CN115376634A - 以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建及仿真方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建及仿真方法，该模型包括导电细丝生长/溶解模型、导电细丝及石墨烯电极的电导率模型、电流模型、并考虑了器件的自热效应。导电细丝生长/溶解模型用于计算导电细丝的尺寸；导电细丝及石墨烯电极的电导率模型确定导电细丝、石墨烯电极的电阻，结合电流模型用于计算器件电流。本发明的紧凑模型具有基于物理原理、可调、仿真时间短等优点，能通过具有精确温度依赖性的导电细丝生长模型，较为真实的反映石墨烯电极阻变存储器在不同工作条件下的阻变特性，可用于石墨烯电极阻变存储器在集成电路中的设计仿真研究。
Description
技术领域
本发明涉及神经形态器件模型构建及仿真方法技术领域，具体涉及一种以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建及仿真方法。
背景技术
阻变存储器(RRAM)作为一种新型的神经形态器件，在类脑芯片、新型存储器等领域具有广泛应用价值。阻变存储器通过介质层中导电细丝的生长和溶解记录施加电压和电流的历史并实现存储器在高阻态、低阻态之间转换，具有高集成密度、低功耗和兼容CMOS集成技术等特点。
采用传统的实验方法研究阻变存储器系统参数对性能的影响耗费人力物力财力。因此，需要对阻变存储器进行仿真。现有模型建立方法，如学位论文：《阻变存储器的建模与仿真》(蔡兆云，大连理工大学，2018)公开了一种使用COMSOL 对氧空位在导电细丝里的扩散和漂移进行建模，仿真VCM(Electrochemical Metallization)型阻变存储器的set和reset过程的仿真方法，并公开了一种利用 MATLAB软件建立了ECM(Valence ChangeMemory Effect)型RRAM的一维紧凑模型的建模方法，用Butler-Volmer方程描述导电细丝的生长和消散，流过单元器件的电流为在阻变层中离子电流和隧穿电流的和，能够同时记录离子电流、隧穿电流和隧穿间隙在整个过程的变化。
但是，使用漂移扩散方程对阻变存储器进行数值仿真的方法，会消耗大量的计算资源与时间，因此，建立阻变存储器的紧凑模型对于阻变存储器在集成电路设计应用很有必要，而以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型还未提出。另外，在以石墨烯为电极的阻变存储器中，氧离子进入石墨烯电极会产生氧化石墨烯，使石墨烯电极的阻值产生变化，这与其他惰性电极的阻变存储器是不同的。
发明内容
针对现有技术中的不足，本发明的目的是提供一种以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建及仿真方法，所述阻变存储器普适结构包括上电极、阻变功能层、下电极，上电极、下电极中任意一个电极可为石墨烯电极。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案如下：
一种以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，所述阻变存储器包括上电极、阻变功能层、下电极，上电极、下电极中任意一个电极为石墨烯电极；所述方法主要包括：
结合氧的迁移及温度的影响建立导电细丝生长/溶解模型；所述模型中分为set、reset 过程，set过程包括导电细丝纵向生长step1、横向生长step2两个阶段；
依据氧原子和氧空位的粒子守恒定律确定石墨烯电极和导电细丝电导率模型；
采用两种不同的电流模型分别计算导电细丝接触石墨烯电极和未接触石墨烯电极时的电流；根据得到的电流及电压数据建立自热效应模型，获得器件热源区平均温度。
上述技术方案中，进一步地，建立导电细丝生长/溶解模型时，将set过程分为两个阶段，导电细丝首先向石墨烯电极的边缘纵向生长，直至连接，同时，氧离子迁移到石墨烯电极形成氧化石墨烯；之后导电细丝开始横向生长，导电细丝下底面直径增大，上底面直径设为石墨烯电极厚度并保持不变；reset过程中，导电细丝在纵向和横向同时收缩，但上底面直径保持不变。
进一步地，所述导电细丝生长/溶解模型包括：
Set过程step1阶段导电细丝纵向生长速率方程：
Reset过程导电细丝纵向生长速率方程：
导电细丝横向生长速率方程：
其中，h为导电细丝高度，t为时间，a为两个氧空位之间的距离，EA为产生氧空位的活化能，Ei为石墨烯与阻变功能层之间的势垒，k为玻尔兹曼常量，T为导电细丝尖端温度，ɑg为电场增强因子，Z为氧离子电荷数，q为元电荷，E为电场强度，γ为外加电压增强因子，V为施加在另一电极上的电压，db为导电细丝的下底面直径，vr为速度拟合参数，β为电场拟合参数。
进一步地，根据粒子守恒定律，阻变功能层中氧空位的数量应等于石墨烯电极中氧原子个数，确定石墨烯中的氧原子浓度，再根据实验拟合得到的导电细丝和石墨烯的电导率控制方程分别计算导电细丝的电导率和石墨烯电极的电导率。
进一步地，采用两种不同的电流模型分别计算导电细丝接触石墨烯电极和未接触石墨烯电极时的电流；其中，导电细丝接触石墨烯电极时的电流通过欧姆定律确定，总电阻包含另一电极和导电细丝之间的接触电阻，导电细丝电阻，石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻和石墨烯电极电阻；导电细丝未接触石墨烯电极时的电流通过计算F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流的和确定。
更进一步地，所述的F-P发射电流为：
其中，A为面积拟合参数，σi为电导率拟合参数，E为电场强度，k为玻尔兹曼常量， T为导电细丝尖端温度，q为元电荷，ΦB为缺陷势垒高度，ε为阻变功能层材料的介电常数；
所述的陷阱辅助隧穿电流为：I＝N·q·v
其中，N为离导线细丝最近的有助于传导的陷阱数，v为电子跃迁速率；
set过程的电子跃迁速率：v＝v0·(1-F)·Tp
reset过程的电子跃迁速率：v＝v0·F·Tp
电子透射概率Tp近似为：
。
进一步地，使用1维热传导方程确定热源区的平均温度，所述热源区包含导电细丝和导电细丝上底面到石墨烯电极之间的介质层，建立自热效应模型，在每个时间节点器件电流电压确认后，根据自热效应模型计算获得的温度作为下一时间节点的初始温度。
基于上述模型的阻变存储器仿真方法，包括：
在每一个时间节点，首先检查施加到另一电极的电压；
如果该时间节点电压小于0，表示执行set过程，当h<L时，器件处于set step 1中，计算新的导电细丝高度h，当h＝L时器件处于set step 2中，计算新时间节点的导电细丝的下底面直径db，当h>L，则令h＝L，计算新时间节点的导电细丝的下底面直径db；如果时间节点的电压大于0，表示执行reset过程，计算新时间节点的导电细丝高度h和导电细丝的下底面直径db；
在导电细丝的高度h和下底面直径db确定后，以导电细丝体积乘以导电细丝氧空位浓度，计算出进入石墨烯电极的氧离子个数，进一步确定石墨烯电极中的氧原子浓度，从而计算出石墨烯电极的电导率；
根据导电细丝与石墨烯电极的接触状态计算电流；导电细丝接触到石墨烯电极时，器件电流通过欧姆定律计算，器件的总电阻包括另一电极和导电细丝之间的接触电阻，导电细丝的电阻，石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻和石墨烯电极的电阻；当导电细丝未接触石墨烯电极时，器件电流是F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流的和；
在获得每个时间节点的器件电流电压后，计算出热源区温度，作为下一时间节点的初始温度。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果:
1.本发明中以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型引入了粒子守恒定律，首次在存储器的紧凑模型中定量的计算了氧离子进入石墨烯电极导致的石墨烯电极的氧化对器件阻值的影响，使存储器电阻的计算更加精准。
2.分别建立了导电细丝接触和未接触石墨烯电极时的电流模型。与传统的在导电细丝接触或未接触电极时都使用相同的电流控制方程的模型相比，更加基于实际的物理机理：导电细丝接触石墨烯电极时，器件总阻值近似常数而非随电压指数变化。
3.建立了导电细丝未接触石墨烯电极时的隧穿电流模型。隧穿电流中包含F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流，符合金属氧化物阻变存储器中的隧穿电流物理意义，优化了模型的精度。
4.建立了以石墨烯为电极的阻变存储器电热耦合紧凑模型，考虑了温度对导电细丝生长的影响以及温度对电导率的影响，采用了精确的温度依赖性建模，提高了模型精确度。
5.建立的紧凑模型与数值仿真相比可大大减小阻变存储器模型的仿真时间及计算资源，在仿真步长设置为1微秒时，单周期仿真时间小于10秒。
6.该建模方法为神经形态器件模型开发者及仿真研究者提供了一种紧凑模型仿真方法的指导依据，为仿真研究者们提供了便利。
附图说明
通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述，本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显。
图1为本发明提供以石墨烯为电极的阻变存储器单元结构图，该阻变存储器采用垂直交叉架构，TiN电极以及HfO2金属氧化物层构成了垂直的圆柱，石墨烯电极制作在包裹圆柱的氧化铝上，使石墨烯电极的边缘与金属氧化物层接触，与TiN电极、金属氧化物层构成RRAM单元。其中图1(a)石墨烯电极的阻变存储器单元结构示意图，图1(b)为存储器横截面示意图；
图2为本发明中以石墨烯为电极的阻变存储器工作原理图，其中图2(a)为set 过程，图2(b)为reset过程；
图3为本发明中导电细丝生长溶解模型图。其中，set过程被分为2个步骤。set 步骤1中，导电细丝向石墨烯电极纵向生长。set步骤2中，导电细丝以增大下底面直径的方式横向生长；
图4为本发明提供的用于计算导电细丝电阻率的阿伦尼乌斯曲线，其中图4(a) 为电导率指数前因子σ0与氧空位密度novd的关系，图4(b)为电导活化能EAC与氧空位密度novd的关系；
图5为本发明提供的二氧化铪层中的F-P发射和陷阱辅助隧穿示意图；
图中：
图6为本发明提供的使用简化模型进行SPICE仿真的流程图；
图7为本发明实施例中仿真的set和reset过程中热源区温度作为外加电压的函数曲线。
图8为本发明实施例中仿真的电学特性曲线，其中图8(a)为由简化模型仿真求得的I-V曲线和实验数据在对数尺度下的对比图，图8(b)为由简化模型仿真求得的R-V曲线和实验数据在对数尺度下的对比图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变化和改进。这些都属于本发明的保护范围。
以Lee,S.等人(Metal oxide-resistive memory using graphene-edgeelectrodes.Nature Communications 6,8407(2015).https://doi.org/10.1038/ ncomms9407)制造的以石墨烯为电极的阻变存储器为例，全面、详细地对该阻变存储器进行紧凑模型构建方法作出描述，该建模方法不只适用于该结构的阻变存储器，对绝大多数以石墨烯为电极的阻变存储器电-热耦合紧凑模型的建模都适用。本发明的以石墨烯为电极的阻变存储器的紧凑模型构建方法，包含以下步骤：
步骤一：建立导电细丝的生长模型。定义导电细丝的轴向为纵向，垂直于导电细丝的轴向的方向为横向。在set过程中，导电细丝首先向石墨烯电极的边缘纵向生长，直至连接。同时，氧离子迁移到石墨烯电极形成氧化石墨烯。之后，导电细丝开始横向生长，导电细丝下底面直径db增大，同时导电细丝上底面直径dtop为常数，设为石墨烯层的厚度为
另一方面，当执行reset过程时，导电细丝在纵向和横向同时收缩，但上底面直径保持不变。其中，导电细丝生长模型的控制方程如下：将氧空位流密度方程(2)、参杂浓度方程(4)和氧空位产生速率方程(5)带入电荷守恒方程(1)，推导出set step 1过程中的导电细丝纵向生长速率方程(7)。同样的，将氧空位流密度方程(2)、参杂浓度方程(4)和石墨烯电极释放氧原子速率方程(6)带入电荷守恒方程(1)，推导出reset过程中的导电细丝纵向生长速率方程(8)。引用现有公式导电细丝横向生长速率方程(9)。式(7)、(8)、(9)中的电压的符号与在TiN电极上施加电压一致。
NV·dS·dh＝Jox·dS·dt (1)
Jox＝Pg/dS＝Pg/a2 (2)
Jox＝Pm/dS＝Pm/a2 (3)
NV＝1/a3 (4)
步骤二：建立石墨烯电极和导电细丝的电导率模型。氧原子和氧空位的粒子守恒定律意味着金属氧化物层中氧空位的数量应该等于石墨烯电极中的氧原子个数。假定氧原子在石墨烯电极中是均匀分布的。由步骤一中导电细丝生长模型计算导电细丝高度、上底面直径、下底面直径，进一步计算出导电细丝的体积VCF。由公式 (10)，对导电细丝的氧空位浓度进行体积分，得到金属氧化物层中氧空位个数。由粒子守恒方程可知，金属氧化物层中氧空位个数等于石墨烯电极中氧原子个数noa。已知石墨烯电极体积VGE，模型中假定石墨烯电极中的氧原子是均匀分布的，由公式(10)，将石墨烯电极中氧原子个数noa除以石墨烯电极体积VGE，计算出石墨烯电极的氧原子浓度，最后引用H.Xie等人提出的模型(H.Xie etal.,"Modeling and Simulation of Resistive Random Access Memory With GrapheneElectrode,"in IEEE Transactions on Electron Devices,vol.67,no.3,pp.915-921,March 2020,doi: 10.1109/TED.2020.2965182.)中石墨烯和导电细丝的电导率控制方程(11)、(12)分别计算出石墨烯电极和导电细丝的电导率。该模型的控制方程如下：
σOX＝σOX0exp(-c·noad) (11)
步骤三：建立电流模型。导电细丝接触石墨烯电极和未接触石墨烯电极时的电流被分开计算。导电细丝接触到石墨烯电极时，器件电流通过欧姆定律计算。器件的总电阻包括氮化钛电极和导电细丝之间的接触电阻，导电细丝的电阻，石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻和石墨烯电极的电阻。其中，氮化钛电极和导电细丝之间的接触电阻Rint由公式(13)计算，ρint为界面接触电阻率，Sbot为导电细丝下底面面积。根据步骤二中引用的模型可知，方程(11)计算出的石墨烯电极的电阻包含了石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻。当导电细丝未接触石墨烯电极时，器件电流中占主导地位的是隧穿电流，包括F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流。其中，F-P 发射电流的控制方程(14)如下：
陷阱辅助隧穿电流中的电子透射概率Tp由Wigner-Kramers-Brillouin(WKB)近似(15) 计算。Set过程和reset过程的电子隧穿速率v分别由(16)、(17)计算。其中，v0为常数，电极中电子的费米狄拉克分布F由(18)计算，(1-F)代表电极中的空状态的分布概率。最终，陷阱辅助隧穿电流由(19)计算。该电流模型的控制方程如下：
v＝v0·(1-F)·Tp (16)
v＝v0·F·Tp (17)
I＝N·q·v (19)
步骤四：建立自热效应模型。在每个时间节点器件电流电压确认后，器件热源区(包含导电细丝和细丝上底面到石墨烯电极之间的介质层)的平均温度由一维热传导方程(20)计算，得出的温度将作为下一时间步的初始温度。
文中出现的符号及术语见表1.
表1 文中出现的符号及术语
如图6所示，本发明提供了简化模型的仿真流程图。在每一个时间节点，首先检查施加到TiN电极的电压。如果该时间节点电压小于0，表示执行set过程。当h<L时(导电细丝未接触石墨烯电极)，器件处于set step 1中，用公式(7)计算新的h。当h＝L时，器件处于set step 2中，根据公式(9)计算新时间节点的db。但是，如果更新后的h>L，这在现实中不可能发生，但在计算中可能发生，则令h＝L。这个事件在仿真过程中最多只会发生一次。然后根据公式(9)计算新时间节点的db。另一方面，如果该时间节点的电压大于0，则根据式(8)和式(9)计算新时间节点的h和db。
在导电细丝的高度h和下底面直径db确定后，计算出进入石墨烯电极的氧离子个数，从而计算出氧化石墨烯的电导率。导电细丝接触石墨烯电极和未接触石墨烯电极时的电流被分开计算。导电细丝接触到石墨烯电极时，器件电流通过欧姆定律计算。器件的总电阻包括氮化钛电极和导电细丝之间的接触电阻，导电细丝的电阻，石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻和石墨烯电极的电阻。当导电细丝未接触石墨烯电极时，器件电流是F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流的和。在获得每个时间节点的器件电流电压后，通过公式(20)计算出热源区温度。如图7所示，在氮化钛电极上施加高电压时，热源区域温度可以达到一个很高的值，因此有必要设置器件的安全电流。在本发明中，安全电流的值被设置为5μA。
紧凑模型中使用的相关参数列于表2。
表2 紧凑模型所需参数
如图8所示，基于Lee,S.等人的实验数据，进行了模型验证。其中，通过在氮化钛电极上施加负电压进行set过程，然后通过在氮化钛电极上施加正电压进行reset过程。简化模型I-V及R-V仿真结果与实验结果吻合度较高。本发明的单周期仿真时间在仿真步长为1微秒时小于10秒，与基于漂移扩散方程进行的数值仿真相比，大大节约了计算资源与时间。
综合对以上自热效应以及电性能的分析可得：紧凑模型的电学特性与实验数据相比具有一致性。在大规模阵列仿真中，可以用使用紧凑模型的仿真方法来节约计算资源。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是，本发明并不局限于上述特定实施方式，本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变化或修改，这并不影响本发明的实质内容。在不冲突的情况下，本申请的实施例和实施例中的特征可以任意相互组合。
Claims (9)
1.一种以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，所述阻变存储器包括上电极、阻变功能层、下电极，上电极、下电极中任意一个电极为石墨烯电极；所述方法主要包括：
结合氧的迁移及温度的影响建立导电细丝生长/溶解模型；所述模型中分为set、reset过程，set过程包括导电细丝纵向生长step1、横向生长step2两个阶段；
依据氧原子和氧空位的粒子守恒定律确定石墨烯电极和导电细丝电导率模型；
采用两种不同的电流模型分别计算导电细丝接触石墨烯电极和未接触石墨烯电极时的电流；根据得到的电流及电压数据建立自热效应模型，获得器件热源区平均温度。
2.根据权利要求1所述的以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，建立导电细丝生长/溶解模型时，将set过程分为两个阶段，导电细丝首先向石墨烯电极的边缘纵向生长，直至连接，同时，氧离子迁移到石墨烯电极形成氧化石墨烯；之后导电细丝开始横向生长，导电细丝下底面直径增大，上底面直径设为石墨烯电极厚度并保持不变；reset过程中，导电细丝在纵向和横向同时收缩，但上底面直径保持不变。
3.根据权利要求1所述的以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，所述导电细丝生长/溶解模型包括：
Set过程step1阶段导电细丝纵向生长速率方程：
Reset过程导电细丝纵向生长速率方程：
导电细丝横向生长速率方程：
其中，h为导电细丝高度，t为时间，a为两个氧空位之间的距离，EA为产生氧空位的活化能，Ei为石墨烯与阻变功能层之间的势垒，k为玻尔兹曼常量，T为导电细丝尖端温度，ɑg为电场增强因子，Z为氧离子电荷数，q为元电荷，E为电场强度，γ为外加电压增强因子，V为施加在另一电极上的电压，db为导电细丝的下底面直径，vr为速度拟合参数，β为电场拟合参数。
4.根据权利要求1所述的以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，根据粒子守恒定律，阻变功能层中氧空位的数量应等于石墨烯电极中氧原子个数，确定石墨烯中的氧原子浓度，再根据实验拟合得到的导电细丝和石墨烯的电导率控制方程分别计算导电细丝的电导率和石墨烯电极的电导率。
5.根据权利要求1所述的以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，采用两种不同的电流模型分别计算导电细丝接触石墨烯电极和未接触石墨烯电极时的电流；其中，导电细丝接触石墨烯电极时的电流通过欧姆定律确定，总电阻包含另一电极和导电细丝之间的接触电阻，导电细丝电阻，石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻和石墨烯电极电阻；导电细丝未接触石墨烯电极时的电流通过计算F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流的和确定。
6.根据权利要求5所述的以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，所述的F-P发射电流为：
其中，A为面积拟合参数，σi为电导率拟合参数，E为电场强度，k为玻尔兹曼常量，T为导电细丝尖端温度，q为元电荷，ΦB为缺陷势垒高度，ε为阻变功能层材料的介电常数；
所述的陷阱辅助隧穿电流为：I＝N·q·v
其中，N为离导线细丝最近的有助于传导的陷阱数，v为电子跃迁速率；
set过程的电子跃迁速率：v＝v0·(1-F)·Tp
reset过程的电子跃迁速率：v＝v0·F·Tp
电子透射概率Tp近似为：
7.根据权利要求1所述的以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型的构建方法，其特征在于，使用1维热传导方程确定热源区的平均温度，所述热源区包含导电细丝和导电细丝上底面到石墨烯电极之间的介质层，建立自热效应模型，在每个时间节点器件电流电压确认后，根据自热效应模型计算获得的温度作为下一时间节点的初始温度。
8.一种以石墨烯为电极的阻变存储器紧凑模型，其特征在，采用如权利要求1-7任一项所述的方法构建获得。
9.一种以石墨烯为电机的阻变存储器的仿真方法，其特征在于，采用权利要求8所述的紧凑模型，所述仿真方法包括：
在每一个时间节点，首先检查施加到另一电极的电压；
如果该时间节点电压小于0，表示执行set过程，当h<L时，器件处于set step 1中，计算新的导电细丝高度h，当h＝L时器件处于set step 2中，计算新时间节点的导电细丝的下底面直径db，当h>L，则令h＝L，计算新时间节点的导电细丝的下底面直径db；如果时间节点的电压大于0，表示执行reset过程，计算新时间节点的导电细丝高度h和导电细丝的下底面直径db；
在导电细丝的高度h和下底面直径db确定后，以导电细丝体积乘以导电细丝氧空位浓度，计算出进入石墨烯电极的氧离子个数，进一步确定石墨烯电极中的氧原子浓度，从而计算出石墨烯电极的电导率；
根据导电细丝与石墨烯电极的接触状态计算电流；导电细丝接触到石墨烯电极时，器件电流通过欧姆定律计算，器件的总电阻包括另一电极和导电细丝之间的接触电阻，导电细丝的电阻，石墨烯电极和导电细丝之间的接触电阻和石墨烯电极的电阻；当导电细丝未接触石墨烯电极时，器件电流是F-P发射电流和陷阱辅助隧穿电流的和；
在获得每个时间节点的器件电流电压后，计算出热源区温度，作为下一时间节点的初始温度。
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