CN115020638A - 一种锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极极片，所述正极极片包括正极集流体层、活性物质层和快离子层；所述活性物质层和快离子层设置在正极集流体层至少一侧表面；具有上述结构的正极极片能解决低温时电解质由液相通过正极极片与电解液的固液界面向正极极片内部颗粒扩散慢的问题，且能降低锂离子电池在低温下放电的极化内阻，即改善正极极片在应用过程的极化问题。利用导电剂的高导电性，以及快离子导体类材料的高离子导电性，使用多层涂布技术，同时改善正极极片的电子电导性能和离子电导性能，从而在保证能量密度的同时能有效改善锂离子电池中的低温放电性能，倍率性能以及循环性能。

Description

一种锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种适用于2-10C快充体系的锂离子电池。
背景技术
近几年，随着科技的进展，锂离子电池凭借其独特的高容量、循环寿命长、无记忆效应、较高的能量密度、清洁无污染等优势，逐渐占据了电池行业的大部分市场，目前锂离子电池多应用在手机、笔记本电脑以及电动汽车领域。随着人们生活节奏的加快以及手机等通讯设备智能化的普及，对锂离子电池的要求也在不断发生着变化，待机时间久、快速充电成了对新一代锂离子电池的要求。为了缩短充电的时间，很多厂家提出了2-10C(甚至是5-10C)这种快速充电的理念。
目前，市场上多见的聚合物锂离子电池是由含锂氧化物正极(钴酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸铁锂等组成)，负极(天然石墨、人造石墨、硬炭、中间相碳微球、钛酸锂、硅炭、氧化亚硅等组成)、有机电解液以及隔膜组成。随着对快充性能要求的提升，电池中各组分材料的设计及电芯的设计也需要进行一系列的调整，以适应越来越高的快速充电性能的要求。
但目前常规的正极材料还无法满足快速充电的需求，同时在大倍率的充电情况下，整个电芯会由于电池内部各组件的剧烈反应而产热，从而升高电芯温度，有起火失效的安全风险。
发明内容
为了改善现有技术的不足，本发明提供一种适用于2-10C快充体系的锂离子电池，所述锂离子电池包括正极极片，所述正极极片的使用可有效的提升电芯的动力学性能，改善电芯的快速充电性能，使其在2C以上的倍率下循环稳定性优异，同时可有效的降低电池温升和阻抗，在大电流充电的情况下，电芯整体温升较小，有效避免了安全风险的发生。
术语“快充体系”是指可满足大倍率充电条件下使用的电芯体系，如2C-10C，例如为2C、3C、5C、10C等。
为实现上述目的，本发明采取的技术方案如下：
一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极极片，所述正极极片包括正极集流体层、活性物质层和快离子层；所述活性物质层设置在正极集流体层至少一侧表面，所述快离子层设置在活性物质层表面；其中，所述活性物质层包括锂复合金属氧化物活性物质、第一导电剂和第一粘结剂，所述快离子层包括快离子导体类材料、第二导电剂和第二粘结剂；
所述锂复合金属氧化物活性物质为下述(1)～(3)类物质中的至少一种：
(1)钴酸锂类化合物，其化学式为LicCo1-a-bMaM’bO2；其中0.65≤c≤0.95，0≤a≤0.1，0≤b≤0.1，M、M’元素相同或不同，彼此至少独立地选自Al、Mg、Ti、Zr、Ni、Mn、Y、La、Sr、B、F元素中的一种或多种；
(2)镍钴锰酸锂类化合物，其化学式为LiwNi1-x-y-zCoxMnyAzO2；其中0.65≤w≤0.95，0.05≤x≤0.3，0≤y≤0.3，0≤z≤0.05，A元素选自Al、Mg、Ti、Zr、Y、La、Sr、B、F中的一种或多种；
(3)镍钴铝酸锂类化合物，其化学式为LiwNi1-x-y-zCoxAlyA’zO2；其中0.65≤w≤0.95，0.05≤x≤0.3，0≤y≤0.3，0≤z≤0.05，A’元素选自Mn、Mg、Ti、Zr、Y、La、Sr、B、F中的一种或多种；
所述快离子导体类材料选自磷酸钛铝锂、钛酸镧锂、钽酸镧锂、磷酸锗铝锂、三氧化二硼掺杂磷酸锂、锂镧锆氧、镧锆铝锂氧、铌掺杂锂镧锆氧、钽掺杂锂镧锆氧和铌掺杂锂镧锆氧中的一种或几种的组合。
根据本发明，所述锂复合金属氧化物活性物质中Li与Me的摩尔比Li/Me为0.65～0.98，优选为0.75～0.98；其中Me为Ni、Co和Mn，例如Li/Me为0.65、0.77、0.89、0.92、0.98。
根据本发明，所述锂复合金属氧化物活性物质的制备原料选自下述(1’)～(3’)类物质中的至少一种：
(1’)钴酸锂类化合物，其化学式为LicCo1-a-bMaM’bO2，其中0.95≤c≤1.05，0≤a≤0.1，0≤b≤0.1，M、M’元素相同或不同，彼此至少独立地选自Al、Mg、Ti、Zr、Ni、Mn、Y、La、Sr、B、F元素中的一种或多种；
(2’)镍钴锰酸锂类化合物，其化学式为LiwNi1-x-y-zCoxMnyAzO2；其中0.95≤w≤1.05，0.05≤x≤0.3，0≤y≤0.3，0≤z≤0.05，A元素选自Al、Mg、Ti、Zr、Y、La、Sr、B、F中的一种或多种；
(3’)镍钴铝酸锂类化合物，其化学式为LiwNi1-x-y-zCoxAlyA’zO2；其中0.95≤w≤1.05，0.05≤x≤0.3，0≤y≤0.3，0≤z≤0.05，A’元素选自Mn、Mg、Ti、Zr、Y、La、Sr、B、F中的一种或多种。
根据本发明，所述锂复合金属氧化物活性物质的制备原料中Li与Me的摩尔比Li/Me为1～1.03，其中Me为Ni、Co和Mn，例如Li/Me为1、1.01、1.02或1.03。
本发明中，由于在锂离子电池首次充放电的过程中，一部分的锂离子用于形成正负极表面的保护层，即CEI膜与SEI膜，造成不可逆的一部分Li+的损失，因此锂离子电池中的锂复合金属氧化物活性物质中Li含量明显比粉料状态的锂复合金属氧化物活性物质的制备原料中Li含量低。
根据本发明，所述活性物质层中的锂复合金属氧化物活性物质的D50为3～18μm，例如为3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm、9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μm、15μm、16μm、17μm或18μm。
优选地，所述钴酸锂类化合物的D50为6～16μm，例如为6μm、7μm、8μm、9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μm、15μm、16μm。
优选地，所述镍钴锰酸锂类化合物或镍钴铝酸锂类化合物的D50为3～10μm，例如为3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm、9μm、10μm。
根据本发明，所述快离子层中的快离子导体类材料的D50为0.2～4μm，例如为0.2μm、0.3μm、0.5μm、0.8μm、1μm、1.5μm、1.8μm、2μm、2.2μm、2.5μm、2.8μm、3μm、3.5μm、4μm。
优选地，所述快离子导体类材料的D50为0.3～1μm，例如为0.3μm、0.4μm、0.5μm、0.6μm、0.7μm、0.8μm、0.9μm或1μm。
本发明中，所述D50是指累计粒度分布百分数达到50％时所对应的粒度数值，通常用其数值来表示粉体的平均粒径。
优选地，所述锂复合金属氧化物活性物质选自钴酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂的一种或多种的组合。
根据本发明，单侧活性物质层的厚度(辊压后的厚度)为40～80μm，优选为40～60μm，例如为40μm、45μm、50μm、55μm、60μm。
根据本发明，单侧快离子层的厚度(辊压后的厚度)为1～12μm，优选为1～8μm，例如为1μm、2μm、3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm。
根据本发明，所述活性物质层设置在正极集流体层的两侧表面，所述快离子层分别设置在活性物质层表面。
根据本发明，所述活性物质层中，锂复合金属氧化物活性物质的质量占活性物质层总质量的90～99wt％，优选96～99wt％，例如为90wt％、91wt％、92wt％、93wt％、94wt％、95wt％、96wt％、97wt％、98wt％、99wt％。
根据本发明，所述快离子层中，快离子导体类材料的质量占快离子层总质量的70～95wt％，优选85～95wt％，例如为90wt％、91wt％、92wt％、93wt％、94wt％、95wt％。
根据本发明，所述活性物质层中，第一导电剂和第一粘结剂的质量比为(0.5～2):1，例如为0.5:1、1:1、1.5:1或2:1。
根据本发明，所述快离子层中，第二导电剂和第二粘结剂的质量比为(0.5～2):1，例如为0.5:1、1:1、1.5:1或2:1。
根据本发明，所述第一导电剂和第二导电剂相同或不同，彼此独立地为导电石墨、导电炭黑、科琴黑、乙炔黑、碳纤维、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、石墨烯中的一种或多种的组合。
根据本发明，所述第一粘结剂和第二粘结剂为聚偏氟乙烯(PVDF)。
根据本发明，所述正极集流体选自铝箔。所述正极集流体层的厚度为8～12μm。
根据本发明，所述正极极片的面密度为17～27mg/cm2，所述正极极片的孔隙率为12～30％，所述正极极片的压实密度为3.2～4.3g/cm3。
根据本发明，所述正极极片是通过如下方法制备得到的：
(1)将锂复合金属氧化物活性物质、第一导电剂和第一粘结剂混合制备得到浆料，涂覆到正极集流体表面，制备得到涂布有活性物质层的正极极片；
(2)将快离子导体类材料、第二导电剂和第二粘结剂混合制备得到浆料，涂覆到活性物质层表面，制备得到涂布有快离子层、活性物质层的正极极片；
(3)将步骤(2)中涂布完成的正极极片进行辊压，得到辊压后的正极极片。
根据本发明，所述涂覆例如可以是挤压涂布、喷涂等方式。
根据本发明，所述锂离子电池为2-10C(如5-10C)快充体系锂离子电池。
根据本发明，所述锂离子电池还包括负极极片、隔膜和电解液。
根据本发明，所述负极极片包括负极活性物质，所述负极活性物质包括石墨材料和/或硅材料。
根据本发明，所述隔膜为本领域已知的隔膜，例如为本领域已知的商业锂离子电池用隔膜。
根据本发明，所述石墨材料至少为人造石墨、天然石墨等中的一种。
根据本发明，所述硅材料例如为Si、SiC和SiOx(0<x<2)中的一种或多种。
根据本发明，所述硅材料占石墨材料和硅材料总质量的0～20wt％，优选纯石墨材料作为负极。
根据本发明，所述非水电解液为本领域已知的常规电解液，溶剂含有碳酸乙烯酯(简写为EC)、碳酸二乙酯(简写为DEC)、碳酸丙烯酯(简写为PC)、氟代碳酸乙烯酯(简写为FEC)等。
本发明提供上述锂离子电池的制备方法，所述方法包括将上述的正极极片、负极极片、非水电解液和隔膜组装成锂离子电池。
本发明还提供一种降低电池在2-10C(如5-10C)快充体系下的温升和阻抗的方法，所述方法包括使用上述的锂离子电池。
本发明中，含有该正极极片的锂离子电池可有效的提升电芯的动力学性能，改善电芯的快速充电性能，使其在2C以上(如5C以上)的倍率下循环稳定性优异，同时可有效的降低在大电流充电的情况下，电芯整体温升较小，有效避免了安全风险的发生。
本发明的有益效果：
本发明提供一种适用于快充体系的锂离子电池，所述锂离子电池包括正极极片，所述正极极片包括正极集流体层、活性物质层和快离子层；所述活性物质层和快离子层设置在正极集流体层至少一侧表面；具有上述结构的正极极片能解决低温时电解质由液相通过正极极片与电解液的固液界面向正极极片内部颗粒扩散慢的问题，且能降低锂离子电池在低温下放电的极化内阻，即改善正极极片在应用过程的极化问题。利用导电剂的高导电性，以及快离子导体类材料的高离子导电性，使用多层涂布技术，同时改善正极极片的电子电导性能和离子电导性能，从而在保证能量密度的同时能有效改善锂离子电池中的低温放电性能，倍率性能以及循环性能。
附图说明
图1为实施例1中正极极片的结构示意图；
图2为实施例1-5和对比例1-2的锂离子电池在5C/2C的容量保持率；
图3为实施例1和对比例1的锂离子电池的循环曲线；
图4为实施例1和对比例1的锂离子电池的温升曲线。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明做更进一步的详细说明。应当理解，下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明，而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法；下述实施例中所用的试剂、材料等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
实施例1
(1)制备正极极片
将钴酸锂LiCoO2、PVDF、碳纳米管以97％:1.5％:1.5％的重量比混合，将混合物分散于NMP中，通过双行星搅拌后，获得正极活性物质浆液。将该正极活性物质浆液涂覆在正极集流体两侧，涂覆后烘干，得到涂覆活性物质层的正极极片，其中钴酸锂的粒度D50为15.5μm；
将磷酸钛铝锂、PVDF、碳纳米管以94％:3％:3％的重量比混合，将混合物分散于NMP中，通过双行星搅拌后，获得正极活性物质浆液。将该正极活性物质浆液涂覆在活性物质层的表面，涂覆后烘干，得到涂覆快离子层的正极极片，其中磷酸钛铝锂的粒度D50为0.5μm；
将得到的双层涂覆的正极极片，进行辊压，按压实密度为4.0g/cm3进行辊压后得到正极极片，制备得到的正极极片具有如图1所示的结构；在正极集流体1表面两侧分别设置活性物质层2和快离子层3，单侧活性物质层2的厚度为60μm，单侧快离子层3的厚度为5μm；
(2)制备锂离子电池及测试
将负极活性物质、苯乙烯二烯橡胶(SBR)、羟甲基纤维素钠、导电碳黑以94％:3％:2％:1％的重量比混合，将混合物分散于水中通过双行星混合后得到负极浆液。将该浆液涂覆于铜集流体上，接着进行辊压及干燥，制备带有负极材料的负极片。
使用的非水电解液包括锂盐和溶剂，溶剂含有碳酸乙烯酯(简写为EC)、碳酸二乙酯(简写为DEC)、碳酸丙烯酯(简写为PC)、氟代碳酸乙烯酯(简写为FEC)等，锂盐为1mol/L的六氟磷酸锂。
然后将正极极片、隔膜和负极极片通过卷绕的方式进行卷绕得到卷芯后，注入电解液，封装于铝塑袋中，热压化成后得到软包电芯，测试其容量为2950mAh。
测量软包电芯每周循环的容量保持率(测试条件：在5C充电及0.7C放电的条件下，充放电温度为25℃，电压范围为3.0～4.45V)，测试软包电芯在5C恒流恒压充电至4.45V的温升，测试软包电芯常温70％SOC下的DCIR，测试软包电芯在常温下0.2C、0.5C、1.0C、2.0C、5.0C的倍率放电容量(取0.2C容量作100％初始对比容量保持率)。
(3)测试Li含量
对锂离子电池中正极极片进行测试，测试得正极极片中钴酸锂中的锂的摩尔质量为0.945mol，同时测试此状态下的Co含量，经过计算，得出此时的Li/Co为0.972。这主要是由于在电池首次充放电的过程中，一部分的锂离子用于形成正负极表面的保护层，即CEI膜与SEI膜，造成不可逆的一部分Li+的损失，因此锂离子电池中的锂复合金属氧化物活性物质中Li含量明显比粉料状态的锂复合金属氧化物活性物质的制备原料中Li含量低。
实施例2
其他同实施例1，不同之处在于：
快离子导体类材料更换为锂镧锆氧(LLZO)。
实施例3
其他同实施例1，不同之处在于：
快离子层的厚度为3μm。
实施例4
其他同实施例1，不同之处在于：
快离子层的厚度为8μm。
实施例5
其他同实施例1，不同之处在于：
活性物质层的厚度为50μm。
对比例1
其他同实施例1，不同之处在于只涂覆活性物质层：
(1)将钴酸锂、PVDF、碳纳米管以97％:1.5％:1.5％的重量比混合，将混合物分散于NMP中，通过双行星搅拌后，获得正极活性物质浆液。将该正极活性物质浆液涂覆在正极集流体两侧，涂覆后烘干，得到涂覆活性物质层的正极极片，其中钴酸锂的粒度D50为15.5μm；
(3)将得到的单层涂覆的正极极片，进行辊压，按压实密度为4.0g/cm3进行辊压后得到正极极片，其中，单侧活性物质层的厚度为65μm。
对比例2
将钴酸锂、磷酸钛铝锂、PVDF、碳纳米管以93％:3％:2％:1.5％:0.5％的重量比混合，将混合物分散于NMP中，通过双行星搅拌后，获得正极浆液。将该浆液涂覆于铝箔集流体上，涂覆后烘干，单侧涂覆厚度为65μm，得到正极极片进行辊压，按压实密度为4.0g/cm3进行辊压后得到正极极片。制备锂离子电池及测试步骤与对比例1相同。
将实施例1-5和对比例1-2制得的电池进行测试，测试结果如表1和图2至4所示：
表1实施例1-5和对比例1-2制得的电池的电性能汇总
Figure BDA0002964145350000101
由表1可以看出：使用本发明的锂离子电池性能得到明显改善。上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其它的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合和简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
对上述实施例和对比例制备得到的电池进行如下表征：
基于实施例1和对比例1，可以看出，快离子层的引入有利于提升电芯的快充性能，有效的降低内阻，主要是因为快离子材料能有效提升正极极片的离子电导率，从而改善正极极片在充放电过程中的锂离子迁移速度。
基于实施例1、实施例3和实施例4，可以看出，增加快离子层的厚度，可以有效的提升其快充性能，降低温升。
通过对本发明中的各组方案进行5C充满的温升测试，可以发现，本发明中的技术方案可以有效的降低其温升，降低因极化而产生的温升的风险。
以上，对本发明的实施方式进行了说明。但是，本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极极片，所述正极极片包括正极集流体层、活性物质层和快离子层；所述活性物质层设置在正极集流体层至少一侧表面，所述快离子层设置在活性物质层表面；其中，所述活性物质层包括锂复合金属氧化物活性物质、第一导电剂和第一粘结剂，所述快离子层包括快离子导体类材料、第二导电剂和第二粘结剂；
所述锂复合金属氧化物活性物质为下述(1)～(3)类物质中的至少一种：
(1)钴酸锂类化合物，其化学式为LicCo1-a-bMaM’bO2；其中0.65≤c≤0.95，0≤a≤0.1，0≤b≤0.1，M、M’元素相同或不同，彼此至少独立地选自Al、Mg、Ti、Zr、Ni、Mn、Y、La、Sr、B、F元素中的一种或多种；
(2)镍钴锰酸锂类化合物，其化学式为LiwNi1-x-y-zCoxMnyAzO2；其中0.65≤w≤0.95，0.05≤x≤0.3，0≤y≤0.3，0≤z≤0.05，A元素选自Al、Mg、Ti、Zr、Y、La、Sr、B、F中的一种或多种；
(3)镍钴铝酸锂类化合物，其化学式为LiwNi1-x-y-zCoxAlyA’zO2；其中0.65≤w≤0.95，0.05≤x≤0.3，0≤y≤0.3，0≤z≤0.05，A’元素选自Mn、Mg、Ti、Zr、Y、La、Sr、B、F中的一种或多种；
所述快离子导体类材料选自磷酸钛铝锂、钛酸镧锂、钽酸镧锂、磷酸锗铝锂、三氧化二硼掺杂磷酸锂、锂镧锆氧、镧锆铝锂氧、铌掺杂锂镧锆氧、钽掺杂锂镧锆氧和铌掺杂锂镧锆氧中的一种或几种的组合。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，所述锂复合金属氧化物活性物质中Li与Me的摩尔比Li/Me为0.65～0.98，其中Me为Ni、Co和Mn。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，所述锂复合金属氧化物活性物质的制备原料中Li与Me的摩尔比Li/Me为1～1.03，其中Me为Ni、Co和Mn。
4.根据权利要求1所述的正极极片，其中，所述活性物质层中的锂复合金属氧化物活性物质的D50为3～18μm。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，所述快离子层中的快离子导体类材料的D50为0.2～4μm。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，单侧活性物质层的厚度为40-80μm。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，单侧快离子层的厚度为1～12μm。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，所述活性物质层中，锂复合金属氧化物活性物质的质量占活性物质层总质量的90～99wt％，第一导电剂和第一粘结剂的质量比为(0.5～2):1。
9.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，所述快离子层中，快离子导体类材料的质量占快离子层总质量的70～95wt％，第二导电剂和第二粘结剂的质量比为(0.5～2):1。
10.根据权利要求1-9任一项所述的锂离子电池，其中，所述锂离子电池为2-10C快充体系锂离子电池。
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