CN115236866B - 基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法 - Google Patents

基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法 Download PDF

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Abstract

发明提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法，基于电子掺杂量子点的单光子源依次包括：基板、下高反镜、内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层及上高反镜，以及安置于上高反镜垂直上方的油浸物镜、偏振分束器及激发激光器；内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层由二氧化硅膜及单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点组成；单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点包括直径小于4nm的掺杂了1个电子的硒化银核；激发激光器发射的光子能量与电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同。本发明可获得在室温下工作的超高纯度、高全同性、偏振方向确定、高效率、工作在通信波长内及环保的单光子源。

Description

基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法
技术领域
本发明涉及半导体光电子器件的技术领域，特别是涉及一种基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法。
背景技术
单光子源是量子通信和量子计算系统中的核心部件。量子通信和量子计算的发展趋势要求单光子源具有高纯度、高全同性、偏振方向确定及高效率等优点。胶体量子点由于具有类似原子分立的能级机构和室温下的高效发射，可作为优秀的单光子发射材料。但是，由于量子点参与发射的最低电子和空穴态的多重简并即可容纳多个电子或空穴对，量子点中存在多激子发射，这会降低单光子源的纯度。现有技术中的解决方案有两种，一种是通过降低激发强度，尽量避免产生多激子，但是，由于激发光或电信号的波动不可避免地会产生多激子发射，此外，过低的激发强度会使单光子源的发射效率极低；另一种方案是利用超低温窄化发射峰的线宽，使得单激子发射峰和多激子发射峰在光谱上不重叠，然后滤除多激子发射，基于此方案的单光子源无法工作在室温环境。
鉴于以上有必要提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法，以获得可在室温下工作的超高纯度、高全同性、偏振方向确定、高效率、工作在通信波长内及环保的单光子源。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源及其制备方法，以获得可在室温下工作的超高纯度、高全同性、偏振方向确定、高效率、工作在通信波长内及环保的单光子源。
为实现上述目的及其他相关目的，本发明提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源，所述基于电子掺杂量子点的单光子源由下至上依次包括：
基板、下高反镜、内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层及上高反镜，
以及依次安置于所述上高反镜垂直上方的油浸物镜、偏振分束器及激发激光器；
所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层由二氧化硅膜及位于所述二氧化硅膜中心位置的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点组成；
所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点包括直径小于4nm的掺杂了1个电子的硒化银核；
所述下高反镜、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层及所述上高反镜共同形成谐振腔，用于提供反馈光波；
所述偏振分束器使与所述激发激光器偏振方向相同的光垂直透过，使与所述激发激光器偏振方向垂直的光水平反射；
所述激发激光器发射的光子能量与所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同。
可选地，所述二氧化硅膜的光学厚度为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点发射峰波长的1/2。
可选地，所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点还包括依次包覆在所述硒化银核表的硒化银锌合金壳、硫硒化锌合金壳及硫化锌壳，其中，所述硒化银锌合金壳的锌元素含量从内到外逐渐增加，所述硫硒化锌合金壳的硫元素和硒元素摩尔含量相等。
可选地，所述基板为石英基板。
可选地，所述下高反镜为分布式布拉格反射镜，由7层二氧化钛层及6层二氧化硅层交替层叠构成，所述二氧化钛层及所述二氧化硅层的光学厚度均为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4。
可选地，所述上高反镜为分布式布拉格反射镜，由6层二氧化钛层及5层二氧化硅层交替层叠构成，所述二氧化钛层及所述二氧化硅层的光学厚度均为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4。
可选地，所述谐振腔为圆柱型，称为微柱腔，所述微柱腔横截面的直径范围为2μm~3μm。
可选地，所述基于电子掺杂量子点的单光子源还包括安置于所述偏振分束器垂直方向上与所述激发激光器之间的第一偏振片，以及所述偏振分束器水平方向反射光路上的第二偏振片；所述第一偏振片的偏振方向与所述激发激光器的偏振方向相同，所述第二偏振片的偏振方向与所述激发激光器的偏振方向垂直。
本发明还提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源的制备方法，用于制备上述所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，所述制备方法包括：
S1：提供基板，并于所述基板上依次形成下高反镜及二氧化硅膜；另外，于甲苯分散液中制备电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，其中电子掺杂浓度为平均每个所述硒化银核/复合壳量子点内为单个电子，制备直径小于4nm的硒化银核；
S2：将步骤S1中的所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点进行预设调节，再次用甲苯溶液稀释，并旋涂于所述二氧化硅膜上；
S3：于旋涂了所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的所述二氧化硅膜上再次旋涂二氧化硅膜，获得内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层；
S4：于所述二氧化硅层上形成上高反镜；
S5：挑选掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点；于定位平台上，通过非共振激发，记录每个硒化银核/复合壳量子点的水平坐标；通过共振激发并测量二阶相关度确定每个硒化银核/复合壳量子点的电子掺杂浓度，记录掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的水平坐标；
S6：于所述上高反镜的垂直上方依次安置油浸物镜、偏振分束器及激发激光器。
可选的，在步骤S1中，制备好直径小于4nm的硒化银核之后，还包括于所述硒化银核表面包覆复合壳，获得硒化银核/复合壳量子点，并分散在甲苯溶液中，获得内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液；于所述内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液中制备电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，其中电子掺杂浓度为平均每个所述硒化银核/复合壳量子点内为单个电子的步骤。
可选的，在步骤S5中，挑选掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点之后，还包括将所述下高反镜、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层及所述上高反镜刻蚀成形成微柱腔的步骤。
如上所述，本发明的基于电子掺杂量子点的单光子源，具有以下有益效果：直径小于4nm的硒化银核1参与发射的最低电子和空穴态与更高的能级间的间隙远大于室温下可用的热能，也就是说所述硒化银核/复合壳量子点中直径小于4nm的硒化银核1参与发射的最低电子和空穴态是只有自旋也即2重简并，只可以容纳2个电子或空穴，所述硒化银核1掺杂了1个电子的后，电子位于导带中参与发射的最低电子态上，采用共振激发也即是在激发光子的能量和量子点的禁带宽度相同的情况下激发，只能将价带中参与发射的最低空穴态上的1个电子激发到导带中参与发射的最低电子态，在参与发射的最低空穴态上留下1个空穴，形成1个电子空穴对，也即形成单激子，因为，形成1个电子空穴对后，参与发射的最低电子态上已有2个电子，无法再将参与发射的最低空穴态上的另1个电子激发到参与发射的最低电子态上，产生第2个空穴，也即无法产生双激子。
因此，本发明的硒化银核直径小于4nm，掺杂了1个电子的硒化银核/复合壳量子点在共振激发下，可实现室温下的与激发强度无关的超高纯度的单光子发射，且内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层中只有单个量子点，使信号收集时不会收集到周围量子点的荧光，保证了单光子发射的纯度；本发明的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点位于二氧化硅膜中心位置，使得本发明激发效率高、发射效率高、收集效率高及全同性高；本发明的偏振分束器实现了单光子信号及背景噪声的分离，并使单光子信号的偏振方向确定；本发明的电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射波长随硒化银核的尺寸在近红外第二窗口可调，可工作在通信波长内；本发明的电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点不含有毒重金属元素，对环境友好。
附图说明
图1显示为无掺杂电子的参与发射的最低电子和空穴态的2重简并的量子点的能级结构和激子在（a）未激发、（b）单激子及（c）双激子状态下的示意图。
图2显示为掺杂1个电子的参与发射的最低电子和空穴态的2重简并的量子点的能级结构和激子在（a）未激发及（b）单激子状态下的示意图。
图3显示为掺杂2个电子的参与发射的最低电子和空穴态的2重简并的量子点的能级结构和激子在未激发状态下的示意图。
图4显示为本发明的基于电子掺杂量子点的单光子源的掺杂了1个电子的硒化银核/复合壳量子点的结构示意图。
图5显示为本发明的基于电子掺杂量子点的单光子源的掺杂了1个电子的硒化银核/复合壳量子点的能级示意图。
图6显示为本发明的基于电子掺杂量子点的单光子源的结构示意图。
图7显示为本发明的基于电子掺杂量子点的单光子源制备方法的流程示意图。
图8至图13显示为本发明的基于电子掺杂量子点的单光子源制备方法的各步骤所呈现的结构示意图。
元件标号说明
1，硒化银核；2，硒化银锌合金壳；3，硫硒化锌合金壳；4，硫化锌壳；5，基板；6，二氧化钛层；7，二氧化硅层；8，内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层；9，油浸物镜；10，偏振分束器；11，第一偏振片；12，激发激光器；13，第二偏振片；20，下高反镜；30，上高反镜。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
请参阅图1至图13。需要说明的是，本实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想，遂图示中仅显示与本发明中有关的组件而非按照实际实施时的组件数目、形状及尺寸绘制，其实际实施时各组件的型态、数量及比例可为一种随意的改变，且其组件布局型态也可能更为复杂。
实施例一
如图6所示，本实施例提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源，所述基于电子掺杂量子点的单光子源由下至上依次包括：
基板5、下高反镜20、内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及上高反镜30，
以及依次安置于所述上高反镜30垂直上方的油浸物镜9、偏振分束器10及激发激光器12；
所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8由二氧化硅膜及位于所述二氧化硅膜中心位置的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点组成；
所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点包括直径小于4nm的掺杂了1个电子的硒化银核；
所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30共同形成谐振腔，用于提供反馈光波；
所述偏振分束器10使与所述激发激光器12偏振方向相同的光垂直透过，使与所述激发激光器12偏振方向垂直的光水平反射；
所述激发激光器12发射的光子能量与所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同。
如图4至图6所示，本实施例的工作原理为：直径小于4nm的硒化银核1参与发射的最低电子和空穴态与更高的能级间的间隙远大于室温下可用的热能，也就是说所述硒化银核/复合壳量子点中直径小于4nm的硒化银核1参与发射的最低电子和空穴态是只有自旋也即2重简并，只可以容纳2个电子或空穴，所述硒化银核1掺杂了1个电子的后，电子位于导带中参与发射的最低电子态上，采用共振激发也即是在激发光子的能量和量子点的禁带宽度相同的情况下激发，只能将价带中参与发射的最低空穴态上的1个电子激发到导带中参与发射的最低电子态，在参与发射的最低空穴态上留下1个空穴，形成1个电子空穴对，也即形成单激子，因为，形成1个电子空穴对后，参与发射的最低电子态上已有2个电子，无法再将参与发射的最低空穴态上的另1个电子激发到参与发射的最低电子态上，产生第2个空穴，也即无法产生双激子。
本实施例的基于电子掺杂量子点的单光子源的工作过程为：所述激发激光器12发出激发光，所述激发光的光子能量与所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同，所述激发光通过所述偏振分束器10，使得与所述激发激光器12偏振方向相同的光垂直透过，使得与所述激发激光器12偏振方向垂直的光水平反射，所述激发光激发所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，使其发出荧光，在所述谐振腔中反馈光波，由下向上通过所述油浸物镜9聚焦在所述偏振分束器10上，使偏振方向与所述激发光相同的量子点发射的荧光垂直透过，使偏振方向与所述激发光偏振方向垂直的量子点发射的荧光水平反射，水平反射获得基于电子掺杂量子点的单光子。
本实施例的硒化银核1直径小于4nm，掺杂了1个电子的硒化银核/复合壳量子点在共振激发下，可实现室温下的与激发强度无关的超高纯度的单光子发射，且内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8中只有单个量子点，使信号收集时不会收集到周围量子点的荧光，保证了单光子发射的纯度；本实施例的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点位于所述二氧化硅膜中心位置，使得本实施例激发效率高、发射效率高、收集效率高及全同性高，这里需要说明的是，所述二氧化硅膜的中心位置为在水平方向中心、垂直方向膜厚的1/2处，所述二氧化硅膜的形状为规则的形状；本实施例的偏振分束器实现了单光子信号及背景噪声的分离，并使单光子信号的偏振方向确定；本实施例的电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射波长随硒化银核的尺寸在近红外第二窗口可调，可工作在通信波长内；本实施例的电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点不含有毒重金属元素，对环境友好。
所述激发激光器12为脉冲激光器，发射光子能量与所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同，可实现共振激发，共振激发下单光子源的全同性更高，更重要的是共振激发可保证核直径小于4nm的掺杂了1个电子的硒化银核/复合壳量子点实现在室温下与激发强度无关的超高纯度的单光子发射。
作为示例，所述二氧化硅膜的光学厚度为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点发射峰波长的1/2。
所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8由所述二氧化硅膜和位于所述二氧化硅膜中心位置的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点组成，其中，所述二氧化硅膜中心位置为所述二氧化硅膜在水平方向中心、垂直方向膜厚的1/2处，所述二氧化硅膜的形状为规则的形状，所述二氧化硅膜的光学厚度也为所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/2，其中所述二氧化硅膜的光学厚度为几何厚度乘以折射率；位于所述二氧化硅膜中心位置的所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点发射峰波长的腔模式强度最大，所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点位于此处在共振激发时可充分提高激发效率、发射效率、收集效率及全同性。
如图4及图5所示，作为示例，所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点还包括依次包覆在所述硒化银核1表面的硒化银锌合金壳2、硫硒化锌合金壳3及硫化锌壳4，其中，所述硒化银锌合金壳2的锌元素含量从内到外逐渐增加，所述硫硒化锌合金壳3的硫元素和硒元素摩尔含量相等。
这里需要说明的是，所述硒化银锌合金壳2的壳厚度为7个原子层，所述硫硒化锌合金壳3的壳厚度为2个原子层，所述硫化锌壳4的壳厚度为1个原子层；在所述掺杂了1个电子的硒化银核1表面包覆锌元素含量从内到外逐渐增加从而禁带宽度也逐渐增加的所述硒化银锌合金壳2可以减少核壳间晶格失配更好地钝化所述硒化银核1的表面并构建平缓的界面势垒，从而抑制俄歇复合，减少荧光闪烁；同时，宽禁带的所述硫硒化锌合金壳3及更宽禁带的所述硫化锌壳4可以隔绝外部环境和三乙基硼氢化锂即空穴捕获剂对荧光的影响，使所述硒化银核/复合壳量子点发射效率高且稳定。本实施例中复合壳中的三个壳层元素组成渐变，禁带宽度也从内到外逐渐增加，有利于减少晶格失配、构建平缓的势垒和隔绝外部环境的影响。
作为示例优选，所述基板5为石英基板。因为所述石英基板价格便宜，与所述石英基板上面的结构兼容性好。
如图6所示，作为示例，所述下高反镜20为分布式布拉格反射镜，由7层二氧化钛层6及6层二氧化硅层7交替层叠构成，所述二氧化钛层6及所述二氧化硅层7的光学厚度均为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4。
这里需要说明的是，所述分布式布拉格反射镜反射中心波长与所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长相同，用于提供光反馈。
如图6所示，作为示例，所述上高反镜30为分布式布拉格反射镜，由6层所述二氧化钛层6及5层所述二氧化硅层7交替层叠构成，所述二氧化钛层6及所述二氧化硅层7的光学厚度均为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4。
这里需要说明的是，所述分布式布拉格反射镜的中心波长与所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长相同，用于提供光反馈，一部分荧光垂直于所述上高反镜30出射。
如图6所示，作为示例，所述谐振腔为圆柱型，称为微柱腔，所述微柱腔横截面的直径范围为2μm~3μm。
所述谐振腔包括所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述下高反镜30，所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30的形状为尺寸相同的柱状，可根据实际需要进行选择，在此不做限制，作为示例优选，所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30均为圆柱型，圆柱型横截面直径为2.5μm，共同构成所述微柱腔。
如图6所示，作为示例，所述基于电子掺杂量子点的单光子源还包括安置于所述偏振分束器10垂直方向上与所述激发激光器12之间的第一偏振片11，以及所述偏振分束器10水平方向反射光路上的第二偏振片13。所述偏振分束器10垂直上方的所述第一偏振片11的偏振方向与所述激发激光器12的偏振方向相同，所述偏振分束器10水平方向反射光路上的所述第二偏振片13的偏振方向与所述激发激光器12的偏振方向垂直。
这里需要说明的是，所述第一偏振片11及所述第二偏振片13都具有高消光比，为107：1；所述偏振分束器10垂直上方的所述第一偏振片11可滤除杂散光，进一步提高激发光的偏振性，所述偏振分束器10使从上往下传输的激发光垂直透过激发量子点，使从上往下传输的激发光和偏振方向与激发光相同的量子点发射的荧光垂直透过，使偏振方向与激发光偏振方向垂直的量子点发射的荧光水平反射，实现了单光子信号和背景噪声的分离，并使单光子信号偏振方向确定；所述偏振分束器10水平方向反射光路上的第二偏振片13可进一步滤除背景噪声和提高透过的单光子信号的偏振性。
实施例二
本实施例提供一种基于电子掺杂量子点的单光子源的制备方法，所述制备方法可用来制备上述实施例一所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，下面结合附图（如图7至图13所示）详细描述本实施例二的基于电子掺杂量子点的单光子源的制备方法。
如图7至图10所示，首先进行步骤S1，提供基板，并于所述基板5上依次形成下高反镜20及二氧化硅膜（如图8所示）；制备直径小于4nm的硒化银核1（如图9所示），于甲苯分散液中制备电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，其中电子掺杂浓度为平均每个所述硒化银核/复合壳量子点内为单个电子（如图10所示）。
本实施例中，所述下高反镜20为分布式布拉格反射镜，利用电子束热蒸发法在所述基板5上交替沉积7个二氧化钛层6和6个二氧化硅层7来获得所述下高反镜20；利用电子束热蒸发法在所述下高反镜20上沉积所述二氧化硅膜，所述二氧化硅膜的光学厚度为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点发射峰波长的1/4；利用金属有机制备法通过控制反应时间，来制备直径小于4nm的硒化银核1，所述硒化银核1发射波长位于通信波段内。此外，无论是先制备所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，还是先形成所述下高反镜20及所述二氧化硅膜，并无顺序要求，可根据实际需要进行设置，在此不做限制。
如图7及图11所示，接着进行步骤S2，将步骤S1中的所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点进行预设调节，用甲苯溶液稀释，并旋涂于所述二氧化硅膜上。
本实施例中，在氮气氛围的手套箱中，通过添加量子点或甲苯将所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点甲苯分散液在800nm激发光的光密度下调节至0.1，再将调节好的分散液用甲苯稀释5000000倍，然后将稀释后的分散液以5000转/分钟的转速旋涂到所述二氧化硅膜上，这里需要说明的是，所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点甲苯分散液是一个通过添加量子点或甲苯溶液反复调整的过程。
如图7及图11所示，接着进行步骤S3，于旋涂了所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的所述二氧化硅膜上再次旋涂二氧化硅膜，获得内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8。
本实施例中，将S1中的样品转移到与手套箱直接连接的真空镀膜机中，利用射频磁控溅射法在旋涂了所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的所述二氧化硅膜上再次沉积一层二氧化硅膜，此步骤中的所述二氧化硅膜光学厚度为所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4，从而获得内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8，其光学厚度为所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/2。
如图7及图12所示，接着进行步骤S4，于所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8上形成上高反镜30。
本实施例中，所述上高反镜30也为分布式布拉格反射镜，利用射频磁控溅射法在所述内含硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8上交替沉积6个二氧化钛层6和5个二氧化硅层7来获得所述上高反镜30。
如图7所示，接着进行步骤S5，挑选掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点；于定位平台上，通过非共振激发，记录每个硒化银核/复合壳量子点的水平坐标；通过共振激发并测量二阶相关度确定每个硒化银核/复合壳量子点的电子掺杂浓度，记录掺杂浓度为单个电子掺杂的的硒化银核/复合壳量子点的水平坐标。
本实施例中，还需要在定位平台上，通过非共振激发，记录每个硒化银核/复合壳量子点的水平坐标，及通过共振激发并测量二阶相关度确定硒化银核/复合壳量子点的电子掺杂浓度，并记录掺杂浓度为单个电子的硒化银核/复合壳量子点的水平坐标，这里需要说明的是，所述定位平台为高精度定位平台，掺杂的电子在量子点群体内呈泊松分布，当电子掺杂浓度为平均每个硒化银核/复合壳量子点内为单个电子时，有部分硒化银核/复合壳量子点未被掺杂或掺杂浓度大于等于2个电子。
如图3所示，当参与发射的最低电子和空穴态的2重简的量子点的掺杂浓度大于等于2个电子时，其导带中参与发射的最低电子态已被占满，采用共振激发无法将价带中参与发射的最低空穴态上的电子激发到参与发射的最低电子态上，产生空穴，也即无法产生激子，不能发射荧光。当采用非共振激发时，也即激发光子能量远大于量子点禁带宽度，可将价带中参与发射的最低空穴态上的电子激发到导带中未被占满的更高的电子态上，在参与发射的最低空穴态上留下空穴，形成电子空穴对，发射荧光。
同理，未被掺杂电子和掺杂单个电子的硒化银核/复合壳量子点在非共振激发时也能产生荧光，所以可以在高精度定位平台上，通过非共振激发，记录每个硒化银核/复合壳量子点的水平坐标，这里的硒化银核/复合壳量子点包括未被掺杂电子、掺杂单个电子及掺杂2个电子的硒化银核/复合壳量子点。如图2中（a）及（b）所示，核直径小于4nm的掺杂单个电子的硒化银核/复合壳量子点在共振激发下，可实现室温下的与激发强度无关的超高纯度的单光子发射，即二阶相关度接近0。
如图1中（a）、（b）及（c）所示，未掺杂电子的参与发射的最低电子和空穴态的2重简的量子点的在共振激发下，可将价带中参与发射的最低空穴态上的2个电子都激发到参与发射的最低电子态上，在参与发射的最低空穴态上产生2个空穴，也即，可产生双激子。在强光激发下，存在双光子发射，荧光的二阶相关度远大于0，所以共振激发下，可发光且二阶相关度接近0的硒化银核/复合壳量子点的掺杂浓度为单个电子。
如图7及图13所示，最后进行步骤S6，于所述上高反镜30的垂直上方依次安置油浸物镜9、偏振分束器10及激发激光器12。
本实施例中，所述偏振分束器10垂直方向上与所述激发激光器12之间还设置有第一偏振片11，所述偏振分束器10水平方向反射光路上设置有第二偏振片13；调节所述偏振分束器10和所述第一偏振片11，使所述偏振分束器10的偏振方向与所述激发激光器12的偏振方向相同的光垂直透过，使所述偏振分束器10的偏振方向与所述激发激光器12的偏振方向垂直的光水平反射，所述偏振分束器12垂直上方的所述第一偏振片11的偏振方向与所述激发激光器12的偏振方向相同，所述偏振分束器10水平方向反射光路上的所述第二偏振片13的偏振方向与所述激发激光12器的偏振方向垂直。
这里需要说明的是，所述偏振分束器10垂直上方的所述第一偏振片11可滤除杂散光，进一步提高激发光的偏振性，所述偏振分束器10水平方向反射光路上的第二偏振片13可进一步滤除背景噪声和提高透过的单光子信号的偏振性。
作为示例，在步骤S1中，制备好直径小于4nm的硒化银核1之后，还包括于所述硒化银核1表面包覆复合壳，获得硒化银核/复合壳量子点，并分散在甲苯溶液中，获得内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液；于所述内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液中制备电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，其中电子掺杂浓度为平均每个所述硒化银核/复合壳量子点内为单个电子的步骤。
本实施例中，利用连续离子层吸附反应法，通过控制前驱体的比例和注入量在所述硒化银核1表面包覆锌元素含量从内到外逐渐增加的硒化银锌合金壳2，然后在所述硒化银锌合金壳2表面包覆硫元素与硒元素摩尔含量相等的硫硒化锌合金壳3，最后在所述硫硒化锌合金壳3表面包覆硫化锌壳4，获得所述硒化银核/复合壳量子点，其中，所述硒化银锌合金壳2的壳厚度为7个原子层，所述硫硒化锌合金壳3的壳厚度为2个原子层，所述硫化锌壳的壳厚度为1个原子层；将所述硒化银核/复合壳量子点转移到氮气氛围的手套箱中，并分散在甲苯溶液中，获得内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液。
其次，在氮气氛围的手套箱中，将三乙基硼氢化锂即空穴捕获剂添加到步骤S1中获得的所述内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液，通过控制三乙基硼氢化锂的浓度，利用光化学还原反应制备电子掺杂浓度为平均每个量子点内为单个电子的硒化银核/复合壳量子点，这里需要说明的是，由于掺杂的电子在量子点群体内呈泊松分布，此处只能控制平均电子掺杂浓度。
作为示例，在步骤S5中，挑选掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点之后，还包括将所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30刻蚀成形成微柱腔的步骤。
本实施例中，在形成所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30后，利用电子束刻蚀法，将所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30刻蚀成直径为2.5μm的圆柱型，以获得的微柱腔，其中，以3μm的范围内没有其它量子点的掺杂浓度为单个电子的硒化银核/复合壳量子点为圆心，通过S5的筛选，将掺杂浓度不为1的硒化银核/复合壳量子点排除并刻蚀掉，只在所述微柱腔内保留掺杂浓度为单个电子的硒化银核/复合壳量子点。
综上所述，本发明提供一种所述基于电子掺杂量子点的单光子源由下至上依次包括：基板5、下高反镜20、内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及上高反镜30，以及依次安置于所述上高反镜30垂直上方的油浸物镜9、偏振分束器10及激发激光器12；所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8由二氧化硅膜及位于所述二氧化硅膜中心位置的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点组成；所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点包括直径小于4nm的掺杂了1个电子的硒化银核；所述下高反镜20、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层8及所述上高反镜30共同形成微柱腔，用于提供反馈光波；所述偏振分束器10使与所述激发激光器12偏振方向相同的光垂直透过，使与所述激发激光器12偏振方向垂直的光水平反射；所述激发激光器12发射的光子能量与所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同。
直径小于4nm的硒化银核1参与发射的最低电子和空穴态与更高的能级间的间隙远大于室温下可用的热能，也就是说所述硒化银核/复合壳量子点中直径小于4nm的硒化银核1参与发射的最低电子和空穴态是只有自旋也即2重简并，只可以容纳2个电子或空穴，所述硒化银核1掺杂了1个电子的后，电子位于导带中参与发射的最低电子态上，采用共振激发也即是在激发光子的能量和量子点的禁带宽度相同的情况下激发，只能将价带中参与发射的最低空穴态上的1个电子激发到导带中参与发射的最低电子态，在参与发射的最低空穴态上留下1个空穴，形成1个电子空穴对，也即形成单激子，因为，形成1个电子空穴对后，参与发射的最低电子态上已有2个电子，无法再将参与发射的最低空穴态上的另1个电子激发到参与发射的最低电子态上，产生第2个空穴，也即无法产生双激子。
因此，本发明的硒化银核直径小于4nm，掺杂了1个电子的硒化银核/复合壳量子点在共振激发下，可实现室温下的与激发强度无关的超高纯度的单光子发射，且内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层中只有单个量子点，使信号收集时不会收集到周围量子点的荧光，保证了单光子发射的纯度；本发明的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点位于所述二氧化硅膜中心位置，使得本发明激发效率高、发射效率高、收集效率高及全同性高；本发明的偏振分束器实现了单光子信号及背景噪声的分离，并使单光子信号的偏振方向确定；本发明的电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射波长随硒化银核的尺寸在近红外第二窗口可调，可工作在通信波长内；本发明的电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点不含有毒重金属元素，对环境友好。所以，本发明有效克服了现有技术中的种种缺点而具高度产业利用价值。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (11)

1.一种基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于，所述基于电子掺杂量子点的单光子源由下至上依次包括：
基板（5）、下高反镜（20）、内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层（8）及上高反镜（30），以及依次安置于所述上高反镜（30）垂直上方的油浸物镜（9）、偏振分束器（10）及激发激光器（12）；
所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层（8）由二氧化硅膜及位于所述二氧化硅膜中心位置的单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点组成；
所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点包括直径小于4nm的掺杂了1个电子的硒化银核；
所述下高反镜（20）、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层（8）及所述上高反镜（30）共同形成谐振腔，用于提供反馈光波；
所述偏振分束器（10）使与所述激发激光器（12）偏振方向相同的光垂直透过，使与所述激发激光器（12）偏振方向垂直的光水平反射；
所述激发激光器（12）发射的光子能量与所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的禁带宽度相同。
2.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述二氧化硅膜的光学厚度为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点发射峰波长的1/2。
3.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点还包括依次包覆在所述硒化银核（1）表面的硒化银锌合金壳（2）、硫硒化锌合金壳（3）及硫化锌壳（4），其中，所述硒化银锌合金壳（2）的锌元素含量从内到外逐渐增加，所述硫硒化锌合金壳（3）的硫元素和硒元素摩尔含量相等。
4.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述基板（5）为石英基板。
5.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述下高反镜（20）为分布式布拉格反射镜，由7层二氧化钛层（6）及6层二氧化硅层（7）交替层叠构成，所述二氧化钛层（6）及所述二氧化硅层（7）的光学厚度均为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4。
6.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述上高反镜（30）为分布式布拉格反射镜，由6层二氧化钛层（6）及5层二氧化硅层（7）交替层叠构成，所述二氧化钛层（6）及所述二氧化硅层（7）的光学厚度均为所述单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的发射峰波长的1/4。
7.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述谐振腔为圆柱型，称为微柱腔，所述微柱腔横截面的直径范围为2μm~3μm。
8.根据权利要求1所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于：所述基于电子掺杂量子点的单光子源还包括安置于所述偏振分束器（10）垂直方向上与所述激发激光器（12）之间的第一偏振片（11），以及所述偏振分束器（10）水平方向反射光路上的第二偏振片（13）；所述第一偏振片（11）的偏振方向与所述激发激光器（12）的偏振方向相同，所述第二偏振片（13）的偏振方向与所述激发激光器（12）的偏振方向垂直。
9.一种基于电子掺杂量子点的单光子源的制备方法，用于制备如权利要求1~8中任意一项所述的基于电子掺杂量子点的单光子源，其特征在于，所述制备方法包括：
S1：提供基板（5），并于所述基板（5）上依次形成下高反镜（20）及二氧化硅膜，制备直径小于4nm的硒化银核（1），于甲苯分散液中制备电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，其中电子掺杂浓度为平均每个所述硒化银核/复合壳量子点内为单个电子；
S2：将步骤S1中的所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点进行预设调节，用甲苯溶液稀释，并旋涂于所述二氧化硅膜上；
S3：于旋涂了所述电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的所述二氧化硅膜上再次旋涂二氧化硅膜，获得内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层（8）；
S4：于所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层（8）上形成上高反镜（30）；
S5：挑选掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，于定位平台上，通过非共振激发，记录每个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的水平坐标，通过共振激发并测量二阶相关度确定每个硒化银核/复合壳量子点的电子掺杂浓度，记录掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的水平坐标；
S6：于所述上高反镜（30）的垂直上方依次安置油浸物镜（9）、偏振分束器（10）及激发激光器（12）。
10.根据权利要求9所述的基于电子掺杂量子点的单光子源的制备方法，其特征在于：在步骤S1中，制备好直径小于4nm的硒化银核（1）之后，还包括于所述硒化银核（1）表面包覆复合壳，获得硒化银核/复合壳量子点，并分散在甲苯溶液中，获得内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液；于所述内含硒化银核/复合壳量子点的甲苯分散液中制备电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点，其中电子掺杂浓度为平均每个所述硒化银核/复合壳量子点内为单个电子的步骤。
11.根据权利要求9所述的基于电子掺杂量子点的单光子源的制备方法，其特征在于：在步骤S5中，挑选掺杂浓度为单个电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点之后，还包括将所述下高反镜（20）、所述内含电子掺杂的硒化银核/复合壳量子点的二氧化硅层（8）及所述上高反镜（30）刻蚀成形成微柱腔的步骤。
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