入初步脱氮处理开始计，第一天回流比为6：1，第二天回流比为10：1，第三天回流比为20：1，第四天回流比为40：1，第五天回流比为80：1，第六天及之后一直保持回流比为160：1；
所述初步脱氮处理完成后，将甲烷更换为模拟沼气(以体积分数计，所述模拟沼气包括甲烷75％、二氧化碳24.7％、硫化氢0.3％)，进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理(调整待处理污水中KNO3的含量为100mgN/L)，其中，运行时间为150天，运行温度为35℃，在运行过程中，气提速率为8mL/min，水力停留时间由10天降低至5天(其中，第231～314天，水力停留时间为10天，待处理污水的每日通入量为420mL；第315～380天，水力停留时间为5天，待处理污水的每日通入量为840mL)，回流比为160：1。
图2为实施例1中内碳源去除处理过程(即0～80天，第一阶段)的运行效果图，图中，“NO3 ---IN”代表进水的硝酸盐浓度，“NO3 ---OUT”代表出水的硝酸盐浓度，“NO2 ---OUT”和“SO4 2--Production”分别代表出水的亚硝酸盐浓度和硫酸盐的产量。图3为实施例1中初步脱氮处理过程和污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理过程(即80～380天，其中，80～230天为第二阶段，230～380为第三阶段)的运行效果图，其中，图例的含义与图2相同；图4为实施例1中内碳源去除处理过程、初步脱氮处理过程和污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理过程中硝酸盐和硫化氢的去除效率及水力停留时间的变化图，其中，“A-NO3 -”代表硝酸盐的去除效率，“H2S”代表硫化氢的去除效率，“HRT”代表水力停留时间。由图2和4可知，在第一阶段中，进水的硝酸盐浓度由最初的70mmol/L降为42mmol/L，出水中的硝酸盐浓度与进水基本一致；出水的亚硝酸盐浓度和硫酸盐的产量并没有任何明显变化；硝酸盐的去除效率基本维持在10％以下，由于硝酸盐的去除效率过低，因此可以认为污泥中的碳源物质存在量不大，异养反硝化作用不强，则第一阶段稳定运行遂进入第二阶段。由图3和图4可以看出，硝酸盐的去除效率逐步上升，最终可以稳定在70％左右，可以认为第二阶段，即启动阶段已基本完成，厌氧甲烷氧化过程存在一定的作用，遂变化条件为第三阶段，引入模拟沼气。可以看出，引入模拟沼气后硝酸盐的去除效率上升为100％，在提高进水浓度后依然可以保持在100％，后续更改了水力停留时间后有所下降。同时，由图4可以看出，在进入第二阶段后硫化氢的去除效率即可以达到100％，尾气中的硫化氢浓度低于检出限。由此可以看出，本发明提供的方法在没有外加碳源的条件下，可以同步实现污水脱氮与沼气脱硫。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种同步实现污水脱氮和沼气脱硫的方法，包括以下步骤：
(1)在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对污泥进行内碳源去除处理，得到第一体系；所述内碳源去除处理的运行时间为60~100天；所述内碳源去除处理运行过程中，气提速率为5~15mL/min，水力停留时间为5天，回流比为6：1；
(2)在甲烷氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，对所述步骤(1)中第一体系进行初步脱氮处理，得到第二体系；所述初步脱氮处理的运行时间为130~170天；所述初步脱氮处理运行过程中，气提速率为5~15mL/min，水力停留时间由5天增加至10天，回流比由6：1增加至160：1；所述初步脱氮处理的过程中，甲烷作为电子供体，在甲烷氛围中驯化培养甲烷反硝化菌，实现基于甲烷厌氧氧化的硝酸盐氮脱除；
(3)在沼气氛围中，在持续通入待处理污水的条件下，利用所述步骤(2)中第二体系进行污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理；所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理的运行时间为130~170天；所述污水脱氮-沼气脱硫同步耦合处理运行过程中，气提速率为5~15mL/min，水力停留时间由10天降低至5天，回流比为160：1。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)中待处理污水的碳氮比为(0~5)：8。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)中甲烷的纯度≥99.99%。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，以体积分数计，所述步骤(3)中沼气包括甲烷60~90%、二氧化碳8.5~39.9%、硫化氢0.1~1.5%。
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强化废水生物脱氮新技术——厌氧氨氧化、甲烷化、反硝化耦合的机理与动力学研究;祖波等;《强化废水生物脱氮新技术——厌氧氨氧化、甲烷化、反硝化耦合的机理与动力学研究》;中国环境科学出版社;20090131;摘要及结论 *

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