CN115318080A - 一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,它采用三段式吸收法:先用臭氧将工业氮氧化物烟气中的NO氧化成NO2;然后采用有机醇胺吸收液进行吸收,使得氮氧化物的排放浓度达到50mg/m3以下;吸收后的液体经过加入强碱溶液进行再生,再进行分离,分离后的有机醇胺吸收液通过循环进行吸收,再生后的产物硝酸盐和亚硝酸盐可资源化利用。本发明提供的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,该方法具有脱硝效率高、常温常压反应,经济可行、绿色安全、可持续性好、循环利用等方面的优点,在工业脱硝方面极具前景。
Description
技术领域
本发明涉及烟气中氮氧化物治理技术领域,具体涉及一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法。
背景技术
随着工业经济的迅速发展,由燃煤发电等高温炉窑产生的大气污染物排放量仍然较多,特别是烟气中氮氧化物对大气的污染日趋严重,这已成为一个不容忽视的问题,因而需要对燃煤发电和高温炉窑产生的烟气中的氮氧化物进行有效处理。
工业中常用的处理烟气中氮氧化物的方法主要分为干法和湿法,干法中主要有选择性催化还原法(SCR)、选择性非催化还原法(SNCR)和选择性非催化还原与选择性催化还原联合法(SNCR-SCR)等;湿法又可分为氧化-碱液吸收法、络合吸收法、液相还原吸收法等。干法的基本原理都是将液氨或尿素溶液喷入烟气中,然后在催化剂的作用下将高温烟气中的氮氧化物、还原成N2。选择性催化还原法虽然脱硝效率高,但存在氨易泄漏,催化剂消耗量较大、易中毒失活,工艺和设备系统较复杂运行成本高等问题;选择性非催化还原法虽然装置运行成本不高,但脱硝效率较低;SNCR-SCR法可有效降低催化剂的耗量,但其总体结构仍较复杂,而且上述三种工艺都需在高温(260℃以上)反应,脱硝随催化剂使用时间的延长而下降,经济回收利用率和系统运行稳定性较低,干法脱硝工艺在低温和高湿度的烟气环境中适用较差。因此,开发低成本的低温和常温脱硝技术以适应SCR无法工作的工况是科研工作者一直努力的方向。
烟气中的氮氧化物有90%以上是NO,但NO在水中溶解度低,在传统的湿法脱硝装置中难以脱除。为了解决这个问题,可采用液相络合法利用FeⅡ(edta)1、[Co(en)3]2+等与NO形成络合物,从而大大增加NO在溶液中的溶解度来达到脱硝的目的。也可以采用氧化-碱液吸收法,先通过氧化剂将NO氧化成NO2等高价态氮氧化物,常用的氧化剂有臭氧、过氧化氢、次氯酸钠、二氧化氯、高锰酸钾等,然后采用碱液进行吸收,且该法反应条件温和、运行成本相对较低,吸收后的产物可资源化利用。
现有专利公开号为CN104190223A提供了一种液相氧化烟气脱硫脱硝吸收工艺及装置,采用三级吸收的方法脱除烟气中的氮氧化物,第一级为了避免SO2对氧化剂的消耗进行预洗涤,第二级利用臭氧等氧化剂进行氧化吸收,但第三级仅用单一的碱性吸收液吸收,脱硝效率仅有85%,氮氧化物出口浓度达到300mg/m3以上。专利公开号为CN1768902A提供了一种锅炉烟气臭氧氧化脱硝的方法,先将臭氧与锅炉中的NO氧化形成易溶于水的高价态氮氧化物,再采用碱液进行吸收易溶于水的高价态氮氧化物,但该过程中碱液吸收剂为消耗品不可循环再生使用。
综上所述,为了重点解决单一氧化结合碱液吸收无法到达超低排放标准以及吸收剂无法再生多次循环使用的技术难题,需要开发一种液相络合催化脱除烟气中氮氧化物的工艺方法,且经济可行、脱硝效率高、反应条件温和、可循环再生、维护方便,具有较为广阔的应用前景。
发明内容
本发明的目的在于提供一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,采用三段式吸收法:先用臭氧将NO氧化成NO2;然后采用有机醇胺吸收液进行吸收,使得氮氧化物的排放浓度达到50mg/m3以下;吸收后的液体经过加入碱进行再生,再进行分离,分离后的有机醇胺吸收液通过循环进行吸收,再生后的产物硝酸盐和亚硝酸盐可资源化利用。
为了实现上述目的,本发明的技术方案具体包括以下步骤:
一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,包括以下步骤:
1)工业氮氧化物烟气为含NO烟气,将含NO烟气持续通入烟气氧化装置,同时将臭氧发生器产生的臭氧通入烟气氧化装置,二者发生氧化反应,通过臭氧将NO氧化成NO2,得到含NO2烟气;
2)含NO2烟气从吸收塔下部的烟气进口处持续通入吸收塔中,吸收后的低浓度NO2烟气上升到塔顶,最后经过除湿处理后经烟气出口排放至大气中;吸收塔的吸收液采用有机醇胺吸收液,从吸收塔顶部喷淋而下,吸收液与烟气逆流接触进行反应,吸收塔底部的吸收液流入至第一储液槽中,再循环至吸收塔顶部喷淋进行吸收,直至对烟气中氮氧化物的吸收效率下降至达不到排放标准,再进入再生处理工序进行再生;
3)如此重复步骤1)-2)进行循环吸收。
进一步地,步骤2)中对吸收液进行再生的过程为:
S1:等吸收液的吸收效率下降到一定程度,将第一储液槽中吸收后的液体,通过泵进入到再生装置,采用强碱溶液(可采用NaOH、KOH中的一种或两种的水溶液,质量浓度1%-10%)将吸收液pH调节至9-14,通过吸收液与强碱充分发生反应,使吸收液中的有机醇胺得到再生并同时生成含氮无机盐(即生成原始的有机醇胺吸收液和无机盐),含氮无机盐为硝酸盐和亚硝酸盐;
S2:步骤S1所得混合液转移至加热装置中通过加热50-120℃减压(真空度约为-60—-90kPa)蒸馏浓缩,使得含氮无机盐结晶析出,一部分有机醇胺和水份以蒸汽的形式被蒸出,对蒸汽进行冷凝回流至第二储液槽中,并第二储液槽中在定期补充新鲜的吸收剂;经过减压蒸馏浓缩残余的有机醇胺吸收液和硝酸盐、亚硝酸盐固体,经过过滤进行分离,分离出的有机醇胺吸收液通入第二储液槽中,分离出的硝酸盐、亚硝酸盐固体进行后处理,资源化利用。
进一步地,所述工业氮氧化物烟气中,NO在总的氮氧化物中的体积占比是90%以上,NO的初始浓度为50~1000mg/m3。
进一步地,经臭氧发生器制备的臭氧结合稀释风机将臭氧用空气稀释成50~1600mg/m3的浓度,再与烟气中的NO混合发生反应,臭氧与NO的摩尔比为1:1~1.3,优选为1:1.2,降低了臭氧的消耗量,经过氧化后,不存在出口有臭氧逃逸的情况,避免了臭氧的二次污染。
进一步地,所述有机醇胺吸收液为乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、N,N-二甲基乙醇胺中的两种以上有机胺类的水溶液,每一种有机胺类在水中的质量分数均为0.1%-60%,所有有机胺类在水中的质量分数总和为30%-70%。
进一步地,步骤2)中吸收温度为10~100℃,优选为20~40℃。
进一步地,吸收后烟气中氮氧化物的排放标准,即氮氧化物的排放浓度达到50mg/m3以下。
与现有技术相比,本发明的有益效果主要体现在:
(1)采用醇胺溶液化学吸收法:然后采用醇胺吸收液进行吸收,使得一定浓度的氮氧化物的排放浓度达到50mg/m3以下,可达到90%的以上脱除率;
(2)采用强碱对吸收后的醇胺溶液再生:吸收后的液体经过加入碱进行再生,再进行分离,分离后的醇胺吸收液通过循环多次进行吸收,再生后的产物硝酸盐和亚硝酸盐可资源化利用。
本发明提供的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,该方法具有脱硝效率高、常温常压反应,经济可行、绿色安全、可持续性好、循环利用等方面的优点,在工业脱硝方面极具前景。
附图说明
图1为本发明的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化装置结构示意图;
其中:1.臭氧发生器,2.稀释风机,3.烟气氧化装置,4.吸收塔,5.烟气检测装置,6.第一储液罐,7.再生装置,8.加热装置,9.分离装置,10.第二储液罐。
图2为实施例26中不同再生次数下,再生后的液相吸收剂吸收氮氧化物的效率结果。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明,但本发明的保护范围并不限于此。
实施例:对照图1
本发明实施例中工业氮氧化物烟气的液相吸收净化装置的结构示意图如图1所示,包括臭氧发生器1,稀释风机2,烟气氧化装置3,吸收塔4,烟气检测装置5,第一储液罐6,再生装置7,加热装置8,分离装置9,第二储液罐10。
本发明实施例中的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,包括以下步骤:
1)将含NO模拟烟气持续通入烟气氧化装置3,同时经臭氧发生器1制备的臭氧结合稀释风机2将臭氧稀释后通入烟气氧化装置3,二者发生氧化反应,通过臭氧将NO氧化成NO2,得到含NO2烟气;
2)氧化后的含NO2烟气从吸收塔4下部的烟气进口处持续通入吸收塔4中,吸收后的低浓度NO2上升到塔顶,最后经过除湿处理后经烟气出口排放至大气中(通过烟气检测装置5对吸收塔4出口气体中的氮氧化物含量进行检测);吸收塔的吸收液采用有机醇胺吸收液,从吸收塔顶部喷淋而下,吸收液与烟气逆流接触进行反应,吸收塔4底部的吸收液流入至第一储液槽6中,再循环至吸收塔4顶部喷淋进行吸收,直至对烟气中氮氧化物的吸收效率下降至达不到排放标准,再进入再生处理工序进行再生;
3)等吸收液的吸收效率下降到一定程度,将第一储液槽6中吸收后的液体,通过泵进入到再生装置7,采用强碱溶液(可采用NaOH或KOH溶液)将吸收液pH调节至9-14,通过吸收液与强碱充分发生反应,使吸收液中的有机醇胺得到再生并同时生成含氮无机盐(即生成原始的有机醇胺吸收液和无机盐),含氮无机盐为硝酸盐和亚硝酸盐;
4)步骤3)所得混合液转移至加热装置8中通过加热50-120℃减压蒸馏浓缩,使得含氮无机盐结晶析出,一部分有机醇胺和水份以蒸汽的形式被蒸出,对蒸汽进行冷凝回流至第二储液槽10中,并第二储液槽10中在定期补充新鲜的吸收剂;经过减压蒸馏浓缩残余的有机醇胺吸收液和硝酸盐、亚硝酸盐固体,经过分离装置9过滤进行分离,分离出的有机醇胺吸收液通入第二储液槽10中,分离出的硝酸盐、亚硝酸盐固体进行后处理,资源化利用。
实施例1
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2(发生氧化反应时臭氧与NO的摩尔比为1:1.2),然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是60.0%三乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
整个过程中NOx吸收效率的计算如下式:
上述计算公式中,0.1h检测即为流程开始后0.1h时刻测得的进气总氮氧化物浓度,1.5h检测即为流程开始后1.5h时刻测得的出气总氮氧化物浓度。以下实施例中NOx吸收效率的计算方法重复实施例1。
实施例2-25中发生氧化反应时臭氧与NO的摩尔比均为1:1.2。
实施例2
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是60.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例3
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是30.0%三乙醇胺-30.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例4
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是20.0%三乙醇胺-40.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例5
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-50.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例6
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是5.0%三乙醇胺-55.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例7
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是40.0%三乙醇胺-20.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例8
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是50.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例9
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是55.0%三乙醇胺-5.0%N,N-二甲基乙醇胺-5.0%乙醇胺-5.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例10
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是1.0%三乙醇胺-1.0%N,N-二甲基乙醇胺-25.0%乙醇胺-25.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例11
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是1.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-20.0%乙醇胺-20.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例12
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-1.0%N,N-二甲基乙醇胺-20.0%乙醇胺-20.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例13
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是0.1%三乙醇胺-0.1%N,N-二甲基乙醇胺-25.0%乙醇胺-25.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例14
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是0.1%三乙醇胺-1.0%N,N-二甲基乙醇胺-25.0%乙醇胺-25.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例15
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是1.0%三乙醇胺-0.1%N,N-二甲基乙醇胺-20.0%乙醇胺-20.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例16
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(10℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例17
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(20℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例18
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例19
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(60℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例20
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(80℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例21
含160mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的320mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例22
含325mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的620mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例23
含520mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的1000mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例24
含850mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的1600mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%三乙醇胺-10.0%N,N-二甲基乙醇胺-15.0%乙醇胺-15.0%二乙醇胺-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实施例25
含65mg/m3NO、其余为空气的烟气经过烟气氧化装置,与稀释好的120mg/m3O3充分氧化形成NO2,然后经过吸收塔,氧化后的氮氧化物与液体吸收剂发生化学反应,净化后的气体排出放空,吸收后的液体循环吸收;液体吸收剂是10.0%NaOH—10.0%KOH-水溶液,吸收剂质量为20g,气体流量为1.0L/min,低温(40℃)常压下反应,进、出口NOx浓度由烟气分析仪(testo350)检测分析。
实例1-25中不同条件下的吸收净化效率见表1。
表1不同吸收剂在不同条件下的净化效率
实施例26
实施例18中吸收后的液体(主要含NO3 -、NO2 -,两者总的摩尔浓度约为0.2mol/L)经过再生装置,与2.5%NaOH-2.5%KOH水强碱溶液混合调节pH至12-13发生反应进行再生;再生后的液体经过70℃加热减压蒸馏(真空度约为-80kPa),部分醇胺溶液蒸出并冷凝回流,还有部分醇胺溶液和硝酸盐、亚硝酸盐残留,再进行过滤分离出醇胺溶液,与先前蒸出的醇胺溶液混合存入第二储液罐,再次重复实施例18的实验步骤进行吸收,重复循环多次,并定期补充实施例18中的新鲜液体吸收剂与其混合进行吸收(每次再生液体吸收剂的损失量约在5%-10%左右);分离出的硝酸盐、亚硝酸盐资源化利用,NO3 -、NO2 -两者总的回收率可达93%。
实施例26中不同再生次数下,再生后的液相吸收剂吸收氮氧化物的效率如图2所示。
综上,此专利提供的醇胺类吸收剂吸收NO2的方法,NO2脱除效率高,并且可以通过强碱进行再生,循环利用、可持续性好,低温常压反应、能耗低,在工业脱硝方面极具前景。
本说明书所述的内容仅仅是对发明构思实现形式的列举,本发明的保护范围不应当被视为仅限于实施例所陈述的具体形式。
Claims (9)
1.一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于包括以下步骤:
1)工业氮氧化物烟气为含NO烟气,将含NO烟气持续通入烟气氧化装置,同时将臭氧发生器产生的臭氧通入烟气氧化装置,二者发生氧化反应,通过臭氧将NO氧化成NO2,得到含NO2烟气;
2)含NO2烟气从吸收塔下部的烟气进口处持续通入吸收塔中,吸收后的低浓度NO2烟气上升到塔顶,最后经过除湿处理后经烟气出口排放至大气中;吸收塔的吸收液采用有机醇胺吸收液,从吸收塔顶部喷淋而下,吸收液与烟气逆流接触进行反应,吸收塔底部的吸收液流入至第一储液槽中,再循环至吸收塔顶部喷淋进行吸收,直至对烟气中氮氧化物的吸收效率下降至达不到排放标准,再进入再生处理工序进行再生;
3)如此重复步骤1)- 2)进行循环吸收。
2.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于所述工业氮氧化物烟气中,NO在总的氮氧化物中的体积占比是90%以上,NO的初始浓度为50~1000mg/m3。
3.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于经臭氧发生器制备的臭氧结合稀释风机将臭氧用空气稀释成50~1600mg/m3的浓度,再与烟气中的NO混合发生反应。
4.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于臭氧与NO的摩尔比为1:1~1.3,优选为1:1.2。
5.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于所述有机醇胺吸收液为乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、N,N-二甲基乙醇胺中的两种以上有机胺类的水溶液,每一种有机胺类在水中的质量分数均为0.1%-60%,所有有机胺类在水中的质量分数总和为30%-70%。
6.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于步骤2)中吸收温度为10~100℃,优选为20~40℃。
7.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于吸收后烟气中氮氧化物的排放标准,即氮氧化物的排放浓度达到50mg/m3以下。
8.如权利要求1所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于步骤2)中对吸收液进行再生的过程为:
S1:采用强碱溶液将吸收液pH调节至9-14,通过吸收液与强碱溶液充分发生反应,使吸收液中的有机醇胺得到再生并同时生成含氮无机盐,含氮无机盐为硝酸盐和亚硝酸盐;
S2:步骤S1所得混合液转移至加热装置中通过加热50-120℃减压蒸馏浓缩,真空度为-60 ~ -90kPa,使得含氮无机盐结晶析出,一部分有机醇胺和水份以蒸汽的形式被蒸出,对蒸汽进行冷凝回流至第二储液槽中,并第二储液槽中在定期补充新鲜的吸收剂;经过减压蒸馏浓缩残余的有机醇胺吸收液和硝酸盐、亚硝酸盐固体,经过过滤进行分离,分离出的有机醇胺吸收液通入第二储液槽中,分离出的硝酸盐、亚硝酸盐固体进行后处理,资源化利用。
9.如权利要求8所述的一种工业氮氧化物烟气的液相吸收净化方法,其特征在于所述强碱溶液为NaOH、KOH中的一种或两种的水溶液,质量浓度1%-10%。
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