CN114544559B - 一种测量分子转动温度和排列光强度的方法和系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种测量分子转动温度和排列光强度的方法和系统，属于分子转动动力学领域，包括：将两束排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导其出现分子排列回声，后作用的排列光为待测排列光；获取不同排列光延迟下的分子排列回声强度和双折射信号峰、谷值之间的时间间隔；求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并求解模拟误差；求解不同待测排列光的强度对应的模拟误差，将最小误差对应的强度确定为待测排列光的强度；按照同样的方式确定另一排列光的强度；在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中获得对应的分子转动温度。本发明能够提高分子转动温度和排列光强度的测量精度。
Description
技术领域
本发明属于分子转动动力学领域，更具体地，涉及一种测量分子转动温度和排列光强度的方法和系统。
背景技术
分子排列在研究分子反应和动力学中起着重要的作用。在过去的几十年里，通过分子与飞秒激光脉冲的相互作用，人们已经成功地实现了多种分子的分子排列，并在许多领域得到了广泛的应用。然而到目前为止，在实验中仍然无法实现完美的分子排列。对于部分排列的分子系综，测量的信号往往是在较宽分子排列分布范围内的平均结果。因此，在实验中准确测量分子排列对于在分子坐标系中探测分子动力学过程和分子结构至关重要。在分子排列实验中，产生的转动动力学过程由相互作用区域的分子转动温度和激光参数(如脉冲宽度、激光频率、排列光强度)决定。分子转动温度决定了分子转动态的初始热分布，而排列光(即泵浦脉冲)决定了激光与分子相互作用后分子转动态的再分布；为了全面地描述分子排列，在实验中需要准确地测量这些参数。
在此之前，分子转动温度可以通过反斯托克斯拉曼散射[P.Huber-etal.,Chem.Phys.Lett.67,233(1979)]以及简并四波混频方法[T.Hornung,et al.,J.RamanSpectrosc.35,934(2004)]测量，但是这些方法受信号的频率限制。K.Yoshii等人报道了采用基于高次谐波产生测量分子转动温度的方法[K.Yoshii,et al.,Opt.Lett.34,1651(2009)]。在K.Yoshii等人的工作中，分子转动温度是在假设排列光参数已知的情况下，由测量的时间分辨高次谐波信号的傅里叶光谱，与理论进行拟合得到的。虽然排列光的脉宽和频率可以在实验中用光学自相关器和光谱仪精确测得，但是分子作用区域的排列光强度是很难准确估计的，因此用这一方法测得的分子转动温度也是不准确的。最近，何炎凊等人报道了从排列分子的高次谐波信号的局部极值的出现时刻来同时测量排列脉冲强度和分子转动温度的方法[Y.He,et al.,Opt.Express 28,21182(2020)]。但是高次谐波实验需要复杂的实验装置，并且分子的空间分布密度和转动温度也被限制在很低的水平。不仅如此，分子高次谐波包含着分子结构的信息，因此对于复杂结构分子，高次谐波信号的局部极值的出现时刻会被干扰。
总的来说，如何有效提高分子转动温度和排列光强度的测量精度，是一个亟待解决的问题。
发明内容
针对现有技术的缺陷和改进需求，本发明提供了一种测量分子转动温度和排列光强度的方法和系统，其目的在于，提高分子转动温度和排列光强度的测量精度。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种测量分子转动温度和排列光强度的方法，包括：
(S1)将两束相干的排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导待测气体分子出现分子排列回声，变成双折射介质；后作用于待测气体分子的排列光为待测排列光；
(S2)维持排列光的先后顺序不变，获取不同排列光延迟下的待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线，并依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰、谷值之间的时间间隔；
(S3)根据步骤(S2)测得的实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并计算模拟曲线相对于真实实验数据的误差；
(S4)调整待测排列光的强度，并执行步骤(S1)～(S3)，得到不同强度对应的误差，将最小误差对应的强度确定为待测排列光的强度；
(S5)调整两束排列光的先后顺序，并执行步骤(S1)～(S4)，以确定另一排列光的强度；
(S6)在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中，获得对应的分子转动温度；三维模拟图用于描述排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的对应关系；
(S7)将所获得的排列光强度和分子转动温度作为测量结果，测量结束。
进一步地，步骤(S2)中，在给定的排列光延迟下，待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线的获取方式包括：
(S21)将探测光作用于待测气体分子，并测量出射光中垂直于入射探测光偏振方向的光场分量，从而得到当前的双折射信号；探测光延后于待测排列光，探测光与待测排列光间的延时为探测延时；
(S22)调整探测延时，并执行步骤(S21)，得到不同探测延时对应的双折射信号；
(S23)利用步骤(S22)的测量结果，求解当前排列光延迟下，待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线。
进一步地，步骤(S2)中，依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰谷时间间隔，包括：
将曲线中峰值与谷值对应的信号强度作差，得到分子排列回声强度；
将曲线中峰值与谷值对应的时间作差，得到峰谷时间间隔。
进一步地，探测光的偏振方向与待测排列光的偏振方向夹角为45度。
进一步地，步骤(S3)中，根据步骤(S2)测得的实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线时，采用数值方法。
进一步地，步骤(S7)还包括：用测量结果中的排列光强度和分子转动温度计算分子排列。
按照本发明的另一个方面，提供了一种测量分子转动温度和排列光强度的系统，包括：控制装置，以及沿光路依次设置的泵浦-探测装置、聚焦装置、气体室和偏振态检测装置，控制装置与偏振态检测装置相连；
气体室，用于容纳待测气体分子；
泵浦-探测装置，用于产生相干且时间延迟可调的排列光和探测光，并使得所产生的排列光和探测光先后经同一出射光路出射；
聚焦装置，用于将泵浦-探测装置出射的两束排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导待测气体分子出现分子排列回声，变成双折射介质；后作用于待测气体分子的排列光为待测排列光；
聚焦装置，还用于将泵浦-探测装置出射的探测光聚焦于气体室中的待测气体分子；探测光延后于待测排列光，探测光与待测排列光间的延时为探测延时；
偏振态检测装置，用于测量出射光中垂直于入射探测光偏振方向的光场分量，从而得到当前的双折射信号；
控制装置包括测量模块和数值求解模块；
测量模块，与偏振态检测装置相连，用于获取不同排列光延迟下的待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线，并依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰谷时间间隔；
数值求解模块，用于根据测量模块获得实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并计算模拟曲线相对于真实实验数据的误差，以及将不同待测排列光的强度对应的误差中，最小误差对应的强度确定为待测排列光的强度；
数值求解模块，还用于在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中，获得对应的分子转动温度；三维模拟图用于描述排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的对应关系。
进一步地，泵浦-探测装置包括：
激光器，用于产生激光脉冲；
第一分束镜，设置于激光器的出射光路上，用于将激光器产生的激光脉冲分束为排列光和探测光；
第一延时线，设置于探测光的传播光路上，用于调整探测光与排列光之间的时间延迟；
BBO晶体，设置于探测光的传播光路上，用于将探测光倍频；
第一二向色镜，设置于探测光的传播光路上，用于分离倍频光与剩余的基频光分量；
第一偏振片，设置于探测光的传播光路上，用于调整探测光的偏振方向；
第二分束镜，设置于排列光的传播光路上，用于将排列光分束为第一排列光和第二排列光；
第二延时线，设置于第一排列光的传播光路上，用于调节第一排列光和第二排列光之间的时间延迟；
第二偏振片，设置于第一排列光的传播光路上，用于调整第一排列光的偏振方向；
第三偏振片，设置于第二排列光的传播光路上，用于调整第二排列光的偏振方向；
以及反射镜组，用于调整探测光、第一排列光和第二排列光的传播方向，使三个光路交汇后沿相同方向传播至聚焦装置。
进一步地，偏振态检测装置包括：第四偏振片、第二二向色镜和CMOS光谱仪；
第四偏振片，设置于气体室后方并且与入射探测光偏振方向垂直，用于分离出射探测光垂直于入射偏振方向的光场分量；
第二二向色镜，设置于偏振片后方，用于分离排列光和探测光；
CMOS光谱仪，设置于第二二向色镜后方，用于收集出射探测光垂直于入射偏振方向的光场分量。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案，能够取得以下有益效果：
(1)本发明通过弱光双折射测量法获取分子排列回声响应附近随时间变化的双折射信号，由此得到排列回声强度和回声峰谷值之间的时间间隔；通过求解不同待测排列光强度下的排列回声强度随延迟变化的模拟曲线，并将与真实实验数据吻合最好的模拟曲线对应的脉冲强度作为待测排列光的强度，交换两束排列光的先后顺序，即可得到另一束排列光的强度；进一步利用测得的排列光强度求解一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，利用预先获取的排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的三维对应关系求解分子转动温度；由于分子排列回声随强度排列光时间延迟的归一化变化曲线只由后作用于待测气体分子的排列光，即待测排列光的脉冲强度决定，因此，本发明所确定的排列光强度，不受其他因素的干扰，测量精度较高；又由于在给定的排列光强度下，回声信号峰谷之间时间间隔只由分子转动温度决定，因此，本发明中分子转动温度的测量精度较高。总的来说，本发明能够有效提高排列光强度和分子转动温度的测量精度。
(2)本发明以分子排列回声响应作为测量目标，由于分子排列回声的形成过程与多能级转动系统中量子路径的干涉有关，与气体分子空间分布密度和排列光与探测光之间的相互作用长度等实验室参数无关，因此，本发明能够准确测量分子排列回声强度和峰谷值之间的时间间隔随排列脉冲时间间隔的变化曲线，进而保证基于分子排列回声测量的排列光强度和分子转动温度具有较高精度。
附图说明
图1为本发明实施例提供的测量分子转动温度和排列光强度的方法流程图；
图2为本发明实施例提供的双折射信号随时间变化的曲线和分子排列回声强度随排列光延迟变化的曲线；其中，(a)和(c)分别为两束排列光对应的双折射信号随时间变化的曲线，(b)和(d)分别为根据(a)和(c)求解得到的分子排列回声强度随排列光延迟变化的曲线；
图3为本发明实施例提供的不同延迟和分子转动温度下的分子排列回声峰谷时间间隔；其中，(a)为模拟的不同延迟下分子排列回波信号的峰谷时间间隔随分子转动温度的变化，(b)为不同延迟下分子排列回波信号的峰谷时间间隔；
图4为本发明实施例提供的笑气分子在1/2回复周期附近分子的角分布示意图；
图5为本发明实施提供的测量分子转动温度和排列光强度的系统框图；
图6为本发明实施例提供的测量分子转动温度和排列光强度的系统结构示意图；
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或者结构，其中：
1-泵浦-探测装置；
100-第一分束镜；
111-第一延时线，112-BBO晶体，113-第一二向色镜，114-第一偏振片；
121-第二分束镜，122-第二延时线，123-第二偏振片，124第三偏振片；
130-平面反射镜，131-第三分束镜，132-第四分束镜；
2-聚焦装置；
3-气体室；
31-喷嘴；
4-偏振态检测装置；
41-第四偏振片，42-第二二向色镜，43-CMOS光谱仪；
5-控制装置。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
在本发明中，本发明及附图中的术语“第一”、“第二”等(如果存在)是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。
为了准确测量分子转动温度和排列光强度，以全面、准确地描述分子排列，本发明提供了一种测量分子转动温度和排列光强度的方法和系统，其整体思路在于：基于分子排列回声的产生机制，充分挖掘分子排列回声的特性，即分子排列回声随强度排列光时间延迟的归一化变化曲线只由后作用于待测气体分子的排列光的强度决定，并且在在给定的排列光强度下，回声信号峰谷之间时间间隔只由分子转动温度决定；基于该特性，以分子排列回声响应作为测量目标，通过求解不同待测排列光强度下的排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并将与真实实验数据吻合最好的模拟曲线对应的脉冲强度作为后作用于待测气体分子的排列光的强度，交换两束排列光的先后顺序，确定另一束排列光的强度，由此实现对排列光强度的精确测量；进一步基于所测得的排列光强度，根据排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的三维对应关系求解分子转动温度，实现对分子转动温度的精确测量。
再详细解释本发明的技术方案之前，先对相关的技术术语做出如下简要介绍：
分子排列回声：在受到两束延迟为Δτ的激光脉冲激发后，在第二个激发脉冲后经过延时Δτ，将会再次出现分子排列响应，这种现象被称为“分子排列回声”；用于激发分子的两束激光脉冲被称为排列光；
气体分子在发生排列与反排列时，会从各向同性介质变成双折射率随时间变化的双折射介质。
本发明可实现对任一一种气体分子的分子转动温度和排列光强度的同步、精确测量，不失一般性地，在以下实施例中，以笑气(N2O)分子作为待测气体分子。
以下为实施例。
实施例1：
一种测量分子转动温度和排列光强度的方法，如图1所示，包括：
(S1)将两束相干的排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导待测气体分子出现分子排列回声，变成双折射介质；后作用于待测气体分子的排列光为待测排列光；
两束排列光的偏振方向相同；
(S2)维持排列光的先后顺序不变，获取不同排列光延迟下的待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线，并依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰、谷值之间的时间间隔；
作为一种可选的实施方式，本实施例中，步骤(S2)中，在给定的排列光延迟下，待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线的获取方式包括：
(S21)将探测光作用于待测气体分子，并测量出射光中垂直于入射探测光偏振方向的光场分量，从而得到当前的双折射信号；探测光延后于待测排列光，探测光与待测排列光间的延时为探测延时；
气体分子在发生排列与反排列时会从各向同性介质变成双折射介质；
为了便于进行测量，优选地，本实施例中，探测光与排列光的偏振方向之间的夹角为45度；
探测光在经过双折射介质后，偏振态会发生改变，其中垂直于入射前偏振方向的光场强度Isignal(t)与分子的排列度成正相关：
Isignal(t)∝[<cos2θ>(t)-1/3]2
其中θ是分子轴与排列光之间的夹角，1/3是气体分子在随机分布(即各向同性)时的排列度因子<cos2θ>的数值；
(S22)调整探测延时，并执行步骤(S21)，得到不同探测延时对应的双折射信号；
(S23)利用步骤(S22)的测量结果，求解当前排列光延迟下，待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线；
步骤(S2)中，依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰谷时间间隔，包括：
将曲线中峰值与谷值对应的信号强度作差，得到分子排列回声强度；
将曲线中峰值与谷值对应的时间作差，得到峰谷时间间隔；(S3)根据步骤(S2)测得的实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并计算模拟曲线相对于真实实验数据的误差；
可选地，本实施例中，用数值方法求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，具体包括：
用数值方法求解分子转动波包含时薛定谔方程：
其中，J是转动算符，ΨJM(θ,φ,t)是初始转动状态|JM>产生的分子转动波函数，Be是分子的转动常数，θ和分别是分子的偏转方向和方位角，α||和α⊥分别是平行和垂直于分子轴的极化率张量分量；E(t)为排列光电场的包络；对于方程(1)，可以分别求解每个初始转动状态|JM>产生的分子波包ΨJM(θ,φ,t)；
假设初始转动状态遵循玻尔兹曼分布，那么随时间变化的分子的时间相关排列度因子<cos2θ>(t)，可以写成加权平均波包的模平方：
<cos2θ>(t)＝ΣJMΓJM<ΨJM(θ,φ,t)|cos2θ|ΨJM(θ,φ,t)> (2)
其中，ΣJM表示对所有初始转动状态|JM>的分子排列度因子<cos2θ>(t)求和，ΓJM表示根据玻尔兹曼分布得出的初始转动状态|JM>的统计权重；
(S4)调整待测排列光的强度，并执行步骤(S1)～(S3)，得到不同强度对应的误差，将最小误差对应的强度确定为待测排列光的强度；
本实施例中，对每一个待测排列光强度，都会测量相应的实验数据，并求解对应的模拟曲线；最终，与实验数据吻合最好的模拟曲线对应的排列光强度确定为待测排列光的强度；
归一化后的排列回声强度随排列脉冲之间延迟的变化曲线只由待测脉冲强度决定，不受另一脉冲强度和分子转动温度影响；因此，排列光强度的测量精度较高；
(S5)调整两束排列光的先后顺序，并执行步骤(S1)～(S4)，以确定另一排列光的强度；
将两束排列光分别记为第一排列光和第二排列光，对于第二排列光，基于上述步骤(S21)～(S22)，在一个光强下，设置排列光延分别为1.2ps、1.6ps、2.1ps、2.8ps时，对应的双折射信号随时间变化的曲线如图2中的(a)所示；将各排列光延迟对应的双折射信号中的峰值与谷值对应的信号强度作差，得到各排列光延迟对应的分子排列回声强度，图2中的(b)所示的“实验数据”记为各排列光延迟对应的分子排列回声强度，图2中的(b)所示的“模拟结果”，即为通过实验数据求解得到的模拟曲线；
本实施例所确定的第二排列光的脉冲强度为1.3×1013W/cm2；
对于第一排列光，基于上述步骤(S21)～(S22)，在一个光强下，设置排列光延分别为1.6ps、1.7ps、1.8ps、1.9ps、2.0ps时，对应的双折射信号随时间变化的曲线如图2中的(c)所示；将各排列光延迟对应的双折射信号中的峰值与谷值对应的信号强度作差，得到各排列光延迟对应的分子排列回声强度，图2中的(d)所示的“实验数据”记为各排列光延迟对应的分子排列回声强度，图2中的(d)所示的“模拟结果”，即为通过实验数据求解得到的模拟曲线；
本实施例所确定的第一排列光的脉冲强度为1.95×1013W/cm2；(S6)在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中，获得对应的分子转动温度；三维模拟图用于描述排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的对应关系；
图3中的(a)所示，即为本实施例预先建立的三维模拟图，该三维模拟图中的横坐标为排列光延迟，纵坐标为分子转动温度，右侧的垂直坐标为双折射信号随时间变化的曲线中峰、谷值之间的时间间隔；所得到的不同延迟所对应的时间相关排列回声信号如图3中的(b)所示；根据图3可知，随着分子转动温度升高，回声信号峰谷之间时间间隔逐渐减小；此外，回声信号峰谷之间时间间隔几乎不受排列光之间的延迟影响；
本实施例中，在所确定的两束排列光脉冲强度下，利用上述步骤(S2)，可以得到一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，利用预先建立的三维模拟图，即可得到对应的分子转动温度；
本实施例中，所确定的分子转动温度为264K；
由于确定两个排列光的脉冲强度后，回声信号峰谷之间时间间隔只由分子转动温度决定，因此本实施例中，分子转动温度的测量精度较高；
(S7)将所获得的排列光强度和分子转动温度作为测量结果，测量结束；
基于所测得的排列光强度，本实施例进一步包括：用测得的排列光强度和分子转动温度计算得到精确的分子排列；
可选地，本实施例中，计算分子排列的方式包括：采用分裂算符法求解方程(1)得到每个初始转动状态|JM>产生的分子波包ΨJM(θ,φ,t),代入(2)式可以求得在测得的排列光强度和分子转动温度条件下计算到的随时间变化的分子的时间相关排列度因子<cos2θ>(t)；
本实施例中，在得到的1.3×1013W/cm2和1.95×1013W/cm2排列光强度，和264K分子转动温度下的笑气分子在1/2回复周期附近分子的角分布如图4所示。
实施例2：
一种测量分子转动温度和排列光强度的系统，如图5和图6所示，包括：控制装置5，以及沿光路依次设置的泵浦-探测装置1、聚焦装置2、气体室3和偏振态检测装置4，控制装置5与偏振态检测装置4相连；
气体室3，用于容纳待测气体分子；气体室3下方设置有喷嘴31；
泵浦-探测装置1，用于产生相干且时间延迟可调的排列光和探测光，并使得所产生的排列光和探测光先后经同一出射光路出射；
聚焦装置2，用于将泵浦-探测装置1出射的两束排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导待测气体分子出现分子排列回声，变成双折射介质；后作用于待测气体分子的排列光为待测排列光；可选的，本实施例中，聚焦装置2具体为以凹面反射镜；
聚焦装置2，还用于将泵浦-探测装置1出射的探测光聚焦于气体室3中的待测气体分子；探测光延后于待测排列光，探测光与待测排列光间的延时为探测延时；
偏振态检测装置4，用于测量出射光中垂直于入射探测光偏振方向的光场分量，从而得到当前的双折射信号；
控制装置5包括测量模块和数值求解模块；
测量模块，与偏振态检测装置4相连，用于获取不同排列光延迟下的待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线，并依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰谷时间间隔；
数值求解模块，用于根据测量模块获得实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并计算模拟曲线相对于真实实验数据的误差，以及将不同待测排列光的强度对应的误差中，最小误差对应的强度确定为待测排列光的强度；
数值求解模块，还用于在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中，获得对应的分子转动温度；三维模拟图用于描述排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的对应关系；
如图6所示，本实施例中，泵浦-探测装置1包括：
激光器(图中未示出)，用于产生激光脉冲；
第一分束镜100，设置于激光器的出射光路上，用于将激光器产生的激光脉冲分束为排列光和探测光；
第一延时线111，设置于探测光的传播光路上，用于调整探测光与排列光之间的时间延迟；
BBO晶体112，设置于探测光的传播光路上，用于将探测光倍频；
第一二向色镜113，设置于探测光的传播光路上，用于分离倍频光与剩余的基频光分量；
第一偏振片114，设置于探测光的传播光路上，用于调整探测光的偏振方向；
第二分束镜121，设置于排列光的传播光路上，用于将排列光分束为第一排列光和第二排列光；
第二延时线122，设置于第一排列光的传播光路上，用于调节第一排列光和第二排列光之间的时间延迟；
第二偏振片123，设置于第一排列光的传播光路上，用于调整第一排列光的偏振方向；
第三偏振片124，设置于第二排列光的传播光路上，用于调整第二排列光的偏振方向；
以及反射镜组，用于调整探测光、第一排列光和第二排列光的传播方向，使三个光路交汇后沿相同方向传播至聚焦装置2；可选地，如图6所示，本实施例中，反射镜组具体包括：设置于第一排列光和第二排列光的光路交汇处的第三分束镜131，设置于排列光和探测光的光路交汇处的第四分束镜132，以及多个设置于光路上的平面反射镜130；
如图6所示，可选地，本实施例中，偏振态检测装置4包括：第四偏振片41、第二二向色镜42和CMOS光谱仪43；
第四偏振片41，设置于气体室3后方并且与入射探测光偏振方向垂直，用于分离出射探测光垂直于入射偏振方向的光场分量；
第二二向色镜42，设置于偏振片后方，用于分离排列光和探测光；
CMOS光谱仪43，设置于第二二向色镜42后方，用于收集出射探测光垂直于入射偏振方向的光场分量；
本实施例中，测量对象为分子受到两个相互延迟的排列脉冲作用后，经过等于排列脉冲之间时间间隔的时间延迟后产生的分子排列响应；
在本实施例中，控制装置中的各模块的具体实施方式可参考上述方法实施例中的描述，在此将不作复述。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种测量分子转动温度和排列光强度的方法，其特征在于，包括：
（S1）将两束相干的排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导所述待测气体分子出现分子排列回声，变成双折射介质；后作用于待测气体分子的排列光为待测排列光；
（S2）维持排列光的先后顺序不变，获取不同排列光延迟下的所述待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线，并依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰、谷值之间的时间间隔；
（S3）根据步骤（S2）测得的实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并计算模拟曲线相对于真实实验数据的误差；
（S4）调整所述待测排列光的强度，并执行步骤（S1）~（S3），得到不同强度对应的误差，将最小误差对应的强度确定为所述待测排列光的强度；
（S5）调整两束排列光的先后顺序，并执行步骤（S1）~（S4），以确定另一排列光的强度；
（S6）在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中，获得对应的分子转动温度；所述三维模拟图用于描述排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的对应关系；
（S7）将所获得的排列光强度和分子转动温度作为测量结果，测量结束。
2.如权利要求1所述的测量分子转动温度和排列光强度的方法，其特征在于，步骤（S2）中，在给定的排列光延迟下，所述待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线的获取方式包括：
（S21）将探测光作用于所述待测气体分子，并测量出射光中垂直于入射探测光偏振方向的光场分量，从而得到当前的双折射信号；所述探测光延后于所述待测排列光，所述探测光与所述待测排列光间的延时为探测延时；
（S22）调整探测延时，并执行步骤（S21），得到不同探测延时对应的双折射信号；
（S23）利用步骤（S22）的测量结果，求解当前排列光延迟下，所述待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线。
3.如权利要求2所述的测量分子转动温度和排列光强度的方法，其特征在于，所述步骤（S2）中，依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰谷时间间隔，包括：
将曲线中峰值与谷值对应的信号强度作差，得到分子排列回声强度；
将曲线中峰值与谷值对应的时间作差，得到峰谷时间间隔。
4.如权利要求2所述的测量分子转动温度和排列光强度的方法，其特征在于，所述探测光的偏振方向与所述待测排列光的偏振方向夹角为45度。
5.如权利要求1~4任一项所述的测量分子转动温度和排列光强度的方法，其特征在于，所述步骤（S3）中，根据步骤（S2）测得的实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线时，采用数值方法。
6.如权利要求1~4任一项所述的测量分子转动温度和排列光强度的方法，其特征在于，所述步骤（S7）还包括：用测量结果中的排列光强度和分子转动温度计算分子排列。
7.一种测量分子转动温度和排列光强度的系统，其特征在于，包括：控制装置，以及沿光路依次设置的泵浦-探测装置、聚焦装置、气体室和偏振态检测装置，所述控制装置与所述偏振态检测装置相连；
所述气体室，用于容纳待测气体分子；
所述泵浦-探测装置，用于产生相干且时间延迟可调的排列光和探测光，并使得所产生的排列光和探测光先后经同一出射光路出射；
所述聚焦装置，用于将所述泵浦-探测装置出射的两束排列光先、后作用于待测气体分子，以诱导所述待测气体分子出现分子排列回声，变成双折射介质；后作用于待测气体分子的排列光为待测排列光；
所述聚焦装置，还用于将所述泵浦-探测装置出射的探测光聚焦于所述气体室中的待测气体分子；所述探测光延后于所述待测排列光，所述探测光与所述待测排列光间的延时为探测延时；
所述偏振态检测装置，用于测量出射光中垂直于入射探测光偏振方向的光场分量，从而得到当前的双折射信号；
所述控制装置包括测量模块和数值求解模块；
所述测量模块，与所述偏振态检测装置相连，用于获取不同排列光延迟下的所述待测气体分子的双折射信号随时间变化的曲线，并依据所获得的曲线计算对应的分子排列回声强度和峰谷时间间隔；
所述数值求解模块，用于根据所述测量模块获得实验数据求解分子排列回声强度随排列光延迟变化的模拟曲线，并计算模拟曲线相对于真实实验数据的误差，以及将不同待测排列光的强度对应的误差中，最小误差对应的强度确定为所述待测排列光的强度；
所述数值求解模块，还用于在所确定的排列光强度下，获得一组排列光延迟和对应的峰谷时间间隔，在预先建立的三维模拟图中，获得对应的分子转动温度；所述三维模拟图用于描述排列光延迟，峰、谷值之间的时间间隔以及分子转动温度间的对应关系。
8.如权利要求7所述的测量分子转动温度和排列光强度的系统，其特征在于，所述泵浦-探测装置包括：
激光器，用于产生激光脉冲；
第一分束镜，设置于所述激光器的出射光路上，用于将所述激光器产生的激光脉冲分束为排列光和探测光；
第一延时线，设置于所述探测光的传播光路上，用于调整探测光与排列光之间的时间延迟；
BBO晶体，设置于所述探测光的传播光路上，用于将探测光倍频；
第一二向色镜，设置于所述探测光的传播光路上，用于分离倍频光与剩余的基频光分量；
第一偏振片，设置于所述探测光的传播光路上，用于调整探测光的偏振方向；
第二分束镜，设置于所述排列光的传播光路上，用于将所述排列光分束为第一排列光和第二排列光；
第二延时线，设置于所述第一排列光的传播光路上，用于调节所述第一排列光和所述第二排列光之间的时间延迟；
第二偏振片，设置于所述第一排列光的传播光路上，用于调整第一排列光的偏振方向；
第三偏振片，设置于所述第二排列光的传播光路上，用于调整第二排列光的偏振方向；
以及反射镜组，包括多个反射器件，用于调整所述探测光、所述第一排列光和所述第二排列光的传播方向，使三个光路交汇后沿相同方向传播至所述聚焦装置。
9.如权利要求7或8所述的测量分子转动温度和排列光强度的系统，其特征在于，所述偏振态检测装置包括：第四偏振片、第二二向色镜和CMOS光谱仪；
所述第四偏振片，设置于所述气体室后方并且与入射探测光偏振方向垂直，用于分离出射探测光垂直于入射偏振方向的光场分量；
所述第二二向色镜，设置于所述偏振片后方，用于分离排列光和探测光；
所述CMOS光谱仪，设置于所述第二二向色镜后方，用于收集出射探测光垂直于入射偏振方向的光场分量。
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