CN114748659A - 用于消毒的方法和系统 - Google Patents

Abstract

本公开涉及用于通过直接在待消毒表面上的反应层中原位形成过酸来对体积空间内的表面进行消毒的方法和系统。特别地，过氧化物化合物和有机酸化合物依次分散在体积空间中，在两反应物在待消毒的表面上彼此接触之前防止形成过酸。过酸反应物化合物可以作为带静电荷的液滴或作为蒸气分散。特别地，提供了一种用于通过静电喷雾相继分散过酸反应物化合物的系统。

Description

用于消毒的方法和系统

本申请是申请日为2017年5月25日、申请号为201780041206.0、发明名称为“用于消毒的方法和系统”的中国专利申请的分案申请。

技术领域

本发明属于消毒和灭菌方法的领域。

背景技术

需要一种廉价、有效、但安全且方便的方法来最小化与我们相互作用的物体的微生物负荷。此外，这种方法必须不能遗留对未来治疗具有抗性的微生物。医院和医疗护理设施中不可接受的高感染率主要证明了这种需求。但是，尤其是日托设施、学校、食品工业和旅游业也存在问题。另外，由于对几乎所有已知抗生素具有抗性的微生物正变得更加常见，这些问题变得更加严重。据预测，我们会很快进入后抗生素时代，这与前抗生素时代相似，即使是轻微的感染也会危及生命。

因此，需要一种杀死几乎所有微生物的方法，其防止微生物产生抗性，并且使用对可能暴露于微生物的人、宠物和其他有益生命无害的成分化合物。实现这一目标的潜在方法是利用对人类相对安全但具有杀生物作用的成分和方法。

在抗生素时代之前的几个世纪，人类已经安全地使用了天然杀生物剂。众所周知，醋可以保护食品免受微生物的影响，许多食物被腌制证明了这一点。乙醇(饮用酒)也已使用多年。例如，在欧洲，酿造和饮用葡萄酒或啤酒而不是当地水的中世纪僧侣具有长得多的寿命。此外，某些香料、精油和蜂蜜也具有抗微生物特性。最近，过氧化氢已经被证明可以对抗微生物，长期以来，过氧化氢是在动物与侵扰它们的微生物的长期斗争中进化而来的内在方法。电流具有杀生物效应。此外，太阳光以紫外波长发射能量，这种能量以其杀生物特性为人所知。

这些安全的杀生物剂的问题在于，每种杀生物剂各自并非对所有类型的微生物是有效的，并且几种目标微生物已经发展出针对这些杀生物剂的防御机制。然而，已证明两种或多于两种的这些杀生物剂的组合能够协同工作以增强每种杀生物剂的效果。特别是，将过氧化氢和乙酸(醋的主要成分)结合形成过氧乙酸已被证明是特别有效的。在美国专利第6692694号、第7351684号、第7473675号、第7534756号、第8110538号、第8696986号、第8716339号、第8987331号、第9044403号、第9050384号、第9192909号、第9241483号和美国专利公开第2015/0297770号和第2014/0178249号中描述了几种利用过酸(包括过氧乙酸)的方法、设备和消毒系统，其公开通过引用整体并入本文。

然而，使用过酸的最大缺点之一是它们易于水解以产生普通酸、以及氧气或水。因此，过氧乙酸具有有限的储存稳定性和短的保存期限。美国专利第8034759号中详细描述了过氧乙酸的不稳定性，其公开通过引用整体并入本文。通常，可商购的产品含有其他成分来解决这个问题，通过包括大量过量的过氧化氢以驱使平衡向过酸形式移动；或包括稳定剂，例如其他酸、氧化剂、和表面活性剂。一些方法通过要求将过酸组合物的各个成分混合在一起并随后在对目标进行消毒或灭菌的位置和时间施用，以防止运输和储存期间的降解。然而，这些方法仍然需要难以获得的昂贵添加剂如多元醇、酯和过渡金属，以及特定的反应条件。

作为稳定过酸组合物的措施的非限制性实例，美国专利第8716339号描述了一种消毒系统，其包括含有第一溶液的第一区室，该第一溶液包含醇、有机羧酸、和过渡金属或金属合金；以及含有第二溶液的第二区室，该第二溶液包含过氧化氢。在消毒之前，系统配置成在将混合物分配到表面上之前混合第一溶液和第二溶液。在分配之前混合第一溶液和第二溶液以在消毒系统中形成过酸，但是在溶液混合和混合物到达被污染表面之间的时间段内，需要过渡金属的存在以帮助稳定过酸。

类似地，美国专利第8110538号描述了含有过氧化物和过酸的杀微生物、抗微生物和去污组合物，其中平衡反应产物与光反应性表面活性剂和聚合物组合，其中聚合物与过酸和过氧化物相互作用。这种平衡反应产物包括有机酸，例如乙酸和其他羧酸。通过包含过量的过氧化氢和有机酸，该组合物利用Le Chatelier的原理来驱使平衡向与过酸水解相反的方向移动，从而稳定组合物中过酸的存在。此外，通过与组合物中的过酸和过氧化物形成加合物和化学络合物，聚合物还起到稳定剂的作用。

在上述两个实例中，另外添加的成分用于在将过酸组合物分配到待消毒的表面上之前稳定过酸组合物。然而，这些成分昂贵、相对稀有，并且在待消毒的环境中可能具有不希望的作用。这种不希望的作用通常包括在处理过的表面和表面区域上留下残留物、膜、污渍和刺激性气味，这些需要时间、金钱和劳力，才可以将其去除，如果其能被去除的话。即使这些不希望的作用可以在以后得到补救，但仍会存在已知的与将悬浮颗粒或过酸分散到环境中以试图对该环境进行消毒有关的安全问题。选定的空气传播化学品的急性暴露指南水平(Acute Exposure Guideline Levels for Selected Airborne Chemicals),国家研究委员会(美国)急性暴露指南水平委员会(National Research Council(US)Committee onAcute Exposure Guideline Levels)，第327页至第367页，第8卷，2010中详细描述了安全性数据和推荐的暴露水平，其公开内容通过引用整体并入本文。

因此，仍然需要使用同时为有效、方便、和安全的过酸，同时使用便宜且易获得的材料的杀菌和消毒方法。

发明内容

本发明提供了一种使用过酸化学物质对表面进行消毒的方法，同时消除了在接触表面之前的任何时间点与形成过酸相关的不稳定性问题和人身安全问题。本发明提供了通过在单独的应用步骤中分散过酸反应物化合物并直接在表面上原位形成过酸来对表面进行消毒的改进方法。

在一些实施方案中，通过仔细选择彼此协同作用的基本上不同的机制来实现广泛和完全的微生物杀灭，使得没有微生物可以产生使后代产生抗性的突变。在进一步的实施方案中，本文所述的方法可提供防护性涂层，其可保护某些表面免受腐蚀和/或微生物污染。

在一些实施方案中，提供了一种对需要在体积区域或空间内消毒的表面进行消毒的方法，包括以下步骤：a)将包含第一过酸反应物化合物的第一含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，该第一过酸反应物化合物是过氧化物化合物或能够与过氧化物化合物反应形成过酸的有机酸化合物；b)用足够的时间使第一含水组合物分布在整个体积空间中，并在表面上沉积和聚结成层；c)将包含第二过酸反应物化合物的第二含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，该第二过酸反应物化合物是第一过酸反应物化合物中的另一种；d)用足够的第二时间使第二含水组合物的液滴沉积在第一含水组合物的聚结层上以形成反应层，从而在反应层上原位形成过酸并对表面进行消毒。

在一些实施方案中，包含有机酸化合物的组合物的pH小于或等于约7。在进一步的实施方案中，反应层的pH小于或等于约7。

在一些实施方案中，分散的过氧化物化合物的化学计量量等于或大于分散的有机酸化合物的化学计量量。

在一些实施方案中，一种或多于一种含水组合物具有挥发性，使得至少90％的反应层可以在形成的30分钟内蒸发。在进一步的实施方案中，至少95％的反应层可以在标准条件下于形成的30分钟内蒸发。在更进一步的实施方案中，至少99％的反应层可以在形成的30分钟内蒸发。在更进一步的实施方案中，至少99.5％的反应层可以在形成的30分钟内蒸发。在更进一步的实施方案中，至少99.7％的反应层可以在形成的30分钟内蒸发。在更进一步的实施方案中，至少99.9％的反应层可以在形成的30分钟内蒸发。

在另一个实施方案中，一种或多于一种含水组合物的各个成分可以选择为具有在体积空间内的表面灭菌完成后促进反应层蒸发的蒸气压。在进一步的实施方案中，可以配制一种或两种含水组合物，使得含水组合物的至少约99.0重量％、99.5重量％或99.9重量％的成分在20℃下的蒸气压为至少1.0mm Hg。在更进一步的实施方案中，可以配制一种或两种含水组合物，使得含水组合物的基本上100重量％的成分在20℃下的蒸气压为至少约1.0mm Hg。

在一些实施方案中，基本上100％的含水组合物以液滴形式分散。在进一步的实施方案中，将多个液滴的有效直径控制为足够小，以使得液滴能够到达各种各样的在体积空间内待消毒的目标表面，并且将多个液滴的有效直径控制为足够大，以使得吸入液滴时的深度肺部渗透最小化。在其他实施方案中，大多数分散到体积空间中的多个液滴的有效直径为至少约1微米，包括至少约5微米、约10微米、约15微米、约20微米、约25微米、约30微米、约35微米、约40微米、约45微米、约50微米、约60微米、约70微米、约80微米或约90微米，至多约100微米。在进一步的实施方案中，大多数分散到体积空间中的多个液滴的有效直径为约10微米至约25微米。在更进一步的实施方案中，大多数分散到体积空间中的多个液滴的有效直径为约15微米。

在一些实施方案中，第一含水组合物和第二含水组合物的聚结层分别具有有效均匀厚度。在进一步的实施方案中，聚结层的有效均匀厚度为至少约1微米，包括至少约2微米、或约3微米、或约5微米、或约8微米、或约10微米、或约15微米，至多约20微米。在更进一步的实施方案中，聚结层的有效均匀厚度为约3微米至约8微米。

在一些实施方案中，过氧化物化合物可以包括以下非限制性的过氧化物，例如过氧化氢、金属过氧化物和臭氧。在进一步的实施方案中，包含过氧化物化合物的含水组合物包含至少约0.1重量％的过氧化氢，包括至少约0.5重量％、约1重量％、约2重量％、约4重量％、约6重量％、约8重量％、约10重量％、约12重量％、约14重量％、约16重量％、约18重量％、或约20重量％，至多约25重量％。在更进一步的实施方案中，包含过氧化物化合物的含水组合物包含约5重量％至约15重量％的过氧化物化合物。在更进一步的实施方案中，包含过氧化物化合物的含水组合物包含约10重量％的过氧化物化合物。在其他实施方案中，过氧化物化合物是过氧化氢。在更进一步的实施方案中，过氧化氢分散在第一含水组合物中。

在一些实施方案中，有机酸化合物可以包括在与过氧化物化合物反应时能够形成过酸的任何有机酸。在进一步的实施方案中，包含有机酸化合物的含水组合物包含至少约0.5重量％的乙酸，包括至少约1重量％、2重量％、5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、35重量％、40重量％或45重量％，至多约50重量％。在更进一步的实施方案中，包含有机酸化合物的含水组合物包含约2重量％至约20重量％的有机酸化合物。在更进一步的实施方案中，包含有机酸化合物的含水组合物包含约10重量％的有机酸化合物。在更进一步的实施方案中，有机酸化合物分散在第二含水组合物中。

在一些实施方案中，有机酸化合物具有一个或多于一个羧酸官能团。在进一步的实施方案中，有机羧酸选自：甲酸、乙酸、柠檬酸、琥珀酸、草酸、丙酸、乳酸、丁酸、戊酸和辛酸。在更进一步的实施方案中，有机酸化合物是乙酸。

在一些实施方案中，第一含水组合物或第二含水组合物中的至少一种还包含醇。在进一步的实施方案中，含水组合物包含至少约0.05重量％的醇，包括至少约0.1重量％、1重量％、5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、40重量％、50重量％、或60重量％，至多约70重量％。在更进一步的实施方案中，含水组合物包含约1重量％至约25重量％的醇。在更进一步的实施方案中，含水组合物包含约15重量％的醇。在更进一步的实施方案中，醇包括选自乙醇、异丙醇、和叔丁醇的低级链醇、及其混合物。在更进一步的实施方案中，醇包括异丙醇。

在一些实施方案中，第一含水组合物或第二含水组合物中的至少一种还包含一种或多于一种天然杀生物剂。作为非限制性实例，这些化合物包括麦卢卡蜂蜜和/或精油。在进一步的实施方案中，精油选自牛至精油、百里香精油、柠檬草精油、柠檬精油、橙子精油、茴香精油、丁香精油、大茴香精油、肉桂精油、天竺葵精油、玫瑰精油、薄荷精油、胡椒薄荷精油、薰衣草精油、香茅精油、桉树精油、檀香精油、雪松精油、迷迭香精油、松树精油、马鞭草精油、勐腊毛麝香(fleagrass)精油和拉坦尼根(ratanhia)精油，包括其组合。在更进一步的实施方案中，含水组合物包含约0.001重量％至约1重量％的天然杀生物剂。

在其他实施方案中，第一含水组合物或第二含水组合物中的至少一种还包含一种或多于一种通常在麦卢卡蜂蜜和精油中发现的天然杀生物化合物。在进一步的实施方案中，天然杀生物化合物选自丙酮醛、香芹酚、丁子香酚、芳樟醇、百里香酚、对伞花烃、月桂烯、冰片、樟脑、石竹素、肉桂醛、香叶醇、橙花醇、香茅醇和薄荷醇，包括其组合。在更进一步的实施方案中，含水组合物包含约0.001重量％至约1重量％的天然杀生物化合物。

在一些实施方案中，该方法还包括用基本上由紫外光组成的波长照射第一含水组合物、第二含水组合物和反应层中的至少一种的步骤。

在一些实施方案中，第一含水组合物和/或第二含水组合物的多个液滴带静电荷。

在一些实施方案中，第一含水组合物的多个液滴和/或第二含水组合物的多个液滴带静电荷。在进一步的实施方案中，第二含水组合物的多个液滴带与第一含水组合物的多个液滴相反极性的静电荷。

在一些实施方案中，优化第一含水组合物和第二含水组合物的多个液滴的静电荷，以提供第一过酸反应物化合物和第二过酸反应物化合物的最理想的反应。在进一步的实施方案中，含有过氧化物化合物的含水组合物的多个液滴由负电荷分散。在其他实施方案中，包含有机酸化合物的含水组合物的多个液滴由正电荷分散。

在一些实施方案中，需要进行消毒的表面接地。

在一些实施方案中，通过加热第一含水组合物和第二含水组合物来形成第一含水组合物和第二含水组合物的多个液滴，以在环境空气中产生包含相应的过酸反应物化合物的蒸气相，并且用足够的时间以使得包含过酸反应物化合物的蒸气相分布在整个体积空间中，并且冷却并凝结成液滴。

在一些实施方案中，将第一含水组合物和第二含水组合物分别加热至高于约250℃的温度。或者，将第一含水组合物和第二组合物分别加热至足以在小于约30分钟(包括小于约25分钟、小于约20分钟、小于约15分钟、小于约10分钟、或小于约5分钟)的蒸发时间内蒸发大多数第一含水组合物和第二含水组合物的温度。在另一个实施方案中，将第一含水组合物和第二组合物分别加热至足以在约2分钟内蒸发大多数第一含水组合物和第二含水组合物的温度。

在一些实施方案中，将蒸气相的第一含水组合物和第二含水组合物分别冷却至低于约55℃的温度，以凝结成液滴并沉积在待消毒的体积空间内的表面上。

在一些实施方案中，通过将第一含水组合物引入第一热气流中形成蒸气相中的第一含水组合物，并通过将第二含水组合物引入第二热气流中形成蒸气相中的第二含水组合物。

在一些实施方案中，一种或多于一种含水组合物由食品级成分组成。在进一步的实施方案中，一种或多于一种含水组合物基本上不含表面活性剂、聚合物、螯合剂和金属胶体或纳米颗粒。

在一些实施方案中，第一含水组合物和第二含水组合物的应用实现了log-6或更大的微生物杀灭。

在一些实施方案中，该方法还包括以下步骤：将第三含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，所述第三含水组合物包含水，并且在一些实施方案中基本上由水组成，并且用足够的时间以使第三含水组合物的液滴分布于整个体积空间。在进一步的实施方案中，第三含水组合物的多个液滴带静电荷。

在一些实施方案中，该方法还可以包括以下步骤：将基本上由水组成的预处理组合物分散于体积空间以增加体积空间中的湿度，从而在过酸反应物化合物的液滴到达并沉积在待消毒的表面上之前，稳定或保持含有过酸反应物化合物的含水组合物的液滴，并且限制或防止液滴损失或蒸发到环境或体积空间中。在一些实施方案中，可以将足够体积或质量的基本上由水组成的预处理组合物分散到体积空间中，以使得体积空间中的相对湿度提高至少约50％，包括至少约60％、至少约70％、至少约80％、至少约90％、至少约95％或至少约99％。在进一步的实施方案中，可以将足够体积或质量的基本上由水组成的预处理组合物分散到体积空间中，以使得体积空间中的相对湿度提高至少约80％，包括至少约90％、至少约95％或至少约99％。

在另一个实施方案中，该方法可以包括以下步骤：在分散包含第一过酸反应物化合物的第一含水组合物之后，将基本上由水组成的中间组合物分散到体积空间中，以与来自空气中的任何过量的或残留的第一含水组合物的液滴聚结并增强其沉积。

在另一个实施方案中，该方法可以包括以下步骤：在分散包含第二过酸反应物化合物的第二含水组合物之后，将基本上由水组成的最终组合物分散到体积空间中，以与任何过量的或残留的第二含水组合物的液滴聚结并增强其沉积。

在一些实施方案中，基本上由水组成的含水组合物的大多数液滴的有效直径为至少约1微米，包括至少约10微米、至少约20微米、至少约30微米、至少约40微米、至少约50微米、或至少约100微米。优选地，第三含水组合物的大多数液滴的有效直径为约20微米至约30微米。在其他实施方案中，多个液滴中的大多数的有效直径为小于或等于约100微米，包括小于或等于约50微米、小于或等于约40微米、小于或等于约30微米、小于或等于约20微米、小于或等于约10微米、或小于或等于约1微米。多个液滴中的大多数的有效直径的可用范围可以选自约1微米至约100微米的任何值或包括约1微米至约100微米的任何值。这种范围的非限制性实例可以包括约1微米至约100微米、约10微米至约100微米、约20微米至约100微米、约30微米至约100微米、约40微米至约100微米、约50微米至约100微米、或约20微米至约30微米。

在一些实施方案中，可以将多于三种含水组合物，包括一种或多于一种基本上由水组成的含水组合物分散到体积空间中。

在一些实施方案中，本发明提供了一种用于对体积空间内的表面进行消毒的消毒系统，包括a)壳体，b)与壳体相关联的用于第一液体的第一容器；c)与壳体相关联的用于第二液体的第二容器；d)连接到壳体的喷嘴，其与第一容器和第二容器中的至少一个液体连通，并用于分配第一液体和第二液体中的至少一个的液滴流；e)用于在从喷嘴分配期间至少赋予第一液体静电荷的任选装置；f)包括存储器和编程程序的微处理器，其配置为分配预选质量或体积量的第一液体和预选质量或体积量的第二液体。任选地，消毒系统还可以包括g)定时机构，其用于控制第一液体分配和第二液体分配之间的时间量。

在进一步的实施方案中，消毒系统还包括与壳体相关联的用于第三液体的第三容器，其中喷嘴与第一容器、第二容器或第三容器中的至少一个液体连通，并用于将第一液体、第二液体和第三液体中至少一个的液滴流分配进入体积空间；微处理器还包括存储器和编程程序，其配置为分配预选量的第三液体；并且定时机构还控制分配第二液体和第三液体之间的时间量。

在一个实施例中，单个喷嘴可以与第一容器、第二容器或第三容器或其他容器选择性地液体连通。在另一实施方案中，单独的喷嘴可以用于第二容器或第三容器或其他容器。

在一些实施方案中，消毒系统还包括用基本上由紫外光组成的波长照射体积空间或待消毒表面的装置。

根据以下详细描述，本发明的这些和其他实施方案对于本领域普通技术人员而言是显而易见的。

附图说明

图1显示了根据现有技术的市售电喷雾装置的照片。

图2显示了带相同静电荷的液滴在需要消毒的表面上的分散和分布。

图3显示了火车的客厢内部的照片。

图4显示了金属集装箱外部的照片。

图5显示了手术室中的无菌环境的草图。

图6显示了医院病房中待消毒的潜在表面的草图。图7显示了说明乙酸分布随电喷雾装置上的喷嘴的x、y和z方向变化的曲线图。

图8显示了说明几个实验变量对细菌杀灭百分率的独立影响的曲线图。

图9显示了说明几个实验变量对细菌杀灭百分率的相关影响的曲线图。

具体实施方式

本公开包括用于对房间、体积区域和空间、以及那些区域或空间内的表面进行灭菌的方法和系统，特别是通过在两个或多于两个单独应用中应用过酸反应物化合物以在那些目标上原位产生过酸来进行灭菌的方法和系统。本文描述的方法和系统具有优于使用过酸杀死微生物群的常规消毒系统的若干优点。其它现有方法和系统要求在将过酸组合物应用于待消毒的目标之前形成过酸，从而导致在应用组合物之前的不稳定性、降解、并最终丧失过氧酸活性和效力。为了解决这个问题，常规的消毒方法和系统需要在反应混合物中加入另外的过酸反应物或稳定剂，以在应用组合物之前稳定过氧酸。相反，本发明的方法和系统不需要稳定剂，因为过酸反应物是单独应用的，并且在相继加入反应成分后直接在目标表面上形成过酸。

应当理解的是，虽然参考了示例性实施方案并且使用特定语言来描述它们，但是并不旨在限制本发明的范围。本文描述的方法和系统的其他修改，以及相关领域的并获得本公开内容的技术人员能想到的所描述的那些发明的原理的其他应用，被认为是在本发明的范围内。此外，除非另外定义，否则本文使用的所有技术和科学术语的含义与本特定发明的实施方案所属领域的普通技术人员通常理解的含义相同。所使用的术语仅用于描述那些实施方案，除非另有说明，否则并不旨在用于限制。

定义

如本说明书和权利要求书中所使用的，要素前无数量词可以表示一个或多个，除非内容另有明确说明。

如本文所用，术语“约”是指数值量的变化，其可能通过例如现实世界中用于制备浓缩物或使用溶液的典型测量和液体处理程序产生；通过这些程序中的无意错误产生；通过用于制备组合物或实施方法的成分在制造、来源或纯度上的差异产生等等。术语“约”还包括由于特定初始混合物获得的组合物的不同平衡条件而相异的量。类似地，无论所声明的要素是否被术语“约”修饰，所声明的要素包括与所记载的量等效的量。

如本文所用，术语“含水组合物”是指包含水的液体成分的组合。最常见地，含水组合物与术语“溶液”同义，如其通常在本领域中所使用的用于本发明。然而，取决于除水之外组合物中成分的特性，“含水组合物”还可以包括混合物、乳液、分散体、悬浮液等。此外，虽然水是必须存在的，但水不一定占含水组合物的大部分。

如本文所用的，术语“杀生物剂”和“杀生物化合物”是指旨在破坏、阻止任何对人类或动物健康有害或对天然制品或制成品造成损害的生物体、使其无害、或对其具有控制效果的化学物质。杀生物剂的非限制性实施例包括过氧化物化合物、有机酸化合物、过酸、醇、麦卢卡蜂蜜和精油、以及天然杀生物化合物。

术语“有效直径”是指球形液滴的几何直径，或者是变形的球形液滴的液滴最宽处的一侧到另一侧的距离。

术语“有效均匀厚度”是指液体在表面上的目标或理想厚度，其中沉积在表面上的液体的质量或体积具有基本均匀的厚度。

术语“精油”或“香料油”是指基于与各种细胞目标的相互作用，由于其抗微生物特性而由芳香植物产生并从芳香植物中提取的浓缩天然产物。

如本文所用，短语“食品加工表面”是指被用作食品运输、加工、制备、或储存活动的一部分的工具、机器、设备、集装箱、有轨车、建筑结构、建筑物等的表面。食品加工的表面的实例包括食品加工或制备设备(例如切片、罐装、或运输设备，包括水槽)的表面；食品加工用品(例如炊具、餐具、洗漱洁具和吧台玻璃)的表面；以及在其中进行食品加工的建筑结构的地板、墙壁或固定装置的表面。食品加工表面存在于并用于食品防腐空气循环系统、无菌包装消毒、食品冷藏和冷却器清洁剂、和卫生消毒剂、器皿清洗消毒、烫漂清洁和消毒、食品包装材料、砧板添加剂、第三槽消毒、饮料冷却器和加热器、肉类冷却或烫洗水、餐具自动消毒剂、消毒凝胶、冷却塔、食品加工抗微生物服装喷雾剂、以及不含水至低含水的食品制备润滑剂、油、和冲洗添加剂。

如本文所用，短语“食物产品”包括可需要用抗微生物剂处理的任何食物物质，其在有或没有进一步制备的情况下是可食用的。食物产品包括肉类(例如红肉和猪肉)、海鲜、家禽、农产品(例如水果和蔬菜)、蛋、生蛋(living egg)、蛋制品、即食食品、小麦、种子、根、块茎、叶、茎、谷物、花、豆芽、调味料或其组合。术语“农产品”是指诸如水果和蔬菜和植物或源于植物的材料的食物产品，其通常以未经烹煮的方式出售，通常是未包装的，并且有时可以生吃。

术语“不含”或“基本上不含”是指组合物、混合物或成分中，完全不存在或几乎完全不存在特定化合物。

术语“医疗护理表面”是指用作医疗护理活动的一部分的器械、装置、推车、笼子、家具、建筑结构、建筑物等的表面。医疗护理表面的实例包括医疗或牙科器械的表面、医疗或牙科装置的表面、用于监测患者健康的电子设备的表面、以及在其中进行医疗护理的建筑结构的地板、墙壁或固定装置的表面。医疗护理表面存在于医院、外科病房、患者病房(infirmity)、产科病房、太平间、养老院和临床诊断室。这些表面可以是典型的“硬表面”(例如墙壁、地板、便盆等)；或织物表面，例如针织、机织和非织造表面(例如手术服、帷幔、床上用品、绷带等)；或病人护理设备(如呼吸器、诊断设备、分流器、体视镜、轮椅、床等)；或外科和诊断设备。医疗护理表面包括用于动物医疗护理的物品和表面。

如本文所用，术语“器械”是指可以受益于使用根据本发明组合物进行清洁的各种医疗或牙科器械或装置。如本文所用，短语“医疗器械”、“牙科器械”、“医疗装置”、“牙科装置”、“医疗设备”或“牙科设备”是指用于医疗或牙科的器械、装置、工具、器具、仪器和设备。这些器械、装置和设备可以冷却灭菌、浸泡或洗涤，然后加热灭菌，或者以其他方式受益于本发明组合物的清洁。这些多种器械、装置和设备包括但不限于：诊断器械、托盘、平底皿、固定器、置物架、镊子、剪刀、大剪刀、锯(例如，骨锯及其刀片)、止血钳、刀具、凿子、咬骨钳、锉刀、拔钳、钻具、钻头、粗锉刀、骨钻、牵开器、破碎机、牙挺、夹具、持针器、载具、夹子、钩子、圆凿、刮匙、牵引器、矫直器、打孔凿、拔出器、匙杓、角膜刀、压舌片、压榨器、套管针、扩张器、融合器、玻璃器皿、管、导管、套管、塞子、支架、镜(例如，内窥镜、听诊器和关节镜)及相关设备等、或其组合。

如本文所用，术语“微生物”是指任何非细胞或单细胞(包括菌落)生物。微生物包括所有原核生物。微生物包括细菌(包括蓝藻细菌)、孢子、地衣、真菌、原生动物、朊病毒、类病毒、病毒、噬菌体和一些藻类。如本文所用，术语“微菌(microbe)”与微生物同义。

如本文所用，短语“有机酸化合物”是指能够形成有效作为消毒剂的过酸的任何酸。

如本文所用，术语“过酸”或“过氧酸”是指羟基基团的氢被过羟基基团取代的任何酸。氧化的过酸在本文中称为过氧羧酸。

如本文所用，短语“过酸反应物化合物”是指将在目标表面原位反应以形成过酸的反应物化合物。

如本文所用，术语“过氧化物化合物”是指可以与有机酸反应形成过酸的任何化合物，包括但不限于过氧化氢、金属过氧化物和臭氧。

如本文所用，术语“多元醇”是指具有两个或多于两个羟基的醇。适用于含水组合物的多元醇包括但不限于糖、糖醇和非脂肪族多元醇例如酚。

如本文所用，术语“反应层”是指当由包括第一反应物化合物(例如，第一过酸反应物化合物)的多个液滴于待消毒表面形成聚结层，包含第二反应物化合物(例如，第二过酸反应物化合物)的多个液滴沉积在聚结层上时，在待消毒表面上形成的层。两种反应物化合物的产物在反应层上原位形成。

如本文所用，术语“蒸气”是指其中一部分含水组合物基本上完全处于气态的流体相或流体态，与其中大部分的含水组合物的液滴悬浮在空气中的其他实施方案相反。

如本文所用，术语“重量百分比”、“百分比重量”、“w/w”及其他变体是指物质的浓度为该物质的重量除以组合物的总重量并乘以100。应理解的是，“百分比”、“％”和类似术语旨在与“重量百分比”、“百分比重量”等同义，而非组合物的体积百分比。

在描述本公开中的消毒方法和系统的实施方案时，当指含水组合物或过酸反应物化合物时，将提及“第一”或“第二”。除非存在指特定顺序的明确上下文，否则“第一”和“第二”仅仅是相对术语，并且所描述的“第一”组合物或反应物化合物可以同样容易且方便地称为“第二”组合物或反应物化合物，并且这种描述隐含地包括在本文中。

浓度、尺寸、量和其他数值数据在此可以以范围形式呈现。应当理解的是，这种范围形式仅仅是为了方便和简洁而使用，并且应该被灵活地解释为不仅包括明确记载为范围界限的数值，而且还包括包含在该范围内的所有个别数值或子范围，如同明确地记载了每个数值和子范围。例如，重量比范围为约0.5重量％至约10重量％不仅包括明确记载的0.5重量％和10重量％的界限，还包括个别重量例如1重量％和5重量％，以及子范围例如2重量％至8重量％、5重量％至7重量％等。

具体实施方案

根据这些定义，提供了几种通过在目标表面上原位形成过酸来消毒体积空间内的那些表面的方法。这些方法的潜在应用非常多样化，包括但不限于对食物产品和加工表面；医疗护理表面和器械；实验室；厕所；车辆；学校；办公室；公共交通工具；工业、商业和家庭护理设施；供暖、通风和空调(HVAC)系统；和无数其他区域和表面进行消毒。本发明克服了在将它们用于灭菌之前与形成过酸相关的缺陷，特别是关于过酸在溶液中的不稳定性和安全性。

虽然其他灭菌方法试图通过在反应混合物中包含一种或多于一种添加剂以促进过酸在体系中的保留来解决过酸稳定性和安全性问题，但是许多这些添加剂的生产是昂贵的，并且不容易通过不从事化学工业的普通人来实现。相反，本发明利用过酸化学的能力来消毒目标表面，同时利用具有非常长的保质期且通常被认为是安全的成分，因为人们可以在他们当地的杂货店或百货商店获得它们。

不受理论的限制，认为过酸与消毒剂一样是有效的，因为它们是可以不可逆地破坏微生物内的蛋白质和DNA的强效氧化剂。当强氧化剂如过氧化物化合物与有机酸化合物接触时，在酸催化反应中形成过酸。例如，在使用乙酸作为有机酸化合物的体系中，加入过氧化物化合物例如过氧化氢可以导致处于平衡时产生过乙酸和水的反应，如下所示：

一旦在待消毒的表面上形成过酸，它就是强亲电子的。如果在具有过酸的溶液中不存在富电子源，则过量的水会驱使平衡向过酸水解移动并返回到母体酸的产生。另外，随着母体酸变得越来越显酸性，所得过酸同样变得更具反应性。因此，虽然所得到的过酸在这些条件下可以变成甚至更好的消毒剂，但是无论在应用前多么迅速地混合各个成分，其也会更不稳定并且可能永远不会到达目标表面。因此，本发明的实施方案在工业应用中可以类似地比现有技术更有效，其中使用了更强力的和更严格控制的成分且不会出现成本问题。

在本发明的第一实施方案中，提供了一种对需要在体积空间内消毒的表面进行消毒的方法，包括以下步骤：将包含第一过酸反应物化合物的第一含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，该第一过酸反应物化合物是过氧化物化合物或有机酸化合物；用足够的时间以使得第一含水组合物分布在整个体积空间中，并在表面上沉积和聚结成层；将包含第二过酸反应物化合物的第二含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，该第二过酸反应物化合物是第一过酸反应物化合物中的另一种；用足够的第二时间以使得第二含水组合物的液滴沉积在第一含水组合物的聚结层上，以形成反应层，从而在反应层上原位形成过酸并对表面进行消毒。

只要过酸仅在待消毒的表面上形成，预期该方法的有效性与分散过酸反应物化合物的顺序无关。因此，第一过酸反应物化合物可以是有机酸化合物或过氧化物化合物，只要第二过酸反应物化合物是与被选为第一过酸反应物化合物相对的化合物即可。例如，如果过氧化物化合物被选为第一过酸反应物化合物，则第二过酸反应物化合物是有机酸化合物，如果有机酸化合物被选为第一过酸反应物，则第二过酸反应物化合物是过氧化物化合物。尽管含有过酸反应物化合物的组合物通常大多数是含水的，但水不需要占据组合物的大部分。此外，可以使用任何能够促进由过氧化物化合物和有机酸化合物形成过酸的液体载体体系。

过氧化物化合物可以是能与有机酸化合物反应形成过酸的任何化合物。通常，这些包括但不限于过氧化氢、金属过氧化物或臭氧。在一些实施方案中，含有过氧化物化合物的含水组合物包含至少约0.1重量％的过氧化物化合物，包括至少约0.5重量％、至少约1重量％、至少约2重量％、至少约4重量％、至少约6重量％、至少约8重量％、至少约10重量％、至少约12重量％、至少约14重量％、至少约16重量％、至少约18重量％、至少约20重量％、或至少约25％的过氧化物化合物。在其他实施方案中，含有过氧化物化合物的含水组合物包含小于或等于约25重量％的过氧化物化合物，包括小于或等于约20重量％、小于或等于约18重量％、小于或等于约16重量％、小于或等于约14重量％、小于或等于约12重量％、小于或等于约10重量％、小于或等于约8重量％、小于或等于约6重量％、小于或等于约4重量％、小于或等于约2重量％、小于或等于约1重量％、小于或等于约0.5重量％、或小于或等于约0.1重量％的过氧化物化合物。有用的范围可以选自约0.1重量％至约25重量％的任何值或者包括约0.1重量％至约25重量％的任何值的过氧化物化合物。该范围的非限制性实例可以包括约0.1重量％至约25重量％、约0.5重量％至约25重量％、约1重量％至约25重量％、约2重量％至约25重量％、约4重量％至约25重量％、约6重量％至约25重量％、约8重量％至约25重量％、约10重量％至约25重量％、约12重量％至约25重量％、约14重量％至约25重量％、约16重量％至约25重量％、约18重量％至约25重量％、约20重量％至约25重量％、约0.5重量％至约20重量％、约1重量％至约18重量％、约2重量％至约16重量％、约5重量％至约15重量％、或约7重量至约12重量％。在一些实施方案中，含水组合物包括约10重量％的过氧化物化合物。在优选的实施方案中，过氧化物化合物是过氧化氢。

有机酸化合物可以是任何能够在与过氧化物化合物反应时有效形成过酸的有机酸。通常，这些将包括但不限于羧酸。可以使用的羧酸的非限制性实例包括甲酸、乙酸、柠檬酸、琥珀酸、草酸、丙酸、乳酸、丁酸、戊酸、辛酸、氨基酸、及其混合物。在一些实施方案中，含有有机酸化合物的含水组合物包含至少约0.5重量％的有机酸化合物，包括至少约1重量％、至少约2重量％、至少约5重量％、至少约10重量％、至少约15重量％、至少约20重量％、至少约25重量％、至少约30重量％、至少约35重量％、至少约40重量％、至少约45重量％、或至少约50％的有机酸化合物。在其他实施方案中，含有有机酸化合物的含水组合物包含小于或等于约50重量％的有机酸化合物，包括小于或等于约45重量％、小于或等于约40重量％、小于或等于约35重量％、小于或等于约30重量％、小于或等于约25重量％、小于或等于约20重量％、小于或等于约15重量％、小于或等于约10重量％、小于或等于约5重量％、小于或等于约2重量％、小于或等于约1重量％、或小于或等于约0.5重量％的有机酸化合物。有用的范围可以选自约0.5重量％至约50重量％的任何值或者包括约0.5重量％至约50重量％的任何值的有机酸化合物。该范围的非限制性实例可以包括约0.5重量％至约50重量％、约1重量％至约50重量％、约2重量％至约50重量％、约5重量％至约50重量％、约10重量％至约50重量％、约15重量％至约50重量％、约20重量％至约50重量％、约25重量％至约50重量％、约30重量％至约50重量％、约35重量％至约50重量％、约40重量％至约50重量％、约45重量％至约50重量％、约1重量％至约35重量％、约2重量％至约20重量％、或约4重量％至约12重量％。在一些实施方案中，含水组合物包含约10重量％的有机酸化合物。在优选的实施方案中，有机酸化合物是乙酸。

如上所述，由有机酸化合物和过氧化物化合物合成过酸是酸催化过程(参见Zhao,X.等人,(2007)Journal of Molecular Catalysis A 271：246-252)。通常，有机酸如乙酸和以上列出的其它酸具有至少一个羧酸官能团，其酸性pKa值小于或等于约7，使得这些化合物适于与过氧化物化合物反应生成过酸。一些有机酸如柠檬酸具有多个羧酸基团，该多个羧酸基团各自具有低于7的pKa值，由此可以与过氧化物化合物反应形成过酸产物。然而，具有pKa值大于7的羧酸官能团的有机酸也可以用作基材，只要至少一个羧酸官能团的pKa值小于或等于约7即可。因此，在一些实施方案中，包含有机酸化合物的组合物的pH小于或等于约7。在进一步的实施方案中，反应层的pH小于或等于约7。

在一些实施方案中，将至少约90％、约95％、约97％、约98％或约99％的含水组合物分散为多个液滴。在进一步的实施方案中，将基本上100％的含水组合物分散为多个液滴。足以使每种含水组合物的多个液滴分散到体积空间中并在待消毒的表面上沉积和聚结成层的时间可以取决于若干因素，包括但不限于：液滴分散时的尺寸和速度；体积空间的体积尺寸和湿度；以及含水组合物中成分的特性和浓度。关于液滴尺寸，液滴到达并聚结在待消毒表面上的时间大致与液滴的尺寸成反比。因此，当液滴很小时，例如有效直径为约1微米至约2微米时，与液滴很大时相比，例如与有效直径为约50微米至约100微米时相比，液滴沉积在表面上需要更多的时间。尽管这些大的液滴尺寸在功能上足以对较大体积空间如房间或集装箱中的多个表面进行消毒，但是已经观察到，一旦液滴的有效直径达到约20微米或更大，液滴在空气中保持足够长的时间以克服重力并到达待消毒的表面的能力会降低。

因此，在一些实施方案中，多个液滴的大多数的有效直径为至少约1微米，包括至少约5微米、至少约10微米、至少约15微米、至少约20微米、至少约25微米、至少约30微米、至少约35微米、至少约40微米、至少约45微米、至少约50微米、至少约60微米、至少约70微米、至少约80微米、至少约90微米、或至少约100微米。在其他实施方案中，多个液滴的大多数的有效直径为小于或等于约100微米，包括小于或等于约90微米、小于或等于小约80微米、小于或等于约70微米、小于或等于约60微米、小于或等于约50微米、小于或等于约45微米、小于或等于约40微米、小于或等于约35微米、小于或等于约30微米、小于或等于约25微米、小于或等于约25微米、小于或等于约20微米、小于或等于约15微米、小于或等于约10微米、或小于或等于约5微米。多个液滴的大多数的有效直径的可用范围可以选自约1微米至约100微米或包括约1微米至约100微米的任何值。该范围的非限制性实例可以包括约1微米至约100微米、约5微米至约100微米、约10微米至约100微米、约15微米至约100微米、约20微米至约100微米、约25微米至约100微米、约30微米至约100微米、约35微米至约100微米、约40微米至约100微米、约45微米至约100微米、约50微米至约100微米、约60微米至约100微米、约70微米至约100微米、约80微米至约100微米、约90微米至约100微米、3微米至约75微米、或约10微米至约25微米。

然而，当液滴的有效直径小时，也可能会出现问题。众所周知，空气播散的液滴可以以小于约8微米至约10微米的有效直径被吸入并保留在肺部深处，如药物与生物开发(Drug and Biological Development)中所示：From Molecule to Product and Beyond，Ronald Evens编辑，第210页和应用部分，2007，其全部内容通过引用并入本文。因此，在本发明的一些实施方案中，当人处于该区域或体积空间中而含水组合物以液滴形式分散时，大多数的液滴的有效直径应保持在约10微米以上以避免深度肺渗透。因此，在一些实施方案中，含水组合物的分散的多个液滴的大多数的有效直径为约15微米。在含水组合物分散时人不处于房间中的其他实施方案中，多个液滴的大多数的有效直径可以是促进液滴在待消毒表面上分布、沉积和聚结的任何直径，包括如上所列举的有效直径。

在本发明的一些实施方案中，一旦第一含水组合物的多个液滴沉积在待消毒的表面上，液滴优选聚结成厚度基本均匀的层，以在表面上提供最大的覆盖范围。在优选的实施方案中，应当使聚结层的实际沉积厚度最小化，同时还基本上覆盖表面上的所有暴露的和未暴露的位置。聚结层的厚度取决于多个液滴的尺寸和表面张力。在多个液滴仅由水溶液中的过氧化物化合物或有机酸化合物组成的一些实施方案中，液滴可以具有接近纯水的表面张力，该表面张力在20℃下为约72达因/cm。在这种情况下，聚结层可以更厚，因为液滴在沉积于表面上之后会稍微扩散。因此，需要更多的组合物来完全覆盖并对整个表面进行消毒。相反，多个液滴可以另外包含降低组合物表面张力的非含水化合物。例如，纯乙醇在20℃时的表面张力约为22.27达因/cm。在这种情况下，具有较低表面张力的组合物液滴将更广泛地扩散，从而产生更薄的聚结层，其需要更少的组合物以完全覆盖并对表面进行消毒。

因此，在一些实施方案中，聚结层的有效均匀厚度，优选实际均匀厚度可以为至少约1微米，包括至少约2微米、至少约3微米、至少约5微米、至少约8微米、至少约10微米、至少约15微米、或至少约20微米。在其他实施方案中，聚结层的有效均匀厚度，优选实际均匀厚度可以为小于或等于约20微米，包括小于或等于约15微米、小于或等于约10微米、小于或等于约8微米、小于或等于约5微米、小于或等于约3微米、小于或等于约2微米、或小于或等于约1微米。含水组合物的聚结层的基本均匀厚度的有用范围可以选自约1微米至约20微米的任何值或包括约1微米至约20微米的任何值。该范围的非限制性实例可以包括约1微米至约20微米、约2微米至约20微米、约3微米至约20微米、约5微米至约20微米、约8微米至约20微米、约10微米至约20微米、约15微米至约20微米、或约3微米至约8微米。

在一些实施方案中，可以将醇加入至一种或两种含水组合物中，以降低沉积在待消毒表面上的组合物和液滴的表面张力。各含水组合物中所含的醇促使聚结层更薄而不必将液滴尺寸减小至较小的有效直径，足够小的直径可能会导致该区域或体积空间中的任何人或动物的深度肺渗透。此外，一些醇还独立地提供与过酸不同的杀生物活性。因此，与仅含有过氧化物化合物和有机酸化合物的反应层相比，在待消毒表面上原位形成过酸时结合使用醇可以提供对抗微生物活性的附加效应。

尽管可以以高浓度(70重量％或更高)使用液体形式的醇对器械或表面进行灭菌，但是当其挥发时，许多醇在这些相同浓度下是易燃的，尤其是当区域或体积空间的温度增加时。因此，在一些实施方案中，包含醇的含水组合物可以包含至少约0.05重量％、0.1重量％、1重量％、5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、40重量％、50重量％、60重量％、或70重量％的醇。在其他实施方案中，含有醇的含水组合物包含小于或等于约0.05重量％、0.1重量％、1重量％、5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、40重量％、50重量％、60重量％、或70重量％的醇。有用的范围可以选自约0.05重量％至约70重量％或包含约0.05重量％至约70重量％的任何值的醇。该范围的非限制性实例可以包括约0.05重量％至约70重量％、约0.1重量％至约70重量％、约1重量％至约70重量％、约5重量％至约70重量％、约10重量％至约70重量％、约15重量％至约75重量％、约20重量％至约70重量％、约25重量％至约70重量％、约30重量％至约70重量％、约40重量％至约70重量％、约50重量％至约70重量％、约60重量％至约70重量％、约1重量％至约25重量％、或约10重量％至约20重量％的醇。在一些实施方案中，包含醇的含水组合物可以包含约15重量％的醇。

存在于含水组合物中的醇可以是单一醇或多种醇的组合。醇可以包括具有1至24个碳的脂肪族醇和其他含碳醇。醇可以选自直链的或完全饱和的醇或其他含碳醇，包括带支链的脂肪族醇、脂环族醇、芳族醇和不饱和醇。多元醇也可以单独使用或与其他醇组合使用。可以用于本发明的多元醇的非限制性实例包括乙二醇(乙烷-1,2-二醇)、甘油(丙三醇、丙烷-1,2,3-三醇)、丙烷-1,2-二醇、聚乙烯醇、山梨糖醇、其他多元醇等。也可以使用其它非脂肪族醇，包括但不限于酚和取代酚、二十二烯醇、蓖麻油醇、花生醇、辛醇、癸醇、山嵛醇、月桂醇(1-十二烷醇)、肉豆蔻醇(l-十四烷醇)、十六烷基(或棕榈基)醇(1-十六烷醇)、硬脂醇(1-十八烷醇)、异硬脂醇、油醇(顺式-9-十八碳烯-1-醇)、棕榈油醇、亚油醇(9Z,12Z-十八碳二烯-1-醇)、反油醇(9E-十八烯-1-醇)、芹菜子醇(9E,12E-十八碳二烯-1-醇)、亚麻醇(9Z,12Z,15Z-十八碳三烯-1-醇)、反亚麻醇(9E,12E,15-E-十八碳三烯-1-醇)、及其组合。

在一些实施方案中，出于实际考虑，因其性质和成本可以使用甲醇、乙醇、异丙醇、叔丁醇和变性醇。可以选择醇以满足食品级和食品安全体系的要求。然而，许多醇，特别是伯醇，例如甲醇和乙醇，可以在与有机酸化合物的副反应中形成酯。作为非限制性实施例，乙醇和乙酸可以在室温下、特别是在酸性pH条件下形成乙酸乙酯。因此，在优选的实施方案中，因为异丙醇和叔丁醇分别是仲醇和叔醇，与有机酸化合物的副反应并不是有利的，因而可以选择异丙醇和叔丁醇。

在其他实施方案中，可以在各含水组合物中包含另外的化合物，以增强或补充在待消毒表面上原位产生的过酸的有效性。这些化合物可以包括一种或多于一种天然杀生物剂，例如麦卢卡蜂蜜和精油和/或通常在麦卢卡蜂蜜和精油中发现的天然杀生物化合物，例如丙酮醛、香芹酚、丁子香酚、芳樟醇、百里香酚、对伞花烃、月桂烯、冰片、樟脑、石竹素、肉桂醛、香叶醇、橙花醇、香茅醇和薄荷醇，包括其组合。蜂蜜，特别是麦卢卡蜂蜜长久以来已知为具有杀生物特性。先前已经描述了丙酮醛(麦卢卡蜂蜜的主要成分)的抗菌特性(参见Hayashi,K.,等人,(2014年4月)Frontiers in Microbiology,5(180)：1-6，其通过引用整体并入本文)。丙酮醛已经显示出对多重耐药菌有效，包括最小抑制浓度(MIC)低至0.005重量％的耐甲氧西林金黄色葡萄球菌(Staphylococcus aureus)(MRSA)、多重耐药铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)和致病性大肠杆菌(Escherichia coli)。

在其他实施方案中，精油可以包含在各含水组合物中。精油已经在整个人类历史中广泛用于药物，并且特别已知在低至0.001重量％的浓度下具有抗微生物活性，如在Effect of Essential Oils on Pathogenic Bacteria,Pharmaceuticals，第1451页至第1474页，第6卷，2013年，以及Antimicrobial Activity of Some Essential Oils AgainstMicroorganisms Deteriorating Fruit Juices,Mycobiology，第219页至第229页，第34卷，2006年中所描述的，其二者通过引用整体并入本文。在美国专利第6436342号中描述了精油作为消毒剂中成分的用途，其公开内容通过引用整体并入本文。可以包含在一种或多于一种含水组合物中的精油的非限制性实例包括牛至精油、百里香精油、柠檬草精油、柠檬精油、橙子精油、茴香精油、丁香精油、大茴香精油、肉桂精油、天竺葵精油、玫瑰精油、薄荷精油、胡椒薄荷精油、薰衣草精油、香茅精油、桉树精油、檀香精油、雪松精油、迷迭香精油、松树精油、马鞭草精油、勐腊毛麝香精油和拉坦尼根精油。

除了它们的抗微生物特性之外，在完成该方法后，几种精油产生令消毒室或体积空间的后续使用者愉悦的气味。因此，一种或多于一种天然杀生物剂或天然杀生物化合物，特别是精油和/或它们的化学成分，可以以低于MIC的浓度包含在含水组合物中。因此，在一些实施方案中，含水组合物可以包含一种或多于一种天然杀生物剂或天然杀生物化合物，其浓度为约0.001重量％、约0.005重量％、约0.01重量％、约0.05重量％、约0.1重量％、约0.25重量％、约0.5重量％、或约1重量％中的至少一个。在其他实施方案中，含水组合物可以包含一种或多于一种天然杀生物剂或天然杀生物化合物，其浓度小于或等于约0.001重量％、约0.005重量％、约0.01重量％、约0.05重量％、约0.1重量％、约0.25重量％、约0.5重量％、或约1重量％中的一个。有用的范围可以选自约0.001重量％至约1重量％以及包括约0.001重量％至约1重量％的任何值的天然杀生物剂或天然杀生物化合物。该范围的非限制性实施例可以包括约0.001重量％至约1重量％、约0.005重量％至约1重量％、约0.01重量％至约1重量％、约0.05重量％至约1重量％、约0.1重量％至约1重量％、约0.25重量％至约1重量％、约0.5重量％至约1重量％、约0.01重量％至约0.5重量％、约0.06重量％至约0.3重量％的天然杀生物剂或天然杀生物化合物。

不受特定理论的束缚，可以根据过酸反应物化合物或含水组合物的任何其他成分的期望浓度来优化聚结液体层或反应层的有效均匀厚度。在其他实施方案中，可以根据期望的有效均匀厚度来优化过酸反应物化合物或其他成分的浓度。例如，在期望过酸反应物化合物或其它反应成分的浓度相对稀释的一些实施方案中，则可以相应地调节分散的含水组合物的体积，以增加反应层的有效均匀厚度(因此，存在过酸反应物化合物的总量)并实现期望的微生物杀灭。这种实施方案可以用于形成一种或多于一种含水组合物的储备溶液浓度较低的情况，如用可以由消费者在其当地杂货店或药房购买的乙酸或过氧化氢。相反，在可获得工业级储备溶液的其他实施方案中，需要相对较高的过酸反应物浓度，或者体积空间相对较大，可以调节分散的含水组合物的体积以形成相对较薄的反应层。尤其是基于诸如储备溶液的浓度、期望的微生物杀灭、以及体积空间内的体积等因素，本领域技术人员具有确定过酸反应物化合物或其它成分浓度的必要知识以确定含水组合物的体积，以分散形成具有期望的有效均匀厚度的反应层。

上述包括过酸反应物化合物、醇和天然杀生物化合物的成分的优点是它们在灭菌完成后易于挥发。这些实施方案包括其中需要高周转率以使人们能够在完成消毒方法后尽快返回体积空间的情况。在待消毒表面上的聚结层的有效均匀厚度为约1微米至约20微米的实施方案中，含水组合物可以从经处理的表面快速蒸发，从而不需要另外的处理来除去不需要的成分和废产物，有利于表面所在区域的更快周转率。因此，这些实施方案需要少量地或完全避免使用非挥发性盐和高分子量材料，以促进包括待消毒表面的体积空间的高周转率。在一些实施方案中，含水组合物具有的挥发性为使得至少约90重量％，包括至少约95重量％、至少约99重量％、至少约99.5重量％、至少约99.7重量％、或至少约99.9重量％的反应层可以在形成的30分钟内蒸发。

为了增强含水组合物沉积在一个或多于一个表面上之后的挥发性，每种含水组合物的各个成分可以选择为以使其相较于在经消毒后很久的表面上保留的较稳定组分具有相对较高的标准蒸气压。含水组合物的几种典型成分的标准蒸气压列于下表1中。值得注意的是，表面上的未与有机酸化合物反应的过氧化氢随后会分解成水和氧气，水和氧气的每一种比过氧化氢本身更易挥发得多。

表1

常见含水组合物成分在20℃下的标准蒸气压

因此，在一些实施方案中，一种或两种含水组合物可以配制为使得含水组合物的至少约99.0重量％、或至少约99.5重量％、或至少约99.9重量％的成分在20℃时具有至少为1.0mm Hg的标准蒸气压。在进一步的实施方案中，一种或两种含水组合物可以配制为使得含水组合物的基本上100％的成分在20℃下具有至少约1.0mm Hg的蒸气压。

然而，在其它实施方案中，在至少一种含水组合物中包含另外的成分是有利的，以补充或增强对体积空间内表面的消毒作用，特别是在含水组合物沉积在表面上时并不会出现挥发性问题的情况下。此类另外的成分可以包括但不限于：表面活性剂、聚合物、螯合剂、金属胶体和/或纳米颗粒、氧化剂和其他化学添加剂，包括其组合，其使用描述于美国专利第6692694号、第7351684号、第7473675号、第7534756号、第8110538号、第8679527号、第8716339号、第8772218号、第8789716号、第8987331号、第9044403号、第9192909号、第9241483号和第9540248号，以及美国专利公开2008/0000931；2013/0199539；2014/0178249；2014/0238445；2014/0275267；和2014/0328949，其公开通过引用整体并入本文。

在一些实施方案中，除了如上所述的含有过酸反应物化合物的第一含水组合物或第二含水组合物之外，可以在一种或多于一种含水组合物中递送或分散补充成分，例如表面活性剂、聚合物、螯合剂、金属胶体和/或纳米颗粒、氧化剂、和其它如上所述的化学添加剂。在单一处理过程中，可以使用三种或多于三种的含水组合物并根据本发明的方法分散。因此，在这些实施方案中，过酸反应物化合物可以通过在方法期间分散的任何两种单独的含水组合物来递送，并且不必必须包括在分散的“第一”或“第二”含水组合物中，只要过氧化物化合物和有机酸化合物作为两种单独组合物的一部分分散，并在待消毒的表面上原位形成过酸。

在进一步的实施方案中，一种或多于一种另外的含水组合物可以包括基本上由水组成的至少一种含水组合物。基本上由水组成的分散组合物开辟了关于预处理步骤、中间步骤、和最终步骤的几种任选的可能性，这些步骤可以结合本文提供的方法实施。例如，在一些实施方案中，方法还可以包括以下步骤：将基本上由水组成的预处理组合物分散到体积空间中，以增加体积空间中的湿度，从而在过酸反应物化合物到达待消毒的表面之前，维持含有过酸反应物化合物的含水组合物的液滴，并且抑制或阻止其损失或蒸发到环境中。在一些实施方案中，可以将足够体积的基本上由水组成的预处理组合物分散到体积空间中，以将体积空间中的相对湿度提高至至少约50％，包括至少约60％、或至少约70％、或至少约80％、或至少约90％、或至少约95％、或至少约99％。在进一步的实施方案中，可以将足够体积或质量的基本上由水组成的预处理组合物分散到体积空间中，以将体积空间中的相对湿度提高至至少约90％。本领域技术人员可以确定基本上由水组成的预处理组合物的必要体积，以达到基于体积空间内的大气环境以及体积空间的笛卡尔坐标系的理想相对湿度。

在其他实施方案中，该方法可以包括以下步骤：在分散包含第一过酸反应物化合物的第一含水组合物之后，将基本上由水组成的中间组合物分散到体积空间中，以与来自空气的任何过量的或残留的第一含水组合物的液滴聚结并增强其沉积。在另一个实施方案中，该方法可以包括以下步骤：在分散并沉积包含第二过酸反应物化合物的含水组合物之后，将基本上由水组成的最终组合物分散到体积空间中，以与任何过量的或残留的第二含水组合物的液滴聚结并增强其沉积。除去含有过酸反应物化合物的任何含水组合物的过量或残留的悬浮液滴可以使得体积空间基本上不含在消毒过程中分散的任何化学成分。

可以控制任何预处理组合物、中间组合物或最终组合物的液滴尺寸，以增强含有过酸反应物化合物的残留或悬浮液滴的清除，以及促进在下方表面上的快速沉积。在一些实施方案中，大多数基本上由水组成的含水组合物的液滴的有效直径为至少约1微米、至少约10微米、至少约20微米、至少约30微米、至少约40微米、至少约50微米、或至少约100微米。优选地，大多数第三含水组合物的液滴的有效直径为约20微米至约30微米。在其他实施方案中，大多数的多个液滴的有效直径为小于或等于约1微米、或小于或等于约10微米、或小于或等于约20微米、或小于或等于约30微米、或小于或等于约40微米、或小于或等于约50微米、或小于或等于约100微米。大多数的多个液滴的有效直径的可用范围可以选自约1微米至约100微米或包括约1微米至约100微米的任何值。该范围的非限制性实例可以包括约1微米至约100微米、约10微米至约100微米、约20微米至约100微米、约30微米至约100微米、约40微米至约100微米、约50微米至约100微米、或约20微米至约30微米。

作为非限制性实例，在体积空间内对需要消毒的表面进行消毒的方法可以包括以下步骤：将基本上由水组成的第一含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，用足够的时间使第一含水组合物分布在整个体积空间中，并在表面上沉积和聚结成层；将包含第一过酸反应物化合物的第二含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，该第一过酸反应物化合物选自过氧化物化合物和有机酸化合物；用足够的第二时间使第二含水组合物的液滴沉积在第一含水组合物的聚结层上；将包含第二过酸反应物化合物的第三含水组合物的多个液滴分散到体积空间中，该第二过酸反应物化合物是第一过酸反应物化合物中的另一种；并且用足够的第三时间使第三含水组合物的液滴沉积在第一含水组合物和第二含水组合物的聚结层上以形成反应层，从而在反应层上原位形成过酸并对表面进行消毒。

在本发明的另一个实施方案中，各含水组合物的多个液滴可以带静电荷。美国专利第6692694号中描述了静电喷雾的实例，其公开内容通过引用整体并入。图1显示了根据现有技术的市售静电喷雾装置10的例子。静电喷雾装置10包含壳体12；与壳体12相关联的容器14，其用于存储液体；与容器14液体连通的多个喷嘴16，其用于分配雾化的液体液滴；和高容量充电系统18，其能够在液滴分散后赋予液滴静电荷。本领域技术人员会理解，可以利用任何静电喷雾装置来分散带静电荷的液滴，该静电喷雾装置包括喷射仅带正电荷的液滴的装置、喷射仅带负电荷的液滴的装置、以及能够调节以选择性地喷射带任何期望电荷的液滴的装置。在一些实施方式中，可以使用能够调节以选择性地喷射具有正电荷、负电荷、或中性电荷的液滴的静电喷雾装置。

通过用静电荷分散液滴具有几个可以利用的优点，包括但不限于：更有效和有针对性地在待消毒表面上分散、在非视线垂直表面和下侧表面上的应用、以及在表面上形成过酸之前增强过酸反应物化合物的活化。不受理论的限制，认为根据库仑定律，由于多个带相同电荷的液滴彼此排斥，因此施加静电荷会导致含水组合物的更有效的分散。如图2所示，从静电喷雾装置116的喷嘴分配的带负电荷的颗粒120会沉积在带正电荷或电中性的表面130的所有面上。液滴会额外均匀地分布在区域或体积空间，并沉积在物体的各种表面上，包括物体的后表面和下表面，以试图最大化液滴之间的距离。

由于分散在体积空间中的含水组合物的体积，带相同电荷的颗粒自动在表面上聚结成层。在一些实施方案中，第一含水组合物带静电荷以在待消毒的表面上提供均匀的液滴分布，然后将第二含水组合物分散到体积空间中。在其他实施方案中，可以通过使第二含水组合物的多个液滴具有与第一含水组合物的多个液滴相反极性的静电荷来进一步利用库仑定律，在第一含水组合物和第二含水组合物之间产生吸引力，并确保过酸反应物化合物在待消毒表面的聚结层中相互接触。

另外，可以选择置于含水组合物上的静电荷以增强过酸反应物化合物的反应性。在一些实施方案中，包含过氧化物化合物的含水组合物可以电喷雾为带负电荷，而包含有机酸化合物的含水组合物可以电喷雾为带正电荷。在其他实施方案中，能够发生相反的情况，其中包含过氧化物化合物的含水组合物可以电喷雾为带正电荷，且包含有机酸化合物的含水组合物可以电喷雾为带负电荷。总之，可以将静电荷(正、负或中性)的任何组合应用于任何含水组合物，且与任何含水组合物中存在的组分的特性无关。

除了增加含水组合物在待消毒表面上的沉积和增强过酸形成反应之外，利用电喷雾还为本文所述的方法带来了另外的其他益处。带静电荷的液滴对表面的吸引力不仅有利于促进待消毒表面上的反应，同时也为可能在该区域或体积空间中的任何人提供了另外的安全措施。较小的液滴会被吸引到人的鼻腔或嘴的表面，而不会以渗透到人的深肺中，它们的作用(如果有的话)很容易被身体中和。另外，带相同电荷的颗粒所经历的排斥可以导致液滴在空气中保留更长时间而不会因重力下落至地面。因此，可以使用更大的液滴尺寸，并且可以有利于更大体积空间内的表面的消毒。

在一些实施方案中，在通过静电喷雾分散第一含水组合物之前，体积空间内的表面也可以接地。由于在接地的表面和体积空间中的带电液滴之间产生电吸引力，因此液滴可以优先或仅被吸引到接地的表面。作为非限制性实例，医院房间中的高频接触或高度污染的表面(例如门把手、水龙头、和医院床栏杆和栅栏)可以通过在消毒之前使它们接地来靶向，从而促进房间在患者之间更快的周转。在其他实施方案中，在分散带静电荷的第一含水组合物之前，可以将区域或体积空间内已经接地的表面不再接地，以提供体积空间内的所有表面的更好的覆盖率。在进一步的实施方案中，可以将用第一含水组合物静电喷雾选定的接地表面与分散不具有静电荷的第二含水组合物结合使用，以在整个体积空间中提供普遍的表面覆盖。

类似地，可以将静电荷施加到不含过酸反应物化合物的另外的含水组合物的分散液滴上，以增强含水组合物在整个体积空间中的分布，或促进在其他方法步骤中分散的带静电荷的液滴之间的吸引或排斥。例如，在一些实施方案中，该方法可以包含以下步骤：将包含第一过酸反应物化合物的第一含水组合物的多个带正电荷的液滴分散到体积空间中，该第一过酸反应物化合物是过氧化物化合物或有机酸化合物；用足够的时间使第一含水组合物分布在整个体积空间中，并在表面上沉积和聚结成层；将包含第二过酸反应物化合物的第二含水组合物的多个带负电荷的液滴分散到体积空间中，该第二过酸反应物化合物是第一过酸反应物化合物中的另一种；用足够的第二时间，使得第二含水组合物的液滴沉积在第一含水组合物的聚结层上以形成反应层，从而在反应层上原位形成过酸并对表面进行消毒；将基本上由水组成的带正电荷的最终组合物的液滴分散到体积空间中；并且用足够的时间，使得第三含水组合物分布在整个体积空间中。在分散并沉积带负电荷的第二含水组合物之后，分散带正电荷的最终组合物可以有助于在消毒完成后除去留在体积空间中的第二含水组合物的任何过量或残留的液滴。

在一些实施方案中，可以在含水组合物雾化之前或在组合物已经分散之后施加静电荷。通过调节施加到静电喷涂器上的喷嘴的电压的大小、喷嘴尺寸或类型、以及通过喷嘴的含水组合物的流量，可以调整多个带静电荷的液滴的分布。

取决于表面的性质和污染、这些表面所在的体积空间的大小、对于每种含水组合物所选择的化合物，在没有人存在的情况下进行本文所述的方法可以是有利的。因此，在本发明的一个实施方案中，提供了一种消毒系统，其包括a)壳体；b)与壳体相关联的第一液体的第一容器；c)与壳体相关联的第二液体的第二容器；d)连接到壳体的喷嘴，其与第一容器和第二容器中的至少一个液体连通，并用于分配第一液体和第二液体中的至少一个的液滴流；e)用于在从喷嘴分配期间赋予至少第一液体静电荷的装置；f)包括存储器和编程程序的微处理器，其配置为分配预选量的第一液体和预选量的第二液体；和任选的g)定时机构，其用于控制第一液体的分配和第二液体的分配之间的时间量。

在另一个实施方案中，消毒系统可以另外包括与喷嘴液体连通的与壳体相关联的第三容器，其用于第三液体。结合将第三容器包括在消毒系统中，微处理器可以配置为用于分配预选量的第三液体，并且定时机构可以控制分配第一液体、第二液体和第三液体之间的时间量。在一些实施方案中，第三液体基本上由水组成，其可以在分散包含过酸反应物化合物的任一含水组合物之前或之后应用于上述任何预处理步骤、中间步骤和最终步骤中。

可以通过除了对待消毒表面电喷雾之外的方法来进行含水组合物中的过酸反应物化合物的递送，特别是那些表面是在通风管道内、有限空间内、或非常大的体积空间内的情况。在这些情况下，在环境空气中蒸发含水组合物或将它们引入热气流中会是非常有效的。美国专利第8696986号和第9050384号中已经描述了使用这些方法来灭菌，其公开通过引用整体并入本文。与上述其他专利引用类似，这些专利中描述的方法要求形成过酸并之后分配到体积空间中。相反，过酸反应物化合物在单独的应用步骤中分散，从而仅在待消毒的表面上原位形成过酸。

在一些实施方案中，可以使用包括以下步骤的方法对包含环境空气的体积空间内需要消毒的表面进行消毒：a)加热包含过氧化物化合物的第一含水组合物，以在环境空气中产生包含过氧化物化合物的蒸气；b)用足够的第一时间，以使得包含过氧化物化合物的蒸气分布在整个体积空间中，并且冷却、凝结并在表面上沉积成液体层，该液体层包含过氧化物化合物；c)加热包含有机酸化合物的第二含水组合物，以产生包含有机酸化合物的蒸气；d)用足够的第二时间，以使得包含有机酸化合物的蒸气分布在整个体积空间中，并且使有机酸化合物冷却、凝结并沉积在包含过氧化物化合物的液体层上以形成反应层，从而在反应层上原位形成过酸并对表面进行消毒。

在一些实施方案中，为了形成蒸气，含水组合物可以加压进料到雾化装置中，在其中将组合物以高压雾的形式机械地引入环境温度的大气中，形成雾或喷雾。然后，通过重复地使雾或喷雾紧挨着一个或多于一个集成到雾化装置的加热元件经过，来加热和蒸发雾或喷雾。当含水组合物重复循环时，在任何使用者可选择的温度下，例如高于约250℃，其进一步分散成含有分子水、过酸反应物化合物和任何另外的任选添加的杀生物剂(如上所述)的过热蒸气。或者，将第一含水组合物和第二组合物足以在少于约30分钟(包括少于约25分钟、或约20分钟、或约15分钟、或约10分钟或约5分钟)的时间内分别蒸发大多数的第一含水组合物和第二含水组合物的温度下加热。在另一个实施方案中，将第一含水组合物和第二组合物加热至足以在约2分钟内蒸发大多数的第一含水组合物和第二含水组合物的每种的温度。

在离开雾化装置后，随着过热蒸气通过空气分散并沉降，其冷却下来。在使用中，雾化装置可以位于距待消毒表面足够的距离处，使得蒸气温度在其沉积在表面上时小于或等于约55℃。在一些实施方案中，在接近储存设施中的环境温度的温度下应用蒸气，最佳为约10℃至约25℃。通过使蒸气冷却到该温度，使用者可以安全地将蒸气应用到惰性固体表面和农产品的非惰性表面上。在整个方法应用40分钟至8小时的时间段的实施方案中，在体积空间内基本上所有表面都可以消毒，从而杀死储存的农产品上的和在其中储存农产品的储存设施表面上的几乎所有细菌、细菌孢子、真菌、原生动物、藻类和病毒。

与含水组合物的液滴分散至空气中的本发明的上述其它实施方案类似，根据本发明的涉及蒸发的消毒方法在干燥环境中也显示了降低的效果。因此，在一些实施方案中，蒸发方法还可以包括通过分散基本上由水组成的蒸发的组合物来增加该区域湿度而预处理区域或体积空间的步骤。

在本发明的另一个实施方案中，在将第一含水组合物和第二含水组合物分散到体积空间中之前，可以通过将它们引入热气流来蒸发。在一些实施方案中，加热的气流是无菌空气，但也可以使用其他气体，例如氮气、CO₂或惰性稀有气体载体。气流可以加热至高于约250℃的任何使用者控制的温度。可以通过本领域技术人员熟知的任何方法将含水组合物引入空气流中。在优选的实施方案中，含水组合物直接分散至流中。与上述实施方案类似，一旦含有含水组合物的蒸气分散到体积空间中，足以使蒸气冷却、凝结并在表面上沉积成液体层的时间将根据包括但不限于以下因素而变化：含水组合物中成分的特性和浓度以及待消毒表面材料的性质。

在本发明的另一个实施方案中，任何上述方法还可以包括用基本上由紫外(UV)光组成的波长照射待消毒表面的步骤。已知紫外线会杀死空气中、表面上和液体中的病原体。采用UV光杀死病原体的方法描述于美国专利第6692694号和第8110538号中，其公开内容通过引用整体并入本文。除了具有其本身的杀生物活性外，紫外线还可以激活过氧化物化合物，使得其在与有机酸化合物反应形成过酸时更具反应性。例如，当过氧化氢被强紫外光轰击以形成两个羟基自由基时，可以激活过氧化氢。在优选的实施方案中，一旦含有过氧化物化合物的含水组合物沉积并聚结在待消毒的表面上，则用基本上由UV光组成的波长照射表面。或者，含有过氧化物化合物的组合物可以在其分散时用基本上由UV光组成的波长照射。可以使用本领域技术人员熟知的任何方法产生UV光。

在本发明的一些实施方案中，上述用于在待消毒的表面上产生过酸的消毒方法可以用于多种用户识别的杀生物目的，包括抗微生物、漂白或消毒应用。在其他方面，产生的过酸可以用于杀死与食物产品相关的一种或多于一种食源性致病细菌，包括但不限于鼠伤寒沙门氏菌(Salmonella typhimurium)、空肠弯曲杆菌(Campylobacter jejuni)、单核细胞增生利斯特氏菌(Listeria monocytogenes)、和大肠杆菌(Escherichia coli)0157:H7、酵母和霉菌。

在一些实施方案中，根据本发明的方法和系统产生的过酸有效用于杀灭与医疗护理表面和器械相关的一种或多于一种致病细菌，其包括但不限于鼠伤寒沙门氏菌、金黄色葡萄球菌(Staphylococcus aureus)、猪霍乱沙门氏菌(Salmonella choleraesurus)、铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)、大肠杆菌、分枝杆菌(Mycobacteria)、酵母和霉菌。在其他实施方案中，所产生的过酸在家庭或工业应用中也是有效的，并且可以应用于各种区域或体积空间，包括但不限于公共交通中的车厢(图3)、金属集装箱的内外表面(图4)、手术室(图5)、医院病房(图6)、厨房、浴室、工厂、医院、牙科诊所、餐馆、洗衣店或纺织店、以及食品加工厂。

另外，可以将含有过酸反应物化合物的组合物应用到具有光滑、不规则、或多孔形貌的各种坚硬或柔软表面上。合适的硬表面包括例如建筑物表面(例如，地板、墙壁、窗户、水槽、桌子、柜台和指示牌)；饮食餐具；硬表面医疗或手术器械和装置；和硬表面包装。这种硬表面可以由多种材料制成，包括例如陶瓷、金属、玻璃、木制品或硬塑料。合适的软表面包括例如纸、过滤介质、医院和手术床单和服装、软表面医疗或手术器械和装置；和软表面包装。这种软表面可以由多种材料制成，包括例如纸、纤维、织造织物或非织造织物、软塑料和弹性体。图6具体示出医院病房中可以消毒和灭菌的各种表面，包括墙壁230、地板232、床架234、病人护理设备236、床头柜238和床上用品240。

此外，根据本发明的方法和系统产生的过酸对多种微生物有效，例如革兰氏阳性有机体(单核细胞增生利斯特氏菌或金黄色葡萄球菌)、革兰氏阴性有机体(大肠杆菌或铜绿假单胞菌)、过氧化氢酶阳性有机体(藤黄微球菌(Micrococcus luteus)或表皮葡萄球菌(Staphylococcus epidermidis))或孢子有机体(枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis))。

在本发明的一些实施方案中，可以仅使用食品级成分来实施所述方法。例如，尽管不是必需的，但本发明中的消毒方法可以基本上不含通常存在于许多可商购的表面清洁剂中的成分。可以省略的非食品级成分的实施例包括但不限于醛如戊二醛、含氯和溴的成分、含碘伏的成分、含酚的成分、含季铵的成分等。此外，由于在待消毒的表面上原位形成过酸，因此可用于在消毒目标表面之前防止过酸水解的重过渡金属、表面活性剂、或其他稳定化合物也并非是必要的，并且可以将其从会与食品制备表面或食品本身接触的含水组合物中略去。

因此，直接在待消毒的表面上产生过酸的方法可以用于食品和植物物种以减少表面微生物群，或用于处理这些食品和植物物种的制造场所、加工场所、或冷藏和非冷藏运输场所。例如，该组合物可以用于食品运输线(例如，作为带式喷雾器)；靴子和手洗蘸锅；食物储存设施；集装箱；有轨车；防腐空气循环系统；冷冻和冷却设备；饮料制冷机和加热器；烫漂器；砧板；第三槽区域；和肉类冷却或烫洗装置。

虽然已经描述了本发明的特定实施例，但是可以在本公开的精神和范围内进一步修改本发明。本领域技术人员会认识到或能够使用不超过常规的实验来确定本文所述的具体步骤、实施方案、权利要求、和实施例的众多等同方案。因此，这些等同方案被认为是在本发明的范围内，因此本申请旨在涵盖使用其一般原理的本发明的任何变化、用途或修改。此外，本发明旨在覆盖本发明的这些偏离，这些偏离属于本发明所属领域的已知或惯常实践，并且落入所附权利要求中。

应当理解的是，为了清楚起见，在不同实施方案的上下文中描述的本发明的某些特征也可以在单个实施方案中组合提供。相反，为了简洁起见，在单个实施例的上下文中描述的本发明的各种特征也可以单独提供或以任何合适的子组合提供，或者在本发明的任何其他描述的实施方案中适当地提供。在各种实施方案的上下文中描述的某些特征不被认为是那些实施方案的必要特征，除非在没有那些要素的情况下该实施方案无法实施。

本说明书中提及的所有参考文献、专利和专利申请的内容均通过引用并入到本文中，并且不应解释为承认这样的引用文件可作为本发明的现有技术。本说明书中所有并入的出版物和专利申请均表示本发明所属领域的普通技术水平，并且以如同具体指出且通过引用单独指出每个单独的出版物或专利申请的程度来并入。

通过以下可行的和预示的实施例进一步说明本发明，这些实施例均不应解释为限制本发明。另外，就所使用的章节标题来说，其不应被解释为必要的限制。使用过去时来描述原本表示为解释性或预示性的实施例并不旨在反映实际上已经实施了解释性或预示性实施例。

工作实施例

以下实施例说明了目前已知为最好的本发明的实施方案。然而，应该理解的是，以下仅是本发明原理的应用的示例或说明。在不脱离本发明的精神和范围的情况下，本领域技术人员可以设计出许多修改以及替代的组合物、方法和系统。因此，虽然以上已经具体描述了本发明，但是以下实施例提供了与目前被认为是本发明最实用和优选的实施方案有关的进一步细节。

实施例1：封闭系统电喷雾分布研究

根据本公开的实施方案进行研究，以使用静电喷雾装置评价含有5重量％乙酸的含水组合物在多个目标表面上的分布。将两个分析天平放置在1立方米的透明手套箱(“立方体”)内，并连接到计算机站，该计算机站配置为收集和记录随时间变化的质量测量值。每个天平的标准读数误差为0.005克。在每个天平上，将1000平方厘米的塑料片放在称量盘内。每个天平的位置交错地置于沿静电喷雾器的x、y和z轴的不同位置，静电喷雾器放置在立方体的一端。

用内部覆盖着透明乙烯基树脂的木质外部框架构造立方体。立方体的地板是白色的Formica。将前室放置在立方体的一个壁的下部。前室有一个排气扇。立方体的另一面墙上有一扇门，这可以使立方体的整个墙壁像门一样打开。当立方体排气时，通过在立方体天花板上并且与前室对面的壁相邻的上角上的入口提供补偿空气。入口用HEPA过滤器覆盖，其使用高效炉过滤器作为预过滤器。为了在立方体对外部环境封闭的情况下操纵立方体内的材料，在前室对面的墙壁上安装单个手套，并且在前室自身附近安装两个手套。如上所述，在每个手套台附近安装架子，以能够将天平交错地放置在x、y和z位置。立方体内还安装了数字温度计和湿度计。

使用的静电喷雾装置是Hurricane ES^TM便携式静电喷雾器，其放置在立方体的前室内。喷雾器的补偿空气来自立方体并通过喷雾器下方，因此它可以进入喷雾器的后部。迫使该空气通过其中具有测试溶液的喷雾器，并迫使该空气通过三个电极通路中的三个喷嘴。然后喷雾通过含有高强度UVC光的短区室，然后进入立方体。测试溶液进料管线穿出前室并延伸到位于分析天平上的烧杯中。将约24.5克的每种测试溶液通入立方体中，得到约3微米的理论有效膜厚度。待测物体放置在喷雾器的直线外侧，因此它们仅接受间接喷雾，模拟实际待消毒表面的潜在条件。在每次实验期间，立方体的所有开口都与外部环境密封。

然后将乙酸组合物静电喷射于整个立方体中30秒，设定颗粒尺寸为约15微米。选择应用时间以提供通过天平所测量的处理空间内的2微米厚的涂层。在应用过程中，计算机收集并记录来自两个天平的质量测量值。测试结果如下：

表2

沉积在天平A和天平B上的第一含水组合物的质量表现出0.015+/-0.010克的差异。结合定性观察结果，立方体的内表面看起来均匀地涂有乙酸溶液，认为电喷雾方法将第一含水组合物均匀地分布在立方体内。

实施例2：第一含水组合物和第二含水组合物的制备

根据本发明的实施方案制备含有过酸反应物化合物的两种单独的含水组合物，一种含有乙酸，一种含有过氧化氢，其包含大致量的下列成分。

第一含水组合物：

8％(重量/重量)乙酸

15％(重量/重量)乙醇

0.003％(重量/重量)肉桂油

76.997％(重量/重量)蒸馏水

第二含水组合物：

5％(w/w)过氧化氢

15％(w/w)乙醇

80％(w/w)蒸馏水

将第一含水组合物和第二含水组合物置于单独的容器中，直到它们可以分散在体积空间内需要消毒的表面上。

实施例3：通过连续添加实施例2的含水组合物进行封闭系统对数杀灭(Log-Kill)研究

根据本公开的实施方案进行研究，以通过连续应用实施例2的两种含水组合物从而直接在封闭系统内待消毒表面上原位形成过酸来确定针对常见细菌菌株的抗微生物活性。封闭系统是实施例1中使用的立方体。选择来自四种细菌——枯草芽孢杆菌(Bacillussubtilis)、藤黄微球菌(Micrococcus luteus)、深红螺菌(Rhodospirillum rubrum)和表皮葡萄球菌(Staphylococcus epidermis)——的可商购的菌株的培养物用于对数杀灭研究，这是因为这些菌株具有针对常见杀生物剂的几种已知防御机制，同时具有彼此不同的物理特性。将灭菌的预灌注琼脂板用作生长培养基以产生每种细菌的菌落。每个菌种接种8块板。在这8块板中，将4块板暴露于实施例2的两种含水组合物的连续应用，并且将4块板作为对照。使用标准T-划线法来接种板用于对数-杀灭研究，其中板的第四象限中的细菌浓度相对于第一象限稀释约1000000×。然后将每个菌种的测试板置于打开盖子的立方体内。用胶带密封对照板。

在关闭立方体后，使用Hurricane ES^TM便携式静电喷雾器将第一含水组合物的多个液滴静电应用于整个立方体上。根据Hurricane ES^TM喷雾器的制造商提供的说明书，使用6盎司/分钟的流量喷雾液滴30秒，该流量与10微米至20微米的液滴尺寸相关。如由溶液质量所确定的，选择第一含水组合物的应用时间，以在处理空间内的板上提供具有经计算的2微米厚度的涂层。在完成第一含水组合物的喷雾后约1分钟，使用手动喷雾器在约6至8英寸的距离喷雾第二含水组合物3秒，不触碰整个系统并持续另外5分钟。在排出空间的剩余喷雾后，在将测试板带入周围环境之前，其用盖子封闭在立方体内，并用胶带密封。在从立方体转移到外部环境期间，无意地打开枯草芽孢杆菌测试板1和2的盖子。立即关闭这些板并用胶带密封。然后将所有密封的测试板和对照板在约28℃下孵育并在1天、2天和4天后进行检查。

提供测试结果如下：

表3

表4

表5

所有对照均产生预期结果，阳性对照板未用连续应用的含有过酸反应物化合物的含水组合物处理，显示出在开放环境中符合每种有机体生长特征的生长。在16块对照板上，板的第四象限中平均有4个菌落，表明在初始接种中有4000000个菌落。

1天后在两个枯草芽孢杆菌测试板上观察到菌落。然而，这些测试板是在方法完成之后但在密封盖子之前无意中暴露于周围环境的那些。这些菌落具有与枯草芽孢杆菌对照板上的菌落不同的形态。因此，基于当盖子无意中打开时被引入板上的细菌，认为这些菌落代表假阳性。因为在先前已经暴露于过酸的平板上发现了菌落，这些结果也表明测试板本身能够支持细菌生长，并且在其余测试板上没有观察到菌落是由于实验中所采用的消毒方法。因此，在其余测试板上缺少菌落，加上在对照板上观察到的大约4000000个菌落，表明该方法对于至少log-6杀灭率是有效的，表示杀死至少99.9999％最初在板上存在的细菌。

实施例4：中等尺寸体积空间电喷雾分布研究

根据本公开的实施方案进行研究，以使用静电喷雾装置评价含有1重量％乙酸的含水组合物在多个目标表面上的分布。使用的静电喷雾装置是Hurricane ES^TM便携式静电喷雾器。测试表面所在的实验室空间与周围环境封闭隔开，且其体积约为30立方米，大约相当于一个小型病房的大小。将电喷雾装置放置在大约2英尺高且距离实验室空间的一个角大约5英尺的平台上，方向为面向相对的对角，使得能够测试电喷雾装置背后沿y轴的分布(定义如下)。将若干pH测试条固定在整个实验室空间，特别是墙壁、地板、天花板和设备，包括暴露和未暴露的表面。在电喷雾乙酸组合物之前和之后评估pH条带的响应于暴露于乙酸组合物的颜色变化。每次应用带负电荷的乙酸组合物的喷雾。

根据Hurricane ES^TM喷雾器的制造商提供的说明书，对于每次应用，使用6盎司/分钟的流量来喷雾乙酸组合物约45秒，该流量与10微米至20微米的液滴尺寸相关。喷雾完成后，研究人员进入房间评估pH条带。经过三次试验，每个pH条带在每次试验期间均显示出颜色变化，表明乙酸组合物与每个条带接触，甚至是与隐藏或未暴露的pH条带接触。

定量每个pH条带位置处的pH，并且在图7中显示了随电喷雾装置上的喷嘴的x、y和z方向上的变化的pH分布。每条线代表从该区域内的每个pH条带收集的数据的最佳拟合线。较低的pH值表明在该位置的pH条带所接触的乙酸多于较高pH值的位置处pH条带所接触的乙酸。所有距离均以英寸为单位计算。x轴定义为垂直于电喷雾装置的向外方向的水平轴。y轴定义为平行于电喷雾装置的向外方向的水平轴。电喷雾装置的喷嘴定向为与x轴和y轴二者成45°角喷射。z轴是从喷雾器的喷嘴直接向上或向下延伸的垂直高度。在x轴和z轴上，与乙酸喷雾的接触通常随着距喷雾器的距离的增加而增加，如通过在那些位置测量的降低的pH所证明的。然而，效果是双曲线型的并且在一段时间后变平。然而，沿着y轴，覆盖范围通常在更远离喷雾器的距离处减小，尽管在电喷雾前方(正距离值)和后方(负距离值)观察到大致相同的减小。但是在所有情况下，尽管沿z轴的影响更明显，但在测量位置的最大覆盖处与最小覆盖处的pH之间的差异很小。

实施例5：反应参数的多维分析及其对细菌杀灭百分率的影响

根据本公开的实施方案进行研究以评估几个反应参数对微生物杀灭百分率的影响。所测试的反应参数包括：含水组合物中过酸反应物化合物的浓度、含有过酸反应物化合物的含水组合物的添加顺序、分散过酸反应物化合物时所施加的电荷、每种含水组合物中所含的醇浓度、每种组合物中包含的天然杀生物剂或杀生物化合物的浓度、以及用基本上由紫外光组成的波长照射表面的效果。在醇包含在含水组合物中的所有实验中，醇是乙醇。在包括天然杀生物剂的所有实验中，天然杀生物剂是肉桂油。在每个实验的含水组合物的配方中使用的典型储备溶液包括蒸馏水、35％食品级过氧化氢、99％冰醋酸、95％乙醇、以及用乙醇稀释至20％浓度的肉桂油。

所有实验均在实施例1中使用的立方体中进行。使用的静电喷雾装置是HurricaneES^TM便携式静电喷雾器，将其改造为能够分散具有负电荷、正电荷、和电中性的液滴。根据实施例3的程序，在每个实验中测试三种不同的细菌：枯草芽孢杆菌、藤黄微球菌和表皮葡萄球菌。将细菌杀灭量评估为杀灭百分率而不是对数杀灭，以评估其中不包括一种或多于一种反应成分的实验，有助于分析比较所有实验结果。在每次实验之后的24小时、3天和5天，对含有细菌的培养皿进行分级。根据实施例3的程序，与每个实验并列进行细菌对照反应。为了确保恒定的湿度并促进每种含水组合物的液滴的沉积，在每个实验中使用预处理步骤，其中在立方体内喷射电中性蒸馏水直至立方体内的相对湿度在湿度计上显示为90％。

每个实验的数据被编译到JMP，其是一种可获自SAS Institute Inc的统计分析软件，其能够分析、模拟并可视化若干变量的数据，从而确定多个维度上的变量之间的相关性。特别地，根据针对每个反应参数所收集的多个数据点，在两个维度上确定杀灭百分率。使用所有已编译的数据，JMP软件于是可以计算出模型，该模型可以用于确定在未经测试的浓度或单个反应参数的值对细菌杀灭百分率的影响，以及确定系统内一个反应参数对于其他反应参数影响细菌的能力的影响。

在第一组实验中，确定过氧化氢、乙酸、乙醇、肉桂油的存在，紫外光照射和含水组合物在电荷存在下的分散的影响。根据下表6测试了13个单独的反应条件。杀灭百分率一列中报告的值表示所有三种细菌的平均杀灭百分率，每个实验重复三次。

表6

如表6所示，“x”表示实验条件中该成分存在；“HP”＝5重量％过氧化氢；“AA”＝8重量％乙酸；“EtOH”＝16重量％乙醇；“UV”＝在反应条件下由紫外线照射表面；“电荷”＝至少一种含水组合物带静电荷分散；以及“Cinn”＝0.1重量％肉桂油。“组合物1”是指首先分散的含水组合物，“组合物2”是指其次分散的含水组合物。在适用的情况下，括号中显示了含水组合物分散时的静电荷。在反应条件中存在乙醇的实验中，在两种含水组合物中都包含乙醇。在反应条件中存在肉桂油的实验中，将肉桂油与乙酸一起加入组合物中。在其中表面暴露于UV光的实验中，使用根据实施例1的方法。实验2至实验7表示在每种分散的含水组合物中包含过酸反应物化合物的反应条件，而实验8至实验13表示其中省略了一种或两种过酸反应物化合物的对照反应。

表6中的结果表明，在包括两种过酸反应物化合物的实验中(实验2至实验7)，杀灭百分率明显大于包括一种或不包含过酸反应物化合物的实验8至实验13中的任何一个。此外，仅包括过氧化氢或乙酸的实验8和实验9的杀灭百分率明显小于包括两种化合物的实验2至实验7中的任何一个。该结果表明在表面上形成了过酸，并且增加的细菌杀灭是形成过酸的结果。实验4至实验7改变了与每种含水组合物相关的分散顺序和电荷，其各自显示了彼此相似的杀灭百分率。实验4至实验7，特别是实验4至实验6中的反应条件确实说明，相对于其中不存在乙醇、UV或肉桂油的反应，乙醇、UV或肉桂油中的至少一种对杀灭百分率具有增加的效果(实验2和实验3)。

在第二组实验中，在174个单独的实验过程中，根据添加顺序和静电电荷，研究了过酸反应物化合物、乙醇和肉桂油的浓度的影响。在几个反应中，一些反应成分的浓度有意保持在低水平，以确定其他反应条件的影响。测试的乙酸浓度为含水组合物的0重量％至15重量％；测试的过氧化氢浓度为含水组合物的0重量％至10重量％；测试的乙醇浓度为含水组合物的0重量％至16重量％；并且测试的肉桂油浓度为含水组合物的0重量％至0.16重量％。

随着改变一个或多于一个反应变量，将每个实验的杀灭百分率数据编译到JMP程序中。来自所有174个实验的数据用于计算预测所有反应条件下和每个反应成分的测试浓度范围的平均杀灭的模型。计算模型确定有9个对杀灭百分率有影响的统计学显著(R²＝97％)的独立变量，包括：乙酸浓度、第二分散含水组合物的电荷极性、肉桂油浓度、包含过氧化氢的组合物的存在和添加顺序、过氧化氢浓度、以及表面是否用紫外光照射。其他术语包括含有过氧化氢的组合物的添加顺序的平方、过氧化氢浓度的平方、是否将用紫外光照射表面与加入过氧化氢相结合，以上术语也是统计学相关的。

图8和图9显示了分别考虑的每种成分对杀灭百分率的影响(图8)以及当一起分析时的影响(图9)。在图8中，当乙酸(AA-a)、肉桂油(EO-a)、和过氧化氢(HP-a)的实际浓度均为0时，该模型预测细菌的杀灭百分率为0。该结果相当于没有添加任何反应成分的对照反应。尽管第二组合物的电荷(Chrg 2)和加入顺序(HP顺序)的曲线标明为连续的线，但这些图是JMP程序的人工产物。对于第二组合物的电荷，值-1表示负电荷，值0表示电中性，值+1表示正电荷。对于添加顺序，HP顺序值0表示不存在过氧化氢，HP顺序值1表示过氧化氢分散在第一含水组合物中，HP顺序值2表示过氧化氢分散在第二含水组合物中。不出意外的是，添加过氧化氢对杀灭百分率的影响比添加等量乙酸的影响更明显。然而，添加HP的效果似乎在较高浓度下趋于平稳，而添加更多乙酸的相关性似乎是线性的。这种现象可能表明乙酸必须以高于这些实验中测试的浓度存在，以最大化过氧化氢的作用，使得过氧化氢浓度和杀灭百分率之间的关系更加线性(如果存在这种关系的话)。另一方面，在较高浓度的过氧化氢下趋于平稳可以表明对细菌杀灭百分率的淬灭效应。

另一方面，图9显示了每个反应参数对杀灭百分率的最大影响。在每种情况下，当特定反应参数的曲线达到100％时，它表示在所测试的所有浓度和反应条件下每个变量的最佳值。每个x轴标签上方的值表示每个变量的最佳值。值得关注的是，乙酸和肉桂油浓度的最佳值处于最大测试值(15重量％的乙酸，0.16重量％的肉桂油)处，表明可以使用更高浓度的乙酸和肉桂油以耿高晓地杀灭细菌。令人惊讶的是，虽然如每个变量的曲线通常具有与图8中相同的轮廓，然而第二含水组合物上的电荷曲线表明带负电荷的分散是强烈优选的。事实是，无论包含过氧化氢的含水组合物是首先分散还是之后分散，杀灭百分率都几乎相同。因此，与分散的带负电荷的第二含水组合物相关的大量电子似乎增强了过酸形成时的反应性。

在最后一组实验中，鉴于肉桂油对细菌杀灭百分率的统计学显著性，使用与上述类似的步骤测试肉桂油的浓度效应以及其他天然杀生物剂的效果。将天然杀生物剂与乙酸一起分散为第一含水组合物的一部分，并将过氧化氢分散于第二含水组合物中。在两种含水组合物中均存在16重量％的异丙醇(i-PrOH)。测试了四种不同浓度的肉桂油：0.065重量％；0.13重量％；0.20重量％；和0.26重量％。此外，还在单独的实验中以0.026重量％测试百里香油(Thym)，丁香油(Clov)、和丙酮醛(MGly)。进行一个实验，其中四种天然杀生物剂中的每一种以0.065重量％的浓度包含在第一含水组合物中。当存在时，过氧化氢和乙酸通常以10重量％加入，尽管在三个实验中它们仅以5重量％包含在其各自的含水组合物中。反应参数和结果如下表7所示。

表7

实验编号	HP重量％	AA重量％	Cinn重量％	Thym重量％	Clov重量％	Mgly重量％	灭杀％
								1	10	10	0	0	0	0	81.0
2	0	0	0.26	0	0	0	44.0
								3	10	10	0.26	0	0	0	88.2
4	10	10	0	0.26	0	0	99.4
								5	10	10	0	0	0.26	0	97.3
6	10	10	0	0	0	0.26	98.8
								7	10	10	0.065	0.065	0.065	0.065	99.4
8	10	10	0.13	0	0	0	99.4
								9	10	10	0.2	0	0	0	93.4
10	10	0	0	0	0	0	79.4
								11	0	0	0.26	0	0	0	44.0
12	10	0	0.26	0	0	0	73.7
								13	10	10	0.26	0	0	0	88.2
14	5	5	0.26	0	0	0	67.9
								15	5	5	0	0	0	0	60.1
16	10	0	0.13	0	0	0	81.5
								17	10	0	0.2	0	0	0	68.4
18	5	5	0.13	0	0	0	71.0

如表7所示，含有10重量％过氧化氢和乙酸以及最高浓度的天然杀生物剂的反应具有最强效果的杀灭百分率。由实验3至实验6可以看出，0.26重量％的肉桂油是测试的四种天然生物杀灭剂中最弱的，而相同浓度的百里香油、丁香油和丙酮醛均比肉桂油更有效。然而，肉桂油仅以0.13重量％存在的实验8比包含0.26重量％的肉桂油的实验更有效，这表明了更高浓度的肉桂油可能的淬灭问题，该问题并未表现在其他天然生物杀灭剂中。尽管如此，含有天然杀生物剂的组合物的高效性表明了将这些化合物包含在根据本发明方法的至少一种含水组合物中的有效性。

Claims (11)

1.一种对体积空间内需要消毒的表面进行消毒的方法，其包括以下步骤：

a)将包含第一过酸反应物化合物的第一含水组合物的多个液滴分散到所述体积空间中，所述第一过酸反应物化合物是过氧化物化合物，或是能够与过氧化物化合物反应形成过酸的有机酸化合物；

b)用足够的时间使所述第一含水组合物分布在整个体积空间中，并在所述表面上沉积和聚结成层；

c)将包含第二过酸反应物化合物的第二含水组合物的多个液滴分散到所述体积空间中，所述第二过酸反应物化合物是所述第一过酸反应物化合物中的另一种；和

d)用足够的第二时间，使所述第二含水组合物的液滴沉积在所述第一含水组合物的聚结层上以形成反应层，从而在所述反应层上原位形成过酸并对所述表面进行消毒。

2.根据权利要求1所述的方法，其中至少99.0重量％的所述第一含水组合物和所述第二含水组合物包含在20℃下标准蒸气压为至少1.0mm Hg的化合物，并且所述第一含水组合物和所述第二含水组合物基本上不含表面活性剂、聚合物、螯合剂、和金属胶体或纳米颗粒，其中基本上不含是指组合物、混合物或成分中完全不存在或几乎完全不存在特定化合物。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中分散在所述体积空间中的第一含水组合物的多个液滴和第二含水组合物的多个液滴中的大多数的有效直径为至少5微米、10微米、15微米、20微米、25微米、30微米、35微米、40微米、45微米、50微米、60微米、70微米、80微米或90微米、至多100微米。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其中分散的第一含水组合物的量足以提供有效均匀厚度为至少1微米、至多20微米的所述第一含水组合物的聚结层，和/或其中分散的第二含水组合物的量足以提供有效均匀厚度为至少1微米、至多20微米的反应层。

5.根据权利要求1或2所述的方法，其中：

a)所述第一过酸反应物化合物是有机酸化合物；特别是选自以下的有机羧酸：甲酸、乙酸、柠檬酸、琥珀酸、草酸、丙酸、乳酸、丁酸、戊酸和辛酸；更特别是乙酸，和

b)所述第二过酸反应物化合物是过氧化物化合物，特别是过氧化氢，

其中所述第一含水组合物包含至少0.5重量％、1重量％、2重量％、5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、35重量％、40重量％、或45重量％、至多50重量％的乙酸，和所述第二含水组合物包含至少0.1重量％、0.5重量％、1重量％、2重量％、4重量％、6重量％、8重量％、10重量％、12重量％、14重量％、16重量％、18重量％、或20重量％、至多25重量％的过氧化氢。

6.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述第一含水组合物和所述第二含水组合物具有挥发性，使得至少90％的反应层能够在形成的30分钟内蒸发。

7.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述第一含水组合物和所述第二含水组合物中的至少一种还包含选自以下的低级链醇：乙醇、异丙醇、叔丁醇及其混合物，并且包含至少0.05重量％、0.1重量％、1重量％、5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、40重量％、50重量％、或60重量％、至多70重量％的低级链醇。

8.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述第一含水组合物或所述第二含水组合物中的至少一种包含0.001重量％至1重量％的天然杀生物剂，所述天然杀生物剂选自麦卢卡蜂蜜、牛至精油、百里香精油、柠檬草精油、柠檬精油、橙子精油、茴香精油、丁香精油、大茴香精油、肉桂精油、天竺葵精油、玫瑰精油、薄荷精油、胡椒薄荷精油、薰衣草精油、香茅精油、桉树精油、檀香精油、雪松精油、迷迭香精油、松树精油、马鞭草精油、勐腊毛麝香精油、和拉坦尼根精油、及其组合，和/或其中所述第一含水组合物或所述第二含水组合物中的至少一种包含0.001重量％至1重量％的天然杀生物化合物，所述天然杀生物化合物选自丙酮醛、香芹酚、丁子香酚、芳樟醇、百里香酚、对伞花烃、月桂烯、冰片、樟脑、石竹素、肉桂醛、香叶醇、橙花醇、香茅醇、和薄荷醇、及其组合。

9.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，其中所述第一含水组合物的多个液滴带静电荷。

10.根据权利要求9所述的方法，其中所述第二含水组合物的多个液滴带静电荷，特别是与所述第一含水组合物的多个带静电荷的液滴极性相反的静电荷。

11.根据权利要求1或2所述的方法，其中将多个液滴的有效直径控制为足够小，以使得液滴能够到达各种各样的在体积空间内待消毒的目标表面，并且将多个液滴的有效直径控制为足够大，以使得如果液滴被吸入，深度肺部渗透最小化。

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