CN114611280A - 基于obm和ebm多模式的臭氧综合源解析方法 - Google Patents

基于obm和ebm多模式的臭氧综合源解析方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，涉及大气污染防治技术领域；该种基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，综合了多种模型解析结果，在一定程度上可以避免单一模型解析结果的偏差和不确定性，提高了最终解析结果的准确性和可靠性，具有较高的可操作性和推广价值，为环境管理部门臭氧污染控制提供可靠的技术支持。计算确定的权重系数，对于评价单一模型的解析结果准确性具有参考价值，对于指导单一模型参数优化具有指导意义；同时本方法弥补了单一模型使用时存在的一些问题，对臭氧及颗粒物等精细化来源解析方法的完善具有一定的科学价值。

Description

基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法
技术领域
本发明涉及大气污染防治技术领域，具体为基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法。
背景技术
源解析(source apportionment)是一种通过化学、物理学、数学等方法定性或定量识别环境受体中臭氧污染物来源的方法。目前臭氧源解析方法包括基于观测的模型方法(OBM)和基于源排放的模型方法(EBM)。
基于源排放的模型方法(EBM)是指以本地高时空分辨率排放清单数据和气象场数据为基础，以不同尺度数值模式方法定量描述臭氧前体物从排放到生成臭氧所经历的大气物理化学过程，定量估算不同地区和不同类别污染源排放对环境空气中臭氧及其前体物形成贡献的技术方法。常用的EBM解析方法有基于嵌套网格空气质量预报模式系统基础上的二次污染物源解析模型 NAQPMS-OSAM和基于开源空气质量模式的臭氧来源解析模型CAMx-OSAT/PSAT等。由于存在排放因子不确定性大、人类污染活动水平资料缺乏、各类源排放量难以准确统计等问题，致使源清单存在较大误差，同时由于污染物在大气环境中复杂的迁移转化过程，致使建立污染源与受体之间的关系存在较大难度，其解析结果往往存在较大的不确定性。因此，无论是NAQPMS-OSAM和CAMx-OSAT/PSAT，其解析结果明显受污染源清单的误差和复杂的迁移转化机制的影响，不确定性较大。
基于观测的解析方法(OBM)是指根据臭氧与前体物实际观测数据，采用数据分析和模型方法判断臭氧形成的敏感性，并利用受体模型定量解析各 VOCs污染源类对臭氧及其前体物形成贡献的技术方法。常用的源解析方法有化学质量平衡模型(CMB)和正交矩阵因子分析模型(PMF)等。
化学质量平衡法(CMB)是基于质量守恒原理构建一组线性方程，通过每种化学组分受体浓度与各类排放源成分谱中这种化学组分的含量值来计算各类排放源对受体贡献浓度的一种源解析方法。应用化学平衡质量法需要满足以下假设：(1)各污染排放源的化学组成在源样品采集及从源到受体的传输过程中相对稳定；(2)各源类排放的颗粒物的化学组分之间没有相互作用，即满足线性加和；(3)各源类对受体污染物的贡献是肯定的，所排放的污染物的化学组成有明显差别；(4)各源成分谱之间相对独立，不存在共线性；(5)测量不确定度是独立且随机，服从正态分布；(6)源中化学组分的数目要大于等于源的数目。实际应用中同时满足六个条件存在很大的困难，所以CMB模型解析结果有一定的偏离，同时源成分谱对化学质量平衡模型的结果准确性有较大影响，由于缺乏本土的污染源成分谱，在排放源的选择上也存在一定主观性与经验性，也影响解析结果，另外CMB的解析结果常出现负值，致使解析结果缺乏实际物理意义。
正定矩阵因子分解法(PMF)是基于最小二乘法，分解矩阵非负约束，利用数据偏差进行优化的因子分析方法，与传统的因子分析法相比，正定矩阵因子法在求解过程中对因子得分与因子载荷都做了非负约束，避免了矩阵分解结果中出现负值，使得源成分谱和源贡献率具有可解释性和明确的物理意义。正定矩阵因子分解法不需要测量源成分谱，并对每个单独的数据点使用误差估计，使数据的处理更加精确。正定矩阵因子分解模型也存在一些缺点，模型虽可以确保污染源贡献率为正，但没有考虑污染源排放的不确定性；同时不同源类的VOC特征组分并非该类源独有的组分，这也影响源解析的结果。
因此，综合基于观测的模型(OBM)和基于排放的模型(EBM)多模式源解析结果，有利于减少不同模型源解析结果的偏差，提高总体源解析结果的准确性和可靠性，更好地为环境管理提供技术支撑。但实际上，源解析结果没有“标准答案”，不像大气扩散模型模拟污染物扩散情况，可以用实际监测的环境污染物浓度来判定模拟结果的准确性。因此，如何综合不同的模型解析结果，难度很大。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提供了基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，解决了上述背景技术中提出的问题。
为实现以上目的，本发明通过以下技术方案予以实现：基于OBM和EBM 多模式的臭氧综合源解析方法，包括以下步骤：
1.基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：包括以下步骤：
S1：将本地的VOCs排放源进行统一分为Cn类源(n＝1,2,3…)；
S2：根据统一的源分类，建立本地的VOCs源成分谱；
S3：分别计算每个污染源的VOCs各组分的臭氧生成潜势；
S4：根据统一的源分类，建立本地的VOCs排放源清单；
S5：对本地大气环境中VOCs组分浓度进行监测；
S6：将VOCs各组分环境浓度折算臭氧生成潜势；
S7：将得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)；
S8：将得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)；
S9：利用本地源清单和WRF气象模拟数据导入NAQPMS-OSAM模型中；
S10：分别计算Cn类污染源上述3个模型的臭氧来源解析结果之间的相关系数；
S11：分别计算Cn类污染源PMF模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RPMF-Cn，CMB模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RCMB-Cn，NAQPMS模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RNP-Cn；
S12：分别对得到的RPMF-Cn，RCMB-Cn，RNP-Cn进行归一化；
S13：对得到的权重系数进行分析，判断单个模型解析结果的可靠性，确定模型是否需要进一步优化；
S14：计算各类污染源Cn的臭氧综合来源贡献比例。
S15：对单个源解析模型进行优化调整，并重新按上述程序运行。
可选的，所述S1把本地VOCs统一分类为C1，C2、C3，…C7，分别代表自然源、化石燃料燃烧源、道路交通源、溶剂使用源、工艺过程源、生物质燃烧源和餐饮油烟源；
可选的，所述S2根据以下算式分别计算每个污染源的多个组分的臭氧生成潜势(OFP)，得到VOCs各组分的臭氧生成潜势(OFP)，然后进行归一化，生成VOCs的OFP源成分谱；
OFPi＝MIRi×IRi；
其中，i为组分个数，i＝1,2,3…n，n为整数；OFPi为VOCs组分i的臭氧生成潜势；MIRi为VOCs组分i的最大增量反应活性系数，IRi为VOCs组分 i的浓度值。
可选的，所述S3进行监测时，获取特定时段的VOCs组分(组分至少包括PAMS56种)的小时环境浓度及各组分的方法检出限。
可选的，所述S7把经过S6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，在其中选定有代表性的组分数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值MCn。其中Cn为污染源类别， n＝1,2,3,4,5,6,7。
可选的，所述S8把经过S6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和步骤3 得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值CCn。
可选的，所述S9利用本地源清单和WRF气象模拟数据(时间与VOCs 环境监测时间一致)，导入NAQPMS-OSAM模型中，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值NCn。
可选的，所述S12中分别对Cn类污染源不同模型解析结果进行归一化，得到归一化后的相关系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn，即分别为3种模型各类污染源的权重系数。
可选的，所述S13中对得到的权重系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn进行分析，判断单个模型解析结果的可靠性，确定模型是否需要进一步优化；判断权重系数是否在0～1之间；若权重系数明显超出范围(超出范围可根据实际情况具体设定，一般设定最大允许偏差±10％，即在范围-0.1～1.1之外为明显超出范围)，则相应的模型对Cn类源解析结果不可靠，需要进一步优化。
本发明提供了基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，具备以下有益效果：
该基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，综合多种模型解析结果，在一定程度上可以避免单一模型解析结果的偏差和不确定性，提高了最终解析结果的准确性和可靠性，具有较高的可操作性和推广价值，为环境管理部门臭氧污染控制提供可靠的技术支持，计算确定的权重系数，对于评价单一模型的解析结果准确性具有参考价值，对于指导单一模型参数优化具有指导意义，同时本方法弥补了单一模型使用时存在的一些问题，对臭氧及颗粒物精细化来源解析方法的完善具有一定的科学价值。
附图说明
图1为本发明步骤图；
图2为本发明流程图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。
请参阅图1至图2，本发明提供一种技术方案：基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，包括以下步骤：
S1：将本地的VOCS排放源进行统一分为C1，C2，C3,…C7类源；
S2：根据统一的源分类，建立本地的VOCs源成分谱；
S3：分别计算每个污染源的VOCs各组分的臭氧生成潜势；
S4：根据统一的源分类，建立本地的VOCs排放源清单；
S5：对本地大气环境中VOCs组分浓度进行监测；
S6：将VOCs各组分环境浓度折算臭氧生成潜势；
S7：将得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)；
S8：将得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)；
S9：利用本地源清单和WRF气象模拟数据导入NAQPMS-OSAM模型中；
S10：分别计算各类污染源Cn(n＝1,2,3,4,5,6,7)上述3个模型的臭氧来源贡献之间的相关系数RM-C-Cn，RM-N-Cn，RC-N-Cn；其中RM-C-Cn为Cn类污染源PMF模型和CMB模型源解析结果之间的相关系数；RM-N-Cn为Cn类污染源 PMF模型和NAQPMS-OSAM模型源解析结果之间的相关系数；RC-N-S为Cn 类污染源CMB模型和NAQPMS-OSAM模型源解析结果之间的相关系数。
S11：分别计算Cn类污染源PMF模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RPMF-Cn，CMB模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值 RCMB-Cn，NAQPMS模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RNP-Cn；
实例结果见：
Figure BDA0003529711060000071
3种模型臭氧源解析结果的相关系数表
S12：分别对得到的RPMF-Cn，RCMB-Cn，RNP-Cn进行归一化；
S13：对得到的权重系数进行分析，判断单个模型解析结果的可靠性，确定模型是否需要进一步优化；
S14：计算各类污染源Cn的臭氧综合来源贡献比例。
本领域技术人员可知，本实施例所提供的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，首先，将统一本地的VOCs排放源分类，把本地VOCs 统一分类为C1，C2、C3，…,C7，根据统一的源分类，建立本地的VOCs源成分谱，根据OFPi＝MIRi×IRi分别计算每个污染源的多个组分的臭氧生成潜势，得到VOCs各组分的臭氧生成潜势(OFP)，然后进行归一化，生成VOCs 的OFP源成分谱，根据统一的源分类，建立本地的VOCs排放源清单，对本地大气环境中VOCs组分浓度进行监测，获取特定时段的VOCs组分(组分至少包括PAMS56种)的小时环境浓度及各组分的方法检出限，根据算式 OFPi＝MIRi×IRi把VOCs各组分环境浓度折算臭氧生成潜势，把步骤6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，在其中选定有代表性的VOCs组分数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值MCn，同时把步骤6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和步骤3得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值CCn，利用本地源清单和WRF 气象模拟数据，导入NAQPMS-OSAM模型中，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值NCn，分别计算各类污染源Cn(n＝1,2,3,4,5,6,7)上述3 个模型的臭氧来源贡献之间的相关系数RM-C-Cn，RM-N-Cn，RC-N-Cn，RM-C-Cn为 Cn类污染源PMF模型和CMB模型源解析结果之间的相关系数；RM-N-Cn为 Cn类污染源PMF模型和NAQPMS-OSAM模型源解析结果之间的相关系数； RC-N-Cn为Cn类污染源CMB模型和NAQPMS-OSAM模型源解析结果之间的相关系数；分别计算Cn类污染源PMF模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RPMF-Cn，CMB模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RCMB-Cn，NAQPMS模型与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值 RNP-Cn，分别对Cn类污染源不同模型解析结果进行归一化，得到归一化后的相关系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn，即分别为3种模型各类污染源的权重系数；对得到的权重系数进行分析，判断单个模型结果的质量，确定是否需要进一步优化，若确定不需要优化，则利用以下算式计算各类污染源Cn的臭氧综合来源贡献比例：
PSn＝MSn×PPMF-Sn+CSn×PCMB-Sn+NSn×PNP-Sn
其中：PSn为Cn类污染源权重系数；
从而可以根据计算得出的各类污染源Cn的臭氧综合来源贡献比例，得到对臭氧精细化来源贡献。
进一步，S1把本地VOCS统一分类为C1，C2、C3，…C7，分别代表自然源、化石燃料燃烧源、道路交通源、溶剂使用源、工艺过程源、生物质燃烧源和餐饮油烟源。
进一步，S2根据以下算式分别计算每个污染源的多个组分的臭氧生成潜势，得到VOCs各组分的臭氧生成潜势(OFP)，然后进行归一化，生成VOCs 的OFP源成分谱；
OFPi＝MIRi×IRi；
其中，i为组分个数，i＝1,2,3…n，n为整数；OFPi为VOCs组分i的臭氧生成潜势；MIRi为VOCs组分i的最大增量反应活性系数，IRi为VOCs组分 i的浓度值。
进一步，S5进行监测时，获取特定时段的VOCs组分(组分至少包括 PAMS56种)的小时环境浓度及各组分的方法检出限。
进一步，S7把经过S6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，在其中选定有代表性的组分数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值MCn。其中Cn为污染源类别， n＝1,2,3,4,5,6,7。
进一步，S8把经过S6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和步骤3得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值CCn。
进一步，S9利用本地源清单和WRF气象模拟数据(时间与VOCs环境监测时间一致)，导入NAQPMS-OSAM模型中，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值NCn。
进一步，S12中分别对Cn类污染源不同模型解析结果进行归一化，得到归一化后的相关系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn，即分别为3种模型各类污染源的权重系数。
实例结果见：
Figure BDA0003529711060000091
Figure BDA0003529711060000101
臭氧综合源解析中3种模型各污染源的权重系数表
进一步，所述S13中对得到的权重系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn进行分析，判断单个模型结果的质量，确定是否需要进一步优化；判断权重系数是否在 0～1之间；3种模型各类污染源的权重系数范围一般为0到1之间，当某种污染源计算出的权重系数明显超出范围(超出范围可根据实际情况具体设定，一般设定最大允许偏差±10％，即在范围-0.1～1.1之外为明显超出范围)，则认为对应的模型对该类污染源的解析结果可靠性不高，应进一步优化相应模型参数。
S15：对单个源解析模型进行优化调整，并重新按程序运行。
从3种模型臭氧源解析各污染源相关系数表中可以看出：3种模型对C3、 C4类污染源的权重系数偏离(0,1)较为明显，结合3种模型臭氧源解析结果的相关系数表各模型之间的相关系数结果，由于PMF与NAQPMS模型结果相关性较高，因此可以确定CMB对C3、C4类污染源解析结果不可靠，需要对该模型运行参数进行优化调整，或对源成分谱进行复核。模型优化调整后，从步骤7到步骤13重新运行，直到权重结果范围在0到1之间(可最大允许误差±10％)；模型优化调整后，重新运行得到的实例结果见：
Figure BDA0003529711060000111
优化调整后臭氧综合源解析中3种模型各污染源的权重系数表
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：包括以下步骤：
S1：将本地的VOCs排放源进行统一分为Cn类源(n＝1,2,3…)；
S2：根据统一的源分类，建立本地的VOCs源成分谱；
S3：分别计算每个污染源的VOCs各组分的臭氧生成潜势；
S4：根据统一的源分类，建立本地的VOCs排放源清单；
S5：对本地大气环境中VOCs组分浓度进行监测；
S6：将VOCs各组分环境浓度换算为臭氧生成潜势OFP；
S7：将得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)；
S8：将得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)；
S9：利用本地源清单和WRF气象模拟数据导入NAQPMS-OSAM模型；
S10：分别计算Cn类污染源上述3个模型的臭氧来源解析结果之间的相关系数；
S11：分别计算Cn类污染源正定矩阵因子分解模型(PMF)与其余模型源解析结果之间相关系数的平均值RPMF-Cn，化学质量平衡模型(CMB)与其他模型源解析结果之间相关系数的平均值RCMB-Cn，NAQPMS模型与其其余模型源解析结果之间相关系数的平均值RNP-Cn；
S12：分别对得到的RPMF-Cn，RCMB-Cn，RNP-Cn进行归一化；
S13：对得到的权重系数进行分析，判断单个模型解析结果的可靠性，确定模型是否需要进一步优化；
S14：计算各类污染源Cn的臭氧综合来源贡献比例；
S15：对单个源解析模型进行优化调整，并重新按上述程序运行。
2.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S1把本地VOCs排放源可统一分类为C1，C2、C3，…C7，分别代表自然源、化石燃料燃烧源、道路交通源、溶剂使用源、工艺过程源、生物质燃烧源和餐饮油烟源(源的具体分类可根据本地的实际情况确定)。
3.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S2根据以下算式分别计算每个污染源的多个组分(组分至少包括PAMS56种)的臭氧生成潜势(OFP)，得到VOCs各组分的臭氧生成潜势，然后进行归一化，生成VOCs的OFP源成分谱；
OFPi＝MIRi×IRi；
其中，i为组分个数，i＝1,2,3…n，n为整数；OFPi为VOCs组分i的臭氧生成潜势；MIRi为VOCs组分i的最大增量反应活性系数，IRi为VOCs组分i的浓度值。
4.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S5进行监测时，获取特定时段的VOCs组分(组分至少包括PAMS56种)的小时环境浓度及各组分的方法检出限。
5.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S7把经过S6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据，在其中选定有代表性的组分数据，导入到正定矩阵因子分解模型(PMF)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值MCn。其中Cn为污染源类别，n＝1,2,3,…。
6.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S8把经过S6得到的VOCs组分臭氧生成潜势数据和S3得到的VOCs的OFP源成分谱，导入到化学质量平衡模型(CMB)，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值CCn。
7.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S9利用本地源清单和WRF气象模拟数据(时间与VOCs环境监测时间一致)，导入NAQPMS-OSAM模型中，计算得到特定时段各污染源臭氧来源贡献的平均值NCn。
8.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S12中分别对Cn类污染源不同模型解析结果进行归一化，得到归一化后的相关系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn，即分别为3种模型各类污染源的权重系数。
9.根据权利要求1所述的基于OBM和EBM多模式的臭氧综合源解析方法，其特征在于：所述S13中对得到的权重系数PPMF-Cn，PCMB-Cn，PNP-Cn进行分析，判断单个模型解析结果的可靠性，确定模型是否需要进一步优化；判断Cn源类不同模型的权重系数是否在0～1之间；若权重系数明显超出范围(超出范围可根据实际情况具体设定，一般设定最大允许偏差±10％，即在范围-0.1～1.1之外为明显超出范围)，则认为相应的模型对Cn类源解析结果不可靠，需要进一步优化。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115266969A (zh) * 2022-07-12 2022-11-01 北京化工大学 基于前体物受体模型和盒子模型的臭氧源解析方法

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