CN115064741A - 一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法 - Google Patents

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Abstract

一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法。包括：本发明是基于燃料电池的内阻特性模型和燃料电池利用率计算模型相结合的计算方法。首先通过分析燃料电池的内部机理，结合U‑I特性曲线，建立质子交换膜燃料电池的内阻特性模型。然后将计算出来的Rstack带入到燃料利用率的计算模型中，计算求得在内阻的影响下的燃料利用率。该方法能够体现出因操作条件变化所导致的内阻变化对燃料利用率的影响，且在燃料利用率的计算方面具有较大的便利性和准确率，具有良好的工程经济性和应用前景。

Description

一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法
技术领域：
本发明属于质子交换膜燃料电池燃料利用率领域，涉及一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法。
背景技术：
在各类型的燃料电池中，质子交换膜燃料电池因其能量效率高、体积重量小，冷启动时间短和清洁无污染的特点，使其在新能源汽车等领域具有广泛的应用前景。燃料电池堆在实际运行过程中会根据负载需求功率的变化经历低载、高功率等工况。各工况下，燃料电池堆内部参数如质子交换膜的湿润程度、气体流速、电化学反应生成水量都有很大不同。这些参数直接或间接地影响了燃料电池的燃料利用率等输出性能。燃料利用率作为燃料电池堆的一个重要参数，高燃料利用率表明电堆的排放氢气少，不仅可以提高电堆的安全性、稳定性，同时也提高了燃料电池的发电效率。目前为止，关于燃料电池燃料利用率的计算方法，大都只是通过实验来计算电堆的氢气消耗量和输入量之间的比值。此类方法中，燃料电池理论的燃料利用率与实际值之间存在一定的偏差。
鉴于上述的仅基于进气量与出气量的比值的方法的缺陷，本发明在基于燃料电池内阻特性模型的基础上，同时建立起燃料利用率与内阻之间的联系，通过将输出电压、开路电压、供给燃料的速率和电堆总内阻以及电化学反应的面积等参数带入到燃料利用率的计算模型中便能够得到结果。这种方法快速、准确，无需测量排氢的数据，能够快速得到燃料电池的燃料利用率。同时由于该燃料利用率的计算与电堆的总内阻相关，通过燃料利用率的结果也能够直观地反应电堆的工作状态，给控制人员提供参考。该方法克服了测量设备昂贵、技术要求高的缺陷，适合于商业化应用，满足了燃料利用率的计算的经济性。
发明内容：
燃料电池堆在实际运行过程中会根据负载需求功率的变化经历低载、高功率等工况。各工况下，燃料电池堆内部参数如质子交换膜的湿润程度、气体流速、电化学反应生成水量都有很大不同。这些参数直接或间接地影响了燃料电池的燃料利用率等输出性能。燃料利用率作为燃料电池堆的一个重要参数，高燃料利用率表明电堆的排放氢气少，不仅可以提高电堆的安全性、稳定性，同时也提高了燃料电池的发电效率。通过本计算方法，燃料利用率的变化在一定程度上反应了燃料电池内部工作状态的变化，使操作人员对于燃料电池的工作状态有更直观的了解。
本发明采用的是基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法。首先通过分析质子交换膜燃料电池的内部机理，得到燃料电池内部活化内阻Rf、欧姆内阻Rm、浓差内阻Rd的表达式，结合二阶RC等效电路模型建立燃料电池总内阻模型，结合总内阻模型，得出燃料电池堆的总内阻Rstack的表达式，再根据U-I特性曲线，得到燃料电池的实际输出电压，最后根据利用率计算的基础公式和Faraday定律建立燃料利用率的计算模型，将总内阻和其他参量带入计算得到对应的燃料利用率。该方法无需过多的测量设备的投入，因而更具有实用价值，有较好的工程应用前景，使质子交换膜燃料电池燃料利用率计算方法得到了优化。
为达到上述目的，本发明所述的方法有以下步骤：
步骤一：燃料电池内部机理分析；燃料电池在正常工作时，其放电过程是热力学上的不可逆过程，所以得到的电池电压低于其理想的平衡值。相对于平衡值而言，电池电压的损失被称为极化或超电势；极化主要来源于三个方面：电化学极化、欧姆极化和浓差极化；电化学极化是由缓慢的电极过程动力学引起的，欧姆极化源于电解质对离子的流动阻力和电极对电子的流动阻力，浓差极化是随着反应物在电极表面被消耗，电极表面和溶液本体之间出现的浓度梯度所导致的电池的电压损失；由电压损失现象产生的原因及特点不同，可将电阻分为活化内阻Rf、欧姆内阻Rm、浓差内阻Rd，具体推导步骤如下：
S1.活化内阻Rf主要是在电化学反应初期，电堆需消耗能量来克服反应物的活化能垒，建立Rf与电堆的电化学反应速率、电流密度、工作温度等因素之间关系的特性方程。其表达式为：
Rf＝RTstack ln(T0i/(i0Tstack exp[△G(1/T0-1/Tstack)/R]))/(αnFi) (1)
其中，α为电化学反应速率参数；n为电化学反应转移电子数；F为法拉第常数；R为理想气体常数；i0为T0温度下的交换电流密度，i为Tstack温度下的电流密度，A/cm2；T0为电堆的标准温度，Tstack为电堆的工作温度，K。
S2.欧姆内阻Rm主要是由于电化学反应过程中，电荷在穿过质子交换膜时受到阻碍作用，可表示为：
Rm＝rmtm/A (2)
rm＝α1[1+α2i+α3(Tstack/α4)2i2.5]/([λm-α6-3i]exp[α7(1-α4/Tstack)]) (3)
其中，tm为质子交换膜厚度，μm；A为电化学反应面积，cm2；rm为经验公式；λm为质子交换膜含水量，其表达式为：
Figure BDA0003656219860000021
S3.当燃料电池堆工作在高电流密度段时，反应物在电极上快速消耗，反应物的浓度急剧下降，浓差极化现象加剧，浓差内阻会大幅增加。浓差内阻Rd可表示为：
Rd＝RTstackδ/(ACgDeffρ2F2) (5)
Figure BDA0003656219860000031
其中，δ为扩散层厚度，μm；Cg为反应物总浓度，mol/L；Deff为运行状态的水迁移系数，Dλ为初始状态的的水迁移系数，J/(K·mol)；β为电导率系数；α1～α7、β1～β4和γ1～γ4均为模型经验参数。
S4.根据步骤中的S1、S2与S3所得的三个内阻特性方程，当燃料电池堆输出为直流电时，等效电路中的Cdl、Cd可视为断路，其产生的容性阻抗值不影响电堆的输出，由二阶RC等效电路模型建立燃料电池的总内阻模型如式(7)所示：
Rstack＝Rm+Rf+Rd (7)
步骤二：由输出特性曲线可得燃料电池堆实际的输出电压可表示为如式(8)：
U＝Eocv-i(Rf+Rm+Rd) (8)
其中，Eocv为电堆开路电压，V；Rf为活化内阻，Rm为欧姆内阻，Rd为浓差内阻，Ω·cm2；i为输出电流密度，A/cm2。
步骤三：构建燃料电池利用率模型；单电池反应消耗的氢气流量与电流之间的关系符合Faraday定律,而燃料电池堆通常由若干片单电池串联到一起,则燃料电池堆氢气流量hflow与电流I之间的关系如下：
hflow＝(NI)/(60nF) (9)
其中，N为燃料电池堆中单电池的片数；n为反应所包含的电子数；F为Faraday常数；hflow为理论氢气流量，mol/s。
定义理论氢气流量与实际氢气流量之比为氢气利用率,计算公式如下：
ηfuel＝hflow/Hflow (10)
其中，Hflow为实际氢气流量,mol/s；
步骤四：在式(10)的基础上再结合式(7)、(8)、(9)，即根据总内阻的表达式结合燃料电池输出特性以及燃料利用率的基础公式，可推导得出燃料电池内阻与燃料利用率的关系式，如式(11)～(12)所示：
ηfuel＝NI/(nFHflow)＝NA(Eocv-U)/(60RstacknFHflow) (11)
Figure BDA0003656219860000041
其中，A为电化学反应面积，cm2；Rstack为电堆总内阻，Ω·cm2；Eocv为开路电压，V；U为输出电压，V。
附图说明：
图1燃料利用率计算流程图
图2燃料电池的二阶RC等效电路模型
图3燃料电池的U-I曲线
具体实施方式：
为了能清楚说明一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法的技术特点，下面通过具体实施方式，并结合其附图，对本发明进行详细阐述。本发明的实施过程如附图1所示包括以下步骤：
步骤一：质子交换膜燃料电池内部机理分析。燃料电池在正常工作时，其放电过程是热力学上的不可逆过程，所以得到的电池电压低于其理想的平衡值。相对于平衡值而言，电池电压的损失被称为极化或超电势；极化主要来源于三个方面：电化学极化、欧姆极化和浓差极化。由电压损失现象产生的原因及特点不同，可将电阻分为活化内阻Rf、欧姆内阻Rm、浓差内阻Rd，具体推导步骤如下：
S1.活化内阻Rf主要是在电化学反应初期，电堆需消耗能量来克服反应物的活化能垒，建立Rf与电堆的电化学反应速率、电流密度、工作温度等因素之间关系的特性方程。如式(1)：
Rf＝RTstack ln(T0i/(i0Tstack exp[△G(1/T0-1/Tstack)/R]))/(αnFi) (1)
其中，α为电化学反应速率参数；n为电化学反应转移电子数；F为法拉第常数；R为理想气体常数；i0为T0温度下的交换电流密度，i为Tstack温度下的电流密度，A/cm2；T0为电堆的标准温度，Tstack为电堆的工作温度，K。
S2.欧姆内阻Rm主要是由于电化学反应过程中，电荷在穿过质子交换膜时受到阻碍作用，其表达式如式(2)～(3)所示：
Rm＝rmtm/A (2)
rm＝α1[1+α2i+α3(Tstack/α4)2i2.5]/([λm-α6-3i]exp[α7(1-α4/Tstack)]) (3)
其中，tm为质子交换膜厚度，μm；A为电化学反应面积，cm2；RHstack为电堆的工作湿度；λm为质子交换膜含水量，其表达式为：
Figure BDA0003656219860000051
S3.当燃料电池堆工作在高电流密度段时，反应物在电极上快速消耗，反应物的浓度急剧下降，浓差极化现象加剧，浓差内阻会大幅增加。浓差内阻Rd可表示为：
Rd＝RTstackδ/(ACgDeffρ2F2) (5)
Figure BDA0003656219860000052
其中，δ为扩散层厚度，μm；Cg为反应物总浓度，mol/L；Deff为运行状态的水迁移系数，Dλ为初始状态的的水迁移系数，J/(K·mol)；β为电导率系数；α1～α7、β1～β4和γ1～γ4均为模型经验参数。
S4.附图2所示为燃料电池的二阶RC等效电路模型，当燃料电池堆输出为直流电时，等效电路模型中的Cdl、Cd可视为断路，其产生的容性阻抗值不影响电堆的输出。电堆的总内阻Rstack由活化内阻Rf、欧姆内阻Rm以及浓差内阻Rd三部分组成。如式(7)所示：
Figure BDA0003656219860000053
步骤二：附图3所示的是燃料电池的U-I输出特性曲线，该曲线可根据电流密度的大小，分为电化学极化损失区、欧姆极化损失区和浓差极化损失区，每一区中分别是活化内阻Rf、欧姆内阻Rm、浓差内阻Rd占主要成分。
由U-I输出特性曲线可得燃料电池堆实际的输出电压可表示为如式(8)：
U＝Eocv-i(Rf+Rm+Rd) (8)
其中，Eocv为电堆开路电压，V；Rf为活化内阻，Rm为欧姆内阻，Rd为浓差内阻，Ω·cm2；i为输出电流密度，A/cm2。
步骤三：构建燃料电池利用率模型；单电池反应消耗的氢气流量与电流之间的关系符合Faraday定律,而燃料电池堆通常由若干片单电池串联到一起,则燃料电池堆氢气流量hflow与电流I之间的关系如式(9)所示：
hflow＝(NI)/(60nF) (9)
其中，N为燃料电池堆中单电池的片数；n为反应所包含的电子数；F为法拉第常数；hflow为理论氢气流量，mol/s。
定义理论氢气流量与实际氢气流量之比为氢气利用率,计算公式如式(10)下：
ηfuel＝hflow/Hflow (10)
其中，Hflow为实际氢气流量,mol/s。
电流密度i的计算公式为式(11)～(12):
i＝(Eocv-U)/Rstack (11)
I＝iA (12)
其中，A为电化学反应面积，cm2。
步骤四：在式(10)的基础上再结合式(7)、(8)、(9)、(11)、(12)，将电堆的输出电压和总内阻模型代换进燃料利用率的表达式，得到燃料利用率的计算模型，如式(13)～(14)所示：
ηfuel＝NI/(nFHflow)＝NA(Eocv-U)/(60RstacknFHflow) (13)
Figure BDA0003656219860000061
其中，A为电化学反应面积，cm2；Rstack为电堆总内阻，Ω·cm2；Eocv为开路电压，V；U为输出电压，V；
本发明所述的一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法，其特征在于：在基于燃料电池内阻特性模型的基础上，同时建立起燃料利用率与内阻之间的联系，通过将输出电压、开路电压、供给燃料的速率和电堆总内阻以及电化学反应的面积等因素带入到燃料利用率计算模型中便能够得到结果。这种方法快速、准确，无需测量排氢的数据，能够快速得到燃料利用率的数据，同时由于该燃料利用率的计算与电堆的总内阻相关，通过燃料利用率的结果也能够直观地反应电堆的工作状态，给控制人员提供参考。该方法克服了测量设备昂贵、技术要求高的缺陷，适合于商业化应用，满足了燃料利用率计算的经济性。

Claims (3)

1.一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法，其特征在于：通过建立燃料电池的内阻特性模型和燃料利用率模型，建立内阻和燃料利用率之间的计算关系，包括以下步骤：
步骤一：燃料电池在正常工作时，所得电池电压低于其理想的平衡值，产生电池电压损失；由电压损失现象产生的原因及特点不同，可将电阻分为活化内阻Rf、欧姆内阻Rm、浓差内阻Rd；具体推导步骤如下：
S1.活化内阻Rf主要是在电化学反应初期，电堆需消耗能量来克服反应物的活化能垒，建立Rf与电堆的电化学反应速率、电流密度、工作温度等因素之间关系的特性方程，其表达式为：
Rf＝RTstackln(T0i/(i0Tstackexp[△G(1/T0-1/Tstack)/R]))/(αnFi) (1)
其中，α为电化学反应速率参数；n为电化学反应转移电子数；F为法拉第常数；R为理想气体常数；i0为T0温度下的交换电流密度，i为Tstack温度下的电流密度，A/cm2；T0为电堆的标准温度，Tstack为电堆的工作温度，K；
S2.欧姆内阻Rm主要是由于电化学反应过程中，电荷在穿过质子交换膜时受到阻碍作用，其满足以下关系式：
Rm＝rmtm/A (2)
rm＝α1[1+α2i+α3(Tstack/α4)2i2.5]/([λm-α6-3i]exp[α7(1-α4/Tstack)]) (3)
其中，tm为质子交换膜厚度，μm；A为电化学反应面积，cm2；rm为经验公式；λm为质子交换膜含水量，其表达式为：
Figure FDA0003656219850000011
S3.当燃料电池堆工作在高电流密度段时，反应物在电极上快速消耗，反应物的浓度急剧下降，浓差极化现象加剧，浓差内阻会大幅增加；浓差内阻Rd可表示为：
Rd＝RTstackδ/(ACgDeffρ2F2) (5)
Figure FDA0003656219850000012
其中，δ为扩散层厚度，μm；Cg为反应物总浓度，mol/L；Deff为运行状态的水迁移系数，Dλ为初始状态的的水迁移系数，J/(K·mol)；β为电导率系数；α1～α7、β1～β4和γ1～γ4均为模型经验参数；
S4.根据步骤中的S1、S2与S3所得的三个内阻特性方程，当燃料电池堆输出为直流电时，等效电路中的Cdl、Cd可视为断路，其产生的容性阻抗值不影响电堆的输出，由二阶RC等效电路模型建立的燃料电池总内阻模型如式(7)所示：
Rstack＝Rm+Rf+Rd (7)
步骤二：由U-I输出特性曲线可得燃料电池堆实际的输出电压可表示为如式(8)：
U＝Eocv-i(Rf+Rm+Rd) (8)
其中，Eocv为电堆开路电压，V；Rf为活化内阻，Rm为欧姆内阻，Rd为浓差内阻，Ω·cm2；i为输出电流密度，A/cm2；
步骤三：构建燃料电池利用率模型；结合单电池反应消耗的氢气流量与电流之间的关系，由Faraday定律,得燃料电池堆氢气流量hflow与电流I之间的关系，其表达式如(9)所示：
hflow＝(NI)/(60nF) (9)
其中，N为燃料电池堆中单电池的片数；n为反应所包含的电子数；F为Faraday常数；hflow为理论氢气流量，mol/s；
定义理论氢气流量与实际氢气流量之比为氢气利用率,计算公式如式(10)所示：
ηfuel＝hflow/Hflow (10)
其中，Hflow为实际氢气流量,mol/s；
步骤四：在式(10)的基础上再结合式(7)、(8)、(9)，将电堆的输出电压和总内阻模型代换进燃料利用率的表达式，得到燃料利用率的计算模型，如式(11)～(12)所示：
ηfuel＝NI/(nFHflow)＝NA(Eocv-U)/(60RstacknFHflow) (11)
Figure FDA0003656219850000021
其中，A为电化学反应面积，cm2；Rstack为燃料电池总内阻，Ω·cm2；Eocv为开路电压，V；U为输出电压，V。
2.根据权利要求1所述的一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率计算方法，其特征在于，对于燃料电池内阻模型的计算以及将内阻带入到燃料利用率模型中进行计算。
Figure FDA0003656219850000031
3.根据权利要求1所述的一种基于内阻模型的燃料电池燃料利用率的计算方法，其特征在于，通过建立燃料电池堆的内阻模型和燃料利用率的计算模型，建立起燃料电池内阻与燃料利用率之间的联系，可以通过计算反应出电堆等效内阻的变化对燃料利用率的影响，一方面不需要选取特殊的算法来对燃料利用率进行分析计算，另一方面选取得参数较少且都比较容易获取到相关的数据，易于采集、易于计算；同时，通过燃料利用率的变化也能够从一定程度上反映出燃料电池内阻的变化，进而反映出燃料电池的运行的状态。
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