CN114672823A - 基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了基于高‑低频声波组合的光电催化合成氨反应器及方法,包括由透光材质制得的阳极池和阴极池,所述阳极池中设置有阳极和阳极电解质溶液,所述阴极池中设置有光阴极和阴极电解质溶液,所述阳极池和阴极池下部连通,且连通处设置有质子交换膜,所述阳极和光阴极分别通过导线连接至偏压电场装置,所述阳极池上连接有氧气出气管线,所述阴极池上连接有氨气及氢气出气管线和氮气进气管线;所述阴极池外侧设置有用于为光阴极提供光照的光源,所述阳极池和阴极池上均连接有高频声波组件,且阳极池和阴极池的下方设置有低频声共振组件。本发明不仅促进了反应介质的分散与均匀混合、强化传质过程,而且能有效提高气泡分离能力和产氨速率。
Description
技术领域
本发明属于光电催化合成氨技术领域,特别涉及一种基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器及方法。
背景技术
光电催化合成氨技术使用太阳能和半导体光催化剂进行光催化合成氨气,具有成本低、反应条件温和等众多优势,被认为是最具前景的新兴合成氨技术之一。目前,光电催化合成氨反应多发生在单室或者带隔膜的双室反应体系之中,在光催化剂作用下,阴极表面会产生氨气,阳极表面会产生氧气。然而,在光电催化合成氨的过程中产生的氨气会由于气泡与电极板之间的黏附力而附着于电极板之上,使得电极与电解液的接触面积降低,电极的活性面积减少,从而导致产氨速率下降,能耗增加。
声波是由声源振动产生的机械波。基于声波频率大小,可将声波分为次声波(小于20Hz)、可闻声波(20Hz~20kHz)、超声波(大于20kHz)。高频声波具有频率高、波长短、方向性好,在媒介传播时伴有巨大能量。相反地,低频声波的频率低、波长长、衍射性好、穿透性强。高、低声波广泛应用于音乐、建筑、医疗、制造、建材、探测、军事等行业。而是否能够基于高、低频声波的优良工业特性对光电催化合成氨技术进行促进还未有研究。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器及方法,以克服现有技术存在的缺陷,本发明不仅促进了反应介质的分散与均匀混合、强化传质过程,而且能有效提高气泡分离能力和产氨速率。
为达到上述目的,本发明采用如下技术方案:
基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,包括由透光材质制得的阳极池和阴极池,所述阳极池中设置有阳极和阳极电解质溶液,所述阴极池中设置有光阴极和阴极电解质溶液,所述阳极池和阴极池下部连通,且连通处设置有质子交换膜,所述阳极和光阴极分别通过导线连接至偏压电场装置,所述阳极池上连接有氧气出气管线,所述阴极池上连接有氨气及氢气出气管线和氮气进气管线;
所述阴极池外侧设置有用于为光阴极提供光照的光源,所述阳极池和阴极池上均连接有高频声波组件,且阳极池和阴极池的下方设置有低频声共振组件。
进一步地,所述的高频声波组件包括设置在阴极池或阳极池内壁上的高频声波震子,以及设置在阴极池或阳极池外侧的高频声波发生器,所述的高频声波发生器功率为300W,声波频率17kHz-300kHz,所述的超声波震子为压片陶瓷式或探针式。
进一步地,所述高频声波震子与对应的阳极或光阴极之间的直线距离不超过3cm。
进一步地,所述低频声共振组件包括设置在阴极池和阳极池下方的底板,所述底板与阴极池和阳极池之间设置有若干弹簧,所述弹簧之间连接有连接板,所述连接板上设置有共振动力驱动。
进一步地,所述连接板与弹簧垂直固定连接,所述共振动力驱动位于所述连接板的正中心,所述低频声共振组件产生的共振频率在50-100Hz之间。
进一步地,所述质子交换膜的型号为Nafion NR-211,且质子交换膜通过夹具固定在阳极池和阴极池之间连通处。
进一步地,所述阳极采用铂电极,所述光阴极为表面涂有TiO2的玻碳电极,且阳极光阴极平行设置。
进一步地,所述阳极电解质溶液采用0.10~2.0mol/L KOH水溶液,所述阴极电解质溶液采用1.0mol/L H2SO4水溶液。
进一步地,所述的光源采用氙灯,功率50W,光谱范围为320~780nm;所述的偏压发生装置为直流稳压电源。
基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器的使用方法,氮气通过氮气进气管线进入阴极池中,阴极池中光阴极与偏压电场装置正极相连接,阳极池中阳极插入到阳极电解质溶液中,并与偏压电场装置负极相连进行氧化反应,产生氢质子和副产氧气,副产氧气由氧气出气管引出,氢质子通过质子交换膜传递进入阴极室中,在阴极池中,光源为光阴极提供光照,并在偏压电场装置的作用下,在光阴极表面进行光电催化合成氨,生成的氨气和副产氢气通过氨气及氢气出气管引出,反应过程中,通过高频声波震子向阳极室和阴极室发射低强度超声波,强化光电催化合成氨过程的传质过程,并促进附着在光阴极上的气泡分离,提高氨气产率,利用低频声共振组件促进光电催化合成氨的中介质的分散和互溶,同时强化传质过程,以便于缩短反应时间、提高反应速度。
与现有技术相比,本发明具有以下有益的技术效果:
本发明采用低频声波共振产生低频大加速度垂直振动促进了反应介质的分散和互溶,提高了混合效率;同时,低频声波共振产生的微观声流极大的增强了传质效率,缩短了光电催化合成氨的反应时间,提高了反应速度。
本发明将高频声波与光电催化合成氨反应器进行结合,一方面可以强化光电催化合成氨的传质过程,增强电解质的自然对流和微对流;另一方面,超声波的空化作用会形成大量小气泡并随着周围介质的振动而不断运动、长大或突然破灭,气泡破灭时在电极附近产生瞬时高压,促进电极表面附着气泡的逸出,提高分离效果;同时,高频声波还会降低电极上的气泡表面覆盖率,加快反应进程,增加反应速率,提高产氨效率。
本发明利用高、低频率声波分别在水平和垂直方向产生的声场进行多声场耦合,利用耦合声场提高气液反应的均质混合程度,减少电解液死区的存在,打散原有液体内物质的聚合或团聚,减少聚合物直径,增大反应的比表面积,使反应充分进行。
该基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器结构简单、科学有效,对提升光电催化合成氨的效率大有裨益。
附图说明
说明书附图用来提供对本发明的进一步理解,构成本发明的一部分,本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明,并不构成对本发明的不当限定。
图1是本发明结构示意图;
图2是低频声共振组件的结构示意图。
其中,1、偏压电场装置;2、阳极池;3、阴极池;4、阳极电解质溶液;5、阴极电解质溶液;6、光源;7、阳极;8、光阴极;9、质子交换膜;10、高频声波发生器;11、高频声波震子;12、共振动力驱动;13、弹簧;14、连接板;15底板;16、氮气进气管线;17、氨气及氢气出气管线;18、氧气出气管线。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案,下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都应当属于本发明保护的范围。
需要说明的是,本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象,而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换,以便这里描述的本发明的实施例能够以除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。此外,术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形,意图在于覆盖不排他的包含,例如,包含了一系列步骤或单元的过程、方法、系统、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元,而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。
如图1-2所示,一种基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,包括光电催化反应模块、光照模块、膜组件、高频声波组件、低频声共振动组件和电路模块,所述的光电催化反应模块包括由透光石英玻璃制成的阳极池2、阴极池3、阳极7和光阴极8组成,所述的光电催化合成氨反应器设有氮气进气管线16、氨气及氢气出气管线17和氧气出气管线18,所述的光照模块包括光源6,光源6为光阴极8提供光照;所述的膜组件包括质子交换膜9和夹具。所述的质子交换膜9为质子交换膜Nafion NR-211,该质子交换膜9用来阻隔两侧反应介质的直接相混而仅传导质子,避免逆反应的发生。所述的质子交换膜Nafion NR-211通过夹具固定在所述的阳极池2和所述的阴极池3之间连通位置,所述的高频声波组件包括高频声波发生器10和高频声波震子11,所述的高频声波震子11发出低强度高频声波,在提高传质效率的同时提高气泡分离速率,所述的低频声共振组件包括共振动力驱动12、弹簧13和连接板14。所述的连接板14与所述的弹簧13垂直固定连接,且所述的共振动力驱动12位于所述的连接板14的正中心,所述的共振动力驱动12将产生的机械能通过连接板13转化为系统的低频振动能,所述的低频声共振组件产生的共振频率在50-100Hz之间。
所述的电路模块包括偏压电场装置1、与偏压电场装置1相连接的所述的阳极7和所述的光阴极8电路、所述的高频声波发生器10和所述的高频声波震子11相连接的电路以及与所述的共振动力驱动12相连接的电路。所述的阳极7和所述的光阴极8与偏压电场装置1相连形成闭合回路。
作为优选的实施例,所述的阳极7采用铂电极;所述的光阴极8为表面涂有TiO2的玻碳电极,阳极7和光阴极9平行放置于阳极室2和阴极室3中。
作为优选的实施例,所述的阳极池2盛装KOH水溶液,所述的阴极池3盛装H2SO4水溶液。
作为优选的实施例,所述的高频声波发生器10和所述的高频声波震子11至少为两组,功率为300W,声波频率17kHz-300kHz,所选的超声波震子为压片陶瓷式或探针式,所述的高频声波震子11固定所述的阳极室2和所述的阴极室3的侧壁上,与所述的阳极7和所述的光阴极8之间的直线距离不超过3cm。
作为优选的实施例,所述的低频声共振模块产生的共振频率在50-100Hz之间。
作为优选的实施例,所述的弹簧13数量为4个,均为金属压缩弹簧,所述的弹簧13固定在所述的阳极池2和所述的阴极池3正下方,与底板15固定连接。
作为优选的实施例,所述的光源6选用氙灯,功率50W,光谱范围:320~780nm。
作为优选的实施例,所述的偏压发生装置1为直流稳压电源。
应用本基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器进行氨气合成实验时,包括以下步骤:
氮气通过氮气进气管线16进入阴极池3中,阴极池3使用表面涂覆TiO2的玻碳电极作为光阴极8并与偏压发生装置1正极相连接。阳极池2使用铂电极作为阳极7插入到阳极电解质溶液4中,并与偏压电场装置1负极相连进行氧化反应,产生氢质子和副产氧气,副产氧气由氧气出气管18引出。氢质子通过质子交换膜9传递进入阴极室3中,在阴极池3中,光源6为光阴极8提供光照,并在偏压电场装置1的作用下,在光阴极8表面进行光电催化合成氨。该反应过程中还有副产氢气产生。阴极池3盛有稀硫酸溶液,用来吸收生成的氨气,生成的氨气和副产氢气通过氨气及氢气出气管17进行引出。通过高频声波震子11向阳极室2和阴极室3发射低强度超声波,强化光电催化合成氨过程的传质过程,并促进附着在光阴极上的气泡分离,提高氨气产率。利用低频声共振模块促进光电催化合成氨的中介质的分散和互溶,同时强化传质过程,以便于缩短反应时间、提高反应速度。
最后应说明的是:以上各实施例仅为本发明的较优实施例用以说明本发明的技术方案,而非对其限制,当然更不是限制本发明的专利范围;尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围;也就是说,但凡在本发明的主体设计思想和精神上做出的毫无实质意义的改动或润色,其所解决的技术问题仍然与本发明一致的,均应当包含在本发明的保护范围之内;另外,将本发明的技术方案直接或间接的运用在其他相关的技术领域,均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (10)
1.基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,包括由透光材质制得的阳极池(2)和阴极池(3),所述阳极池(2)中设置有阳极(7)和阳极电解质溶液(4),所述阴极池(3)中设置有光阴极(8)和阴极电解质溶液(5),所述阳极池(2)和阴极池(3)下部连通,且连通处设置有质子交换膜(9),所述阳极(7)和光阴极(8)分别通过导线连接至偏压电场装置(1),所述阳极池(2)上连接有氧气出气管线(18),所述阴极池(3)上连接有氨气及氢气出气管线(17)和氮气进气管线(16);
所述阴极池(3)外侧设置有用于为光阴极(8)提供光照的光源(6),所述阳极池(2)和阴极池(3)上均连接有高频声波组件,且阳极池(2)和阴极池(3)的下方设置有低频声共振组件。
2.根据权利要求1所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述的高频声波组件包括设置在阴极池(3)或阳极池(2)内壁上的高频声波震子(11),以及设置在阴极池(3)或阳极池(2)外侧的高频声波发生器(10),所述的高频声波发生器(10)功率为300W,声波频率17kHz-300kHz,所述的超声波震子为压片陶瓷式或探针式。
3.根据权利要求2所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述高频声波震子(11)与对应的阳极(7)或光阴极(8)之间的直线距离不超过3cm。
4.根据权利要求1所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述低频声共振组件包括设置在阴极池(3)和阳极池(2)下方的底板(15),所述底板(15)与阴极池(3)和阳极池(2)之间设置有若干弹簧(13),所述弹簧(13)之间连接有连接板(14),所述连接板(14)上设置有共振动力驱动(12)。
5.根据权利要求4所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述连接板(14)与弹簧(13)垂直固定连接,所述共振动力驱动(12)位于所述连接板(14)的正中心,所述低频声共振组件产生的共振频率在50-100Hz之间。
6.根据权利要求1所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述质子交换膜(9)的型号为Nafion NR-211,且质子交换膜(9)通过夹具固定在阳极池(2)和阴极池(3)之间连通处。
7.根据权利要求1所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述阳极(7)采用铂电极,所述光阴极(8)为表面涂有TiO2的玻碳电极,且阳极(7)光阴极(8)平行设置。
8.根据权利要求1所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述阳极电解质溶液(4)采用0.10~2.0mol/L KOH水溶液,所述阴极电解质溶液(5)采用1.0mol/L H2SO4水溶液。
9.根据权利要求1所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器,其特征在于,所述的光源(6)采用氙灯,功率50W,光谱范围为320~780nm;所述的偏压发生装置(1)为直流稳压电源。
10.权利要求1-9任一项所述的基于高-低频声波组合的光电催化合成氨反应器的使用方法,其特征在于,氮气通过氮气进气管线(16)进入阴极池(3)中,阴极池(3)中光阴极(8)与偏压电场装置(1)正极相连接,阳极池(2)中阳极(7)插入到阳极电解质溶液(4)中,并与偏压电场装置(1)负极相连进行氧化反应,产生氢质子和副产氧气,副产氧气由氧气出气管(18)引出,氢质子通过质子交换膜(9)传递进入阴极室(3)中,在阴极池(3)中,光源(6)为光阴极(8)提供光照,并在偏压电场装置(1)的作用下,在光阴极(8)表面进行光电催化合成氨,生成的氨气和副产氢气通过氨气及氢气出气管(17)引出,反应过程中,通过高频声波震子(11)向阳极室(2)和阴极室(3)发射低强度超声波,强化光电催化合成氨过程的传质过程,并促进附着在光阴极上的气泡分离,提高氨气产率,利用低频声共振组件促进光电催化合成氨的中介质的分散和互溶,同时强化传质过程,以便于缩短反应时间、提高反应速度。
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