CN114613441A - 基于d带中心理论的Heusler合金铁磁交换机制与马氏体相变 - Google Patents
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Abstract
发明名称基于d带中心理论的Heusler合金铁磁交换机制与马氏体相变摘要为了研究Heusler合金Cu2−xCoxMn1+yAl1−y中Co和Mn原子的反铁磁耦合，我们的基本研究对象是只有一种磁性原子的Cu2MnAl和在富Mn条件下保持铁磁性的Co2MnAl。经过大量计算发现，由于Co原子高于Cu原子的d带中心，使Mn原子的反键态被推到费米能级以上，从而改变了Mn原子的d轨道电子排列，使原来的反铁磁Mn原子变成了铁磁性。基于这一理论，提出了一种通过对合金施加应力来调整晶格尺寸以改变Mn原子磁矩的方法，以达到与掺杂特殊原子相同的效果。此外，还推断母相铁磁性和马氏体相铁磁性与晶格尺寸变化引起的d带中心密切相关。
Description
技术领域
本发明涉及一种解释Heusler合金铁磁交换机制和马氏体相变磁矩变化机理的理论方法。
背景技术
近年来，由于在传感器和驱动器方面潜在的应用前景，尤其是自2005年发现了外磁场驱动马氏体相变的性质后，Heusler型磁性形状记忆合金引起了材料界的广泛关注。实现这种磁驱动相变的必要条件是相变过程中出现更大的△M，即母相和马氏体相的磁化强度差别必须足够大。在低磁化强度的富Mn亚铁磁形状记忆合金中，获得大的△M的有效方法是添加Co。例如Ni41Co9Mn39Sb11磁性形状记忆合金，掺杂之前，其母相和马氏体相都是低磁化强度的亚铁磁相，掺Co之后得到了高磁化强度的铁磁性的母相，其马氏体相仍然保持低磁化强度的亚铁磁结构，从而实现了更大的△M。这种成分策略已经在NiMnGa，NiMnIn，MnNiGa，NiMnAl等许多材料体系中得到广泛应用。这一事实说明，Co具有独特的改变磁结构的作用。然而，关于Co原子如何发挥作用以及发挥了怎样的作用还不是很清楚。
发明内容
本发明目的在于解释了富Mn体系CuMnAl合金中Mn原子磁矩随马氏体相变的变化机理，以及掺杂在CuMnAl合金中Co原子对Mn原子磁矩的影响。其特征包括以下几个方面：
（1）Cu2MnAl是L21结构，Cu占据B、D位,而Mn和Al分别占据C、A位（图1）；
（2）由于其中Mn原子是磁矩的唯一提供者，很方便我们研究掺杂其他元素对磁性的影响。富Mn环境合金中，Mn原子是替换处于A位的Al原子（图2）。 我们分别对Cu2MnAl和Co2MnAl掺杂Mn原子，且占据位置都为5。Mn5原子的磁矩在Cu2MnAl和Co2MnAl中分别为-3.8μB和2.97μB；
（3）我们计算了Mn5原子在Cu2Mn1.25Al0.75体系下，磁矩随着晶格常数的变化。Mn5原子的磁矩变化并不是随晶格增大线性增加或减少，而是在5.75Å附近（能量最小处）成阶梯状变化（见图3.a）。晶格大小的变化影响了晶体内低磁矩过渡金属Cu的d带带宽。晶格变大时，带宽变窄，在费米能级不变的情形下，d带中心上升（见图3.b），这种影响使Mn5原子的自旋向下的d态上升，自旋向下的d态下降，所以它的磁矩也发生了突变。
附图说明
附图1 Heusler合金结构模型；
附图2 Mn原子掺杂在各合金体系中的位置；
附图3 Mn5原子的磁矩与晶格常数大小的关系；
附图4 Cu2Mn1.25Al0.75的部分原子的自旋极化态密度图；
附图5 Co2Mn1.25Al0.75的部分原子的自旋极化态密度图；
附图6 a反映了被吸附原子s/p态的成键态与反成键态和吸附位原子d态的关系；
b是d壳层超过一半的金属的d带中心与d电子数固定的电子带的带宽之间关系的示意图；
附图7 a和c分别为Cu2Mn1.25Al0.75和Ni2Mn1.25Ga0.75掺杂Co原子示意图；b和d分别为它们的原子态密度图；e为未掺杂的Ni2Mn1.25Ga0.75的部分原子d态密度图；
附图8 a是Mn5原子替换CuMnAl合金中的Al原子形成的八面体晶体场；b是d轨道电子由高自旋排布向低自旋排布的转变。
具体实施方式
下面结合附图对本发明内容进一步详细说明：发明内容涉及磁矩变化的机制，以及马氏体相变前后的电子的排布。
对比掺杂原子Mn5分别在Cu2Mn1.25Al0.75和Co2Mn1.25Al0.75体系下的3d态密度图（图4和5），我们发现：在费米能级之下，Cu2Mn1.25Al0.75的Mn5原子自旋向下的态密度占据大多数，成键态几乎都是自旋向下的电子形成的；在费米能级之上，反成键态几乎都是自旋向上的电子形成的。经过进一步分析，在-1.8eV附近，Mn5-d-beta几乎与任何种类的原子的d态都没有相同的峰，说明Mn5原子与它周围的原子相互作用很小（除了在-4eV附近与Cu的作用）。这是根据能量的二阶微扰项公式得出来的。与Cu2Mn1.25Al0.75 的情况几乎完全不同（图5），在费米能级之下，Co2Mn1.25Al0.75中的Mn5原子自旋向上的态密度占据多数，成键态由大多数自旋向上的电子形成的；在费米能级之上，反成键态几乎都是自旋向下的电子形成的。态密度图中，Mn5原子与Co6原子的各个峰都契合的很好，说明相互作用很强，我们叫做交换作用。为了寻找这种交换作用强弱导致磁矩不同的原因，我们把目光转移到了催化领域的d带中心理论。
该理论描述了吸附位原子（Fe，Co，Ni，Ag，Au等等）的d带中心与吸附能大小的关系：前过渡金属（Fe，Co，Ru，Rh等）d带中心高，吸附能大；后过渡金属（Cu，Ag，Au等）d带中心低，吸附能小。这主要是由于吸附位原子d轨道与被吸附分子的s或p轨道作用导致能级分裂，生成反键轨道，当反键轨道被推高至费米能级之上则有利于吸附，如果低于费米能级则不利于吸附，如图6.a所示。
由此我们推至这种化合物合金体系。虽然Mn原子的替换掺杂造成的是3d轨道杂化，但是也有成键态与反成键态的形成。当然，为了验证这种理论的正确性，我们向Cu2Mn1.25Al0.75和Ni2Mn1.25Ga0.75中掺杂Co原子替换Cu和Ni，然后看看Mn5原子的变化。结果表明：相较于掺杂之前，Cu1.75Co0.25Mn1.25Al0.75 （图7.a）中的Mn5原子的磁矩发生了巨大的变化，由原来的-3.8μB变为0.23μB。显然这是Co6原子比Cu6原子起了重要的作用。当我们进行了态密度分析之后，我们发现这与我们上面讨论的d带中心理论不谋而合。掺杂Co原子之后的Mn5原子的自旋向下的d态中心上升到费米面之上，自旋向上的d态中心回落到费米面附近，明显这是由于Co6原子的d带中心（-1.5eV）比Cu6原子(-4eV)要高形成的（图7.b）。而Ni1.75Co0.25Mn1.25Ga0.75中的Mn5原子磁矩无明显变化。这主要是因为Ni6原子与Co6原子的d带中心高低位置差不多，所以在掺杂之前，Ni6原子已经将Mn5原子自旋向下的d态推高至费米能级之上了（图7.d和e）。
关于为什么我们把关注点集中6号原子与掺杂的Mn5原子相互作用上，是因为富Mn体系因为低掺杂，对于晶体场的改变是微乎其微的。只能服从于晶体场对其d轨道电子的重新排布。当然这种排布也不是稳定的，所以当有别的元素掺杂进入晶格中来，很容易与不稳定的电子再次相互作用。这从我们计算结果也能看出来，掺杂5，6位对Mn1，Mn2，Mn3，Mn4的磁矩改变并不大。
可以看出，磁矩的变化的主要是5号原子的d带中心起的作用。我们知道如果费米能级不变，那么调控d带带宽使d带中心上升或者下降（见图7.b）。带宽的调控可以使用两种办法：一是调整配位数;二是调整晶格应变。我们使用第二种办法看能不能达到掺杂特种原子的效果，所以我们计算了Mn5原子在Cu2Mn1.25Al0.75体系下，磁矩随着晶格常数的变化。Mn5原子的磁矩变化并不是随晶格增大线性增加或减少，而是在5.75Å附近（能量最小处）成阶梯状变化（见图3.a）。晶格大小的变化影响了晶体内低磁矩过渡金属Cu的d带带宽。晶格变大时，带宽变窄，在费米能级不变的情形下，d带中心上升（见图3.b），这种影响使Mn5原子的自旋向下的d态上升，自旋向下的d态下降，所以它的磁矩也发生了突变。
原子的磁矩主要是由电子自旋磁矩（未成对电子造成的）主导的，轨道磁矩可以忽略不计。探究Mn5原子的电子由高自旋排布转向低自旋排布需要考虑其所在的晶体场。从掺杂位置来看，Mn5原子与其上下左右前后方向的Mn原子形成了一个八面体晶体场，Mn5原子处于晶体场中心(图8.a)。此时，Mn5原子的电子排布就要同时考虑晶体场分裂能（△o）和电子成对能（△p）的双重影响。当△o<△p时，电子成对所需要的能量更大，d电子将减少成对，尽量填充在eg轨道，此时电子高自旋排布，原子磁矩很大；当△o>△p时，电子进入eg轨道所需能量更大，d电子将优先成对充满t2g轨道，再进入eg轨道，此时电子低自旋排布，原子磁矩很小（图8.b）。而处于晶体场外部的Cu原子和Mn5原子成键成分很小（从态密度图可以看出），他们之间的d态在能量上就会发生排斥作用。根据泡利不相容原理，每一个d轨道至多只能填充两个电子，它们一个自旋向上一个自旋向下。当未发生马氏体相变时，Cu原子的d带中心很低，Mn5原子d轨道填充的电子能量差很大，△o<△p，所以那五个电子分布在五个d轨道上，要么自旋向上，要么自旋向下。其中三个电子轨道处于t2g的能级，两个电子处于eg的能级。此时Mn5原子的d轨道电子是高自旋排布。当发生马氏体相变时，Cu原子的d带中心上升，推动Mn5原子的d轨道电子的能量都上升，而d轨道电子之间的能量差就会变小，因此两个电子因成对要克服静电斥力所消耗的能量也就变小了，△o>△p，电子更易成对，成对后的电子分布在t2g能级，此时Mn5原子的d轨道电子是低自旋排布。图8b所示的就是当发生马氏体相变时，Mn5原子从高自旋到低自旋的d轨道电子的排布变化。这就是当发生马氏体相变时，Cu原子的d带中心的变化对Mn5原子磁矩的影响机理，同样，掺杂的Co6原子对Mn5原子的作用也是如此。
Claims (2)
1.基于d带中心理论，我们通过第一性原理计算解释了Heusler合金磁性的掺杂改性机理，并成功运用于马氏体相变的磁矩变化；研究发现掺杂原子的d带中心比被掺杂原子高，与Mn5原子相互作用时，将Mn5原子的自旋向下的反成键态推高至费米能级之上，改变了Mn5原子的d轨道电子排布，进而铁磁态Mn5原子变为亚铁磁态；基于d带中心理论，我们调控晶格大小改变Mn5原子磁矩，结果显示这种方法的最终结果能够达到掺杂特种原子的效果；并且根据磁矩变化图，推断马氏体相变是因为改变了晶格结构进而改变了原子的d带中心而引起了磁矩变化。
2.使用第一性原理计算软件CASTEP进行了自旋极化的密度泛函理论（DFT）计算，离子实和电子之间的相互作用使用超软赝势进行描述；对于非化学计量比的和掺杂的Heusler合金，由于原子的位置随机性，常用的第一性原理计算并不适用，所以采用在localdensity approximation（LDA）下的CA-PZ近似法,其他的则使用GGA-PBE；平面波基矢的截止能量为500eV，K点取值6×6×6，以保证体系能量和构型在准完备平面波基水平上收敛；其自洽收敛精度为10-6eV/atom，原子间相互作用力收敛标准为0.1eV/nm，晶体内应力收敛标准为0.02GPa。
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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