CN114976162A - 一种燃料电池膜电极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种燃料电池膜电极及其制备方法,属于燃料电池技术领域,该燃料电池膜电极包括阳极催化层、质子交换膜和阴极催化层,阴极催化层靠近进气口的一侧为亲水催化区,阴极催化层靠近出气口的一侧为憎水催化区,亲水催化区与憎水催化区之间为普通催化区;亲水催化区通过在阴极催化层浆料中添加亲水剂后涂布制得,憎水催化区通过在阴极催化层浆料中添加憎水剂后涂布制得;在同一阴极催化层上形成不同亲水性梯度,充分考虑进出气口位置不同而带来的水管理差异,解决了现有技术中存在的阴极催化层进出气口气体湿度差异的问题,有效的提高了催化层的质子传输和排水能力,燃料电池性能得到了很大的提高。
Description
技术领域
本发明属于燃料电池技术领域,具体地,涉及一种燃料电池膜电极及其制备方法。
背景技术
氢能作为一种清洁、高效、可持续的新能源,被视为最具潜力的下一代能源,在质子交换膜燃料电池作为氢能利用的一种理想方式,具有高效、清洁、工作温度低、能量密度高等优点。
膜电极是决定燃料电池性能的关键零部件,起到至关重要的作用。膜电极由气体扩散层、密封边框、带有催化层的质子膜以及密封件构成,在燃料电池反应中,气体通过气体扩散层传递到催化层的反应位点,在催化层进行相应的电化学反应,为了提高催化层的反应效率,一般会对反应气体进行加湿,同时随着电化学反应的产生,会有水的生成,因此水管理成为燃料电池亟需解决的技术问题。由于电堆本身的结构和压力影响,在膜电极反应中,反应产生的水分会随流道气体的流向排出电堆,由于进出口气体的气体湿度是不一样的,从进气口到出气口气体的湿度是逐渐增加的,在高电流密度区很容易造成水淹现象出现。
现有技术中大部分膜电极阴、阳极的催化层浆料配方和用量是一样的,这样的膜电极无法兼顾不同反应区域对于水管理的需求,例如在阴极的进气口区域气体相对湿度过低,降低了质子化效率,影响电化学反应的进行,在靠近阴极的出气口区域随着电化学反应的发生,生成的水分增加,使得催化层中液态水积累,电池性能下降。
公告号为CN106229533B的中国专利公开了一种阴极催化层为具有亲水性梯度的三层复合结构,靠近质子交换膜的一层为亲水改性层,靠近气体扩散层的一层为疏水改性层,中间为未改性层;所述亲水改性层的亲水改性通过在阴极催化剂浆料中掺杂二氧化硅来实现;所述疏水改性层的疏水改性通过在阴极催化剂浆料中掺杂PTFE来实现。该发明专利的技术方案仅考虑了膜电极层次上的差异,并未充分考虑膜电极在电堆中的状态和所处电堆位置的差异性,不能解决对进出气口气体湿度差异的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种燃料电池膜电极及其制备方法,在靠近进气口位置的阴极催化层浆料中添加亲水剂,增加质子传递效率,在出气口位置的阴极催化层浆料中添加憎水剂,提高排水效率,降低传质极化和水淹的影响,在同一阴极催化层上形成不同亲水性区域,充分考虑进出气口位置不同而带来的水管理差异,解决了现有技术中存在的阴极催化层进出气口气体湿度差异的问题。
本发明的目的可以通过以下技术方案实现:
一种燃料电池膜电极,包括阳极催化层、质子交换膜和阴极催化层,所述阴极催化层根据进出气口位置设置有不同的亲水性质;所述阴极催化层靠近进气口的一侧为亲水催化区,所述阴极催化层靠近出气口的一侧为憎水催化区,亲水催化区与憎水催化区之间为普通催化区;
所述亲水催化区通过在阴极催化层浆料中添加亲水剂后涂布制得,所述憎水催化区通过在阴极催化层浆料中添加憎水剂后涂布制得。
进一步地,一种燃料电池膜电极的制备方法,包括以下步骤:
步骤S1:配制四份催化层浆料;
步骤S2:一份用作阳极催化层浆料,涂布于质子交换膜的一侧形成阳极催化层;
步骤S3:其余三份用作阴极催化层浆料,将第一份阴极催化层浆料涂布于普通催化区,将第二份阴极催化层浆料与亲水剂混合后涂布于亲水催化区,将第三份阴极催化层浆料与憎水剂混合后涂布于憎水催化区,在质子交换膜的另一侧形成不同亲水性质的阴极催化层,制得附有催化层的质子交换膜(CCM);
步骤S4:将步骤S3制成的CCM贴上气体扩散层(GDL)封装制成膜电极。
进一步地,所述催化层浆料中的催化剂为Pt/C催化剂,所述Pt/C催化剂的含铂量为50-70%。
进一步地,所述催化层浆料中离子树脂为Nafion,其交换容量为0.75-1.2meq/g。
进一步地,所述GDL为JNTG21-A6L、JNTG21-A6H中的任意一种。
进一步地,通过控制涂布次数或者涂布厚度,使阴极催化层中的催化剂载量为阳极催化层中催化剂载量的2倍。
进一步地,所述阴极催化层中的铂载量为0.35-0.45mg/cm2。
进一步地,所述阴极催化层浆料的I/C比值为0.65-0.85。
进一步地,所述阴极催化层浆料的固含量为0.5-10%。
进一步地,所述亲水剂为SiO2,亲水剂的添加量为阴极催化层浆料中Pt/C催化剂用量的0.1-1.0%。
进一步地,所述憎水剂为石墨粉和聚四氟乙烯中的一种,憎水剂的添加量为阴极催化层浆料中Pt/C催化剂用量的0.2-1.0%。
本发明的有益效果:
本发明在靠近进气口位置的阴极催化层浆料中添加亲水剂,增加质子传递效率,在出气口位置的阴极催化层浆料中添加憎水剂,提高排水效率,降低传质极化和水淹的影响,在同一催化层上形成不同亲水性区域,充分考虑进出气口位置不同而带来的水管理差异,有效的提高了催化层的质子传输和排水能力,提高了膜电极的水管理能力,燃料电池性能得到了很大的提高,解决了现有技术中存在的阴极催化层进出气口气体湿度差异的问题。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案,下面将对实施例描述所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明膜电极的结构示意图;
图2为本发明实施例1制得的膜电极的极化曲线图;
图3为本发明实施例2制得的膜电极的极化曲线图;
图4为本发明实施例3制得的膜电极的极化曲线图;
图5为本发明对比例1制得的膜电极的极化曲线图。
附图中,各标号所代表的部件列表如下:
1、质子交换膜;2、阳极催化层;3、亲水催化区;4、普通催化区;5、憎水催化区。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
请参阅图1所示,本发明为一种燃料电池膜电极,包括阳极催化层2、质子交换膜1和阴极催化层,所述阴极催化层根据进出气口位置设置有不同的亲水性质;所述阴极催化层靠近进气口的一侧为亲水催化区3,所述阴极催化层靠近出气口的一侧为憎水催化区5,亲水催化区3与憎水催化区5之间为普通催化区4;
实施例2
燃料电池膜电极的制备,包括以下步骤:
步骤S1:将Pt含量为60%的Pt/C催化剂加入去离子水中,使得Pt/C催化剂充分湿润,然后将浓度为20wt%的Nafion溶液加入到乙二醇中超声搅拌混合5min,加入到充分润湿的Pt/C催化剂中,使用剪切机超声剪切5min,制成催化层浆料,超声剪切时注意控制催化层浆料温度不超过20℃;其中,Pt/C催化剂、去离子水、Nafion溶液和乙二醇的用量质量比为1:2:4:5;
步骤S2:取一份催化层浆料,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,制成阳极催化层浆料,涂布于质子交换膜1的一侧形成阳极催化层2;
步骤S3:取三份催化层浆料用作阴极催化层浆料,将第一份阴极催化层浆料用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于普通催化区4;将第二份阴极催化层浆料与SiO2混合均匀后,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于亲水催化区3;将第三份阴极催化层浆料与石墨粉混合后,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于憎水催化区5,在质子交换膜1的另一侧形成阴极催化层,制得CCM;
其中,SiO2的用量为Pt/C催化剂用量的0.1%,石墨粉用量为Pt/C催化剂用量的0.2%;阴极催化层厚度是阳极催化层2厚度的2倍;
步骤S4:将CCM贴上GDL(JNTG21-A6L)封装制成膜电极。
实施例3
燃料电池膜电极的制备,包括以下步骤:
步骤S1:将Pt含量为60%的Pt/C催化剂加入去离子水中,使得Pt/C催化剂充分湿润,然后将浓度为20wt%的Nafion溶液加入到乙二醇中超声搅拌混合5min,加入到充分润湿的Pt/C催化剂中,使用剪切机超声剪切5min,制成催化层浆料,超声剪切时注意控制催化层浆料温度不超过20℃;其中,Pt/C催化剂、去离子水、Nafion溶液和乙二醇的用量质量比为1:2:4:5;
步骤S2:取一份催化层浆料,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,制成阳极催化层浆料,涂布于质子交换膜1的一侧形成阳极催化层2;
步骤S3:取三份催化层浆料用作阴极催化层浆料,将第一份阴极催化层浆料用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于普通催化区4;将第二份阴极催化层浆料与SiO2混合均匀后,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于亲水催化区3;将第三份阴极催化层浆料与石墨粉混合后,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于憎水催化区5,在质子交换膜1的另一侧形成阴极催化层,制得CCM;
其中,SiO2的用量为Pt/C催化剂用量的0.2%,石墨粉用量为Pt/C催化剂用量的0.4%;阴极催化层厚度是阳极催化层2厚度的2倍;
步骤S4:将CCM贴上GDL(JNTG21-A6L)封装制成膜电极。
实施例4
燃料电池膜电极的制备,包括以下步骤:
步骤S1:将Pt含量为60%的Pt/C催化剂加入去离子水中,使得Pt/C催化剂充分湿润,然后将浓度为20wt%的Nafion溶液加入到乙二醇中超声搅拌混合5min,加入到充分润湿的Pt/C催化剂中,使用剪切机超声剪切5min,制成催化层浆料,超声剪切时注意控制催化层浆料温度不超过20℃;其中,Pt/C催化剂、去离子水、Nafion溶液和乙二醇的用量质量比为1:2:4:5;
步骤S2:取一份催化层浆料,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,制成阳极催化层浆料,涂布于质子交换膜1的一侧形成阳极催化层2;
步骤S3:取三份催化层浆料用作阴极催化层浆料,将第一份阴极催化层浆料用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于普通催化区4;将第二份阴极催化层浆料与SiO2混合均匀后,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于亲水催化区3;将第三份阴极催化层浆料与石墨粉混合后,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,然后涂布于憎水催化区5,在质子交换膜1的另一侧形成阴极催化层,制得CCM;
其中,SiO2的用量为Pt/C催化剂用量的1.0%,石墨粉用量为Pt/C催化剂用量的1.0%;阴极催化层厚度是阳极催化层2厚度的2倍;
步骤S4:将CCM贴上GDL(JNTG21-A6L)封装制成膜电极。
对比例1
燃料电池膜电极的制备,包括以下步骤:
步骤S1:将Pt含量为60%的Pt/C催化剂加入去离子水中,使得Pt/C催化剂充分湿润,然后将浓度为20wt%的Nafion溶液加入到乙二醇中超声搅拌混合5min,加入到充分润湿的Pt/C催化剂中,使用剪切机超声剪切5min,用均质机在1000PSI压力下剪切乳化处理3次,制成催化层浆料,超声剪切时注意控制催化层浆料温度不超过20℃;其中,Pt/C催化剂、去离子水、Nafion溶液和乙二醇的用量质量比为1:2:4:5;
步骤S2:将催化层浆料分别涂布于质子交换膜1的两侧形成阳极催化层2和阴极催化层,阴极催化层厚度是阳极催化层2厚度的2倍,制得CCM;
步骤S3:将CCM贴上GDL(JNTG21-A6L)封装制成膜电极。
将实施例2-4和对比例1制得的膜电极分别放入电池夹具中进行性能测试并记录膜电极的极化曲线,性能测试条件为:气体:阳极通入氢气,阴极通入空气;湿度:阳极和阴极的湿度均为100%;进气压力:阳极和阴极的进气压力均为100kPa;工作温度:80℃;进气计量比:阳极/阴极=1.5/2.5;测试为恒流模式,步长为2.5A/次,每个工作电流下停留30s。
实施例2-4和对比例1制得的膜电极的极化曲线参考图2-图5所示,测试结果如下表1所示。
表1
组别 | 开路电压 | 1.0A/cm<sup>2</sup>电压 | 1.6A/cm<sup>2</sup>电压 | 2.0A/cm<sup>2</sup>电压 |
实施例2 | 0.98V | 0.70V | 0.64V | 0.58V |
实施例3 | 1.05V | 0.72V | 0.65V | 0.61V |
实施例4 | 0.99V | 0.71V | 0.63V | 0.60V |
对比例1 | 0.95V | 0.68V | 0.59V | 0.52V |
由图2-图5和表1数据可知:本发明实施例2-4制得的膜电极的开路电压相对于对比例1的开路电压均都较高,实施例2在电流密度为1.0、1.6和2.0A/cm2时所呈现的电性能都最高,在阴极催化层靠近进气口位置形成亲水性质的亲水催化区3,提高了进气口位置的湿度,增加了质子的传递效率,在阴极催化层出气口位置形成憎水性质的憎水催化区5,使得反应产生的水能够快速与催化层分离,提高排水效率,降低传质极化和水淹的影响,提高了膜电极的水管理能力,燃料电池的整体性能得到了提高。
在说明书的描述中,参考术语“一个实施例”、“示例”、“具体示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上内容仅仅是对本发明的构思所作的举例和说明,所属本技术领域的技术人员对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代,只要不偏离发明的构思或者超越本权利要求书所定义的范围,均应属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种燃料电池膜电极,包括阳极催化层(2)、质子交换膜(1)和阴极催化层,其特征在于:所述阴极催化层根据进出气口位置设置有不同的亲水性质;所述阴极催化层靠近进气口的一侧为亲水催化区(3),所述阴极催化层靠近出气口的一侧为憎水催化区(5),亲水催化区(3)与憎水催化区(5)之间为普通催化区(4)。
2.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤S1:配制四份催化层浆料;
步骤S2:一份催化层浆料用作阳极催化层浆料,涂布于质子交换膜(1)的一侧形成阳极催化层(2);
步骤S3:其余三份催化层浆料用作阴极催化层浆料,将第一份阴极催化层浆料涂布于普通催化区(4),将第二份阴极催化层浆料与亲水剂混合后涂布于亲水催化区(3),将第三份阴极催化层浆料与憎水剂混合后涂布于憎水催化区(5),在质子交换膜(1)的另一侧形成阴极催化层,制得CCM;
步骤S4:将CCM贴上GDL封装制成膜电极。
3.根据权利要求2所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述催化层浆料中的催化剂为Pt/C催化剂,所述Pt/C催化剂的含铂量为50-70%。
4.根据权利要求2所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述催化层浆料中离子树脂为Nafion,其交换容量为0.75-1.2meq/g。
5.根据权利要求3所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:控制阴极催化层中的催化剂载量为阳极催化层(2)中催化剂载量的2倍。
6.根据权利要求5所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述阴极催化层中的铂载量为0.35-0.45mg/cm2。
7.根据权利要求2所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述阴极催化层浆料的I/C比值为0.65-0.85。
8.根据权利要求2所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述阴极催化层浆料的固含量为0.5-10%。
9.根据权利要求2所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述亲水剂为SiO2,亲水剂的添加量为阴极催化层浆料中Pt/C催化剂用量的0.1-1.0%。
10.根据权利要求2所述的一种燃料电池膜电极的制备方法,其特征在于:所述憎水剂为石墨粉和聚四氟乙烯中的一种,憎水剂的添加量为阴极催化层浆料中Pt/C催化剂用量的0.2-1.0%。
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