CN109687282A - 三维超材料表面等离激元激光器 - Google Patents

Abstract

本公开提供一种三维超材料表面等离激元激光器，包括：衬底层；介质层，位于所述衬底上；增益区，位于所述介质层上，所述增益区包括：PMMA层，设置有多个纳米孔，形成纳米孔阵列；超材料，包括：位于所述纳米孔中的阵列层，位于所述PMMA层表面的平面层；以及离子液，填充于所述纳米孔、纳米孔对应的空间、以及所述平面层表面；所述三维超材料表面等离激元激光器可以缓解现有技术中系统散射损耗大，共振模与增益介质耦合效率差，激光器局域场热点较少，材料增益能力要求高，激射阈值较高，稳定性、实用性和适用范围等性能有待提升等技术问题。

Description

三维超材料表面等离激元激光器

技术领域

本公开涉及纳米光电子领域，尤其涉及一种三维超材料表面等离激元激光器。

背景技术

激光器的微型化是激光技术发展的重要方向。从上世纪80年代始，伴随着纳米技术的飞速发展，激光器的微型化经历了巨大进步。最初的微型激光采用高反射布拉格谐振腔，增益介质受激辐射放大光子，在谐振腔内回路振荡形成激光并垂直腔面出射。该谐振腔的特点是高反射率(0.99)，高质量因子Q(3000-10000)，高光子寿命(～ps)，低阈值电流(～10A)。但是较大的共振模体积限制了整个器件厚度不能小于几十微米，这一缺点同样限制了器件的横向尺寸不小于十几个波长。20世纪90年代出现的微碟激光采用了圆盘共振腔，光子沿外边缘形成内全反射产生循环的回音壁共振模式。该模式同样具备高质量因子(最大10⁷)、长光子寿命(～ps)和小阈值电流(＜100A)。不同的是，微碟激光器的横向尺寸较大，通常在几微米量级，纵向尺寸较小，在百纳米量级。21世纪初，电致微碟激光被应用到片上光通信技术中，至今依然是片上集成光子系统的重要组成元件。与微碟激光同步发展的是光子晶体激光。共振腔常采用二，三维布拉格光栅结构，通过光子带隙将光限制在与波长尺寸可比拟的缺陷模体积内与增益介质相互作用放大光子产生激光。光子晶体共振腔的厚度可以在百纳米量级，其横向尺寸需要覆盖一定的面积(微米量级)来产生较高的反射率。光子晶体共振腔的Q因子没有前两类共振腔高，提高Q因子是光子晶体激光需要攻克的技术难点，针对此难点的研究工作依然很多，近期实现的完备带隙光子晶体共振腔可产生高达40000的Q因子。优化结构，提高纳米制备技术，提高质量因子，降低增益要求是光子晶体激光技术仍需解决的问题。

上述三种微型激光器是以半导体、绝缘体材料为主的介质激光，通过受激辐射放大光子产生激射，器件尺寸受光学衍射极限限制，理论上每个维度的最小尺度均大于半个波长，实际情况中，考虑高反射率、低损耗等要求，器件在某个维度的尺寸要远大于波长。

为打破光学衍射极限限制，表面等离激元金属纳米激光器应运而生。此类激光器是21世纪初伴随着超材料、超分辨、倏逝波等新物理概念的提出而发展起来的。与传统介质激光不同，它在运行中通过增益介质受激辐射放大金属表面电子集体共振形成的表面等离激元，而非光子来实现激射。表面等离激元共振腔提供纳米量级三维空间光场受限和超强反馈机制，由此产生的激光器是真正意义上突破衍射极限的纳米激光器。

表面等离激元是光场与金属表面电子相互作用产生的电磁共振模，有很强的场局域和增强效应。表面等离激元有两种，一是传输表面等离激元(SPP)，二是局域表面等离激元(LSP)。传输表面等离激元指电磁场在平坦的金属和介质界面产生并在面内一定范围内传输，传输中以表面等离激元的形式被限定在厚度远小于波长的金属介质界面上，同时增加电磁振荡阻尼，因而只能传输有限距离(纳米或微米量级，与结构尺寸相比拟)。产生传输表面等离激元的介质-金属波导结构很多，B.Steinberger等人将二氧化硅介质条放在金膜上来提高有效折射指数，从而看到了多模和单模SPP波沿介质-金属界面传输的现象。Tobias Holmgaard等人对类似的结构进行了电磁模拟，发现单模传输需要介质条厚度和宽度满足一定要求，并且传输模式的横向受限和传输长度可以打破相互制约的关系。多种波导结构包括半导体纳米管、三角沟槽、金属-介质-金属、金属-介质-半导体等的表面波传输模式得到了广泛研究。这些波导共振腔也被用来发展传输表面等离激元微型激光器，结合增益介质，并引入适当的反馈机制(如法布里珀罗共振腔，分布布拉格光栅共振腔以及全反射回音壁共振腔)产生传输表面等离激元放大和激射。这类共振腔的优势是宽谱响应，同一共振腔可对不同波段的增益介质起到调制作用。共振模体积小，在垂直波失的横向维度上远小于λ/2n(n是传输表面等离激元的有效折射指数，比介质波导的有效指数高很多)。缺点是金属界面传输损失大，共振腔质量因子低(比光子晶体共振腔低一个数量级)，介质-金属薄膜层状分布弱化了共振腔与增益介质的耦合效率，从而导致激光器阈值功率、阈值电流高，对增益介质的增益能力要求高。

相比而言，局域表面等离激元纳米激光器有技术优势。局域表面等离激元是入射光在金属纳米颗粒表面产生的电子集体共振行为。该共振发生在金属颗粒或周期性纳米结构中的固定位置，根据结构形状或周期参数不同形成从低到高阶共振模式以及特定场分布，从而可以对辐射场方向、极化、强度等进行多维度调制。作为微型激光器最前沿的研究对象，局域表面等离激元相比传输表面等离激元可提供更小尺度的三维空间受限。同时基于纳米颗粒或金属纳米结构的构象多样性和可调性，局域表面等离激元可与增益介质形成更有效的三维空间耦合。例如，增益介质可以包裹金属颗粒，也可被金属外壳包裹从而显著提高受限因子。尽管如此，单纳米颗粒局域表面等离激元激光器至今尚未实现，原因主要在于纳米技术制约，单颗粒制备技术尚不成熟，化学合成被增益介质包裹、填充的单纳米颗粒从成分到构形存在太多不稳定性。此外颗粒形状多为球形，单颗粒局域场共振模以电偶极共振为主，散射损耗大，导致激射困难。

公开内容

(一)要解决的技术问题

基于上述问题，本公开提供了一种三维超材料表面等离激元激光器，以缓解现有技术中激光器系统散射损耗大，共振模与增益介质耦合效率差，局域场热点较少，材料增益能力要求高，激射阈值较高，稳定性、实用性和适用范围等性能有待提升等技术问题。

(二)技术方案

在本公开中，提供一种三维超材料表面等离激元激光器，包括：

衬底层；介质层，位于所述衬底上；增益区，位于所述介质层上，所述增益区包括：PMMA层，设置有多个纳米孔，形成纳米孔阵列；超材料，包括：位于所述纳米孔中的阵列层，位于所述PMMA层表面的平面层；离子液，填充于所述纳米孔、纳米孔对应的空间、以及所述平面层表面。

在本公开实施例中，所述纳米孔形状包括：圆形、矩形、椭圆形、连续的N型、连续的M型或波浪形中至少一种。

在本公开实施例中，所述衬底层为高电导衬底，制备材料包括：高掺杂硅或铜、铝中任意一种。

在本公开实施例中，所述介质层的制备材料包括：二氧化硅或三氧化二铝，其厚度为80-350nm。

在本公开实施例中，所述PMMA层的厚度为30-70nm。

在本公开实施例中，所述阵列层和平面层的厚度分别为30-70nm。

在本公开实施例中，所述阵列层和平面层的厚度相等。

在本公开实施例中，所述阵列层和平面层于有电接触。

在本公开实施例中，所述离子液为电解液。

在本公开实施例中，所述离子液包括：DEME-TFSI、BMIM-PF6或MEMP-BF4中至少一种。

(三)有益效果

从上述技术方案可以看出，本公开三维超材料表面等离激元激光器至少具有以下有益效果其中之一或其中一部分：

(1)具备优异的光学共振腔结构，满足低增益和低阈值功率，激光方向和波长固定的需求，体现了局域表面等离激元纳米激光器的最新进展；

(2)增益介质可填充于三维金属超材料中与共振热点紧密耦合，提高了吸收和辐射效率，增强了自发辐射荧光与共振腔的耦合，从而显著降低增益要求和激射阈值功率；

(3)阈值功率低，增益要求低，稳定性重复性高。激光强度由激发场能量和辐射场电磁共振模密度决定，可通过超材料结构周期来调制；

(4)其纳米激光共振腔适合液体、固体，薄膜等不同类别增益介质；

(5)利用电子束曝光和镀膜技术制备的超材料具有较强的结构稳定性及硅光子工艺兼容性，满足集成光子技术发展的需求。

附图说明

图1为本公开实施例三维超材料表面等离激元激光器的剖面结构示意图。

图2为不同形态的表面等离激元激光器的结构示意图。

其中，图2(a)为增益区只包含离子液的表面等离激元激光器(器件1)的结构示意图；

图2(b)为增益区中包含离子液和二维纳米结构超材料的表面等离激元激光器(器件2)的结构示意图；

图2(c)为本公开实施例增益区中包含离子液和三维纳米结构超材料的三维超材料表面等离激元激光器(器件3)的结构示意图；

图2(d)为本公开实施例增益区中包含离子液和N型排布的三维纳米结构超材料的三维超材料表面等离激元激光器(器件4)的结构示意图。

图3为图2中所示器件2、3、4分别对应的扫描电镜图；

其中，图3(a)为器件2的扫描电镜图；

图3(b)为本公开实施例器件3的扫描电镜图；

图3(c)为本公开实施例器件4的扫描电镜图。

图4为本公开实施例器件1、2、3、4的受激辐射光谱图。

图5(a)为图2中所示器件1在不同激发光功率下的辐射光谱图；

图5(b)为图2中所示器件1在图5(a)所示辐射峰值(580nm)处光强随激发光功率的变化曲线。

图6(a)为图2中所示器件2在不同激发光功率下的辐射光谱图；

图6(b)为图2中所示器件2在图6(a)所示辐射峰值(580nm和630nm)处光强随激发光功率的变化曲线。

图7(a)为本公开实施例图2所示器件3在不同激发光功率下的受激辐射光谱图。

图7(b)为本公开实施例图2所示器件3在图7(a)所示辐射峰值(580nm和630nm)处光强随激发光功率的变化曲线。

图8(a)为本公开实施例图2所示器件4在不同入射激光功率下的受激辐射光谱图。

图8(b)为本公开实施例图2所示器件4在图8(a)所示辐射峰值(580nm和630nm)处光强随激发光功率的变化曲线。

具体实施方式

本公开提供了一种三维超材料表面等离激元激光器，所述三维超材料表面等离激元激光器利用三维超材料共振腔产生超强三维局域场，共振腔包裹增益介质提高表面等离激元-激子耦合效率，通过共振腔阵列增加热点数量，提高增益介质的光吸收和光辐射率，从而显著降低增益要求和激光阈值，并实现定向出射。

为使本公开的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本公开进一步详细说明。

本公开实施例提供一种激射阈值低，适用性和实用性高的三维超材料表面等离激元激光器，如图1所示，所述三维超材料表面等离激元激光器，包括：

衬底层；

介质层，位于所述衬底上；

增益区，位于所述介质层上，所述增益区包括：

PMMA(poly methyl methacrylate聚甲基丙烯酸甲酯)层，设置有多个纳米孔，形成纳米孔阵列；

超材料，包括阵列层和平面层，所述阵列层位于所述纳米孔中，所述平面层位于所述PMMA层表面，共同构成三维超材料纳米结构；

离子液，填充于所述纳米孔、平面层与纳米孔相连的空间中，以及所述平面层表面。

在本公开实施例中，图2为不同形态的表面等离激元激光器的结构示意图。其中：

如图2(a)所示的器件1，由上到下依次是离子液(增益介质)、二氧化硅和硅。

如图2(b)所示的器件2，超材料的Ag纳米棒在二氧化硅/硅衬底上，上面覆盖一层离子液作为增益介质。超材料-二氧化硅-硅构成表面等离激元-法布里珀罗共振腔，腔长和波长满足λ₀是自由空间共振波长，n是折射指数，m是整数。

如图2(c)所示的器件3，其三维纳米结构超材料在二氧化硅/硅衬底上，其中Ag纳米棒阵列构成的阵列层在下，Ag平面层在上，纳米孔对应的空间由离子液填充。

如图2(d)所示的器件4，其三维纳米结构超材料在二氧化硅/硅衬底上，其中PMMA上布有连续的N型排布的纳米孔阵列，填充Ag纳米超材料后形成Ag纳米线阵列，Ag纳米线阵列在下，Ag平面层在上，纳米孔对应的空间由离子液填充。

图3为图2中所示器件2、3、4分别对应的扫描电镜图；其中：

如图3(a)所示，器件2中p_x＝200nm，P_y＝350nm，θ＝45°(其中，p_x，p_y是纳米结构在x，y方向的周期p_x＝200nm，p_y＝350nm；超材料的纳米棒相对于x方向的角度为θ)。纳米棒阵列通过电子束直写、电子束镀膜和除胶过程制备。

如图3(b)所示，器件3中p_x＝200nm，p_y＝350nm，l＝180nm，w＝50nm，超材料的纳米棒沿y轴方向排布。

如图3(c)所示，器件4中p_x＝150nm，p_y＝250nm，l＝110nm，w＝30nm。超材料组成N型排布的纳米线阵列层，和超材料的平面层构成三维超材料纳米结构。所述N型排布的纳米线弯折处的夹角为0°-90°。

所述纳米孔形状包括：圆形、矩形、椭圆形、或连续的N型；

所述衬底层为高电导衬底，制备材料包括：高掺杂硅或者铜、铝等金属；

所述介质层的制备材料包括：二氧化硅或三氧化二铝；厚度为80-350nm；

所述PMMA层的厚度为30-70nm；

所述PMMA层是所述阵列层和平面层结构之间的支撑材料，必不可少。经电子束轰击过的PMMA薄膜有荧光产生，原因是PMMA遇高能电子束交联形成缺陷，或是PMMA溶剂中的稳定剂和抗氧剂分子产生荧光。PMMA和离子液混合物在可见光范围500-800nm产生宽谱自发辐射荧光信号。

所述超材料包括：金、银、铝等金属材料。

所述阵列层和平面层二者在器件垂直方向上有电接触，比如蒸镀超材料金属时金属填满所述纳米孔，或者未填满纳米孔但蒸镀过程中在纳米孔侧壁附着有超材料，使所述阵列层和平面层产生电接触(二者厚度相等，在30-70nm之间)；

所述超材料表面等离激元激光器的共振腔是由超材料-介质层-高导电衬底层形成的表面等离激元-波导共振腔，共振波长(辐射场波长)由介质层厚度决定。

所述超材料在增益介质激发场或辐射场内产生局域表面等离激元共振，增强光吸收和光辐射。所述激发场是指532nm泵浦激光，辐射场是指增益介质的辐射波段内。

所述三维纳米结构超材料在激发场和辐射场处产生吸收和透射增强效应。超材料是阵列层和平面层的完备周期结构，激发光需穿过纳米孔才能被增益介质吸收，辐射光也需要穿过纳米孔才能实现远场辐射，因此超材料的吸收、透射共振模在这个过程中起着至关重要的作用。所述超材料共振模与激发场和辐射场的耦合程度，决定了所述增益区的光吸收和光辐射效率，从而对激射阈值和强度产生影响。

本公开中，所述增益区的增益介质包括离子液和PMMA，所述离子液厚度在30-100nm之间。

所述离子液ion liquid是一种电解液，增益能力不强。相同泵浦光能量下，离子液自发辐射荧光强度比传统荧光染料结晶紫(Crystal violet)低～30倍。采用532nm连续激光作为泵浦源，激射阈值仅为400W cm^-2，比半导体硒化镉纳米方块-介质-金属薄膜传输表面等离激元激光器激射阈值小约20-30倍^【1】。

【1】S.Wang，X.Y.Wang，B.Li，H.Chen，Y.L.Wang，L.Dai，R.F.Oulton and R.-M.Ma，Unusual scaling laws for plasmonic nanolasers beyond the diffraction limit，Nat.Commun.8(1889)，1-8(2017).

所述离子液包括：N，N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide(DEME-TFSI)；

1-Butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate，(BMIM-PF6)；

2-methoxyethyl-N-methylpyrrolidinium tetrafluoroborate，(MEMP-BF4)；所述离子液不是常用的荧光材料，但其荧光效应已被我们实验观测并证实。

除有机高分子固体增益介质(如PMMA)、液体增益介质(离子液)，本公开的三维超材料构成的共振腔结构也可结合层状和量子点状的半导体增益介质，因此适用性高。

所述三维纳米结构超材料由电子束曝光技术来制备。首先在介质层上旋涂曝光介质如PMMA950A3。曝光后，进行化学试剂显影和电子束金属镀膜，即可形成上下两层完备金属纳米结构。曝光介质作为阵列层和平面层上下两层金属结构的支撑物填充在三维结构之间，改变超材料的环境折射率，增强金属表面等离激元共振场，形成超小体积共振模，受激辐射放大局域表面等离激元共振模形成激射。电子束直写技术制备的超材料结构相比化学合成法形成的纳米颗粒稳定性和实用性强。

周期性纳米结构超材料产生局域表面等离激元共振腔阵列，相邻共振腔相干叠加，有效抑制散射损耗并实现定向激射。相比二维周期性纳米结构超材料，三维纳米超材料产生更多的局域场热点，更小的模体积和更高的场增强，可大大减小散射损耗，并有效提高共振模与增益介质耦合效率，使激射阈值显著降低，使纳米激光器在稳定性、实用性和适用范围等性能上大幅提升。

本公开提出一种三维超材料表面等离激元纳米激光器，它由三维周期性纳米结构超材料-介质层-硅衬底构成的法布里-珀罗共振腔提供反馈机制。超材料在激发场或辐射场处产生局域表面等离激元共振增强光吸收和光辐射。增益介质在超材料中嵌入式分布，与共振腔耦合后受激辐射放大表面等离激元实现激射。超材料共振腔的显著优势是提供高强度、小体积局域场热点，与增益介质产生最充分的空间耦合。作为共振腔的组成部分，三维纳米结构超材料相比二维结构有诸多优势。首先，提供超强的三维光场受限和场增强，产生超小的模体积，从而有效提高Q因子和增益介质的自发辐射率(Purcell factor)。第二，三维纳米结构共振模可与激发光振荡耦合，增加激发光单位面积能量密度，提高增益介质的光吸收和光辐射。第三，增益介质在三维纳米结构中嵌入式分布，高强度小体积电磁共振模直接穿透增益介质，提高了共振模与增益介质的相互作用效率，显著降低增益要求和激射阈值功率。第四，周期性纳米结构产生局域表面等离激元共振模阵列，相邻共振模相干叠加，有效抑制散射损耗并实现定向激射。综上，本公开提出的三维超材料局域表面等离激元激光器可解决增益介质受限因子低，激射阈值高，增益要求高，方向随机的问题。

本公开提出的三维纳米结构超材料局域表面等离激元纳米激光器对液体、固体和块状、薄膜各种增益介质材料和形状适用，将在片上集成光通信技术，高灵敏生物检测、传感技术和新型光源技术领域产生重要影响和积极的推动作用。纳米激光器是集成光子器件的信号源和能量库，在信号产生、传输、放大和探测过程中至关重要。纳米激光与生物大分子绑定，可对分子活动进行实时成像和追踪。纳米激光器与分子荧光耦合可实现弱信号增强和超灵敏探测。此外纳米激光的极化光场增强效应还可对特殊分子结构，化学键进行判断和识别，用于分子结构分析和医学诊断。因此，本公开提出的三维超材料表面等离激元激光器在推进集成光子技术实用化道路上至关重要。

所述共振腔结构由三部分构成，由上到下依次是三维纳米结构超材料、介质层和高导电衬底。增益介质填充于三维金属超材料中与共振热点紧密耦合，提高了吸收和辐射效率，增强了自发辐射荧光与共振腔的耦合，从而显著降低增益要求和激射阈值功率。共振腔在超材料/介质层，介质层/高导电衬底处形成两个界面，界面反射场相干叠加形成法布里-珀罗(F-P)波导共振，共振波长决定了激射波长。超材料是共振腔的一部分，作用是通过表面等离激元共振吸收增益介质的能量，为共振腔提供强反馈机制，同时产生透射共振增强效应，协助辐射场定向辐射。

三维纳米结构制备过程如下：利用电子束直写技术在PMMA薄膜上曝光，形成图形。曝光过程中，电子束剂量(dose)不能太大，目的是使曝光不充分，形成窄线宽纳米孔。化学显影后，曝光的部分被洗掉；接着用电子束镀膜设备蒸镀金属，金属覆盖在PMMA表面并填充到纳米孔中。在化学显影和电子束镀膜过程后PMMA厚度会减小，或者因为蒸镀金属过程中金属附着于纳米孔侧壁上，使下方的超材料阵列层和上方的超材料平面层产生接触。

图4为本公开实施例器件1、2、3、4的受激辐射光谱图，由显微荧光光谱系统测量得到。激发光是波长532nm的连续激光，功率500μW，经50X长焦物镜(NA0.6)汇聚成直径约5X5μm²的光斑打在样品上。如图4所示，谱线覆盖较宽范围500-750nm，580nm波长附近出现的荧光峰是由衬底的波导共振所致。图中所示器件1光谱强度是原强度的3倍，可见在没有金属超材料时，荧光自发辐射强度很弱。器件2的辐射强度是器件1的7.3倍。超材料与衬底耦合形成的表面等离激元-波导共振产生了两个共振模，使得器件2在580和630nm波长处出现两个凸起的荧光峰。器件3受三维超材料超强光局域和增强效应的影响，两个共振模在580nm和630nm处产生的两个荧光峰线宽突然变窄(FWHM小于4nm)，强度分别迅速增加到器件1的18和12倍。器件4 580nm波长处的辐射峰强度达到器件1的40倍。此处辐射强度的显著提高有两点原因：一是因周期变小，器件4中表面等离激元共振单元密度变为器件3的1.9倍；二是器件4中，三维超材料共振模与激发场(532nm)接近，激发场能量密度增加提高了增益介质的光吸收和光辐射从而使激光强度显著增加。

图5中，结合图5(a)和图5(b)所示，器件1的谱线很宽，峰值在～580nm处。辐射强度随激发功率增加依次增加。图5(b)中，方形黑点是器件1辐射峰值(580nm)处随激发光功率的变化曲线。0.4kW cm^-2以下辐射强度上升很快，0.4kW cm^-2之后上升趋势变缓并逐渐趋于饱和。如图5所示，可说明增益介质受共振腔影响可以产生荧光自发辐射放大并在共振模处形成辐射峰。自发辐射强度趋于饱和是增益介质饱和吸收引起的。

图6中，结合图6(a)和图6(b)所示，器件2辐射强度随激发功率增加依次增加。荧光谱线依然覆盖了较宽的范围。580和630nm波长处形成两个凸起，对应F-P共振腔的一阶和二阶共振模式，是二维纳米结构表面等离激元共振与F-B波导模式耦合的结果。但是共振模不能被放大，耦合引起的增益和反馈效果不佳，原因是二维超材料表面等离激元共振模的电磁场局域能力弱，与增益介质耦合效率低。图6(b)中，方形黑点是器件2模式1辐射强度随激发光功率的变化曲线。0.4kW cm^-2以下辐射基本呈线性上升趋势，速度很快。0.4kW cm^-2后上升速率变为之前的0.62倍，上升速度变慢，但仍保持直线趋势上升。圆形点是器件2模式2受激辐射峰值随入射功率的变化曲线。相比模式1，辐射强度略有减小，但是二者在辐射强度随功率的变化趋势上非常相似。0.4kW cm^-2处出现拐点，后段上升速率减小为前段的0.76。前、后段的实际上升速率相比模式1都有所下降。器件2与器件1的显著区别是辐射强度随激发光功率未出现饱和趋势，体现了二维超材料增强荧光自发辐射的能力。但是，二维共振腔与增益介质的耦合效率不高，导致荧光场不能被共振腔有效放大，腔内损耗得不到足够增益补偿，因此不能实现激光。

图7中，结合图7(a)和图7(b)所示，器件3辐射强度随激发功率增加依次增加。谱线在580和630nm处线宽收窄，强度突然升高形成两个明显的出射峰。共振峰的出现是三维超材料表面等离激元共振模受激辐射放大的结果。图7(b)中，方形黑点是器件3模式1受激辐射强度随激发光功率的变化曲线。0.4kW cm^-2以下受激辐射保持一定速率呈线性上升趋势。0.4kW cm^-2后，上升速率突然提升到前一段的4.6倍，直到1kW cm^-2处都保持直线上升趋势。1kW cm^-2之后上升速率减为前一段的0.3倍。由此可见，器件的激射功率是0.4kW cm^-2。1kWcm^-2之后速率突然减慢的原因可能是增益饱和或反馈机制的不稳定所致。圆形点曲线是器件3模式2受激辐射峰值随入射功率的变化曲线。强度随功率的变化曲线中也出现两个拐点。第一个拐点在0.8kW cm^-2处(阈值)，拐点前后都基本呈线性上升趋势，但是速率有所不同，0.8kW cm^-2后的上升速率是之前的4倍。从1.6kW cm^-2开始，模式2上升速率突然变缓，说明模式2也可能出现了增益饱和。

图8中，结合图8(a)和图8(b)所示，器件4的辐射强度随激发功率增加依次增加。谱线在580和630nm处出现两个强度高、线宽窄的出射峰，是表面等离激元波导共振的一阶和二阶共振模式。图8(b)中，方形黑点是器件4模式1受激辐射强度随激发光功率的变化曲线。1.2kW cm^-2以下受激辐射呈缓慢线性上升趋势。1.2kW cm^-2之后，上升速率突然升高，以高于前段3.16倍的速率直线上升。因此1.2kW cm^-2是器件的阈值功率。圆形点曲线是器件4模式2受激辐射峰值随入射功率的变化曲线。相比模式1，辐射强度减小，从0到2kW cm^-2，辐射强度基本保持常数速率上升，未出现明显的拐点，说明该模式在激发能量范围内可以持续增加受激辐射强度，但不能产生明显的激射。

与器件3不同，器件4模式2未出现激射，原因是器件4的结构周期小，耗损大，同时其超材料表面等离激元共振模位于较短波长处，离模式2较远，因此对模式2调制作用较弱。器件3中超材料表面等离激元共振模位于辐射场模式1，2之间，对荧光自发辐射有显著增强效果，因此模式1、2均出现激射。由此可见，超材料的周期会显著影响激射的阈值和强度。

至此，已经结合附图对本公开实施例进行了详细描述。需要说明的是，在附图或说明书正文中，未绘示或描述的实现方式，均为所属技术领域中普通技术人员所知的形式，并未进行详细说明。此外，上述对各元件和方法的定义并不仅限于实施例中提到的各种具体结构、形状或方式，本领域普通技术人员可对其进行简单地更改或替换。

依据以上描述，本领域技术人员应当对本公开三维超材料表面等离激元激光器有了清楚的认识。

综上所述，本公开提供了一种三维超材料表面等离激元激光器，所述三维超材料表面等离激元激光器利用三维超材料共振腔产生超强三维局域场，共振腔包裹增益介质提高表面等离激元-激子耦合效率，通过共振腔阵列增加热点数量，提高增益介质的光吸收和光辐射率，从而显著降低增益要求和激光阈值，并实现定向出射。

还需要说明的是，实施例中提到的方向用语，例如“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”等，仅是参考附图的方向，并非用来限制本公开的保护范围。贯穿附图，相同的元素由相同或相近的附图标记来表示。在可能导致对本公开的理解造成混淆时，将省略常规结构或构造。

并且图中各部件的形状和尺寸不反映真实大小和比例，而仅示意本公开实施例的内容。另外，在权利要求中，不应将位于括号之间的任何参考符号构造成对权利要求的限制。

除非有所知名为相反之意，本说明书及所附权利要求中的数值参数是近似值，能够根据通过本公开的内容所得的所需特性改变。具体而言，所有使用于说明书及权利要求中表示组成的含量、反应条件等等的数字，应理解为在所有情况中是受到「约」的用语所修饰。一般情况下，其表达的含义是指包含由特定数量在一些实施例中±10％的变化、在一些实施例中±5％的变化、在一些实施例中±1％的变化、在一些实施例中±0.5％的变化。

再者，单词“包含”不排除存在未列在权利要求中的元件或步骤。位于元件之前的单词“一”或“一个”不排除存在多个这样的元件。

说明书与权利要求中所使用的序数例如“第一”、“第二”、“第三”等的用词，以修饰相应的元件，其本身并不意味着该元件有任何的序数，也不代表某一元件与另一元件的顺序、或是制造方法上的顺序，该些序数的使用仅用来使具有某命名的一元件得以和另一具有相同命名的元件能做出清楚区分。

此外，除非特别描述或必须依序发生的步骤，上述步骤的顺序并无限制于以上所列，且可根据所需设计而变化或重新安排。并且上述实施例可基于设计及可靠度的考虑，彼此混合搭配使用或与其他实施例混合搭配使用，即不同实施例中的技术特征可以自由组合形成更多的实施例。

本领域那些技术人员可以理解，可以对实施例中的设备中的模块进行自适应性地改变并且把它们设置在与该实施例不同的一个或多个设备中。可以把实施例中的模块或单元或组件组合成一个模块或单元或组件，以及此外可以把它们分成多个子模块或子单元或子组件。除了这样的特征和/或过程或者单元中的至少一些是相互排斥之外，可以采用任何组合对本说明书(包括伴随的权利要求、摘要和附图)中公开的所有特征以及如此公开的任何方法或者设备的所有过程或单元进行组合。除非另外明确陈述，本说明书(包括伴随的权利要求、摘要和附图)中公开的每个特征可以由提供相同、等同或相似目的的替代特征来代替。并且，在列举了若干装置的单元权利要求中，这些装置中的若干个可以是通过同一个硬件项来具体体现。

类似地，应当理解，为了精简本公开并帮助理解各个公开方面中的一个或多个，在上面对本公开的示例性实施例的描述中，本公开的各个特征有时被一起分组到单个实施例、图、或者对其的描述中。然而，并不应将该公开的方法解释成反映如下意图：即所要求保护的本公开要求比在每个权利要求中所明确记载的特征更多的特征。更确切地说，如下面的权利要求书所反映的那样，公开方面在于少于前面公开的单个实施例的所有特征。因此，遵循具体实施方式的权利要求书由此明确地并入该具体实施方式，其中每个权利要求本身都作为本公开的单独实施例。

以上所述的具体实施例，对本公开的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本公开的具体实施例而已，并不用于限制本公开，凡在本公开的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本公开的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种三维超材料表面等离激元激光器，包括：

衬底层；

介质层，位于所述衬底上；

增益区，位于所述介质层上，所述增益区包括：

PMMA层，设置有多个纳米孔，形成纳米孔阵列；

超材料，包括：位于所述纳米孔中的阵列层，位于所述PMMA层表面的平面层；

离子液，填充于所述纳米孔、纳米孔对应的空间、以及所述平面层表面。

2.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述纳米孔形状包括：圆形、矩形、椭圆形、连续的N型、连续的M型或波浪形中至少一种。

3.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述衬底层为高电导衬底，制备材料包括：高掺杂硅或铜、铝中任意一种。

4.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述介质层的制备材料包括：二氧化硅或三氧化二铝，其厚度为80-350nm。

5.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述PMMA层的厚度为30-70nm。

6.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述阵列层和平面层的厚度分别为30-70nm。

7.根据权利要求6所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述阵列层和平面层的厚度相等。

8.根据权利要求6所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述阵列层和平面层有电接触。

9.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述离子液为电解液。

10.根据权利要求1所述的三维超材料表面等离激元激光器，所述离子液包括：DEME-TFSI、BMIM-PF6或MEMP-BF4中至少一种。