CN114624309A - 多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列及多重检测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提出一种多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列和它的制备方法,所述的传感器阵列是在玻璃基板上溅射沉积图案化的源极和漏极，气相沉积单层石墨烯沟道，设置多个不同功能性材料修饰的栅电极；传感器由漏极、源极和多个栅极共同组成的。所述制备方法包括如下步骤：清洗和制作玻璃基底；制备图案化复合金电极；利用磁控溅射的射频磁控管在玻璃薄片上依次溅射沉积图案化的Cr/Au电极作为场效应晶体管的源极、漏极和栅极；通过化学气相沉积法CVD于预定厚度的铜箔上合成单层石墨烯层；将石墨烯切割成预定尺寸，利用湿化学法在去离子水中将石墨烯转移至图案化的源极和漏极之间的沟道上，清洗退火；封装制作好的传感器阵列器件。
Description
技术领域
本发明属阵列传感器技术领域，涉及一种多栅极石墨烯场效应晶体管传器感阵列的多重检测方法。
背景技术
在复杂的混合物体系中，实现多种成分的快速、同时鉴定和区分是一项巨大的挑战。由于食品行业必须根据相关的监管要求，对食品进行成分分析，监控其成分组成，所以也一直面临这些问题。而且在食品污染等关乎食品质量与安全方面，其成分分析显得尤为重要。许多成分分析的标准方法通常为质谱法、色谱法、色谱-质谱联用等方法。然而，这些标准方法通常存在着许多缺点，例如，需要特定的样品制备步骤，设备庞大、成本高、检测步骤繁琐，耗时长，无法实现经济，快速的检测等。因此，需要不断开发新的替代技术来缓解这些问题。
目前，越来越多的阵列传感器被应用于食品的质量和安全监测，其覆盖食品的生产、加工、仓储和运输过程。先进的阵列传感器不但具有高特异性、高灵敏度等传感性能，还表现出低成本、操作简便、检测迅速、小型化等特点。
由于电化学分析技术具有操作简便、灵敏度高、响应迅速、成本低廉等优点，目前已成功地应用于健康和环境等的监测。在最近的研究进展中发现，基于电化学技术的阵列传感器不仅可以测定大蒜的强度、辣椒的热量，还能够检测食品中的毒素和饮料的抗氧化能力。在此背景下，基于电解液栅控石墨烯晶体管(SGGT)的阵列传感器显示出强大的生命力，且其在小型化、低成本和高灵敏度方面也具有显著的优势，有助于食品质量与安全方面的检测。另外，为达到特异性识别低浓度物质的目的，需要对其进行界面功能化来提高传感器的灵敏度和选择性。
在过去几十年中，科学家们根据不同的检测原理开发了各种阵列传感器。例如，基于梯度的比色传感器，基于荧光的光学传感器等。
图是1基于DNA-纳米金体系的比色阵列传感器原理图。该传感器是基于无修饰的纳米金的比色方法作为反应体系，使用经典方法合成的金纳米颗粒表面覆盖着一层柠檬酸根离子，当向溶液中加入高浓度的盐溶液时，会引起金纳米颗粒的聚集，从而产生变色反应。柔性的单链DNA如核酸适配体，可以覆盖在金纳米颗粒表面，抑制高浓度盐导致的颗粒聚集。当有待测物如蛋白质存在时，蛋白质会破坏纳米金颗粒与DNA之间的相互作用，使颗粒失去DNA的保护，因此导致颗粒聚集溶液变色。对于同一种DNA识别单元，不同的待测物会产生不同程度的相互作用引起不同的比色信号；同时对于同一种待测物，也会在不同的DNA识别单元上表现出不同的响应行为。
图2是由六种阳离子修饰的金纳米颗粒(AuNP)和一种阴离子聚合物PPE组成的荧光阵列传感器，聚合物的荧光首先被金纳米颗粒淬灭，当有蛋白质存在时会破坏聚合物与金纳米颗粒之间的作用，从而产生独特的基于蛋白质与纳米颗粒之间结合力强弱的荧光响应图谱。该阵列传感器实现了七种具有不同物理化学性质的蛋白质的识别检测。
但是由于它们受温度、成本、灵敏度等的限制并不适用于实际应用。
发明内容
为解决上述技术问题，本发明提出了一种多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列,所述的传感器阵列包括多个传感器，每个传感器由漏极、源极和多个栅极共同组成，每个传感器包含：在玻璃基板上溅射沉积图案化的源极和漏极，一个气相沉积单层石墨烯沟道，以及多个不同功能性材料修饰的栅电极。
进一步的，针对不同检测物靶标选择不同的材料功能化修饰栅极，针对n种待检靶标，设置n个不同修饰的栅极。
本发明还提出一种多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列的制备方法,所述方法包括如下步骤：
步骤1，清洗和制作玻璃基底；
步骤2，制备图案化复合金电极；将干净并已冷却的玻璃片固定在定制的掩膜板上，利用磁控溅射的射频磁控管，在附在掩膜上的玻璃薄片上依次溅射沉积图案化的Cr/Au电极作为场效应晶体管的源极、漏极和栅极；
步骤3，通过化学气相沉积法CVD于预定厚度的铜箔上合成单层石墨烯层；
步骤4，将单层石墨烯层切割成预定尺寸，利用湿化学法在去离子水中将切割后的单层石墨烯层转移至图案化的源极和漏极之间的沟道上，清洗退火；
步骤5，封装制作好的传感器阵列器件，用有机硅烷层来保护传感器阵列器上部的源极、漏极和栅极的金属连接线。
进一步的，步骤1包括：利用玻璃刀将载玻璃片切成宽1cm、长n cm大小的小玻璃片用作传感器阵列的基板；依次使用丙酮、无水乙醇和去离子水对所述基板超声清洗多次，每次20min；用高纯氮气吹干小玻璃片，并在加热台以120℃的温度烘烤小玻璃片15min。
进一步的，步骤2中Cr/Au电极宽度10nm/100nm。
进一步的，步骤3包括子步骤：
步骤3.1，单层石墨烯层用化学气相沉积法CVD在1000℃，采用CH4和H2混合气体于25μm厚的铜箔上合成单层石墨烯层；
步骤3.2，制备合成单层石墨烯层后，使用旋涂仪将聚甲基丙烯酸甲酯均匀的旋涂在石墨烯上；其采用两步旋涂法：先采用800rpm工作10s,再采用2000rpm工作20s；
步骤3.3，使用刻蚀溶液刻蚀铜箔基层，然后用去离子水反复冲洗多次。
进一步的，步骤4包括：将制作好的传感器阵列器件置于125℃的加热台上退火20min，接着在55℃的丙酮中浸泡3h，每小时更换一次丙酮。
本发明还提出一种使用上述多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列的多重检测方法，所述方法包括如下步骤：
步骤S1，SGGT性能的表征
步骤S1.1，固定传感器阵列的的源漏电压和栅极电压，依次连接n个栅极，使得每次有且仅有一个栅极导通，测定该栅极导通时器件的转移特性曲线；
步骤S1.2，选取预定的栅极电压和源漏电压参数，待器件的电流信号稳定后，加入一定浓度梯度的待检物质，并记录实时电流曲线；
步骤S2，交叉敏感响应的测定；依次连接n个栅极，每次有且仅有一个栅极导通，测量传感器对该栅极对应的靶标及其余n-1个栅极中非靶标待检物质的交叉实时沟道电流响应曲线，根据相应的转移特性曲线换算成等效栅压变化与对数浓度之间的关系图；
步骤S3，依次连接n个栅极，每次有且仅有一个栅极导通，测量传感器对n种待检物质构成的混合溶液实时沟道电流响应。
进一步的，每次测量前用去离子水和0.01M PBS缓冲液冲洗SGGT器件，去除石墨烯沟道上的残留污物。
本发明开发出一种具有高选择性、高灵敏度的多功能检测阵列传感器。针对多种待检靶标，设计一种具有多个栅极的SGGT的高通量快速检测阵列传感器。以不同的功能化材料修饰栅极，分别构成了可特异性识别对其相应靶标的敏感元件，实现“一次加样，多重信号”的多路快速检测。可对混合液中各种靶标进行快速定性定量分析，解决了以往难以实现的高通量检测。
附图说明
图1为现有技术的基于DNA-纳米金体系的比色阵列传感器原理图。
图2为现有技术的金纳米颗粒和一种阴离子聚合物PPE组成的荧光阵列传感器。
图3是本发明提出的具有多重栅电极的SGGT传感器。
图4为本发明提出的多重栅极的SGGT阵列传感器制备工艺示意图。
图5是功能性材料修饰多重栅极SGGT阵列的传感性能结果。
图6是SGGT阵列传感器对混合液的电流响应。
具体实施方式
本发明从实际需求和应用的角度出发，开发一种具有高选择性、高灵敏度的多功能检测阵列传感器。针对多种待检靶标，设计一种具有多个栅极的SGGT的高通量快速检测阵列传感器。以不同的功能化材料修饰栅极，分别构成了可特异性识别对其相应靶标的敏感元件，实现“一次加样，多重信号”的多路快速检测。可对混合液中各种靶标进行快速定性定量分析，解决了以往难以实现的高通量检测。
本发明成功构筑一种多重栅极的SGGT传感器阵列，该传感器的n个栅电极分别是各种材料功能化的栅极，它们共用同一个石墨烯沟道。由于特异性功能性材料修饰的栅极对其靶标具有高选择性和识别能力，协同SGGT固有的信号放大作用，使得每个功能化的栅极对其相应靶标表现出强烈的优先灵敏度，在混合液中显示出良好回收率。这种快速、低成本、高性能的SGGT阵列检测方法与功能性材料相结合，同样适用于各类场景的“一次加样，多重信号”高通量多路快速检测的需求。
以下结合附图对本发明的具体实施方式作出详细说明。
本发明的主要原理：在前面研究的基础上，构筑了具有多重栅电极的SGGT传感器阵列。该传感器的结构见图3，该传感器是由单个单层石墨烯沟道，以及多个不同功能性材料修饰的栅电极共同组成的。该传感器阵列的基本理念是根据靶标特性选择合适的功能性材料，进行修饰各个栅电极并与石墨烯沟道组成了多重栅极的SGGT传感器阵列，在得到响应后，标定混合样品中组分浓度同阵列输出响应的对应关系，通过拟求解来实现被测样品的定性定量识别。
在此，每个传感单元对各个组分的响应信号，可用以下函数式表示：
y＝Kx+b
其中，x为某单一组分浓度，K为某单一组分浓度与其对应响应信号的灵敏度，b为常数。基于统计理论每个传感单元对混合物样品的响应信号即为各组分信号的融合，可表示为：
yi＝Kijxj+bij
其中，i表示栅极序号，j表示待检靶标类型。
多重栅极的SGGT阵列传感器制备工艺示意图如图4。
实施例：
1、SGGT阵列传感器的制作：
(1)玻璃基底的制作和清洗
首先利用玻璃刀将载玻片切成宽1cm、长n cm大小的小玻璃片用作传感器阵列的基板，然后依次使用丙酮、无水乙醇和去离子水超声清洗两次，每次20min，接着用高纯氮气吹干并在120℃的加热台继续烘烤15min，并确保基底表面干净无水渍。
(2)图案化金电极的制备
将干净并已冷却的玻璃片用高温胶带固定在定制的掩膜板上，利用磁控溅射的射频磁控管，在附在掩膜上的玻璃薄片上依次溅射沉积图案化的Cr/Au(10nm/100nm)电极；溅射参数为Cr(功率：50w；压强：0.3Pa)，Au(功率：35w；压强：0.8Pa)。
(3)单层石墨烯层的制备
通过化学气相沉积法(CVD)在1000℃下采用混合气体(CH4和H2)于25μm厚的铜箔上合成单层石墨烯层，制备使用旋涂仪将聚甲基丙烯酸甲酯(polymethylmethacrylate，PMMA)均匀的旋涂在石墨烯上。(两步旋涂法：800rpm，10s,2000rpm，20s)。接着使用刻蚀溶液(CuSO4：HCl：H2O＝10g：50mL：50mL)刻蚀铜箔基层，并用去离子水反复冲洗3～5次。
(4)石墨烯的转移
将石墨烯切割成大小合适的尺寸，利用湿化学法在去离子水中将石墨烯转移至图案化的源极和漏极之间的沟道上。然后将其置于125℃的热台上退火20min，接着在55℃的丙酮中浸泡3h，每小时更换一次丙酮以完全去除PMMA。
(5)传感器的封装
最后用有机硅烷层来保护传感器上部的源、漏电极和栅极的金属连接线以防止测试时电极与电解液直接接触。以CVD-石墨烯为沟道的SGGT传感器的具体工艺流程和测试平台参见图4所示。传感器由漏极(Drain gate，D)、源极(Source gate，S)和栅极(Gate gate，G)组成。源、漏极之间的石墨烯沟道尺寸为宽0.22mm，长3mm。
2、SGGT阵列传感器的敏感元件的制备
针对不同检测物靶标选择不同的材料功能化修饰栅极，n种待检靶标共有n个不同的修饰栅极。
3、SGGT性能表征
每次测量前用去离子水和0.01M PBS缓冲液冲洗SGGT器件，去除石墨烯沟道上的残留污物。在10mL PBS缓冲液中，使用LabView程序控制的两个源表仪(Keithley 2400)连接源极、漏极和功能材料修饰的栅极，并对传感器性能进行表征，即转移特性曲线(IDS-VG)和沟道电流实时响应曲线(IDS-Time)。
(1)转移特性曲线的测定
设备在扫描速率为0.01V/s，固定的源漏电压(VDS＝0.05V)和栅极电压(VG)范围：0～0.8V的条件下，依次连接n个栅极(每次有且仅有一个栅极导通)，测定该栅极导通时器件的转移特性曲线。
(2)实时沟道电流响应曲线的测定
选取合适的栅极电压和源漏电压(VDS)等参数，待器件的电流信号稳定后，每10min向含有10mL PBS缓冲液的烧杯中加入一定浓度梯度的待检物质，并记录实时电流曲线。
4、交叉敏感响应的测定
依次连接n个栅极(每次有且仅有一个栅极导通)，测量传感器对该栅极对应的靶标及其余n-1中非靶标待检物质的交叉实时沟道电流响应曲线，根据相应的转移特性曲线换算成等效栅压变化ΔVG eff与对数浓度(log(C))之间的关系图，参见图5。令ΔVG eff为y，log(C)为x，则在各自对应的线性范围内可表示为：Yi＝KijXj+bij，其中Kij为第i个栅极导通时传感器对第j种待检物质的线性响应的线性系数，bij为对应的常数项。
5、混合溶液中各待检物质浓度测定
依次连接n个栅极(每次有且仅有一个栅极导通)，测量传感器对n种待检物质构成的混合溶液(其中第i种待检物质的对数浓度为xi)，测量其实时沟道电流响应，结果参见图6。此时的沟道电流信号响应是在该栅极导通情况下，混合溶液中所有待检组分所引起的沟道电流叠加融合的结果。通过对应的转移特性曲线将沟道电流换算成等效栅压变化ΔVG eff，则在栅极1导通时，传感器对混合溶液的信号响应可表示为：
Y1＝K11X1+K12X2+……+K1nXn+b1
在栅极2导通时，传感器对混合溶液的信号响应可表示为：
Y2＝K21X1+K22X2+……+K2nXn+b2
……
在栅极n导通时，传感器对混合溶液的信号响应可表示为：
Yn＝Kn1X1+Kn2X2+……+KnnXn+bn
其中Y1,Y2,…,Yn是传感器在依次导通n个栅极时测得的n个等效栅压变化响应，由此获得待求的n种待检物质对数浓度X1,X2,…,Xn构成的n个线性方程组。通过线性代数中的方法求解该线性方程组即可获得n种待检物质对数浓度X1,X2,…,Xn。
最后应说明的是，以上实施方式仅用以说明本发明实施例的技术方案而非限制，尽管参照以上较佳实施方式对本发明实施例进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明实施例的技术方案进行修改或等同替换都不应脱离本发明实施例的技术方案的精神和范围。
Claims (9)
1.一种多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列,其特征在于，所述的传感器阵列包括多个传感器，每个传感器由漏极、源极和多个栅极共同组成，每个传感器包含：在玻璃基板上溅射沉积图案化的源极和漏极，一个气相沉积单层石墨烯沟道，以及多个不同功能性材料修饰的栅电极。
2.如权利要求1所述的传感器阵列，其特征在于，针对不同检测物靶标选择不同的材料功能化修饰栅极，针对n种待检靶标，设置n个不同修饰的栅极。
3.一种多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列的制备方法,其特征在于，所述方法包括如下步骤：
步骤1，清洗和制作玻璃基底；
步骤2，制备图案化复合金电极；将干净并已冷却的玻璃片固定在定制的掩膜板上，利用磁控溅射的射频磁控管，在附在掩膜上的玻璃薄片上依次溅射沉积图案化的Cr/Au电极作为场效应晶体管的源极、漏极和栅极；
步骤3，通过化学气相沉积法CVD于预定厚度的铜箔上合成单层石墨烯层；
步骤4，将单层石墨烯层切割成预定尺寸，利用湿化学法在去离子水中将切割后的单层石墨烯层转移至图案化的源极和漏极之间的沟道上，清洗退火；
步骤5，封装制作好的传感器阵列器件，用有机硅烷层来保护传感器阵列器上部的源极、漏极和栅极的金属连接线。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤1包括：利用玻璃刀将载玻璃片切成宽1cm、长n cm大小的小玻璃片用作传感器阵列的基板；依次使用丙酮、无水乙醇和去离子水对所述基板超声清洗多次，每次20min；用高纯氮气吹干小玻璃片，并在加热台以120℃的温度烘烤小玻璃片15min。
5.如权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤2中Cr/Au电极宽度10nm/100nm。
6.如权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤3包括子步骤：
步骤3.1，单层石墨烯层用化学气相沉积法CVD在1000℃，采用CH4和H2混合气体于25μm厚的铜箔上合成单层石墨烯层；
步骤3.2，制备合成单层石墨烯层后，使用旋涂仪将聚甲基丙烯酸甲酯均匀的旋涂在石墨烯上；其采用两步旋涂法：先采用800rpm工作10s,再采用2000rpm工作20s；
步骤3.3，使用刻蚀溶液刻蚀铜箔基层，然后用去离子水反复冲洗多次。
7.如权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤4包括：将制作好的传感器阵列器件置于125℃的加热台上退火20min，接着在55℃的丙酮中浸泡3h，每小时更换一次丙酮。
8.一种采用权利要求3-7中任一项方法制成的多栅极石墨烯场效应晶体管传感器阵列的多重检测方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：
步骤S1，SGGT性能的表征
步骤S1.1，固定传感器阵列的的源漏电压和栅极电压，依次连接n个栅极，使得每次有且仅有一个栅极导通，测定该栅极导通时器件的转移特性曲线；
步骤S1.2，选取预定的栅极电压和源漏电压参数，待器件的电流信号稳定后，加入一定浓度梯度的待检物质，并记录实时电流曲线；
步骤S2，交叉敏感响应的测定；依次连接n个栅极，每次有且仅有一个栅极导通，测量传感器对该栅极对应的靶标及其余n-1个栅极中非靶标待检物质的交叉实时沟道电流响应曲线，根据相应的转移特性曲线换算成等效栅压变化与对数浓度之间的关系图；
步骤S3，依次连接n个栅极，每次有且仅有一个栅极导通，测量传感器对n种待检物质构成的混合溶液实时沟道电流响应。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于，每次测量前用去离子水和0.01MPBS缓冲液冲洗SGGT器件，去除石墨烯沟道上的残留污物。
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