CN114684906A - 一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种利用外加弱电刺激微生物强化去除水中布洛芬和萘普生的方法,解决布洛芬、萘普生残留去除效率低的问题,其特征在于,富集功能微生物为接种源、使用碳纤维作电极构建启动双极室反应体系,在多种条件下可以针对性的高效去除布洛芬和萘普生,包括:(1)仅需施加+0.50V的弱外电刺激;(2)对一定浓度梯度的布洛芬和萘普生都有高的去除效率;(3)能适应多种浓度的缓冲溶液体系;(4)符合污水处理厂常规pH范围,在偏酸至中性的pH范围内都可以实现高效去除;(5)不同的碳源支持高效去除。通过外部施加弱电刺激,从而实现水中布洛芬、萘普生残留的高效去除,不受规模限制,具有可实现模块化操作,去除结构类似物,同步去除COD等优势。
Description
技术领域
本发明涉及环境污染物去除领域,具体涉及弱电作用多种可变条件体系中布洛芬、萘普生的高效强化去除的方法。
背景技术
布洛芬和萘普生属于常见非甾体抗炎药,由于具有良好的抗炎、退热和镇痛效果,在世界范围内被大量生产和广泛使用。摄入到人体中的这类药物大部分不能被人体吸收利用而直接随人体排泄物释放到体外进入污水系统中。污水处理厂的布洛芬和萘普生日负荷均可达克级。现有的城市污水处理系统不能完全去除布洛芬和萘普生,致使大量原药或其部分转化产物通过污水厂的出水排放、径流或垃圾渗滤液的渗透等途径进入自然界的水土环境,造成高频的环境检出。环境中残留的布洛芬和萘普生对水生植物和动物的存活、生长和繁殖均造成不利影响,严重威胁生态环境安全,因此有必要强化去除。
现有技术存在的问题:布洛芬和萘普生去除的主要技术手段是通过高级氧化技术,如光催化、超声波耦合电化学等,这些技术可以针对性去除高浓度的布洛芬或萘普生,但产生的中间或最终产物的毒性多数高于母体,最终易造成更加严重的二次污染。微生物处理以其投入成本低、二次污染小等特点越来越受到关注,但萘普生和布洛芬的微生物去除效率相对较低,有必要强化微生物对该类物质的去除效率。
发明内容:
为解决现有水体中布洛芬和萘普生去除效率低的问题,本发明提供以下技术方案:
1.一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,包括如下步骤:
(1)构建反应器装置:构建含电极以及磷酸盐缓冲液作为电解液的反应器装置;
(2)获得布洛芬或萘普生富集液:以1-10mg/L布洛芬和1-5mg/L萘普生为选择压力,采用市政好氧活性污泥为接种源,按照5%的体积比例接种,于乙酸钠(20mM)和灭菌的基础矿物盐培养基构成的培养体系中30℃避光培养5-7天,再次转接5%的培养物到新的灭菌培养体系中,连续培养至布洛芬和萘普生降解效率达70%以上;
(3)弱电刺激:于乙酸钠(20mM)和磷酸盐缓冲液作为电解液构成的体系中加入10%体积比的(2)中获得的富集液,加入5mg/L布洛芬或2mg/L萘普生,注入反应器的工作电极室,通过外部施加+0.50V的直流弱电刺激微生物附着于碳纤维电极表面;
(4)布洛芬和萘普生生物膜启动:对以上反应器的工作电极室进行电压监测,且5-7天进行一次(3)所述的换液,经过3-5次换液,当其电压可以持续稳定在+0.30-0.50V,且形成稳定电流说明微生物有效附着于碳纤维电极表面,即生物膜形成,可进行布洛芬或萘普生的强化去除。
优选的,所述电极采用碳纤维电极或其他耐腐蚀电极,并且装置可设置或不设置参比电极,反应器装置体积可设置为1-10L的实验室装置,也可以设置为较大的中试装置。
优选的,所述布洛芬富集液的制备方法如下,以高温高压(121度,0.1MPa,20min)灭菌处理的基础矿物盐培养基为培养基,以乙酸钠(20mM)为外碳源,80mL体系于250mL的锥形瓶中,以布洛芬1-10mg/L为选择压力,以市政好氧活性污泥为接种源,接种量为5%(体积比),30℃,避光,120rpm培养,转接5次以上可获得富集液,对布洛芬5天的转化率可达70%以上。
优选的,所述萘普生富集液的制备方法如下,以高温高压(121度,0.1MPa,20min)灭菌处理的基础矿物盐培养基为培养基,以乙酸钠(20mM)为外碳源,80mL体系于250mL的锥形瓶中,以萘普生1-5mg/L为选择压力,以市政好氧活性污泥为接种源,接种量为5%(体积比),30℃,避光,120rpm培养,转接5次左右可获得富集液,对萘普生7天的转化率可达70%以上。
优选的,所述基础矿物盐培养基的组成为:NaCl 1.0g,NH4Cl 1.0g,K2HPO4·3H2O1.96g,KH2PO4 0.5g,MgSO4·7H2O 0.2g,矿物质和微量元素溶液各1mL,蒸馏水至1000mL,pH6.8-7.2。
优选的,所述布洛芬和萘普生生物膜启动方法,将磷酸盐缓冲液与上述富集液按照体积比10%混合,对应加入5mg/L布洛芬和2mg/L萘普生,以20mM乙酸钠为碳源,填充满构建的反应器腔室,外加+0.50V弱电刺激,以饱和甘汞电极为参比电极,通过监测稳定电流形成评价生物膜的形成。
优选的,所述磷酸盐缓冲液(50mM)配制方法如下:KCl 0.13g,NH4Cl 0.31g,Na2HPO4·12H2O 11.55g,NaH2PO4 2.77g,蒸馏水1000mL,pH 6.8-7.0。
优选的,所述布洛芬和萘普生的弱电刺激微生物强化去除反应器在每次间隔时间5-7天换液,连续3-5次接种富集液后可以形成稳定电流,认为生物膜形成,在磷酸盐缓冲液中以20mM乙酸钠为碳源,在外加+0.50V弱电作用下,5mg/L布洛芬24h的去除率为64.3%,2mg/L萘普生72h的去除率为95.3%。
优选的,以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,对初始浓度10mg/L的布洛芬,24小时的去除效率为71.1%;对初始浓度1mg/L的萘普生,48小时的去除效率为77.6%,对2mg/L和5mg/L的萘普生,72小时的去除效率分别为95.3%和95.2%。
优选的,以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,50mM的磷酸盐缓冲体系中,对5mg/L的布洛芬,24小时的去除效率为64.3%;对2mg/L的萘普生,72小时的去除效率为95.3%。
优选的,在磷酸盐缓冲液中,以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,在pH值为4.5和7.0的体系中,对5mg/L的布洛芬,72小时的去除效率分别为91.4%和95.3%。
优选的,在磷酸盐缓冲液中,外部施加+0.50V的弱电刺激,在使用20mM乙酸钠和0.5g/L葡萄糖作为碳源的情况下,对2mg/L的布洛芬,72小时的去除效率分别为95.3%和83.9%。
有益效果:
本发明对布洛芬和萘普生均有较高效的去除效率,24h内对2-10mg/L的布洛芬的去除效率达56.5-71.1%,72h内对1-5mg/L的萘普生的去除效率达77.6-95.3%,在不同浓度的磷酸盐缓冲液中,偏酸性到中性的pH范围内以及不同形式的碳源中对布洛芬和萘普生均有较高的去除效率。
附图说明
图1为本发明双极室生物电化学反应器示意图。
图2为本发明在施加弱外电刺激和开路条件下,对布洛芬的去除效率。
图3为本发明在施加弱外电刺激和开路条件下,对萘普生的去除效率。
图4为本发明对不同浓度的布洛芬的去除效率。
图5为本发明对不同浓度的萘普生的去除效率。
图6为本发明在不同缓冲浓度体系中对布洛芬的去除效率。
图7为本发明在不同缓冲浓度体系中对萘普生的去除效率。
图8为本发明在不同pH条件下对布洛芬的去除效率。
图9为本发明在不同pH条件下对萘普生的去除效率。
图10为本发明使用不同碳源时对布洛芬的去除效率。
图11为本发明使用不同碳源时对萘普生的去除效率。
具体实施方式
为使发明的目的、技术方案和优点更加清楚,下面通过实施例对本发明进行具体描述。本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式,还包括各具体实施方式间的任意组合。
实施例1
该实施例提供一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,包括如下步骤:
(1)构建碳纤维电极、参比电极以及电解液的反应器体系。
(2)以1-10mg/L布洛芬和萘普生为选择压力,采用市政好氧活性污泥为接种源,按照5%的体积比例接种,于乙酸钠(20mM)和基础矿物盐构成的灭菌培养体系中30℃避光培养5-7天,再次转接5%的培养物到新的灭菌培养体系中,连续转接培养至布洛芬和萘普生降解效率达70%以上。
(3)于乙酸钠(20mM)和电解液构成的体系中加入10%体积比的(2)中获得的富集液,加入5mg/L布洛芬或2mg/L萘普生,注入反应器的工作电极室,通过外部施加+0.50V的弱电刺激微生物附着于碳纤维电极。
(4)以上反应器的工作室进行电压监测,且5-7天进行一次(3)所述的换液,当其电压可以持续稳定在+0.30-0.50V,说明微生物有效附着于碳纤维电极,可进行布洛芬或萘普生的去除。
进一步地,所述布洛芬富集液的制备方法如下,以高温高压(121度,0.1MPa,20min)灭菌处理的基础矿物盐培养基为培养基,以乙酸钠(20mM)为外碳源,80mL体系于250mL的锥形瓶中,以布洛芬1-10mg/L为选择压力,以市政好氧活性污泥为接种源,接种量为5%(体积比),30℃,避光,120rpm转接5次以上可获得富集液,对布洛芬5天的转化率可达50%以上。
进一步地,所述萘普生富集液的制备方法如下,以高温高压(121度,0.1MPa,20min)灭菌处理的基础矿物盐培养基为培养基,以乙酸钠(20mM)为外碳源,80mL体系于250mL的锥形瓶中,以萘普生1-5mg/L为选择压力,以市政好氧活性污泥为接种源,接种量为5%(体积比),30℃,避光,120rpm转接5次以上可获得富集液,对萘普生7天的转化率可达70%以上。
进一步地,所述基础矿物盐培养基的组成为:NaCl 1.0g,NH4Cl 1.0g,K2HPO4·3H2O 1.96g,KH2PO4 0.5g,MgSO4·7H2O 0.2g,矿物质和微量元素溶液各1mL,蒸馏水至1000mL,pH6.8-7.2。
进一步地,所述布洛芬和萘普生生物膜启动方法,将磷酸盐缓冲液与上述富集液按照体积比10:1混合,对应加入5mg/L布洛芬和2mg/L萘普生,以20mM乙酸钠为碳源,磷酸盐缓冲液填充满构建的反应器腔室,外加+0.50V弱电刺激,以饱和甘汞电极为参比电极,通过监测稳定电流形成评价生物膜的形成。
进一步地,所述50mM磷酸盐缓冲液是按照如下方法配制的:KCl 0.13g,NH4Cl0.31g,Na2HPO4·12H2O 11.55g,NaH2PO4 2.77g,蒸馏水1000mL,pH 6.8-7.0。
进一步地,所述布洛芬和萘普生的弱电刺激微生物强化去除反应器在每次间隔时间5-7天,连续3-5次接种富集液后可以形成稳定电流,认为生物膜形成,在磷酸盐缓冲液中,以20mM乙酸钠为碳源,在外加+0.50V弱电作用下,5mg/L布洛芬24h的去除率为64.3%,2mg/L萘普生72h的去除率为95.3%。
进一步地,所述一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,对一定浓度范围的布洛芬和萘普生均有较高的去除效率。具体是,在磷酸盐缓冲液中,以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,对初始浓度2mg/L、5mg/L和10mg/L的布洛芬,24小时的去除效率分别为56.5%、64.3%和71.1%;对初始浓度1mg/L的萘普生,48小时的去除效率为77.6%,对2mg/L和5mg/L的萘普生,72小时的去除效率分别为95.3%和95.2%。
进一步地,所述一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,能适应不同浓度的缓冲体系。具体是,以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,在20倍稀释(2.5mM)、2.5倍稀释(20mM)和50mM的磷酸盐缓冲体系中,对5mg/L的布洛芬,24小时的去除效率分别为47.9%、43.2%和64.3%;对2mg/L的萘普生,72小时的去除效率分别为90.9%、85.3%和95.3%。
进一步地,所述一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,在偏酸性至中性的pH范围内可以实现对布洛芬和萘普生的高效去除。具体是,在磷酸盐缓冲液中,以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,在pH值为4.5和7.0的体系中,对5mg/L的布洛芬,24小时的去除效率分别为81.9%和64.3%;对2mg/L的萘普生,72小时的去除效率分别为91.4%和95.3%。
进一步地,所述一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,不同的碳源均可支持高效去除。具体是,在磷酸盐缓冲液中,外部施加+0.50V的弱电刺激,在使用20mM乙酸钠和0.5g/L葡萄糖作为碳源的情况下,对5mg/L的布洛芬,24小时的去除效率分别为64.3%和47.6%;对2mg/L的萘普生,72小时的去除效率分别为95.3%和83.9%。
实施例2
如图1所示,本实施方式中的双极室生物电化学反应器由工作电极室1、对电极室2、阳离子交换膜3和碳纤维电极4四部分组成。所述工作电极室1和对电极室2均设有换液口7和8。所述工作电极室1和对电极室2中固定有碳纤维电极4。所述工作电极室1和对电极室2中的碳纤维电极4分别与外电源5的正极和负极通过导线连接。所述工作电极室1中插入参比电极6以通过其他设备监测电流或电压变化。
如图2和3所示,在工作电极室加入含有2mg/L萘普生或5mg/L布洛芬的50mM磷酸盐缓冲液,对电极室加入50mM磷酸盐缓冲液,pH为7.0,使用20mM乙酸钠作为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,布洛芬于24h内的去除率可达60%以上,萘普生于72h内的去除率可达80%以上;在无外电压刺激时,布洛芬的富集微生物于24h内可去除20%的布洛芬,萘普生的富集微生物于72h内可去除60%的萘普生。
实施例3
如图4和5所示,本实施方式与具体实施例1不同的是改变加入工作电极室磷酸盐缓冲液中布洛芬的浓度为2mg/L或10mg/L,萘普生浓度为1mg/L或5mg/L。外部施加+0.50V的弱电刺激,2、5、10mg/L的布洛芬于24h内的去除率分别达56.5%、64.3%和71.1%,去除率随初始浓度略有提高;1mg/L的萘普生于48h内的去除率为77.6%,2和5mg/L的萘普生于72h内的去除率无太大差异,最大去除率分别为95.3%和95.2%,说明不同浓度范围的布洛芬和萘普生均可有效被去除。
实施例4
如图6和7所示,本实施方式与具体实施例1不同的是通入的磷酸盐缓冲液用蒸馏水分别稀释2.5倍(20mM)和20倍(2.5mM)。在2.5mM、20mM和50mM的磷酸盐缓冲体系中,5mg/L的布洛芬于24h的去除效率分别为47.9%、43.2%和64.3%,高盐缓冲环境中更利于布洛芬去除;2mg/L的萘普生于72h的去除效率分别为90.9%、85.3%和95.3%,不同盐浓度的缓冲环境对萘普生的去除率影响很小,说明布洛芬和萘普生的去除可在不同浓度的盐缓冲环境进行。
实施例5
如图8和9所示,本实施方式与具体实施例1不同的是通入的磷酸盐缓冲液pH为4.5或8.0。在pH值为4.5的体系中,5mg/L的布洛芬于24h的去除效率为81.9%,明显高于中性环境条件;2mg/L的萘普生于pH值4.5和8.0体系中72h的去除效率分别为91.4%和54.2%,偏碱性条件下的去除率略低,说明在常见的污水体系中(偏酸到中性)布洛芬和萘普生可有效被去除。
实施例6
如图10和11所示,本实施方式与具体实施例1不同的是使用0.5g/L的葡萄糖作为碳源。在葡萄糖为碳源的反应体系中,2mg/L布洛芬24h的去除率为47.6%,相比乙酸钠为碳源的去除率略有降低但仍可有效去除;2mg/L萘普生72h的去除率为83.9%,与乙酸钠为碳源的去除率相差很小,说明多种碳源可以支持布洛芬和萘普生的去除。
Claims (9)
1.一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述方法包括如下步骤:
(1)构建反应器装置:构建含电极以及磷酸盐缓冲液作为电解液的反应器装置;
(2)获得布洛芬或萘普生富集液:以1-10mg/L布洛芬或1-5mg/L萘普生为选择压力,采用市政好氧活性污泥为接种源,按照5%的体积比接种,于20mM乙酸钠和灭菌的基础矿物盐培养基构成的培养体系中30℃避光培养5-7天,再次转接5%的培养物到新的灭菌培养体系中,连续转接培养至布洛芬和萘普生降解效率达70%以上;
(3)弱电刺激:于20mM乙酸钠和磷酸盐缓冲液作为电解液构成的体系中加入10%体积比的(2)中获得的有效富集液,加入5mg/L布洛芬或2mg/L萘普生,注入反应器的工作电极室,通过外部施加+0.50V的直流弱电刺激微生物附着于碳纤维电极表面;
(4)布洛芬和萘普生生物膜启动:对以上反应器的工作电极室进行电压监测,且5-7天进行一次(3)所述的换液,经过3-5次换液,当其电压可以持续稳定在+0.30-0.50V,且形成稳定电流说明微生物有效附着于碳纤维电极表面,即生物膜形成,可进行布洛芬或萘普生的强化去除。
2.根据权利要求1所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述布洛芬富集液的制备方法如下,以121度,0.1MPa,20min灭菌处理的基础矿物盐培养基为培养基,以20mM乙酸钠为外碳源,80mL体系于250mL的锥形瓶中,以布洛芬1-10mg/L为选择压力,以市政好氧活性污泥为接种源,接种量为体积比5%,30℃,避光,120rpm培养,转接5次以上可获得富集液,对布洛芬5天的转化率可达70%以上。
3.根据权利要求1所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述萘普生富集液的制备方法如下,以121度,0.1MPa,20min灭菌处理的基础矿物盐培养基为培养基,以20mM乙酸钠为外碳源,80mL体系于250mL的锥形瓶中,以萘普生1-5mg/L为选择压力,以市政好氧活性污泥为接种源,接种量为体积比5%,30℃,避光,120rpm培养,转接5次以上可获得富集液,对萘普生7天的转化率可达70%以上。
4.根据权利要求2或3中任何一项所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述基础矿物盐培养基的组成为:NaCl 1.0g,NH4Cl 1.0g,K2HPO4·3H2O1.96g,KH2PO4 0.5g,MgSO4·7H2O 0.2g,矿物质和微量元素溶液各1mL,蒸馏水至1000mL,pH 6.8-7.2。
5.根据权利要求1所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述布洛芬和萘普生生物膜启动方法,将磷酸盐缓冲液与上述富集液按照体积比10%混合,对应加入5mg/L布洛芬和2mg/L萘普生,以20mM乙酸钠为碳源,填充满构建的反应器腔室,外加+0.50V弱电刺激,以饱和甘汞电极为参比电极,通过监测形成稳定电压和电流评价生物膜的形成。
6.根据权利要求1所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述磷酸盐缓冲液是按照如下方法配制的:KCl 0.13g,NH4Cl 0.31g,Na2HPO4·12H2O11.55g,NaH2PO4 2.77g,蒸馏水1000mL,pH 6.8-7.0。
7.根据权利要求1所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于所述布洛芬和萘普生的弱电刺激微生物强化去除反应器每次间隔时间5-7天换液,连续3-5次接种富集液后可以形成稳定电压和电流,认为生物膜形成,在磷酸盐缓冲液中,以20mM乙酸钠为碳源,在外加+0.50V弱电作用下,5mg/L布洛芬24h的去除率为64.3%,2mg/L萘普生72h的去除率为95.3%。
8.根据权利要求1所述的一种弱电刺激强化微生物去除水中布洛芬和萘普生的方法,其特征在于以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,对初始浓度10mg/L的布洛芬,24小时的去除效率为71.1%;对初始浓度1mg/L的萘普生,48小时的去除效率为77.6%,对2mg/L和5mg/L的萘普生,72小时的去除效率分别为95.3%和95.2%;以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,50mM的磷酸盐缓冲体系中,对5mg/L的布洛芬,24小时的去除效率为64.3%;对2mg/L的萘普生,72小时的去除效率为95.3%;以20mM乙酸钠为碳源,外部施加+0.50V的弱电刺激,在pH值为4.5和7.0的体系中,对5mg/L的布洛芬,72小时的去除效率分别为91.4%和95.3%;在磷酸盐缓冲液中,外部施加+0.50V的弱电刺激,在使用20mM乙酸钠或0.5g/L葡萄糖作为外碳源的情况下,对2mg/L的布洛芬,72小时的去除效率分别为95.3%和83.9%。
9.一种双极室生物电化学反应器,其特征在于所述反应器由工作电极室1、对电极室2、阳离子交换膜3和碳纤维电极4四部分组成,所述工作电极室1和对电极室2均设有换液口7和8,所述工作电极室1和对电极室2中固定有碳纤维电极4,所述工作电极室1和对电极室2中的碳纤维电极4分别与外电源5的正极和负极通过导线连接,所述工作电极室1中插入参比电极6以通过其他设备监测电流或电压变化。
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CN102557252A (zh) * | 2010-12-28 | 2012-07-11 | 北京化工大学 | 一种典型PPCPs的处理方法 |
CN104091962A (zh) * | 2014-06-26 | 2014-10-08 | 扬州大学 | 自动构建稳定电催化细菌生物膜的方法 |
CN104198543A (zh) * | 2014-09-09 | 2014-12-10 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种快速评价杀菌剂对生物膜剥离能力的方法 |
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CN116817546B (zh) * | 2023-08-28 | 2023-12-01 | 上海凌逍环保科技有限公司 | 一种脱水处理方法、液体肥制备方法及有机肥制备方法 |
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