CN114588756A - 一种湿法脱硝吸收液及其应用、利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法 - Google Patents

一种湿法脱硝吸收液及其应用、利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于大气污染控制技术领域，具体涉及一种湿法脱硝吸收液及其应用、利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法。本发明提供的湿法脱硝吸收液中过硫酸盐在碱金属离子的作用下被活化成硫酸根(SO4·‑)自由基，硫酸根自由基将难溶于水的氮氧化物氧化成为易溶于水的硝酸盐，进而被吸收液吸收达到脱硝的目的。

Description

一种湿法脱硝吸收液及其应用、利用湿法脱硝吸收液进行湿 法脱硝的方法
技术领域
本发明属于大气污染控制技术领域，具体涉及一种湿法脱硝吸收液及其应用、利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法。
背景技术
氮氧化物对环境和人体都会造成严重的危害，因此，需要严格控制氮氧化物的排放。选择性催化还原技术是当下应用最为广泛的烟气脱硝技术，该技术已经十分成熟且脱硝效率较高。但是该技术需要在较高的温度下(一般为300～400℃)进行，很难适用于低温烟气的脱硝，因此亟需开发一种能适合于实际应用的低温烟气脱硝方法。
常规湿法脱硝技术是一种常用的低温烟气脱硝方法，具体是利用化学氧化剂直接将难溶于水的NO氧化为易溶于水的硝酸盐，然后再通过洗涤将易溶于水的硝酸盐去除，从而达到脱硝的目的。但是常用的化学氧化剂存在一定的缺陷，例如，H2O2不稳定，在使用过程中容易分解；KMnO4容易使反应器结垢；NaClO2价格昂贵等，进而限制常规湿法脱硝技术的应用。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种湿法脱硝吸收液及其应用、利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法，本发明提供的湿法脱硝吸收液能有效吸收烟气中的不溶性氮氧化物。
为了实现上述目的，本发明提供了以下技术方案：
本发明提供了一种湿法脱硝吸收液，其特征在于，制备原料包括过硫酸盐、碱金属盐和水，或过硫酸盐、苛性碱和水。
优选的，所述过硫酸盐包括过硫酸钠、过硫酸铵或和过硫酸钾中的一种或几种。
优选的，所述碱金属盐包括碳酸钠、碳酸锂、碳酸钾、草酸锂、草酸钠和草酸钾中的一种或几种。
优选的，所述苛性碱包括氢氧化钠和/或氢氧化钾。
优选的，所述湿法脱硝吸收液中过硫酸盐的浓度为0.01～3mol/L。
优选的，所述湿法脱硝吸收液中碱金属盐的浓度为0.01～5mol/L，，或所述湿法脱硝吸收液中苛性碱的浓度为0.01～5mol/L。
本发明还提供了上述技术方案所述湿法脱硝吸收液在湿法去除不溶性氮氧化物中的应用。
本发明还提供了一种利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法，包括以下步骤：
将含有不溶性氮氧化物的烟气通入湿法脱硝吸收液中，进行脱硝；
所述湿法脱硝吸收液为上述技术方案所述湿法脱硝吸收液。
优选的，所述含有不溶性氮氧化物的烟气的通入速率为1000～10000mL/h。
优选的，所述含有不溶性氮氧化物的烟气中不溶性氮氧化物的浓度为1000～5000ppm。
本发明提供了一种湿法脱硝吸收液，制备原料包括过硫酸盐、碱金属盐和水，或过硫酸盐、苛性碱和水。本发明提供的湿法脱硝吸收液中过硫酸盐在碱金属离子的作用下被活化成硫酸根自由基(SO4·-)，硫酸根自由基将难溶于水的氮氧化物(包括NO)氧化成为易溶于水的硝酸盐，以NO为例反应过程为SO4 ·-+NO+H2O→HSO4 -+NO2 -+H+，SO4 ·-+H2O→HSO4 -+OH·，OH·+NO2 -→OH-+NO2，OH·+NO2 -→H+NO3 -，进而被吸收液吸收达到脱硝的目的。实施例的结果表明，本发明提供的湿法脱硝吸收液对烟气中不溶性氮氧化物的去除效率达到70％以上，并且不会受到甲醇的影响，保持稳定的去除效率达12小时。
附图说明
图1为应用例1～4和应用对比例1的湿法脱硝吸收液对烟气中一氧化氮的去除率图；
图2为应用例1、5、6和应用对比例1的湿法脱硝吸收液对烟气中一氧化氮的去除率图；
图3为在应用例1和应用对比例1的脱硝过程中加入甲醇后对烟气中一氧化氮的去除率图；
图4为应用例1的湿法脱硝吸收液对烟气中一氧化氮去除效率的稳定性图。
具体实施方式
本发明提供了一种湿法脱硝吸收液，制备原料包括过硫酸盐、碱金属盐和水，或过硫酸盐、苛性碱和水。
如无特殊说明，本发明对所用原料的来源没有特殊要求，采用本领域技术人员所熟知的市售商品即可。
在本发明中，所述过硫酸盐优选包括过硫酸钠、过硫酸铵和过硫酸钾中的一种或几种，更优选为过硫酸钠。当过硫酸盐为上述几种时，本发明对不同种类过硫酸盐的配比没有特殊限定，任意配比均可。
在本发明中，所述湿法脱硝吸收液中过硫酸盐的浓度优选为0.01～3mol/L，更优选为0.05～1mol/L。
硫酸根自由基具有较强的氧化能力和寿命，且过硫酸盐作为产生硫酸根自由基的氧化剂，常温下稳定性较好，便于保存和运输。本发明将过硫酸盐高级氧化技术应用于湿法脱硝，本发明提供的湿法脱硝吸收液中，在碱金属离子的作用下，过硫酸盐被活化成硫酸根自由基将烟气中的不溶性氮氧化物氧化为硝酸盐并吸收以达到脱硝的目的。
在本发明中，所述碱金属盐优选包括碳酸钠、碳酸锂、碳酸钾、草酸锂、草酸钠和草酸钾中的一种或几种，更优选为碳酸钠。当碱金属盐为上述几种时，本发明对不同种类碱金属盐的配比没有特殊限定，任意配比均可。
在本发明中，所述湿法脱硝吸收液中碱金属盐的浓度优选为0.01～5mol/L，更优选为0.05～1mol/L。
在本发明中，所述苛性碱优选包括氢氧化钠和/或氢氧化钾，更优选为氢氧化钠或氢氧化钾。当苛性碱为氢氧化钠和氢氧化钾时，本发明对氢氧化钠和氢氧化钾的配比没有特殊限定，任意配比均可。
在本发明中，所述湿法脱硝吸收液中苛性碱的浓度优选为0.01～5mol/L，更优选为0.05～1mol/L。
本发明对所述湿法脱硝吸收液中水的用量没有特殊限定，满足所述湿法脱硝吸收液中过硫酸盐的浓度和碱金属盐的浓度即可。
在本发明中，所述湿法脱硝吸收液的制备方法优选包括以下步骤：
将过硫酸盐、碱金属盐和水混合，得到湿法脱硝吸收液；
或将过硫酸盐、苛性碱和水混合，得到湿法脱硝吸收液。
在本发明中，所述过硫酸盐、碱金属盐和水混合的过程优选为将过硫酸盐和水混合，进行溶解，得到过硫酸盐溶液，然后在所述过硫酸盐溶液中加入碱金属盐，进行溶解，得到湿法脱硝吸收液；所述溶解优选在搅拌的条件下进行。本发明对所述搅拌的过程没有特殊限定，采用本领域熟知的搅拌过程使硫酸盐和碱金属盐完全溶解即可。
在本发明中，所述过硫酸盐、苛性碱和水混合的过程优选为将过硫酸盐和水混合，进行溶解，得到过硫酸盐溶液，然后在所述过硫酸盐溶液中加入苛性碱，进行溶解，得到湿法脱硝吸收液；所述溶解优选在搅拌的条件下进行。本发明对所述搅拌的过程没有特殊限定，采用本领域熟知的搅拌过程使硫酸盐和苛性碱完全溶解即可。
本发明还提供了上述技术方案所述湿法脱硝吸收液或上述技术方案所述制备方法制备得到的湿法脱硝吸收液在湿法去除不溶性氮氧化物中的应用。在本发明中，所述不溶性氮氧化物优选包括NO。
本发明还提供了一种利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法，包括以下步骤：
将含有不溶性氮氧化物的烟气通入湿法脱硝吸收液中，进行脱硝；
所述湿法脱硝吸收液为上述技术方案所述湿法脱硝吸收液。
在本发明中，所述含有不溶性氮氧化物的烟气的通入速率优选为1000～10000mL/h，更优选为2000～6000mL/h；所述含有不溶性氮氧化物的烟气中不溶性氮氧化物的浓度优选为1000～5000ppm，更优选为2000～3000ppm；所述脱硝的温度优选为20℃。本发明优选将所述湿法脱硝吸收液装在反应器中；所述反应器优选为封闭的圆柱形鼓泡反应器；本发明对所述封闭的圆柱形鼓泡反应器的来源没有特殊限定，采用本领域熟知来源的封闭的圆柱形鼓泡反应器即可。
本发明中，在碱金属离子的作用下，过硫酸盐被活化成硫酸根(SO4·-)自由基，硫酸根自由基将难溶于水的氮氧化物氧化成为易溶于水的硝酸盐，进而被吸收液吸收达到脱硝的目的，具体的过程为：
SO4 ·-+NO+H2O→HSO4 -+NO2 -+H+
SO4 ·-+H2O→HSO4 -+OH·
OH·+NO2 -→OH-+NO2
OH·+NO2 -→H+NO3 -。
本发明通过在湿法脱硝吸收液添加过硫酸盐和金属盐以增强其对烟气中不溶性氮氧化物的去除效果，不仅操作简单而且适用性较强，具有很好的实际应用价值。
下面将结合本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。
实施例1
取5.95g过硫酸钠粉末加入250mL去离子水中，搅拌使其溶解，得到过硫酸钠水溶液；取1.33g碳酸钠溶解于所述过硫酸钠水溶液中，得到湿法脱硝吸收液，其中过硫酸钠的浓度为0.1mol/L，碳酸钠的浓度为0.05mol/L。
实施例2
与实施例1的区别在于，碳酸钠的质量为0.66g，最终得到的湿法脱硝吸收液中碳酸钠的浓度为0.025mol/L，其余内容与实施例1一致。
实施例3
与实施例1的区别在于，碳酸钠的质量为2.66g，最终得到的湿法脱硝吸收液中碳酸钠的浓度为0.10mol/L，其余内容与实施例1一致。
实施例4
与实施例1的区别在于，碳酸钠的质量为3.99g，最终得到的湿法脱硝吸收液中碳酸钠的浓度为0.15mol/L，其余内容与实施例1一致。
实施例5
与实施例1的区别在于，将1.33g碳酸钠替换为1.4g氢氧化钾，最终得到的湿法脱硝吸收液中氢氧化钾的浓度为0.1mol/L，其余内容与实施例1一致。
实施例6
与实施例1的区别在于，将1.33g碳酸钠替换为1g氢氧化钠，最终得到的湿法脱硝吸收液中氢氧化钠的浓度为0.1mol/L，其余内容与实施例1一致。
对比例1
与实施例1的区别在于，碳酸钠的质量为0g，最终得到的湿法脱硝吸收液中碳酸钠的浓度为0mol/L，其余内容与实施例1一致。
应用例1
将模拟烟气(3000ppmNO，6vol％O2，其余为N2)以6000mL/h通入装有实施例1的湿法脱硝吸收液的封闭的圆柱形鼓泡反应器中进行脱硝，脱硝温度为20℃，得到脱硝烟气，并进行实时检测分析。
应用例2
与应用例1的区别在于，将实施例1的湿法脱硝吸收液替换为实施例2的湿法脱硝吸收液，其余内容与应用例1一致。
应用例3
与应用例1的区别在于，将实施例1的湿法脱硝吸收液替换为实施例3的湿法脱硝吸收液，其余内容与应用例1一致。
应用例4
与应用例1的区别在于，将实施例1的湿法脱硝吸收液替换为实施例4的湿法脱硝吸收液，其余内容与应用例1一致。
应用例5
与应用例1的区别在于，将实施例1的湿法脱硝吸收液替换为实施例5的湿法脱硝吸收液，其余内容与应用例1一致。
应用例6
与应用例1的区别在于，将实施例1的湿法脱硝吸收液替换为实施例6的湿法脱硝吸收液，其余内容与应用例1一致。
应用对比例1
与应用例1的区别在于，将实施例1的湿法脱硝吸收液替换为对比例1的湿法脱硝吸收液，其余内容与应用例1一致。
应用对比例2
与应用例1的区别在于，在实施例1的湿法脱硝吸收液脱硝3720s后，向其中加入20mL500mmol/L的甲醇，其余内容与应用例1一致。
应用对比例3
与应用对比例1的区别在于，在对比例1的湿法脱硝吸收液脱硝3720s后，向其中加入20mL500mmol/L的甲醇，其余内容与应用对比例1一致。
性能测试
采用Thermal 42i化学发光分析仪对应用例1～6和应用对比例1～3中反应器入口和出口的烟气中氮氧化物的浓度进行测试，NO去除率＝(入口氮氧化物浓度-出口氮氧化物浓度)/入口氮化化物浓度。结果如图1～4和表1～4所示。
表1应用例1～6和应用对比例1中NO去除率
Figure BDA0003542372870000071
由表1可知，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液对NO的去除率大于70％，应用对比例1的纯过硫酸钠吸收液对NO的去除率约60％，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液对NO的去除率显著高于纯过硫酸钠吸收液。
表2应用对比例2中NO去除率
时间(s) 应用对比例2中NO去除率(％)
120 80.46
660 80.21
1200 80.19
1740 80.17
2280 80.09
2820 80.1
3360 80.79
3720 79.23
4320 79.81
4860 80.02
5400 80.5
5940 80.6
6480 80.6
7020 80.62
由表2可知，在本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液的脱硝过程中加入甲醇，对NO去除率几乎没有影响，NO去除率稳定在80％左右。
表3应用对比例3中NO去除率
Figure BDA0003542372870000081
Figure BDA0003542372870000091
由表3可知，在纯过硫酸钠吸收液的脱硝过程中加入甲醇后，NO去除率显著下降，由59％下降至36％，说明加入甲醇后，纯过硫酸钠吸收液中自由基被消耗，使得其对NO的氧化性能极大降低。
表4应用例1的稳定性测试中NO去除率
Figure BDA0003542372870000092
Figure BDA0003542372870000101
由表4可知，在658min的脱硝过程中，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液对NO去除率稳定在86％左右，说明本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液对NO的去除效果具有优异的稳定性。
图1为应用例1～4和应用对比例1的湿法脱硝吸收液对烟气中一氧化氮的去除率图。由图1可知，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液具有优异的氮氧化物吸收效率，对NO的去除率大于70％，相比于应用对比例1的纯过硫酸钠吸收液，对NO的去除率约60％，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液对氮氧化物去除效率得到明显提升。
图2为应用例1、5、6和应用对比例1的湿法脱硝吸收液对烟气中一氧化氮的去除率图。由图2可知，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液具有优异的氮氧化物吸收效率，相比于应用对比例1的纯过硫酸钠吸收液，其氮氧化物去除效率得到明显提升。
图3为在应用例1和应用对比例1的脱硝过程中加入甲醇后对烟气中一氧化氮的去除率图。由图3可知，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液，碱金属离子的存在大大提升了过硫酸钠溶液中自由基的产率。未添加碱金属离子时，纯过硫酸钠吸收液加入500mmol/L的甲醇后，自由基基本被消耗，使得其对一氧化碳的氧化性能极大降低。而加入碱金属离子的吸收液不受甲醇的影响，其对一氧化碳的氧化性能维持原状，表明其自由基依然维持在很高的含量。
图4为应用例1的湿法脱硝吸收液对烟气中一氧化氮去除效率的稳定性图。由图4可知，本发明提供的碱金属离子活化的过硫酸钠吸收液具有优异的稳定性，经过12小时的连续处理氮氧化物，其对氮氧化物的去除效果依然能够维持原状。
尽管上述实施例对本发明做出了详尽的描述，但它仅仅是本发明一部分实施例而不是全部实施例，人们还可以根据本实施例在不经创造性前提下获得其他实施例，这些实施例都属于本发明保护范围。

Claims (10)

1.一种湿法脱硝吸收液，其特征在于，制备原料包括过硫酸盐、碱金属盐和水，或过硫酸盐、苛性碱和水。
2.根据权利要求1所述的湿法脱硝吸收液，其特征在于，所述过硫酸盐包括过硫酸钠、过硫酸铵或和过硫酸钾中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的湿法脱硝吸收液，其特征在于，所述碱金属盐包括碳酸钠、碳酸锂、碳酸钾、草酸锂、草酸钠和草酸钾中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的湿法脱硝吸收液，其特征在于，所述苛性碱包括氢氧化钠和/或氢氧化钾。
5.根据权利要求1或2所述的湿法脱硝吸收液，其特征在于，所述湿法脱硝吸收液中过硫酸盐的浓度为0.01～3mol/L。
6.根据权利要求1或3或4所述的湿法脱硝吸收液，其特征在于，所述湿法脱硝吸收液中碱金属盐的浓度为0.01～5mol/L，或所述湿法脱硝吸收液中苛性碱的浓度为0.01～5mol/L。
7.权利要求1～6任一项所述湿法脱硝吸收液在湿法去除不溶性氮氧化物中的应用。
8.一种利用湿法脱硝吸收液进行湿法脱硝的方法，包括以下步骤：
将含有不溶性氮氧化物的烟气通入湿法脱硝吸收液中，进行脱硝；
所述湿法脱硝吸收液为权利要求1～6任一项所述湿法脱硝吸收液。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述含有不溶性氮氧化物的烟气的通入速率为1000～10000mL/h。
10.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述含有不溶性氮氧化物的烟气中不溶性氮氧化物的浓度为1000～5000ppm。
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