CN114671525B - 一种用于环境水体修复的复合制剂及其制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本申请涉及环境水体修复技术领域，具体公开了一种用于环境水体修复的复合制剂及其制备方法和应用，所述用于环境水体修复的复合制剂，从内到外依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；上述方案原料选用简单，结构设计合理，通过结构设计，在不同阶段发挥不同的修复作用，能够有效改良水质。本申请还提出了一种用于环境水体修复的复合制剂的制备方法，包括分别制备厌氧微生物层材料、中间层、好氧微生物层材料，将好氧微生物层材料造粒后，依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料即得；上述方法操作简单、制备成本低，所得复合制剂稳定性好，入水不会完全溃散崩解，水体净化作用持久，其用于环境水体修复具有使用量少，修复效果显著等特点。

Description

一种用于环境水体修复的复合制剂及其制备方法和应用
技术领域
本申请涉及环境水体修复技术领域，更具体地说，它涉及一种用于环境水体修复的复合制剂及其制备方法和应用。
背景技术
随着经济社会的飞速发展，生活污水、工业废水的排放日益增加，加之水体自净能力弱等原因，使得国内大部分的地表水体都存在不同程度的富营养化问题。水体的富营养化过程主要与氮、磷等营养盐含量密切相关，还与温度、溶解氧水平、水动力条件有关。由于富营养化水体中营养物质过多，会出现藻类过度生长的现象，使得水体中的溶解氧降低，致使水体处于严重的缺氧状态，并分解出有毒物质，鱼类大量死亡，这样不仅破坏了地表水体中生态系统的平衡，还严重影响了水资源的利用，给人们生活带来极大不便。
针对水体富营养化现象严重的问题，国内外主要修复技术包括物理修复方法、化学修复方法和生物修复方法这三大类，主要的物理处理方法有底泥疏浚、引水冲洗、机械曝气等，一方面工程量巨大、运行成本高，另一方面对污染严重的河湖进行底泥疏浚，易导致底层的沉积物发生悬浮和扩散，促进了沉积物中的氮、磷营养盐及其所吸附的金属离子的释放，从而使水体环境面临受沉积物中释放的重金属离子及氮、磷营养盐二次污染的风险；化学方法有投加混凝剂和除藻剂等，虽然能在短期内取得一定效果，但也存在着治理不彻底、成本高的问题，特别是会产生二次污染，引发新的生态问题；生物修复是通过微生物降解等措施来消减水体中的氨氮。与传统的物理、化学修复相比，生物修复通常被认为是可持续技术，具有经济高效、低能耗、不产生二次污染等特点。
中国发明专利ZL200810025135.8公开了一种水环境微生物修复剂及其制备方法，该发明将枯草芽孢杆菌、地衣芽胞杆菌、放线菌、反硝化细菌和光合细菌按一定比例组合为微生态制剂，该制剂应用于水环境修复剂能明显降低水中的亚硝酸盐以及硫化氢等有害物质的含量，对氨氮有一定的降低效果，但不明显。现有的微生物修复剂虽能在一定程度上起到积极的水体修复效果，但普通存在作用无法持久，且不能有效除去氨氮等无机污染物，而投加功能微生物菌群的方式在应用过程中，还面临着微生物代谢活性弱、环境耐受力低等问题。
发明内容
为了解决现有微生物修复剂作用周期短，不能有效除去氨氮等无机污染物，微生物代谢活性弱、环境耐受力低等问题，本申请提供了一种用于环境水体修复的复合制剂及其制备方法和应用。
第一方面，本申请提供了一种用于环境水体修复的复合制剂，采用如下的技术方案：一种用于环境水体修复的复合制剂，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下重量份的原料：厌氧微生物22-40份、异化硝酸盐还原酶钝化剂1-2份、蛋白胨10-15份、蔗糖3-8份、淀粉5-12份、淀粉酶1-2份、烟酸1-5份、聚丙烯酰胺80-100份、去离子水1000-1500份；
中间层，包括以下重量份的原料：氧化石墨烯3-5份、吸附剂20-30份、过氧化钙20-30份、甘油4-8份、乙基纤维素水分散体12-18份、聚乙烯吡咯烷酮15-25份、聚乙二醇3-8份、水30-50份；
好氧微生物层，包括以下重量份的原料：好氧微生物40-60份、蛋白胨18-25份、琼脂3-8份、胰蛋白酶1-2份、氯化钠1-2份、柠檬酸钠0.3-0.5份、去离子水800-1000份。
通过采用上述技术方案，根据富营养化水体悬浮污染物含量高、溶氧量低、光透性差等特点，申请人选用厌氧微生物、好氧微生物、聚丙烯酰胺、氧化石墨烯、吸附剂等原料复合制得用于环境水体修复的复合制剂，通过从外到内依次设置厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层，层结构的设计，大大提高了微生物代谢活性和环境耐受力。
本申请制得的复合制剂用于水体富营养化修复，入水后先是厌氧微生物层发挥作用，厌氧微生物能够有效降解重金属，降低氨氮和亚硝酸盐的增加；同时厌氧微生物层中的聚丙烯酰胺能够有效吸附悬浮污染物、降解物，实现污染物沉降，增加水体的透光性；中间层采用氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙等原料组成，其作用于水体具有良好的催化降解、抗菌杀菌、吸附脱色等作用，同时过氧化钙能够有效增加水体的溶氧量；最后好氧微生物层发生作用，其能够进一步分解水体有机污染物，降解水体氨氮，亚硝酸盐等有害物质，消除藻类毒素，除异臭；本申请制得的复合制剂在不同阶段发挥不同的水体修复作用，能够有效净化水质，改善水体环境。
优选的，所述厌氧微生物层，包括以下重量份的原料：厌氧微生物30份、异化硝酸盐还原酶钝化剂1.5份、蛋白胨12份、蔗糖5份、淀粉8份、淀粉酶1.4份、烟酸3份、聚丙烯酰胺90份、去离子水1250份。
优选的，所述中间层，包括以下重量份的原料：氧化石墨烯4份、沸石粉25份、过氧化钙25份、甘油6份、乙基纤维素水分散体15份、聚乙烯吡咯烷酮20份、聚乙二醇5份、水40份。
优选的，所述好氧微生物层，包括以下重量份的原料：好氧微生物50份、蛋白胨22份、琼脂5份、胰蛋白酶1.5份、氯化钠1.5份、柠檬酸钠0.4份、去离子水900份。
通过采用上述技术方案，申请人对本申请技术方案选定范围内的配方比例进行优选，优选得到的上述方案制得的复合制剂的水体净化效果更好，净化作用更持久。
优选的，所述厌氧微生物包括质量比8-10:5-8的反硝化细菌和植物乳杆菌。
通过采用上述技术方案，反硝化细菌能够降低水体中的亚硝酸盐，将亚硝酸盐还原为游离氮的细菌，进而减轻亚硝酸盐对水生生物的毒害，减少水体的富营养化，净化水体；植物乳杆菌能大量的产酸，使水体的pH值稳定不升高，其产出的酸性物质能降解重金属；植物乳杆菌的使用，能够很好的抑制水体中粪便和残饵料的腐烂，降低水体中氨氮和亚硝酸盐的增加；两者在上述比例下复配，水体净化效果较佳。
优选的，所述吸附剂为沸石粉、海泡石粉、活性炭粉中的至少一种。
通过采用上述技术方案，沸石粉可去除水中氨氮，净化水质，缓解转水现象；沸石粉表面粗糙，其具有的多孔结构使其具有较强的携载能力，不但能使物料均匀地吸附在表面，而且能吸附到孔穴和通道内，提高了物料的可利用性，同时改善混合的均匀性；海泡石是具层链状结构的含水富镁硅酸盐黏土矿物，其比表面大，具有极强的吸附、脱色和分散等性能；活性炭粉为粉状的具有很强吸附能力的多孔无定形炭，其具有发达的孔隙结构、较大的比表面积和丰富的表面化学基团，具有优异的水净化处理能力；采用上述物质做吸附剂，在复合制剂的制备过程中，能够有效的吸附分散氧化石墨烯和过氧化钙，提高中间层材料的稳定性，在水处理过程中，吸附剂本身具有良好的净水效果。
优选的，所述乙基纤维素水分散体中包含质量分数为15-25％的乙基纤维素，其黏度低于0.1Pa·s。
通过采用上述技术方案，控制乙基纤维素水分散体固含量和黏度，利用乙基纤维素水分散体对氧化石墨烯、过氧化钙等混合物进行包覆，从而能够有效保证中间层对水体净化效果的稳定与持久。
优选的，所述好氧微生物包括8-12:15-25:5-9的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌。
通过采用上述技术方案，硝化菌能够将污水中的氨氮类物质氧化为无污染的硝酸盐，除氨效果迅速；芽孢杆菌能够降低藻类的过度增长，防止粪便、死藻、残饵的过度积累，及时分解水体中的有机污染物；放线菌可以产生抗生素，抑制病原菌的生长，降低发病率。放线菌分解的物质容易被有益微生物和藻类吸收，具有改善水质的作用，长期使用可以使水质达到良性循环，三者在上述比例下复配，水体净化效果较佳。
第二方面，本申请提供了一种用于环境水体修复的复合制剂的制备方法，采用如下的技术方案：
一种用于环境水体修复的复合制剂的制备方法，具体包括以制备下步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：按重量份计，将厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于34-40℃摇床上，以120-180rpm的培养转速，预培养48-96h，得厌氧微生物层材料备用；
按重量份计，将氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
按重量份计，将好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于34-40℃摇床上，以120-180rpm的培养转速，预培养48-96h，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
通过采用上述技术方案，将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水混合制得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，层结构的设计，大大提高了微生物代谢活性和环境耐受力，本申请制备方法操作简单，制备成本低，所得复合制剂稳定性好，入水不会完全溃散崩散，水体净化作用持久。
第三方面，本申请提供了一种环境水体修复方法，采用如下的技术方案：
一种环境水体修复方法，采用上述用于环境水体修复的复合制剂进行修复，其中复合制剂的使用量为280-460mg/L。
通过采用上述技术方案，采用本申请的复合制剂修复环境水体，具有使用量少，水体修复效果显著。
综上所述，本申请具有以下有益效果：
本申请选用厌氧微生物、好氧微生物、聚丙烯酰胺、氧化石墨烯、吸附剂等原料复合制得用于环境水体修复的复合制剂，通过从外到内依次设置厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层，层结构的设计，大大提高了微生物代谢活性和环境耐受力，所得复合制剂稳定性好，其在4-20℃的条件下，可有效保持6个月以上，用于污水处理能够有效除臭，降低水体浊度；本申请的复合制剂能够有效分解污水中的有机污染物、降解水体氨氮，亚硝酸盐等有害物质，降低有机耗氧量，增加水体溶氧量，改良净化水质。
具体实施方式
以下结合实施例对本申请作进一步详细说明。
实施例1
一种用于环境水体修复的复合制剂，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下原料：厌氧微生物22Kg(其中包括质量比8:5的反硝化细菌和植物乳杆菌)、异化硝酸盐还原酶钝化剂1Kg、蛋白胨10Kg、蔗糖3Kg、淀粉5Kg、淀粉酶1Kg、烟酸1Kg、聚丙烯酰胺80Kg、去离子水1000Kg；
中间层，包括以下原料：氧化石墨烯3Kg、沸石粉20Kg、过氧化钙20Kg、甘油4Kg、乙基纤维素水分散体12Kg(包含质量分数为15％的乙基纤维素，其黏度为0.09Pa·s)、聚乙烯吡咯烷酮15Kg、聚乙二醇3Kg、水30Kg；
好氧微生物层，包括以下原料：好氧微生物40Kg(其中包括质量比8:15:5的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌)、蛋白胨18Kg、琼脂3Kg、胰蛋白酶1Kg、氯化钠1Kg、柠檬酸钠0.3Kg、去离子水800Kg；
其制备方法，具体包括以制备下步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：将上述厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于34℃摇床上，以120rpm的培养转速，预培养48h，得厌氧微生物层材料备用；
将上述氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
将上述好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于34℃摇床上，以120rpm的培养转速，预培养48h，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
实施例2
一种用于环境水体修复的复合制剂，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下原料：厌氧微生物26Kg(其中包括质量比3:2的反硝化细菌和植物乳杆菌)、异化硝酸盐还原酶钝化剂1.2Kg、蛋白胨11Kg、蔗糖4Kg、淀粉6Kg、淀粉酶1.2Kg、烟酸2Kg、聚丙烯酰胺850Kg、去离子水1100Kg；
中间层，包括以下原料：氧化石墨烯3.5Kg、海泡石粉22Kg、过氧化钙22Kg、甘油5Kg、乙基纤维素水分散体14Kg(包含质量分数为18％的乙基纤维素，其黏度为0.08Pa·s)、聚乙烯吡咯烷酮18Kg、聚乙二醇3-8Kg、水30-50Kg；
好氧微生物层，包括以下原料：好氧微生物40-60Kg(其中包括质量比3:6:2的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌)、蛋白胨18-25Kg、琼脂4Kg、胰蛋白酶1.2Kg、氯化钠1.2Kg、柠檬酸钠0.35Kg、去离子水850Kg；
其制备方法，具体包括以制备下步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：将上述厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于35℃摇床上，以140rpm的培养转速，预培养58h，得厌氧微生物层材料备用；
将上述氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
将上述好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于35℃摇床上，以140rpm的培养转速，预培养58h，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
实施例3
一种用于环境水体修复的复合制剂，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下原料：厌氧微生物30Kg(其中包括质量比9:6.5的反硝化细菌和植物乳杆菌)、异化硝酸盐还原酶钝化剂1.5Kg、蛋白胨12Kg、蔗糖5Kg、淀粉8Kg、淀粉酶1.4Kg、烟酸3Kg、聚丙烯酰胺90Kg、去离子水1250Kg；
中间层，包括以下原料：氧化石墨烯4Kg、吸附剂(包括质量比3:1的沸石粉和活性炭粉)25Kg、过氧化钙25Kg、甘油6Kg、乙基纤维素水分散体15Kg(包含质量分数为20％的乙基纤维素，其黏度为0.07Pa·s)、聚乙烯吡咯烷酮20Kg、聚乙二醇5Kg、水40Kg；
好氧微生物层，包括以下原料：好氧微生物50Kg(其中包括质量比10:20:7的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌)、蛋白胨22Kg、琼脂5Kg、胰蛋白酶1.5Kg、氯化钠1.5Kg、柠檬酸钠0.4Kg、去离子水900Kg；
其制备方法，具体包括以制备下步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：将上述厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于37℃摇床上，以150rpm的培养转速，预培养72h，得厌氧微生物层材料备用；
将上述氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
将上述好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于37℃摇床上，以150rpm的培养转速，预培养72h，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
实施例4
一种用于环境水体修复的复合制剂，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下原料：厌氧微生物35Kg(其中包括质量比2:1的反硝化细菌和植物乳杆菌)、异化硝酸盐还原酶钝化剂1.8Kg、蛋白胨14Kg、蔗糖7Kg、淀粉10Kg、淀粉酶1.8Kg、烟酸4Kg、聚丙烯酰胺950Kg、去离子水1400Kg；
中间层，包括以下原料：氧化石墨烯4.5Kg、活性炭粉28Kg、过氧化钙28Kg、甘油7Kg、乙基纤维素水分散体16Kg(包含质量分数为22％的乙基纤维素，其黏度为0.06Pa·s)、聚乙烯吡咯烷酮22Kg、聚乙二醇7Kg、水45Kg；
好氧微生物层，包括以下原料：好氧微生物55Kg(其中包括质量比11:22:8的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌)、蛋白胨24Kg、琼脂7Kg、胰蛋白酶1.8Kg、氯化钠1.8Kg、柠檬酸钠0.45Kg、去离子水950Kg；
其制备方法，具体包括以制备下步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：将上述厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于38℃摇床上，以160rpm的培养转速，预培养84h，得厌氧微生物层材料备用；
将上述氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
将上述好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于38℃摇床上，以160rpm的培养转速，预培养84h，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
实施例5
一种用于环境水体修复的复合制剂，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下原料：厌氧微生物40Kg(其中包括质量比5:4的反硝化细菌和植物乳杆菌)、异化硝酸盐还原酶钝化剂2Kg、蛋白胨15Kg、蔗糖8Kg、淀粉12Kg、淀粉酶2Kg、烟酸5Kg、聚丙烯酰胺100Kg、去离子水1500Kg；
中间层，包括以下原料：氧化石墨烯5Kg、沸石粉30Kg、过氧化钙20-30Kg、甘油8Kg、乙基纤维素水分散体18Kg(包含质量分数为25％的乙基纤维素，其黏度为0.05Pa·s)、聚乙烯吡咯烷酮25Kg、聚乙二醇8Kg、水50Kg；
好氧微生物层，包括以下原料：好氧微生物60Kg(其中包括质量比12:25:9的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌)、蛋白胨25Kg、琼脂8Kg、胰蛋白酶2Kg、氯化钠2Kg、柠檬酸钠0.5Kg、去离子水1000Kg；
其制备方法，具体包括以制备下步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：将上述厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于40℃摇床上，以180rpm的培养转速，预培养96h，得厌氧微生物层材料备用；
将上述氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
将上述好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于40℃摇床上，以180rpm的培养转速，预培养96h，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
为了验证本申请提供的用于环境水体修复的复合制剂的性能，申请人采用上述实施例1-5中制备的复合制剂进行同等污染下的河道黑臭水体处理，复合制剂的使用量为280mg/L，370mg/L，460mg/L；分别于投加复合制剂前、投加复合制剂一个月后采样检测，得出检测结果如下表1：
表1水体处理前后的污染物含量变化
Figure GDA0004165659200000091
由表1显示结果可知：采用本申请实施例1-5中制备的复合制剂进行河道黑臭水体处理，能够有效降低水体中氨氮、CODcr和BOD5的含量，降低水体浊度，提高水体透明度，增加水体溶氧量，消除水体富营养化，水质净化效果好。
实施例6-9，同实施例3，不同之处仅在于：厌氧微生物中包括的反硝化细菌和植物乳杆菌的质量比不同，具体见表2：
表2反硝化细菌和植物乳杆菌的质量比
实施例 反硝化细菌和植物乳杆菌的质量比
实施例6 8∶5
实施例7 3∶2
实施例8 2∶1
实施例9 5∶4
实施例10-16，同实施例3，不同之处仅在于：吸附剂选用不同，具体见表3：
表3吸附剂具体选用
实施例 吸附剂
实施例10 沸石粉
实施例11 海泡石粉
实施例12 活性炭粉
实施例13 质量比3∶1的沸石粉和海泡石粉
实施例14 质量比3∶1的海泡石粉和活性炭粉
实施例15 质量比3∶1的沸石粉和活性炭粉
实施例16 质量比3∶1∶1的沸石粉、海泡石粉和活性炭粉
实施例17-20，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物中包括的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌的质量比不同，具体见表4：
表4硝化菌、芽孢杆菌和放线菌的质量比
实施例 硝化菌、芽孢杆菌和放线菌的质量比
实施例17 8∶15∶5
实施例18 3∶6∶2
实施例19 11∶22∶8
实施例20 12∶25∶9
对比例1，同实施例3，不同之处仅在于：厌氧微生物仅选用反硝化细菌。
对比例2，同实施例3，不同之处仅在于：厌氧微生物仅选用植物乳杆菌。
对比例3，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物仅选用硝化菌。
对比例4，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物仅选用芽孢杆菌。
对比例5，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物仅选用放线菌。
对比例6，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物选用质量比1:2的硝化菌和芽孢杆菌。
对比例7，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物选用质量比10:7的硝化菌和放线菌。
对比例8，同实施例3，不同之处仅在于：好氧微生物选用质量比20:7的芽孢杆菌和放线菌。
对比例9，同实施例3，不同之处仅在于：制备过程中，在粘合剂的作用下，直接将厌氧微生物层材料、中间层材料和好氧微生物层材料混合制得所需的复合制剂。
申请人采用上述实施例6-20和对比例1-9中制备的复合制剂，进行同等污染下的河道黑臭水体处理(与上述实施例1-5中的水体相同)，复合制剂的使用量为370mg/L；分别于投加复合制剂前、投加复合制剂一个月后采样检测，得出检测结果如下表5：
表5水体处理前后的污染物含量变化
Figure GDA0004165659200000121
由表5显示结果可知：采用本申请实施例6-20中制备的复合制剂进行河道黑臭水体处理，能够有效降低水体中氨氮、CODcr和BOD5的含量，降低水体浊度，提高水体透明度，增加水体溶氧量，消除水体富营养化，水质净化效果好；对比实施例3和实施例6-20可知：在本申请技术方案选定范围内的配方原料变动，仍能获得良好修复性能的复合制剂；
对比实施例3和对比例1-2可知：选用质量比9:6.5的反硝化细菌和植物乳杆菌复配做厌氧微生物，较单独选用反硝化细菌或植物乳杆菌做厌氧微生物，获得的复合制剂的水体修复性能大大提高。
对比实施例3和对比例3-8可知：选用质量比10:20:7的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌复配做好氧微生物，较单独选用硝化菌、芽孢杆菌或放线菌做好氧微生物，以及较选用质量比1:2的硝化菌和芽孢杆菌、质量比10:7的硝化菌和放线菌或质量比20:7的芽孢杆菌和放线菌做好氧微生物，获得的复合制剂的水体修复性能大大提高；
对比实施例3和对比例9可知：本申请从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层，制得得到层结构复合制剂，较对比例9中直接混合制得的复合制剂的水体修复性能有显著提高。
本具体实施例仅仅是对本申请的解释，其并不是对本申请的限制，本领域技术人员在阅读完本说明书后可以根据需要对本实施例做出没有创造性贡献的修改，但只要在本申请的权利要求范围内都受到专利法的保护。

Claims (7)

1.一种用于环境水体修复的复合制剂，其特征在于，从外到内依次包括厌氧微生物层、中间层和好氧微生物层；
其中，厌氧微生物层，包括以下重量份的原料：厌氧微生物22-40份、异化硝酸盐还原酶钝化剂1-2份、蛋白胨10-15份、蔗糖3-8份、淀粉5-12份、淀粉酶1-2份、烟酸1-5份、聚丙烯酰胺80-100份、去离子水1000-1500份；
所述厌氧微生物包括质量比8-10:5-8的反硝化细菌和植物乳杆菌；
中间层，包括以下重量份的原料：氧化石墨烯3-5份、吸附剂20-30份、过氧化钙20-30份、甘油4-8份、乙基纤维素水分散体12-18份、聚乙烯吡咯烷酮15-25份、聚乙二醇3-8份、水30-50份；
好氧微生物层，包括以下重量份的原料：好氧微生物40-60份、蛋白胨18-25份、琼脂3-8份、胰蛋白酶1-2份、氯化钠1-2份、柠檬酸钠0.3-0.5份、去离子水800-1000份；
所述好氧微生物包括8-12:15-25:5-9的硝化菌、芽孢杆菌和放线菌；
所述的用于环境水体修复的复合制剂的制备方法，具体包括以下制备步骤：
S1、分别制备厌氧微生物层材料、中间层材料、好氧微生物层材料，具体如下：按重量份计，将厌氧微生物、异化硝酸盐还原酶钝化剂、蛋白胨、蔗糖、淀粉、淀粉酶、烟酸、聚丙烯酰胺和去离子水混合后，置于摇床上进行预培养，得厌氧微生物层材料备用；
按重量份计，将氧化石墨烯、吸附剂、过氧化钙和甘油共混后研磨均匀，得研磨物，利用乙基纤维素水分散体对研磨物进行包覆，获得中间层材料；
按重量份计，将好氧微生物、蛋白胨、琼脂、胰蛋白酶、氯化钠、柠檬酸钠和去离子水混合后，置于摇床上进行预培养，得好氧微生物层材料备用；
S2、将聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇和水搅拌混合分散得粘合剂，将制得的好氧微生物层材料造粒后，在粘合剂的作用下，在好氧微生物层颗粒外依次包覆中间层材料和厌氧微生物层材料，包覆完成即得所需的用于环境水体修复的复合制剂。
2.根据权利要求1所述的用于环境水体修复的复合制剂，其特征在于，所述厌氧微生物层，包括以下重量份的原料：厌氧微生物30份、异化硝酸盐还原酶钝化剂1.5份、蛋白胨12份、蔗糖5份、淀粉8份、淀粉酶1.4份、烟酸3份、聚丙烯酰胺90份、去离子水1250份。
3.根据权利要求1所述的用于环境水体修复的复合制剂，其特征在于，所述中间层，包括以下重量份的原料：氧化石墨烯4份、沸石粉25份、过氧化钙25份、甘油6份、乙基纤维素水分散体15份、聚乙烯吡咯烷酮20份、聚乙二醇5份、水40份。
4.根据权利要求1所述的用于环境水体修复的复合制剂，其特征在于，所述好氧微生物层，包括以下重量份的原料：好氧微生物50份、蛋白胨22份、琼脂5份、胰蛋白酶1.5份、氯化钠1.5份、柠檬酸钠0.4份、去离子水900份。
5.根据权利要求1所述的用于环境水体修复的复合制剂，其特征在于，所述吸附剂为沸石粉、海泡石粉、活性炭粉中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的用于环境水体修复的复合制剂，其特征在于，所述乙基纤维素水分散体中包含质量分数为15-25%的乙基纤维素，其黏度低于0.1Pa·s。
7.一种环境水体修复方法，其特征在于，采用权利要求1-6任一项所述的用于环境水体修复的复合制剂进行修复，其中复合制剂的使用量为280-460mg/L。
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