CN114951260A - 一种利用富含多酚的植物修复有机污染土壤的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用富含多酚的植物修复有机污染土壤的方法，所述方法包括以下步骤：S1：对污染土壤取样，检测分析土壤的受污染情况和理化性质；S2：根据步骤（1）的分析结果对污染土壤投加相应浓度的铁源，铁源的浓度范围为0.2～20 g/L；S3：接着向污染土壤中投加处理后的富含多酚的植物的提取物，浓度范围为1～50 g/L；S4：向搅拌均匀后的土壤场地，投加过硫酸盐氧化剂，浓度范围为0.4～40 g/L；S5：完成被污染土壤的降解修复。通过富含多酚的植物参与的化学氧化法，能实现有机污染土壤的高效修复。在该修复过程只需将药剂加入土壤中搅拌均匀，无需额外大型设备，与传统方式修复有机污染土壤相比，具有操作简单、成本低廉、易于操作的特点。
Description
技术领域
本发明属于有机污染土壤修复领域，具体涉及一种利用富含多酚的植物修复有机污染土壤的方法。
背景技术
随着工业的发展，城市化进程的推进。城市周边会遗留大量的工厂，这些工厂有可能会被二次开发，而残留的有机污染土壤威胁人们的身体健康和生命安全。急需对有机污染场地进行修复治理。化学氧化修复技术是目前来修复污染场地较为常用的方法之一。近年来，以过硫酸盐作为一种新型氧化剂，通过光、热、碱、超声、过渡金属离子等方式会被活化产生的硫酸根自由基（
）—其氧化还原电位为2.6 V具有强氧化性，能降解土壤以及水体中的大部分有机污染物。例如，CN110814006A公开了“一种强化过硫酸盐修复有机物污染土壤的方法”通过向有机污染土壤中添加特定表面活性剂以及过硫酸盐溶液进行土壤修复。特定表面活性剂不仅能使有机污染物从土壤中增溶出来且对过硫酸盐热活化还具有稳定作用。但其操作流程繁琐，还需额外调节温度，难以做到实际运用。CN110899319A公开了“一种阿特拉津污染农田土壤修复方法”通过过硫酸盐和过氧化钙的胶囊化，提高与污染物的接触机率从而对阿特拉津及其代谢产物污染农田原位修复。但该方法适用范围窄，成本较高。CN109702005B公开了“一种基于四硫化三铁活化过硫酸盐降解工农业污染土壤中持久性有机污染物的方法”。在工农业中投加四硫化三铁和过硫酸盐混匀反应，从而达到修复目的。该方法还可以用强磁性的磁铁回收四硫化三铁。在该方法中需要添加大量的四硫化三铁，不可能完全回收，残留的铁元素造成生态风险。在以往这些方法中工艺流程复杂，操作困难，成本高且带来生态和环境危害。因此开发高效、成本低廉、运用简单且对环境友好的土壤修复技术是目前的热点问题。
发明内容
为实现修复有机污染土壤的高效去除和良好的生态效益，本发明提供了一种利用富含多酚的植物参与的过硫酸盐氧化法进行修复有机污染土壤。
本发明所采用的技术方案包括如下步骤：
步骤1.1：对污染土壤取样，检测分析土壤的受污染情况和理化性质；
步骤1.2：根据步骤1.1的分析结果对污染土壤投加相应浓度的铁源，铁源的浓度范围为0.02～20 g/L；
步骤1.3：向有机污染土壤中投加处理后的富含多酚的植物的提取物，其浓度范围为1～100 g/L；
步骤1.4： 向搅拌均匀后的土壤场地，投加过硫酸盐氧化剂，其浓度范围为0.4～40 g/L；
步骤1.5：完成被污染土壤的降解修复。
优选的，方法中所述的铁源，为为含有铁单质、二价铁离子、三价铁离子以及其他可在生成二价铁离子、三价铁离子的盐类的其中一种。
优选的，方法中所述的多酚，包括邻苯二酚、2,3-二羟基苯甲酸、原儿茶酸、咖啡酸、茶多酚（儿茶素、没食子儿茶素、儿茶素没食子酸酯、没食子儿茶素没食子酸酯）、阿魏酸、没食子酸、绿原酸及所有苯环中含有相邻羟基的有机化合物的其中一种。
优选的，方法中所述的多酚植物，包括景观植物冬青、咖啡、于茵陈、菜蓟、金银花、
茶叶、核桃树叶、五倍子树叶、阿魏、当归、川芎、升麻、酸枣仁以及所有含有上述多酚的植物的其中一种。
优选的，方法中所述的处理后富含多酚的植物，处理方法包括直接将富含多酚的植物直
接剪切磨碎、将富含多酚的植物放入80℃水中处理1 h、将富含多酚的植物晒干进行超声处理1 h或有机溶剂提取选择其中的一种。
优选的，方法中所述的搅拌混匀，利用挖掘机、人工搅拌进行搅拌混匀其中的一种。
优选的，方法中所述的过硫酸盐可选用过硫酸铵、过硫酸钾、过硫酸钠、过一氧硫酸盐、
过二氧硫酸盐其中的一种。
本发明的原理：①过硫酸盐与二价铁反应，产生硫酸根自由基（式（1）），可降解部分有机污染物（式（5））；②氧化后的三价铁与多酚中的两个酚羟基鳌和（式（2）），后可被还原为二价铁（式（3）），多酚变为醌类物质（具有还原性）；③还原后的二价铁可再与过硫酸盐反应产硫酸根自由基（式（5））；④醌类物质将三价铁还原为二价铁（式（4）），可继续与过硫酸盐反应（式（5））。
本发明具有以下有益效果：
1）本发明利用植物参与过硫酸盐氧化法修复有机污染土壤，相对传统利用单一过渡金属离子参与过硫酸盐修复有机污染土壤，铁的使用量更少且利用率更高，其对有机污染物降解效率更高。
2）在以往传统利用单一过渡金属离子活化过硫酸盐修复有机污染土壤，需大量的过硫酸盐才能达到修复效果，造成土壤残留过硫酸盐，具有生态危害。本发明提高了铁的利用率，消耗大量的过硫酸盐，不会破坏土壤生态系统。
3）本发明可选用的植物种类众多且大部分易于获取成本低廉，在土壤修复过程中，植物多酚会被分解小分子物质，不具有生态风险。
附图说明
图1为本发明实验室模拟降解土壤有机物流程图；
图2为不同方法下实验室模拟降解土壤有机物结果对比。
具体实施方式
以下结合具体实施实例对本发明作进一步详细说明，但本发明的保护范围并不限于所述内容。
实施例1
利用植物冬青提取物原儿茶酸（PCA）修复模拟有机污染土壤进行实验室模拟实验，具体包括以下步骤：
1）制备有机污染土壤：采集土壤，去除表层砂砾，将去除杂质的表层土置于阴凉处风干后研磨过筛，将萘溶于乙醇中后加入土壤，待乙醇挥发后，测得该模拟有机污染土壤的萘浓度为40 mg/kg；
2）取1 g的有机污染土壤放入50ml离心管中，加入17 mL水溶液；
3）加入1 mL 8 mmol的硫酸亚铁溶液；
4） 将采摘后的植物冬青30 g加入100 mL中水溶液提取植物多酚溶液，提取温度为80 ℃，提取时间为1 h后，取1 ml加入离心管中；
4）最后加入1 mL 16 mmol 的过硫酸铵溶液使反应进行，其反应期间利用震荡箱摇晃，使得土壤体系混合均匀，有机污染土壤与药剂充分接触。
在实验室模拟实验3 h后的处理的实验结果为：有机物萘的去除率可达90.3%。表明本发明所述方法对于修复有机污染土壤处理效果理想。
实施例2
利用云南某茶叶修复某钢铁厂实际有机污染土壤，具体包括以下步骤：
1）取钢铁厂土壤进行检测分析（分析结果如表1），在钢铁厂基地选取长宽各1m深0.5m作为实验土壤；
表1 钢铁厂试供土壤中多环芳烃的浓度
总多环芳烃的浓度为：55.01 mg/kg
2）向实验土壤中加入2 L的1.2 g/L的硫酸亚铁溶液混匀；
3） 将采摘后的茶叶20 g加入2 L中水溶液提取植物多酚溶液，提取温度为80 ℃，提取时间为1 h；
4）提取好的植物多酚溶液倒入实验土壤中混匀
5）最后加入8.0 g/L的过硫酸溶液使反应进行，其反应期间可搅拌使得土壤体系混合均匀，达到较高的处理效果。在处理一个月后，修复结果如表2。
表2 钢铁厂修复后土壤中多环芳烃的浓度
处理后总多环芳烃的浓度为：14.07 mg/kg
在该处理系统上处理一个月后：总有机污染物的去除率达到74.4%。表明本发明所述方法对于修复有机污染土壤处理效果理想。
实施例3
利用冬青叶修复某焦化污染土壤，具体包括以下步骤：
1）取焦化污染土壤进行检测分析（分析结果如表3），在焦化污染土壤中选取长宽各1m深0.5m作为实验土壤；
表3焦化厂历史遗留场地多环芳烃的浓度
总多环芳烃的浓度为：157.57 mg/kg
2）向实验土壤中加入2 L的4.2 g/L的硫酸铁溶液混匀；
3） 将采摘后的冬青叶60 g加入2 L中水溶液提取植物多酚溶液，提取温度为80℃，提取时间为1 h；
3）提取好的植物多酚溶液倒入实验土壤中混匀；
4）最后加入2 L的16.4 g/L的过硫酸溶液使反应进行，其反应期间可搅拌使得土壤体系混合均匀，达到较高的处理效果。在处理三个月后，修复结果如表4。
表4焦化厂历史遗留场地修复后土壤中多环芳烃的浓度
处理后总多环芳烃的浓度为：31.95 mg/kg
在该处理系统中处理一个月后：总有机污染物的去除率达到79.7%。表明本发明所述方法对于修复有机污染土壤处理效果理想。
实施例4
利用咖啡叶修复某油田污染土壤，具体包括以下步骤：
1）取油田土壤进行检测分析（分析结果如表5），在油田污染土壤中选取长宽各1m深0.5m作为实验土壤；
表5油田土壤中污染物的浓度
2）向实验土壤中加入3 L的5.0 g/L的硫酸铁溶液混匀；
3） 将采摘后的咖啡渣65 g加入3 L中水溶液提取植物多酚溶液，通过超声萃取 1h；
3）提取好的植物多酚溶液倒入实验土壤中混匀；
4）最后加入3 L的20.8 g/L的过硫酸溶液使反应进行，其反应期间可搅拌使得土壤体系混合均匀，达到较高的处理效果。在处理五个月后，修复结果如表6。
表6 油田污染土壤修复后污染物的浓度
| 污染物 | 烷烃 | 芳烃 | 胶质沥青质 | 总石油烃 | 总TOC |
| 浓度（g/kg） | 2.06 | 3.75 | 10.10 | 15.91 | 23.65 |
在该处理系统上处理五个月后：总有机污染物的去除率达到62.8%，总有机碳去除率达54.8%。表明本发明所述方法对于修复有机污染土壤处理效果理想。
实施例5
利用核桃叶修复某农药生产场地污染土壤为研究对象，具体包括以下步骤：
1）取污染土壤进行检测分析（如表7），在污染土壤中选取长宽各0.5 m深0.5 m作为实验土壤；
表7 农药生产场地有机污染物浓度
| 污染物 | 苯 | 1,2-二氯乙烷 | 氯苯 | 1,2-二氯苯 | 1,4-二氯苯 | 氯仿 |
| 浓度（mg/kg） | 10.10 | 3.50 | 269 | 514 | 8.70 | 0.30 |
总有机污染的浓度为：805.6 mg/kg
2）向实验土壤中加入2 L的4.2 g/L的硫酸铁溶液混匀；
3） 将采摘后的咖啡渣80 g加入2 L中水溶液提取植物多酚溶液，通过超声萃取 1h；
3）提取好的植物多酚溶液倒入实验土壤中混匀；
4）最后加入2 L的18.2 g/L的过硫酸溶液使反应进行，其反应期间可搅拌使得土壤体系混合均匀，达到较高的处理效果。在处理五个月后，修复效果如表8。
表8 农药生产场地修复后有机污染物浓度
总有机污染的浓度为：297.43 mg/kg
在该处理系统上处理五个月后：总有机污染物的去除率达到63.1%。表明本发明所述方法对于修复有机污染土壤处理效果理想。
Claims (7)
1.一种利用富含多酚的植物修复有机污染土壤的方法，其特征在于包括如下步骤：
S1：对污染土壤取样，检测分析土壤的受污染情况和理化性质；
S2：根据步骤（1）的分析结果对污染土壤投加相应浓度的铁源，铁源的浓度范围为0.2～20 g/L；
S3：接着向污染土壤中投加处理后的富含多酚的植物的提取物，浓度范围为1～50 g/L；
S4：向搅拌均匀后的土壤场地，投加过硫酸盐氧化剂，浓度范围为0.4～40 g/L；
S5：完成被污染土壤的降解修复。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的铁源为含有铁单质、二价铁离子、三价铁离子以及其他可生成二价铁离子、三价铁离子的盐类的其中一种或多种。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的多酚包括邻苯二酚、2,3-二羟基苯甲酸、原儿茶酸、咖啡酸、茶多酚、阿魏酸、没食子酸、绿原酸及所有苯环中含有相邻羟基的有机化合物的其中一种或多种；所述茶多酚包括儿茶素、没食子儿茶素、儿茶素没食子酸酯、没食子儿茶素没食子酸酯中的任一种或多种。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的富含多酚的植物包括冬青、咖啡、于茵陈、菜蓟、金银花、茶叶、核桃树叶、五倍子树叶、阿魏、当归、川芎、升麻、酸枣仁中的任一种或多种。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的富含多酚的植物的提取物，处理方法为将富含多酚的植物直接剪切磨碎，然后将富含多酚的植物放入75-85℃水中处理1 h或将富含多酚的植物晒干进行超声处理1 h或选择有机溶剂提取中的任一种。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的搅拌混匀为利用挖掘机或利用人工搅拌进行混匀。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的过硫酸盐氧化剂为过硫酸铵、过硫酸钾、过硫酸钠、过一氧硫酸盐、过二氧硫酸盐中的任一种或多种。
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