CN114572977B - 光谱监测制备氧化石墨烯的系统及方法 - Google Patents

光谱监测制备氧化石墨烯的系统及方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供光谱监测制备氧化石墨烯的系统，包括光谱仪和微通道反应器，所述微通道反应器包括微通道，所述微通道用于输入石墨和氧化剂进行混合和反应，所述光谱仪用于测量微通道内石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率。本发明还提供制备氧化石墨烯的方法，包括：制备石墨悬浮液；制备氧化剂溶液；将石墨悬浮液与氧化剂溶液通入微通道反应器中，石墨悬浮液与氧化剂溶液在微通道反应器内混合并反应；通过拉曼光谱仪测量石墨氧化过程中的拉曼光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率。本发明结合微通道反应器对石墨氧化过程中进行光谱检测，实时获取氧化反应的进程。

Description

光谱监测制备氧化石墨烯的系统及方法
技术领域
本发明涉及光谱监测制备氧化石墨烯的系统及方法，属于氧化石墨烯生产技术领域。
背景技术
石墨烯是由碳原子sp2杂化键合形成六元环并周期性重复得到仅一层碳原子厚度的二维材料。石墨烯独特的零带隙半导体特性、超高的电子迁移率(200000cm2v-1s-1)、高热导率(5000Wm-1K-1)和超高强度(1TPa)，应用前景巨大。石墨烯的商业化路程中首要解决的是高质量石墨烯的制备，插层氧化石墨的方法发明已久，随后剥离氧化石墨并还原是现阶段规模制备石墨烯的主要方法之一。但由于对石墨氧化机理仍不清晰，以及规模制备时所出现的产品质量均一性、重复性、定制化难等问题，对石墨氧化工艺的发展提出挑战。
拉曼光谱是一种快速无损的光谱表征技术，常用于材料晶体结构、电子能带结构、声子色散关系及电声耦合作用等表征。拉曼光谱对碳材料尤其是石墨烯的检测存在独特优势，石墨烯的结构缺陷特征、sp2碳原子面内振动以及层间堆垛模式均能有效探测，因此拉曼光谱在监测石墨烯组装制备、电化学储能过程及结构演变等发展迅速。发明专利“CN107117609A一种带光学原位检测的石墨烯减薄装置”报道了双束激光用于减薄石墨烯，除了减薄激光外引入532nm的探测激光，结合光学在减薄同时原位表征石墨烯层数。另外，发明专利“CN 102156116 A石墨烯片插层化合物的制备方法及原位显微拉曼表征系统”将石墨烯片和三氯化铁分布放置于相通的比色皿和玻璃管内，抽至真空，然后整体加热至340℃保持6至24小时实现石墨烯片插层，同时该密闭系统置于拉曼光谱仪物镜下，原位观察反应前后石墨烯片G模位移。
虽然拉曼光谱能够灵敏且有效地探测到石墨及石墨烯结构变化及能带结构演变过程，但由于反应釜宏量制备过程难以引入探测激光光束，散射光的收集也十分困难，因此常利用拉曼光谱非原位表征石墨氧化过程。
发明内容
鉴于上述问题，本发明提供一种光谱实时监测制备氧化石墨烯的系统，包括光谱仪和微通道反应器，所述微通道反应器包括微通道，所述微通道用于输入石墨和氧化剂进行混合和反应，所述光谱仪用于测量微通道内石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率，石墨氧化反应转换率＝已氧化的石墨量/原始石墨总量。根据转化率可判断石墨氧化进程，转化率达到100％实现完全转化，可避免生产过程中过分反应条件如时间过长，同时可避免反应不充分，导致后处理步骤增加甚至生产批次不良。此外，转化率的实时监测可为反应动力学研究提供有效手段，可研究温度、流速、反应配比等条件对反应速率的作用关系，计算氧化反应速率常数，获得反应活化能等。
根据本发明的一个方面，还包括多个储料罐和收集罐，一部分储料罐用于存储石墨烯与插层剂的悬浮液，另一部储料罐用于存储氧化剂溶液，所述收集罐用于收集氧化反应后的混合物；所述混合物包含氧化石墨、其他反应产物、未反应氧化剂以及溶剂的混合物。
优选地，所述石墨为鳞片石墨粉、可膨胀石墨粉和膨胀石墨粉中至少一种。
优选地，所述氧化剂为高锰酸钾或者高锰酸钾与硝酸钠、锰酸钾、高铁酸钾、过硫酸铵等的一种或几种的混合，进一步优选地，高锰酸钾与硝酸钠、锰酸钾、高铁酸钾、过硫酸铵的一种或几种按照设定比例混合，更进一步优选地，所述设定比例为10：(0-3)。
优选地，所述插层剂为浓硫酸或者浓硫酸与浓磷酸、浓硝酸中的一种或几种的混合，进一步优选地，浓硫酸与浓磷酸、浓硝酸中的一种或几种按照设定比例混合，更进一步优选地，所述设定比例为10：(0-3)；优选地，浓硫酸选用98wt.％浓硫酸。
优选地，还包括多个进料泵，所述进料泵用于将储料罐中的液体泵入微通道反应器。
优选地，所述微通道反应器为通道直径100-2000μm圆截面微通道或边长为50-2000μm的长方形微通道。小尺寸微通道限制了原料石墨片径的选取范围，并显著增加压降同时降低反应通量，通道尺寸增大造成通道内反应物种传质路径的延长并减弱反应器混合能力，因此需要选择选取合适的微通道尺寸。
根据本发明的一个方面，所述光谱仪为拉曼光谱仪，测量石墨氧化反应的瞬时拉曼光谱，通过拉曼光谱中反应中的石墨G模进行分峰拟合，获得该瞬时石墨氧化反应转化率，优选地，所述光谱仪的物镜位于所述微通道反应器的微通道上方，所述物镜的焦点位于微通道中心。现有技术的非原位显微拉曼光谱聚焦于一个单一石墨片的局部位置，无法实现实时监测和判断整体状况，微通道内拉曼光谱采集流动的石墨氧化反应溶液，包含充足的反应石墨取样量，因此可有效评估局部通道的整体反应进程。
根据本发明的一个方面，还包括激光器，用于为光谱仪提供光源，优选地，激光器的激光波长包括325nm、532nm和785nm，激光功率为0.005-300mW。因综合激光导致的热效应和检测强度选取激光功率。
根据本发明的一个方面，还包括样品台，用于放置所述微通道反应器，优选地，所述样品平台为可升降或/和可水平移动的平台。
本发明还提供一种利用上述系统制备氧化石墨烯的方法，包括：
制备石墨悬浮液；
制备氧化剂溶液；
将石墨悬浮液与氧化剂溶液通入微通道反应器中，石墨悬浮液与氧化剂溶液在微通道反应器内混合并反应；
通过光谱仪测量石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率。
根据本发明的一个方面，所述制备石墨悬浮液的步骤包括：
将石墨分散在插层剂内，搅拌形成均匀的悬浮液，优选地，搅拌5-30分钟，优选地，所述石墨与插层剂的比例为1g：(10-25)mL。
根据本发明的另一个方面，所述制备氧化剂溶液的步骤包括：
将氧化剂加入插层剂，优选地，所述氧化剂与插层剂的比例为(2.5-6)g：(10-25)mL；优选地，所述氧化剂缓慢加入插层剂。
根据本发明的另一个方面，所述将石墨悬浮液与氧化剂溶液通入微通道反应器中，石墨悬浮液与氧化剂溶液在微通道反应器内混合并反应的步骤包括：
控制微通道反应器温度，优选地，控制温度为10-45℃；
将石墨与插层剂的悬浮液和氧化剂溶液由进料泵分别通入微通道反应器内，优选地，进料流速为10μL/min-5mL/min；优选地，进料泵的泵入压力范围为0.1-4MPa；石墨在通道内与氧化剂接触并插层和氧化反应；
优选地，微通道反应器总持液量为0.2-3mL。
根据本发明的另一个方面，所述通过光谱仪测量石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率的步骤包括：
将微通道反应器置于样品台上，将预表征的一段微通道移至光谱仪物镜下方，调焦使得物镜焦点于该段微通道中心，测量该段微通道内反应物的瞬时拉曼光谱，通过对拉曼光谱中反应中的石墨G模进行分峰拟合，获得该段微通道瞬时石墨氧化反应转化率。
本发明针对现有氧化石墨烯生产中反应处于“黑匣子”状态，缺乏过程监测优化，难以实时获取反应进程，产品品质控制差等问题，结合微通道反应器对石墨氧化过程中进行光谱检测，实时获取氧化反应的进程，促进氧化石墨烯高品控规模生产。
本发明提供简易，秒级分辨的氧化石墨烯制备在线监测制备系统及方法。与连续流反应方法结合，对反应流进行实时拉曼光谱分析，实现氧化石墨烯制备的动态监测与实时反馈。
附图说明
图1为本发明所述光谱监测制备氧化石墨烯的系统的示意图。
图2为本发明实施例1的一段微通道的连续拉曼光谱。
具体实施方式
在下面的描述中，出于说明的目的，为了提供对一个或多个实施例的全面理解，阐述了许多具体细节。然而，很明显，也可以在没有这些具体细节的情况下实现这些实施例。在其它例子中，为了便于描述一个或多个实施例，公知的结构和设备以方框图的形式示出。
图1为本发明所述光谱监测制备氧化石墨烯的系统的示意图，如图1所示，所述光谱监测制备氧化石墨烯的系统包括光谱仪1和微通道反应器7，所述微通道反应器包括微通道，所述微通道用于输入石墨和氧化剂进行混合和反应，所述光谱仪用于测量微通道内石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率。
在一个优选实施例中，所述光谱监测制备氧化石墨烯的系统包括光谱仪1、激光器2、第一储料罐3、第二储料罐4、第一进料泵5、第二进料泵6、微通道反应器7和收集罐8，激光器2用于提供拉曼激光光源；第一储料罐3用于存放石墨和插层剂的悬浮液；第二储料罐4用于存放氧化剂和插层剂的溶液；第一进料泵5将第一储料罐的石墨悬浮液泵入微通道反应器7；第二进料泵6将氧化剂溶液曾入微通道反应器；所述收集罐用于存放包含氧化石墨的反应产物混合液。
优选地，光谱仪1、激光器2、第一储料罐3、第二储料罐4、第一进料泵5、第二进料泵6、固定在样品台上的微通道反应器7和收集罐8独立可拆卸连接。
在一个实施例中，光谱仪1为拉曼光谱仪，光谱仪1的物镜11位于微通道反应器7的预表征的一段微通道的上方，所述光谱仪物镜的焦点为所述段微通道的中心。
在一个实施例中，所述光谱监测制备氧化石墨烯的系统还包括样品台9，用于放置所述微通道反应器，优选地，所述样品平台为可升降或/和可水平移动的平台。
在一个实施例中，所述微通道反应器为通道直径100-2000μm圆截面微通道或边长为50-2000μm的长方形微通道，微通道反应器总持液量为0.2-3mL。微通道反应器通过将反应器尺寸降至微米量级，实现反应过程强化。同时小体积以及低持液量促使微通道反应器能够简便地与多光谱表征技术联用。
上述系统制备氧化石墨烯的方法包括：
制备石墨悬浮液；
制备氧化剂溶液；
将石墨悬浮液与氧化剂溶液通入微通道反应器中，石墨悬浮液与氧化剂溶液在微通道反应器内混合并反应；
通过光谱仪测量石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率。
在一个优选实施例中，制备氧化石墨烯的方法包括：
步骤1：控制反应原料中石墨、氧化剂与插层剂的比例为1g：(2.5-6)g：(20-50)mL。将石墨分散在一半体积的插层剂内，搅拌5-30分钟以形成均匀的悬浮液。另一储料罐存放溶解氧化剂的另一半插层剂，同样搅拌5-30分钟形成均匀溶液，氧化剂缓慢加入到插层剂，以避免剧烈升温。
步骤2：控制微通道反应器温度为10-45℃，将石墨与插层剂的悬浮液和氧化剂溶液分别由第一进料泵和第二进料泵分别通入微通道反应器内，单入口流速为10μL/min-5mL/min，泵入压力范围为0.1-4MPa，石墨在微通道内与氧化剂接触并插层和氧化反应。
步骤3：将微通道反应器置于样品台上，先将预表征的微通道一段移至拉曼光谱仪物镜下方，调焦使得物镜焦点于微通道中心部位，测量该段微通道内反应物的瞬时拉曼光谱。通过对拉曼光谱中反应中的石墨G模进行分峰拟合，获得该位置瞬时石墨氧化反应转化率。
优选地，拉曼光谱激光波长有325nm、532nm和785nm，激光功率为0.005-300mW。
在上述各实施例中，所述石墨为鳞片石墨粉、可膨胀石墨粉和膨胀石墨粉中至少一种。
在上述各实施例中，所述氧化剂为高锰酸钾或者高锰酸钾与硝酸钠、锰酸钾、高铁酸钾、过硫酸铵等的一种或几种的混合。
优选地，高锰酸钾与硝酸钠、锰酸钾、高铁酸钾、过硫酸铵的一种或几种按照设定比例混合，进一步优选地，所述设定比例为10：(0-3)；
在上述各实施例中，所述插层剂为浓硫酸或者浓硫酸与浓磷酸、浓硝酸中的一种或几种的混合。
优选地，浓硫酸与浓磷酸、浓硝酸中的一种或几种按照设定比例混合，进一步优选地，所述设定比例为10：(0-3)。另外，优选地，浓硫酸选用98wt.％浓硫酸。
本发明提供了原位拉曼光谱监测的氧化石墨烯连续流制备方法，通过对石墨氧化反应流进行实时拉曼光谱表征，在线分析氧化反应进程，实现高品质氧化石墨烯产物的可控制备。
下面采用具体实施例，即实施例1对本发明进行详细描述。
实施例1
石墨粉：购于阿拉丁公司的鳞片石墨粉，粒径大于100目。
微通道反应器：单个微反应器持液量为0.4mL。
拉曼测试参数：激光波长532nm，激光功率50mW，
将1g石墨粉，加入到装有25mL插层剂溶液的储料罐中，另称取3g氧化剂加入到另一装有25mL插层剂溶液的储料罐中，分别搅拌30min，由进料泵分别通入微通道反应器中，预设微通道反应器温度为35℃，设定两原料端流速均为0.4mL/min，待氧化反应液充满微通道后，将微通道首尾连接组成封闭反应器。然后将微通道反应器一段置于拉曼光谱仪物镜下，连续测试拉曼光谱，如图2所示，可以看出到石墨氧化过程拉曼光谱中的G峰裂分为3个峰，分别为～1634波数的归属于硫酸插层石墨，～1610波数的归属于氧化石墨或氧化石墨烯，以及～1573波数的归属于低官能化石墨烯的三个分峰，随时间演变可以观察到在15分钟左右反应物硫酸插层石墨峰完全消失，而产物氧化石墨或氧化石墨烯峰及低官能化石墨烯峰逐渐升高，表明反应物完成消耗，石墨氧化反应转化完全。
本发明提供无损且操作简易的石墨氧化实时监控系统及方法，能够在不影响反应的情况下仅通过移动测试位点，表征微通道内任一段的石墨氧化状态，测试与微通道独立运行。本发明能够在如微通道反应器出口处连续监测产出氧化石墨的拉曼光谱，收集每微升产物的氧化转化率，实现对石墨氧化质量的全程评估。
本发明可实现微通道反应器内产物结构特征的秒级原位测试，实施例1是从几十个谱中选取部分作图，实际采谱时间为2-3s。
本发明有效实现了对现有技术无法观测的氧化石墨生产过程的连续监控，通过测试微通道反应内任一位置的反应物的拉曼光谱，依据拉曼光谱中反应石墨的G模拟合，可以实时评估石墨氧化转化率。
本发明通过原位拉曼光谱检测，可以实现微通道反应器任一位置的石墨转化率随时间的秒级连续监测，也可以测试沿微通道反应器方向石墨氧化转化率分布，实现石墨氧化动力学解析。
最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (30)

1.一种光谱监测制备氧化石墨烯的系统，其特征在于，包括光谱仪和微通道反应器，所述微通道反应器包括微通道，所述微通道用于输入石墨和氧化剂进行混合和反应，待氧化反应液充满微通道后，将微通道首尾连接组成封闭反应器，所述光谱仪用于测量微通道内石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率；
其中，所述光谱仪为拉曼光谱仪，测量石墨氧化反应的瞬时拉曼光谱，通过拉曼光谱中反应中的石墨G模进行分峰拟合，获得该瞬时石墨氧化反应转化率。
2.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，还包括多个储料罐和收集罐，一部分储料罐用于存储石墨烯与插层剂的悬浮液，另一部储料罐用于存储氧化剂溶液，所述收集罐用于收集氧化反应后的混合物。
3.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述石墨为鳞片石墨粉、可膨胀石墨粉和膨胀石墨粉中至少一种。
4.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述氧化剂为高锰酸钾或者高锰酸钾与硝酸钠、锰酸钾、高铁酸钾、过硫酸铵的一种或几种的混合。
5.根据权利要求4所述的系统，其特征在于，高锰酸钾与硝酸钠、锰酸钾、高铁酸钾、过硫酸铵的一种或几种按照设定比例混合。
6.根据权利要求5所述的系统，其特征在于，所述设定比例为10：（0-3）。
7.根据权利要求2所述的系统，其特征在于，所述插层剂为浓硫酸或者浓硫酸与浓磷酸、浓硝酸中的一种或几种的混合。
8.根据权利要求7所述的系统，其特征在于，浓硫酸与浓磷酸、浓硝酸中的一种或几种按照设定比例混合。
9.根据权利要求8所述的系统，其特征在于，所述设定比例为10：（0-3）。
10.根据权利要求7所述的系统，其特征在于，浓硫酸选用98wt.%浓硫酸。
11.根据权利要求2所述的系统，其特征在于，还包括多个进料泵，所述进料泵用于将储料罐中的液体泵入微通道反应器。
12.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述微通道反应器为通道直径100-2000μm圆截面微通道或边长为50-2000 μm的长方形微通道。
13.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述光谱仪的物镜位于所述微通道反应器的微通道上方，所述物镜的焦点位于微通道中心。
14.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，还包括激光器，用于为光谱仪提供光源。
15.根据权利要求14所述的系统，其特征在于，激光器的激光波长包括325 nm、532 nm和785 nm，激光功率为0.005-300 mW。
16.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，还包括样品台，用于放置所述微通道反应器。
17.根据权利要求16所述的系统，其特征在于，所述样品台为可升降或/和可水平移动的平台。
18.一种利用权利要求1所述的系统制备氧化石墨烯的方法，其特征在于，包括：
制备石墨悬浮液；
制备氧化剂溶液；
将石墨悬浮液与氧化剂溶液通入微通道反应器中，石墨悬浮液与氧化剂溶液在微通道反应器内混合并反应；
通过光谱仪测量石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率。
19.根据权利要求18所述的方法，其特征在于，所述制备石墨悬浮液的步骤包括：
将石墨分散在插层剂内，搅拌形成均匀的悬浮液。
20.根据权利要求19所述的方法，其特征在于，搅拌5-30分钟。
21.根据权利要求19所述的方法，其特征在于，所述石墨与插层剂的比例为1g：（10-25）mL。
22.根据权利要求18所述的方法，其特征在于，所述制备氧化剂溶液的步骤包括：
将氧化剂加入插层剂。
23.根据权利要求22所述的方法，其特征在于，所述氧化剂与插层剂的比例为（2.5-6）g：（10-25）mL。
24.根据权利要求22所述的方法，其特征在于，所述氧化剂缓慢加入插层剂。
25.根据权利要求18所述的方法，其特征在于，所述将石墨悬浮液与氧化剂溶液通入微通道反应器中，石墨悬浮液与氧化剂溶液在微通道反应器内混合并反应的步骤包括：
控制微通道反应器温度；
将石墨与插层剂的悬浮液和氧化剂溶液由进料泵分别通入微通道反应器内，石墨在通道内与氧化剂接触并插层和氧化反应。
26.根据权利要求25所述的方法，其特征在于，所述控制微通道反应器温度的步骤中，控制温度为10-45℃。
27.根据权利要求25所述的方法，其特征在于，所述将石墨与插层剂的悬浮液和氧化剂溶液由进料泵分别通入微通道反应器内的步骤中，进料流速为10μL/min-5mL/min。
28.根据权利要求25所述的方法，其特征在于，所述将石墨与插层剂的悬浮液和氧化剂溶液由进料泵分别通入微通道反应器内的步骤中，进料泵的泵入压力范围为0.1-4MPa。
29.根据权利要求25所述的方法，其特征在于，微通道反应器总持液量为0.2-3mL。
30.根据权利要求18所述的方法，其特征在于，所述通过光谱仪测量石墨氧化过程中的光谱，获得瞬时石墨氧化反应转化率的步骤包括：
将微通道反应器置于样品台上，将预表征的一段微通道移至光谱仪物镜下方，调焦使得物镜焦点于该段微通道中心，测量该段微通道内反应物的瞬时拉曼光谱，通过对拉曼光谱中反应中的石墨G模进行分峰拟合，获得该段微通道瞬时石墨氧化反应转化率。
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