CN115360018B - 铁电电容器及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了铁电电容器及其制造方法。该铁电电容器包括：衬底；位于所述衬底上的铁电薄膜；以及位于所述铁电薄膜上的第一电极和第二电极，所述第一电极和所述第二电极之间形成电极间隙，其中，所述铁电薄膜为具有水平组分梯度的组合膜。该铁电电容器利用组合膜的温度特性实现宽温域的温度稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及电子器件领域，更具体地，涉及铁电电容器及其制造方法。
背景技术
铁电电容器是以铁电薄膜作为电介质的电容器。铁电电容器基于铁电薄膜的介电常数的电场依赖性。铁电薄膜在一定的温度范围内具有自发极化，即使在没有外加电场的情形下也能产生电偶极矩，在外加电场的情形下电偶极矩可改变方向，从而表现出介电常数的电场依赖性。铁电电容器的结构包括平行板电容器、叉指型电容器和间隙型电容器。通过改变铁电电容器的两个电极之间的电压，可以调控铁电薄膜的介电常数的大小。
在通信领域和雷达领域，铁电电容器均有广泛的应用前景。在通信领域中，可调谐滤波器是手机等通信终端的射频前端的核心元件之一，例如，可调谐滤波器包括铁电电容器和谐振器，用于在无线电通信中选择特定频段的信号。在雷达领域中，可调谐移相器是相控阵天线的核心元件之一，例如，可调谐移相器包括铁电电容器和阻抗匹配电路，用于在雷达工作时调控工作相位以得到精确可预测的辐射方向图和波束指向。
铁电薄膜的特性对于铁电电容器的器件性能有重要的影响。已经发现，在将钛酸锶钡薄膜用于铁电电容器时仍然存在着挑战性。一方面，钛酸锶钡薄膜的介电常数随外加电场变化显著，因此，铁电电容器可以实现高可调率。另一方面，钛酸锶钡薄膜的介电常数随温度变化显著，环境温度的波动会造成铁电电容器的器件性能的波动，铁电电容器不能获得期望的温度稳定性和低损耗特性。
因此，期望进一步改进铁电电容器的结构设计以及铁电电容器的制造工艺，以实现高可调率、高温度稳定性和低损耗特性。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的是提供铁电电容器及其制造方法，其中，铁电薄膜具有水平方向的组分梯度，利用组合膜的温度特性实现宽温域的温度稳定性。
根据本发明的第一方面，提供一种铁电电容器，包括：衬底；位于所述衬底上的铁电薄膜；以及位于所述铁电薄膜上的第一电极和第二电极，所述第一电极和所述第二电极之间形成电极间隙，其中，所述铁电薄膜为具有水平组分梯度的组合膜。
优选地，所述铁电薄膜包括不同组分的多个条带，所述多个条带沿着第一方向排列且彼此邻接，从而形成所述第一方向的组分梯度。
优选地，所述铁电薄膜包括组分沿第一方向变化的连续膜。
优选地，所述铁电薄膜包括第一组分的多个第一膜层和第二组分的多个第二膜层，所述多个第一膜层沿着所述第一方向的厚度递减，所述多个第二膜层沿着所述第一方向的厚度递增，以获得与所述多个第一膜层的厚度梯度相对应的组分梯度。
优选地，所述多个第一膜层和所述多个第二膜层中每个膜层的厚度小于等于一个单胞。
优选地，所述铁电薄膜为钛酸锶钡组合膜，所述多个第一膜层由钛酸钡组成，所述多个第二膜层由钛酸锶组成。
优选地，所述衬底由氧化镁、或蓝宝石、或铝酸锶钽镧、或铝酸镧、或高阻硅等组成，也可能包括过渡层。
优选地，所述电极间隙与所述水平组分梯度方向成预定角度。
优选地，所述第一电极和所述第二电极为条带形状，二者的端部彼此相对以形成电极间隙。
优选地，所述第一电极和所述第二电极分别为叉指电极，所述叉指电极具有沿着第一方向延伸的主干以及沿着第二方向延伸的多个分枝，并且，所述叉指电极的主干与多个分枝相连接，所述第一方向与所述第二方向彼此不同，所述第一电极和所述第二电极的叉指电极分枝交错排列，且彼此相对以形成电极间隙。
优选地，所述电极间隙的取向与所述水平组分梯度方向平行。
优选地，所述叉指电极的分支长度是主干长度的2倍以上。
优选地，所述铁电薄膜的不同组分区域具有彼此不同的介电常数温度响应特性。
根据本发明的第二方面，提供一种铁电电容器的制造方法，包括：在衬底上形成铁电薄膜；以及在所述铁电薄膜上形成第一电极和第二电极，所述第一电极和所述第二电极之间形成电极间隙，其中，所述铁电薄膜为具有水平组分梯度的组合膜。
优选地，形成所述铁电薄膜的步骤包括：在激光分子束外延设备中设置不同组分的多个靶材；以及采用掩模板遮挡所述衬底的一部分，在所述衬底的不同区域沉积所述多个靶材的材料，从而形成多个条带，其中，所述多个条带沿着第一方向排列且彼此邻接，从而形成所述第一方向的组分梯度。
优选地，形成所述铁电薄膜的步骤包括：在生长周期中，依次形成厚度沿第一方向递减的第一组分膜层以及厚度沿第一方向递增的第二组分膜层；以及重复多个生长周期，以获得预定厚度的组合膜，其中，所述铁电薄膜具有与所述多个第一膜层的厚度梯度相对应的组分梯度。
优选地，所述多个第一膜层和所述多个第二膜层中每个膜层的厚度小于等于一个单胞。
优选地，所述铁电薄膜为钛酸锶钡组合膜，所述多个第一膜层由钛酸钡组成，所述多个第二膜层由钛酸锶组成。
优选地，所述衬底由氧化镁、或蓝宝石、或铝酸锶钽镧、或铝酸镧、或高阻硅等组成，也可能包括过渡层。
优选地，所述电极间隙与所述水平组分梯度方向成预定角度。
根据本发明实施例的铁电电容器，铁电薄膜为具有水平组分梯度的组合膜。利用组合膜的特性可以实现组合膜厚度与组分调控之间的解耦，允许按照铁电电容器的电介质设计厚度控制组合膜的厚度，以及按照铁电电容器的温度稳定性要求设计水平组分梯度。
在优选的实施例中，采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜替代垂直组分梯度的钛酸锶钡组合膜。不仅可以将更多不同组分的钛酸锶钡薄膜组成单独的组合膜以更加平滑的组分梯度，而且由于不同组分的钛酸锶钡薄膜均在单一衬底上形成而减轻了界面控制难题，从而可以获得高质量的组合膜。采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，钛酸锶钡组合膜可以同时提高温度稳定性、可调率和减小损耗，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
在优选的实施例中，铁电电容器的组合膜由于单一方向的水平组分梯度表现出各向异性，因此，铁电电容器的电容特性与电极间隙的取向相关。采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，将铁电电容器的电极间隙的取向设置成与多个钛酸锶钡条带的排列方向平行，则铁电电容器可以提高温度稳定性达一个数量级，并且可以获得良好的电容可调率，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
在优选的实施例中，铁电电容器的第一电极和第二电极分别为叉指电极，所述叉指电极具有沿着第一方向延伸的主干以及沿着第二方向延伸的多个分枝，并且，所述叉指电极的主干与多个分枝相连接，所述第一方向与所述第二方向彼此不同，所述第一电极和所述第二电极的叉指电极分枝交错排列，且彼此相对以形成电极间隙。与条带状电极相比，叉指电极可以进一步提高电容可调率，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
附图说明
通过以下参照附图对本发明实施例的描述，本发明的上述以及其他目的、特征和优点将更为清楚，在附图中：
图1示出根据现有技术的铁电电容器的结构示意图。
图2示出根据本发明第一实施例的铁电电容器的结构示意图。
图3a示出根据本发明第二实施例的第一种铁电电容器的结构示意图。
图3b示出根据本发明第二实施例的第二种铁电电容器的结构示意图。
图3c示出根据本发明第二实施例的第三种铁电电容器的结构示意图。
图4a示出根据本发明第三实施例的铁电电容器的结构示意图。
图4b与图4c示出图4a中的铁电电容器在不同条件下的介电常数分布仿真示意图。
图5示出钛酸锶钡组合膜的Sr含量分布曲线。
图6示出钛酸锶钡组合膜的多个组分区域的介电常数与温度的关系曲线。
图7示出钛酸锶钡组合膜的整体薄膜的介电常数与温度的关系曲线。
图8示出铁电电容器的制造方法的流程图。
图9示出钛酸锶钡组合膜的制备设备的示意图。
图10示出钛酸锶钡组合膜的生长原理的示意图。
具体实施方式
以下将参照附图更详细地描述本发明。在各个附图中，相同的元件采用类似的附图标记来表示。为了清楚起见，附图中的各个部分没有按比例绘制。此外，可能未示出某些公知的部分。
在下文中描述了本发明的许多特定的细节，例如器件的结构、材料、尺寸、处理工艺和技术，以便更清楚地理解本发明。但正如本领域的技术人员能够理解的那样，可以不按照这些特定的细节来实现本发明。
铁电电容器的应用前景仍然受到铁电薄膜的物理特性的限制。一方面，铁电薄膜表现出高介电常数和高电场依赖性，因此，铁电电容器可以获得高介电常数和高可调率。另一方面，铁电薄膜表现出高温度依赖性，介电常数随温度的变化非常明显，因此，铁电电容器的温度稳定性差。在应用场景下，铁电电容器的介电常数随环境温度的变化甚至导致无法正常工作。
在铁电薄膜中，钛酸锶钡薄膜不仅具有突出的铁电性，而且可以通过改变组分对铁电-顺电相变温度点进行调控，因此吸引了广泛的研究兴趣。钛酸锶钡薄膜在相变温度点附近的介电常数最大，且电容可调率最大，然而，在相变温度点附近的温度稳定性最差。例如，在相变温度点±50K温度范围内，介电常数甚至会减小30％。加州大学伯克利分校的Anoop R.Damodaran等人在2017年的文章中提出利用组分梯度铁电组合膜提高钛酸锶钡薄膜的温度稳定性的方法，其中，铁电组合膜在厚度方向上存在着组分梯度，利用铁电组合膜的组分梯度特性提高温度稳定性。
本发明人发现，利用钛酸锶钡薄膜叠层获得的组合膜受到薄膜制备工艺的限制。钛酸锶钡组合膜的厚度是铁电电容器的重要参数。在垂直方向堆叠不同组分的钛酸锶钡薄膜的数量是有限的，其总厚度不能超过设计厚度。在一方面，组合膜的温度稳定性与不同组分的钛酸锶钡薄膜的数量相关，垂直堆叠的组合膜难以获得理想的温度稳定性。另一方面，垂直堆叠的组合膜可能带来界面控制难题，及缺陷、元素扩散等问题，其损耗比较大，因此，垂直堆叠的组合膜难以获得理想的损耗。
本发明人提出，在铁电电容器中采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜替代垂直组分梯度的钛酸锶钡组合膜。该组合膜的特性实现了组合膜厚度与组分调控之间的解耦，允许按照铁电电容器的电介质设计厚度控制组合膜的厚度，以及按照铁电电容器的温度稳定性要求设计水平组分梯度。采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，不仅可以将更多不同组分的钛酸锶钡薄膜组成单独的组合膜以获得更加平滑的组分梯度，而且由于不同组分的钛酸锶钡薄膜均在单一衬底上形成而减轻了界面控制难题，从而可以获得高质量的组合膜。采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，钛酸锶钡组合膜可以同时提高温度稳定性、可调率和减小损耗，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
本发明可以各种形式呈现，以下将描述其中一些示例。
图1示出根据现有技术的铁电电容器的结构示意图。
铁电电容器100包括衬底101、位于衬底101上的铁电薄膜102、以及位于铁电薄膜102上的第一电极103和第二电极104。衬底101例如由氧化镁或铝酸镧组成。铁电薄膜102例如由钛酸锶钡薄膜组成。第一电极103和第二电极104例如由选自金、银、铜、铂中的任意一种或任意合金组成。
铁电电容器100具有平面器件的结构，其中，第一电极103和第二电极104位于铁电薄膜102上。第一电极103和第二电极104例如分别为条带形状，二者的端部彼此相对以形成电极间隙。第一电极103和第二电极104之间存在着空气间隙，以及铁电薄膜102中的介质间隙。由于铁电薄膜的介电常数远大于空气，因此，铁电电容器100的电介质可以忽略空气介质的作用。
采用三维电磁场仿真软件CST进行仿真可以获得铁电电容器100的器件性能。仿真条件如下：衬底101由氧化镁组成，介电常数εr＝9.7，厚度0.3mm；铁电薄膜102由某单一组分钛酸锶钡薄膜构成(例如Ba0.4Sr0.6TiO3，可根据图6中x＝0.6的ε-T曲线选取用于仿真的εr)，在250K、300K、350K设定介电常数εr分别为1250、1600、1250，厚度为4微米；第一电极103和第二电极104的电极大小为0.49mm*0.2mm，间隙20微米(间隙长0.2mm)。设置外加电压大于零时的介电常数εr为220。因电容值随频率变化，统一取250MHz的电容值。
铁电电容器100的电容可调率nr的定义如下：
nr＝CV/C0 (1)
其中，CV表示外加电压大于0V时的最小电容值，C0表示外加电压为0V时的电容值。
铁电电容器100的电容温度系数TCC的定义如下：
其中，C(RT)表示室温下的电容，ΔT温度变化范围(这里为室温±50K即100K)，ΔC表示在该温度变化范围内相对应的电容变化。
上述根据现有技术的铁电电容器的仿真结果如表1所示。
表1、根据现有技术的铁电电容器的仿真结果
上述铁电电容器的铁电薄膜为单一组分的钛酸锶钡薄膜。铁电电容器的电容可调率nr和电容温度系数TCC分别反映钛酸锶钡薄膜的特性。电容可调率nr在4.45至5.64的范围内，电容温度系数TCC为2.10*10-3/K。由于钛酸锶钡薄膜的各向同性，铁电电容器的电容特性也是各向同性的。即使改变第一电极103和第二电极104在钛酸锶钡薄膜表面上的取向，铁电电容器的电容特性也不会随电极取向而变化。
图2示出根据本发明第一实施例的铁电电容器的结构示意图。
铁电电容器200包括衬底101、位于衬底101上的铁电薄膜202、以及位于铁电薄膜202上的第一电极103和第二电极104。衬底101例如由氧化镁或铝酸镧组成。铁电薄膜202例如由不同组分的多个钛酸锶钡条带202-1至202-n组成。第一电极103和104例如由选自金、银、铜、铂中的任意一种或任意合金组成。
铁电电容器200具有平面器件的结构，其中，第一电极103和第二电极104位于铁电薄膜202上。第一电极103和第二电极104例如分别为条带形状，二者的端部彼此相对以形成电极间隙。第一电极103和第二电极104之间存在着空气间隙。由于铁电薄膜202的介电常数远大于空气，因此，铁电电容器200的电介质可以忽略空气介质的作用。
如图2所示，多个钛酸锶钡条带202-1至202-n分别沿着y方向延伸，并且沿着x方向排列且彼此邻接。多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的Sr含量不同，因而形成沿着x方向的水平组分梯度。
在一个实例中，第一电极103和第二电极104之间的电极间隙沿着多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的排列方向(即，x方向)延伸，如图2所示。因此，电极间隙横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带202-1至202-n。
在一个比较例中，第一电极103和第二电极104之间的电极间隙沿着多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的长度方向(即，y方向)延伸。因此，电极间隙位于多个钛酸锶钡条带202-1至202-n中的单一条带表面。
在另一个比较例中，第一电极103和第二电极104之间的电极间隙的延伸方向相对于多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的排列方向(即，x方向)成预定角度。因此，电极间隙横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带202-1至202-n中的至少一些条带。
采用三维电磁场仿真软件CST进行仿真可以获得铁电电容器200的器件性能。仿真条件如下：衬底101由氧化镁组成，介电常数εr＝9.7，厚度0.3mm；铁电薄膜202由不同Sr含量的5个钛酸锶钡条带组成，在250K的介电常数εr分别设定为1250、1600、1250，800，600，在300K的介电常数εr分别设定为800、1250、1600、1250、800，在350K的介电常数εr分别设定为600、800、1250、1600、1250，厚度4微米；第一电极103和第二电极104的电极大小为0.92mm*0.44mm，间隙20微米(间隙长0.92mm)。设置外加电压大于零时的介电常数εr为220。因电容值随频率变化，统一取250MHz的电容值。
根据上述式(1)计算铁电电容器200的电容可调率nr，根据上述式(2)计算铁电电容器200的电容温度系数TCC。
上述根据本发明第一实施例的铁电电容器的仿真结果如表2所示。
表2、根据本发明第一实施例的铁电电容器的仿真结果
上述铁电电容器的铁电薄膜为不同组分的多个钛酸锶钡条带组成的组合膜。铁电电容器的电容可调率nr和电容温度系数TCC分别反映钛酸锶钡组合膜的特性。该钛酸锶钡组合膜由于单一方向的水平组分梯度表现出各向异性，因此，铁电电容器的电容特性与电极间隙的取向相关。
在铁电电容器的电极间隙的取向与多个钛酸锶钡条带的排列方向平行的情形下，铁电电容器的电容可调率nr最小，在4.15至4.33的范围内，电容温度系数TCC最小，约为4.05*10-4/K。
在铁电电容器的电极间隙的取向与多个钛酸锶钡条带的排列方向垂直的情形下，铁电电容器的电容可调率nr最大，在4.63至5.88的范围内，电容温度系数TCC最大，约为2.13*10-3/K。
因此，采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，将铁电电容器的电极间隙的取向设置成与多个钛酸锶钡条带的排列方向平行，则铁电电容器可以提高温度稳定性达5倍以上，并且可以获得良好的电容可调率，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
图3a示出根据本发明第二实施例的第一种铁电电容器的结构示意图。
铁电电容器300包括衬底101、位于衬底101上的铁电薄膜202、以及位于铁电薄膜202上的第一电极103和第二电极104。衬底101例如由氧化镁、或蓝宝石、或铝酸锶钽镧、或铝酸镧、或高阻硅等组成，也可能包括过渡层。铁电薄膜202例如由不同组分的多个钛酸锶钡条带202-1至202-n组成。第一电极103和104例如由选自金、银、铜、铂中的任意一种或任意合金组成。
铁电电容器300具有平面器件的结构，其中，第一电极103和第二电极104位于铁电薄膜202上。第一电极103和第二电极104例如分别为叉指电极，该叉指电极具有沿着第一方向延伸的主干以及沿着第二方向延伸的多个分枝。在一些具体的实施例中，如图3a所示，第一电极103具有主干103a和三个分支103b，第二电极104具有主干104a和两个分支104b，叉指电极具有狭长的形状，例如分枝长度是主干长度的2倍以上。当然，各叉指电极的分支数量可以根据需要进行具体设置。每个叉指电极的主干与相应的多个分枝相连接，并且不同叉指电极的多个分枝交错排列，且彼此相对以形成电极间隙。第一电极103和第二电极104之间存在着空气间隙。由于铁电薄膜202的介电常数远大于空气，因此，铁电电容器300的电介质可以忽略空气介质的作用。
如图3a所示，多个钛酸锶钡条带202-1至202-n分别沿着y方向延伸，并且沿着x方向排列且彼此邻接。多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的Sr含量不同，因而形成沿着x方向的水平组分梯度。
在一个实例中，第一电极103和第二电极104的多个分枝彼此平行且沿着多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的排列方向(即，x方向)延伸，如图3a所示。例如，第一电极103和第二电极104分别具有狭长的形状，因此，第一电极103和第二电极104的多个分枝横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带202-1至202-n。
在一个比较例中，第一电极103和第二电极104的多个分枝彼此平行且沿着多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的长度方向(即，y方向)延伸，如图3c所示。第一电极103和第二电极104分别具有狭长的形状，因此，第一电极103和第二电极104的多个分枝位于多个钛酸锶钡条带202-1至202-n中的单一条带表面或跨过较少的不同组分的条带。
在另一个比较例中，第一电极103和第二电极104的多个分枝彼此平行且多个分枝的延伸方向相对于多个钛酸锶钡条带202-1至202-n的排列方向(即，x方向)成预定角度，如图3b所示。因此，第一电极103和第二电极104的多个分枝横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带202-1至202-n中的至少一些条带。
采用三维电磁场仿真软件CST进行仿真可以获得铁电电容器300的器件性能。仿真条件如下：衬底101由氧化镁组成，介电常数εr＝9.7，厚度0.3mm；铁电薄膜202由不同Sr含量的5个钛酸锶钡条带组成，在250K的介电常数εr分别为1250、1600、1250，800，600，在300K的介电常数εr分别为800、1250、1600、1250、800，在350K的介电常数εr分别为600、800、1250、1600、1250，厚度4微米；第一电极103和第二电极104的每个叉指电极的分枝长度约为0.90mm，分枝宽度约为20微米，电极间隙约为20微米。设置外加电压大于零时的介电常数εr为220。因电容值随频率变化，统一取250MHz的电容值。在仿真中，通过旋转钛酸锶钡条带的方向实现夹角，例如对应图3a至3c分别为X方向，45度方向，和Y方向建模。
根据上述式(1)计算铁电电容器300的电容可调率nr，根据上述式(2)计算铁电电容器300的电容温度系数TCC。
上述根据本发明第二实施例的铁电电容器的仿真结果如表3所示。
表3、根据本发明第二实施例的铁电电容器的仿真结果
上述铁电电容器的铁电薄膜为不同组分的多个钛酸锶钡条带组成的组合膜。铁电电容器的电容可调率nr和电容温度系数TCC分别反映钛酸锶钡组合膜的特性。该钛酸锶钡组合膜由于单一方向的水平组分梯度表现出各向异性，因此，铁电电容器的电容特性与叉指电极分枝的电极间隙的取向相关。
在铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向与多个钛酸锶钡条带的排列方向平行的情形下，叉指电极分枝的电极间隙横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带，铁电电容器的电容可调率nr最小，在4.60至4.83的范围内，电容温度系数TCC最小，约为4.68*10-4/K。
在铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向与多个钛酸锶钡条带的排列方向垂直的情形下，叉指电极分枝的电极间隙横跨单一组分的单个钛酸锶钡条带，铁电电容器的电容可调率nr最大，在5.16至6.60的范围内，电容温度系数TCC最大，约为2.17*10-3/K。
因此，采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，将铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向设置成与多个钛酸锶钡条带的排列方向平行，则铁电电容器可以提高温度稳定性达5倍，与条带状电极相比，叉指电极可以进一步提高电容可调率，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
图4a示出根据本发明第三实施例的铁电电容器的结构示意图。
铁电电容器400包括衬底101、位于衬底101上的铁电薄膜302、以及位于铁电薄膜302上的第一电极103和第二电极104。衬底101例如由氧化镁、或蓝宝石、或铝酸锶钽镧、或铝酸镧、或高阻硅等组成，也可能包括过渡层。铁电薄膜302例如单个钛酸锶钡组合膜。第一电极103和104例如由选自金、银、铜、铂中的任意一种或任意合金组成。
铁电电容器400具有平面器件的结构，其中，第一电极103和第二电极104位于铁电薄膜302上。第一电极103和第二电极104例如分别为叉指电极，该叉指电极具有沿着第一方向延伸的主干以及沿着第二方向延伸的多个分枝。叉指电极具有狭长的形状，例如分枝长度是主干长度的2倍以上。每个叉指电极的主干与相应的多个分枝相连接，并且不同叉指电极的多个分枝交错排列，且彼此相对以形成电极间隙。第一电极103和第二电极104之间存在着空气间隙。由于铁电薄膜302的介电常数远大于空气，因此，铁电电容器400的电介质可以忽略空气介质的作用。
如图4a所示，钛酸锶钡组合膜是具有单方向水平组分梯度的连续膜。在水平面的一个方向(例如x方向)上，钛酸锶钡组合膜中的Sr含量递增，因而形成沿着x方向的水平组分梯度。
采用三维电磁场仿真软件CST进行仿真可以获得铁电电容器400的器件性能。仿真条件如下：衬底101由氧化镁组成，介电常数εr＝9.7，厚度0.3mm；铁电薄膜302为Sr含量递增的钛酸锶钡薄膜，厚度4微米。第一电极103和第二电极104的每个叉指电极的分枝长度约为0.90mm，分枝宽度约为20微米，电极间隙约为20微米。电极方向始终沿X方向不变，而改变钛酸锶钡的介电常数分布设定。钛酸锶钡的介电常数设定具体如下：300K，组分梯度沿X方向时(假设x范围为0-1)，x＝0时εr＝800，x＝0.5时er＝1600，x＝1时er＝800，即介电常数在X方向中间最大。250K，组分梯度沿X方向时，介电常数最大值在1/4处最大，而整体的变化梯度始终不变，故x＝0时εr＝1200，x＝0.25时er＝1600，x＝0.5时er＝1200，x＝0.75时er＝800，x＝1时er＝400。以上介电常数的设定可以从仿真的介电常数分布中直观的看到，例如图4b和图4c所示，其中，图4b表示从该电容器的上方看，在温度为300K，梯度沿X方向，其介电常数分布情况；图4c表示从该电容器的上方看，在温度为250K，在梯度方向和电极方向呈22.5度夹角，其介电常数分布情况。
需要注意的是，在本实施例的梯度方向和电极方向呈一定夹角的仿真中，电极方向不变，而在介电常数赋值时，旋转介电常数梯度变化的方向。(和图3a至图3c的仿真不同，图3a至图3c的仿真旋转钛酸锶钡介电层实体，图4b和图4c只改变了该实体中不同X、Y坐标处的介电常数赋值)。
同样，设置外加电压大于零时的介电常数εr为220。因电容值随频率变化，统一取250MHz的电容值。
与根据第二实施例的铁电电容器的仿真结果类似，根据第三实施例的铁电电容器的电容可调率nr和电容温度系数TCC分别反映钛酸锶钡组合膜的特性。该钛酸锶钡组合膜由于单一方向的水平组分梯度表现出各向异性，因此，铁电电容器的电容特性与叉指电极分枝的电极间隙的取向相关。
表4、根据本发明第三实施例的铁电电容器的仿真结果
在铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向与水平组分梯度方向平行的情形下，叉指电极分枝的电极间隙横跨较大组分跨度的钛酸锶钡区域，铁电电容器的电容可调率nr最小，在4.65至5.11的范围内，电容温度系数TCC最小，约为9.01*10-4/K。
在铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向与水平组分梯度方向垂直的情形下，叉指电极分枝的电极间隙横跨较小跨度的钛酸锶钡区域，铁电电容器的电容可调率nr最大，在5.02至6.37的范围内，电容温度系数TCC最大，约为2.12*10-3/K。
因此，采用水平组分梯度的钛酸锶钡组合膜，将铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向设置成与钛酸锶钡组分变化的方向平行，则铁电电容器可以提高温度稳定性达2倍以上，与条带状电极相比，叉指电极可以进一步提高电容可调率，从而可以实现高性能的宽温域铁电电容器。
图5示出钛酸锶钡组合膜的Sr含量分布曲线。
在本实施例中，在衬底表面上形成的钛酸锶钡组合膜具有单个方向的水平组分梯度。如图5所示，沿着图4a所示的x方向，Sr含量随着距离的增加而增加。例如，在衬底的一侧边缘区域，钛酸锶钡组合膜的组分为钛酸钡，在衬底的另一侧边缘区域，钛酸锶钡组合膜的组分为钛酸锶。在衬底的一侧边缘至另一侧边缘的中间区域，钛酸锶钡组合膜的组分为Ba(1-x)SrxTiO3，并且，Sr含量从0连续增加至1，从而形成具有单方向水平组分梯度的连续膜。
图6和图7分别示出钛酸锶钡组合膜的多个组分区域和整体薄膜的介电常数与温度的关系曲线。
在本实施例中，在衬底表面上形成的钛酸锶钡组合膜具有单个方向的水平组分梯度。沿着图4a所示的x方向，Sr含量随着距离的增加而增加，钛酸锶钡薄膜的居里温度随着Sr含量的增加而升高。
如图6所示，钛酸锶钡薄膜的单组分区域的介电常数峰值温度随着Sr含量的增加而升高。对于特定组分区域的钛酸锶钡薄膜，钛酸锶钡薄膜的介电常数随温度的变化曲线陡峭，因而表现出较差的温度稳定性。
如图7所示，钛酸锶钡薄膜的整体薄膜的介电常数曲线是多组分区域的介电常数曲线的叠加。对于整体薄膜的钛酸锶钡薄膜，钛酸锶钡薄膜的介电常数随温度的变化曲线平缓，因而表现出较好的温度稳定性。
图8示出铁电电容器的制造方法的流程图。
采用本发明人提出的组合膜生长工艺和图案化工艺可以形成图2至图4a所示的铁电电容器。以下仅对图4a所示的铁电电容器的制造方法进行示例说明。
该制造方法包括步骤S01至S04，其中，组合膜生长周期包括步骤S01和S02。
在步骤S01中，采用激光分子束外延技术(L-MBE)，形成厚度沿第一方向递减的第一组分膜层。第一组分膜层例如是最小Sr含量(例如，钛酸钡)的薄膜。
在步骤S02中，采用激光分子束外延技术(L-MBE)，形成厚度沿第一方向递增的第一组分膜层。第二组分膜层例如是最大Sr含量(例如，钛酸锶)的薄膜。
在步骤S03中，判断组合膜厚度是否大于预定值。如果判断结果为大于预定值，则停止组合膜生长，继续执行步骤S04。如果判断结果为小于预定值，则返回步骤S01，重复组合膜的生长周期。
在步骤S04中，在组合膜上形成与第一方向成预定角度的电极。该步骤包括在组合膜上形成导电层以及对导电层进行图案化，导电层例如由选自金、银、铜、铂中的任意一种或任意合金组成。图案化工艺包括已知的光刻和蚀刻步骤。
激光分子束外延技术(L-MBE)是在传统的分子束外延技术(MBE)和脉冲激光溅射技术(PLD)上发展而来，上世纪六十年代，PLD技术首次被用于金属薄膜制备，之后由于计算机技术的发展和各种原位检测技术的发展，1991年，日本人设计并研制出了全新的激光分子束外延技术设备。
在激光分子束外延设备中，脉冲激光源与用于沉积薄膜的真空系统是相互隔离的，也即，用于形成薄膜的靶材以及用于沉积薄膜的介质衬底设置于真空系统中，脉冲激光束通过一个光学窗口进人真空系统入射到靶材表面，使靶材局部气化产生激光焰，由此使得靶材上的粒子被剥蚀，并获得很高的动能，被剥蚀的粒子到达可加热的介质衬底表面形成薄膜。在激光分子束外延设备中，衬底温度、激光能量、激光斑的形状与尺寸、激光焰与衬底的距离、靶的密度和表面质量等都可以调节，从而可获得最佳的工艺参数。
参见图9，本发明人的在先中国专利申请201410128987.5描述了激光分子束外延设备包括两个不同组分的靶材31a和31b，以及可以在衬底101和选定靶材之间移动的移动掩模板32。
在本实施例中，靶材31a和31b例如分别提供最小Sr含量(例如，钛酸钡)和最大Sr含量(例如，钛酸锶)的原料。
在脉冲激光束轰击靶材31a时，控制移动掩模板32沿着第一方向移动，移动掩模板32从遮挡衬底101表面的状态至完全暴露衬底101表面的状态。衬底101的不同区域由于暴露时间的差异而产生膜厚的差异，从而形成沿着第一方向厚度渐减的钛酸钡连续膜302a。
在脉冲激光束轰击靶材31b时，控制移动掩模板32沿着第一方向的相反方向移动，移动掩模板32从遮挡衬底101表面的状态至完全暴露衬底101表面的状态。衬底101的不同区域由于暴露时间的差异而产生膜厚的差异，从而形成沿着第一方向厚度渐增的钛酸锶连续膜302b。
参见图10，在钛酸锶钡组合膜的多个生长周期中，每个生长周期重复形成钛酸钡连续膜302a和形成钛酸锶连续膜302b的步骤。每个生长周期的总膜厚例如控制在一个原胞内，以避免形成超晶格。
该组合膜的连续组分梯度与移动掩模板32沿着第一方向的移动区域相对应。第一方向的任意位置，钛酸锶钡组合膜的Sr含量与钛酸钡连续膜302a和钛酸锶连续膜302b的膜厚比相对应。因此，钛酸锶钡组合膜的组分可以表示为Ba(1-x)SrxTiO3，其中Sr含量x沿着第一方向递增，因而具有沿着第一方向的连续组分梯度。重复多个生长周期，可以在衬底101上获得预定厚度的钛酸锶钡组合膜。
参见图4a，铁电电容器400包括第一电极103和第二电极104，位于铁电薄膜302上。第一电极103和第二电极104例如分别为叉指电极，该叉指电极具有沿着第一方向延伸的主干以及沿着第二方向延伸的多个分枝。叉指电极具有狭长的形状，例如分枝长度是主干长度的2倍以上。每个叉指电极的主干与相应的多个分枝相连接，并且不同叉指电极的多个分枝交错排列，且彼此相对以形成电极间隙。
在铁电电容器的叉指电极分枝的电极间隙的取向与水平组分梯度方向平行的情形下，可以利用叉指电极的方向性获得最佳的电容温度系数TCC，以及利用叉指电极的大电容特性提高电容可调率。
在上述的实施例中，已经详细描述了图4a所示的铁电电容器的制造方法。在替代的实施例中，采用类似的制造方法可以获得图2至图3c所示的铁电电容器，例如，在激光分子束外延设备中设置不同组分的多个靶材；以及采用掩模板遮挡所述衬底的一部分，在所述衬底的不同区域沉积所述多个靶材的材料，从而形成多个条带，其中，所述多个条带沿着第一方向排列且彼此邻接，从而形成所述第一方向的组分梯度。
应当说明的是，在本文中，诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的过程、方法、物品或者设备中还存在另外的相同要素。
依照本发明的实施例如上文所述，这些实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述的具体实施例。显然，根据以上描述，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地利用本发明以及在本发明基础上的修改使用。本发明仅受权利要求书及其全部范围和等效物的限制。
Claims (17)
1.一种铁电电容器，包括：
衬底；
位于所述衬底上的铁电薄膜；以及
位于所述铁电薄膜上的第一电极和第二电极，所述第一电极和所述第二电极之间形成电极间隙，
其中，所述铁电薄膜为钛酸锶钡组合膜，所述铁电薄膜为具有水平组分梯度的组合膜，所述第一电极和所述第二电极分别为叉指电极，所述叉指电极分枝之间的电极间隙的取向与所述水平组分梯度平行，所述叉指电极分枝的电极间隙横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带。
2.根据权利要求1所述的铁电电容器，其中，所述铁电薄膜包括不同组分的多个条带，所述多个条带沿着第一方向排列且彼此邻接，从而形成所述第一方向的组分梯度。
3.根据权利要求1所述的铁电电容器，其中，所述铁电薄膜包括组分沿第一方向变化的连续膜。
4.根据权利要求3所述的铁电电容器，其中，所述铁电薄膜包括第一组分的多个第一膜层和第二组分的多个第二膜层，所述多个第一膜层沿着所述第一方向的厚度递减，所述多个第二膜层沿着所述第一方向的厚度递增，以获得与所述多个第一膜层的厚度梯度相对应的组分梯度。
5.根据权利要求4所述的铁电电容器，其中，所述多个第一膜层和所述多个第二膜层中每个膜层的厚度小于等于一个单胞。
6.根据权利要求4所述的铁电电容器，其中，所述多个第一膜层由钛酸钡组成，所述多个第二膜层由钛酸锶组成。
7.根据权利要求4所述的铁电电容器，其中，所述衬底由氧化镁、或蓝宝石、或铝酸锶钽镧、或铝酸镧、或高阻硅等构成。
8.根据权利要求1所述的铁电电容器，其中，所述叉指电极具有沿着第一方向延伸的主干以及沿着第二方向延伸的多个分枝，并且，所述叉指电极的主干与多个分枝相连接，所述第一方向与所述第二方向彼此不同，所述第一电极和所述第二电极的叉指电极分枝交错排列，且彼此相对以形成电极间隙。
9.根据权利要求8所述的铁电电容器，其中，所述叉指电极的分支长度是主干长度的2倍以上。
10.根据权利要求1所述的铁电电容器，其中，所述铁电薄膜的不同组分区域具有彼此不同的介电常数温度响应特性。
11.一种铁电电容器的制造方法，包括：
在衬底上形成铁电薄膜；以及
在所述铁电薄膜上形成第一电极和第二电极，所述第一电极和所述第二电极之间形成电极间隙，
其中，所述铁电薄膜为钛酸锶钡组合膜，所述铁电薄膜为具有水平组分梯度的组合膜，所述第一电极和所述第二电极分别为叉指电极，所述叉指电极分枝之间的电极间隙的取向与所述水平组分梯度平行，所述叉指电极分枝的电极间隙横跨不同组分的多个钛酸锶钡条带。
12.根据权利要求11所述的制造方法，其中，形成所述铁电薄膜的步骤包括：
在激光分子束外延设备中设置不同组分的多个靶材；以及
采用掩模板遮挡所述衬底的一部分，在所述衬底的不同区域沉积所述多个靶材的材料，从而形成多个条带，
其中，所述多个条带沿着第一方向排列且彼此邻接，从而形成所述第一方向的组分梯度。
13.根据权利要求11所述的制造方法，其中，形成所述铁电薄膜的步骤包括：
在生长周期中，依次形成厚度沿第一方向递减的第一组分膜层以及厚度沿第一方向递增的第二组分膜层；以及
重复多个生长周期，以获得预定厚度的组合膜，
其中，所述铁电薄膜具有与所述多个第一膜层的厚度梯度相对应的组分梯度。
14.根据权利要求13所述的制造方法，其中，所述多个第一膜层和所述多个第二膜层中每个膜层的厚度小于等于一个单胞。
15.根据权利要求13所述的制造方法，其中，所述多个第一膜层由钛酸钡组成，所述多个第二膜层由钛酸锶组成。
16.根据权利要求13所述的制造方法，其中，所述衬底由氧化镁、或蓝宝石、或铝酸锶钽镧、或铝酸镧、或高阻硅等构成。
17.根据权利要求16所述的制造方法，其中，所述衬底还包括过渡层。
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