CN114496332A - 一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，本发明采用微波加热煅烧高放废液，实现更高的加热效率和能量利用率，同时更易进行温度的控制。采用激光加热实现玻璃的熔融和澄清，使玻璃的温度更易控制，减少能量的传输损耗，实现更高的能量利用率。玻璃固化过程中不需要进行熔融玻璃的转移，使得玻璃形成剂的选择更为广泛，可以利用具有更大废物包容率的玻璃形成剂，实现更高的废物包容率。一次性使用的熔融罐体，可靠性好，扩大了可固化废液的范围，同时避免粘度、电导、结晶和贵金属沉积等问题。摒弃传统的熔炉加热方式，极大的简化设备退役难度、降低退役成本。

Description

一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法
技术领域
本发明涉及废液处理领域，特别是涉及一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法。
背景技术
作为清洁高效的低碳能源，核能作为全球能源市场的重要组成部分(提供全球电力的11％)在近年来快速发展，在可预计的未来，截至到2050年，核电装机容量将增加3到4倍，以满足预期增长的电力需求。然而核能虽然不产生温室气体，却会产生大量的乏燃料。其中，高放废物的体积仅占各类废物总体积的3％，而放射性活度却占各类废物总活度的95％。高放废液主要来源于乏燃料后处理工艺，Purex流程中铀钚去污循环产生的萃取液，具有成分复杂、放射性水平高、毒性大、半衰期长、发热量高和酸性强、腐蚀性大等特点，能否对其进行合理的处置关系到生物的健康和环境的安全。近年来，核能的快速发展导致大量高放废液的大量累积，并且由于没有较好的处置方法，其储量还在逐年增加。因而如何对于高放废液进行妥善的处理与处置在国际上引起了广泛的关注。
目前高放废液安全处理的主流工艺分为两类[5]:直接玻璃固化和分离－嬗变－玻璃固化。直接玻璃固化是将高放废液直接或进行预处理，与玻璃固化剂一起在高温状态下，转化为具有良好化学稳定性、热稳定性、机械稳定性和辐照稳定性的固化体，然后进行深地质层处置。分离－嬗变－玻璃固化，即先将高放废液中次锕系核素(如Pu)以及长寿命裂变产物(如I)分离出来，在反应堆或加速器内将其嬗变成短寿命或稳定的核素[6,7]，然后将嬗变后的裂变产物及分离后的废液进行固化处理，进行地质处置。然而尽管分离－嬗变前景诱人，但技术难度大，经济成本高，在可期的数十年内难以实现工程应用。因此，目前真正投入实际工程应用的只有高放废液的玻璃固化技术，也是目前的主要工艺路线：先将高放废液进行玻璃固化处理，之后进行深地质处置。
从20世纪50年代，加拿大提出玻璃作为核废料固化材料的潜在用途开始。在实现高放废液玻璃固化工程应用过程中，法国、美国、日本、苏联、英国、印度、德国、以及韩国等国家开展了大量研究，先后开发了四代玻璃固化技术，分别为：感应加热金属熔炉法罐式工艺(罐式法)、感应加热金属熔炉连续法工艺(两步法)、焦耳加热陶瓷熔炉工艺(电熔炉法)和冷坩埚感应熔炉工艺(冷坩埚法)。
现有的四代高放废液玻璃固化工艺包括罐式法、两步法、电熔炉法和冷坩埚法。其中罐式法由于熔炉寿命短、处理能力低等显著缺点，世界上仅有印度在使用。两步法对于罐式法进行了改进，大大增强了其处理能力，但熔炉的寿命仍旧较短(约为2000h)；电熔炉法利用交流电产生的焦耳热量对玻璃形成剂进行加热，具有处理能力强、熔炉寿命长(约为5a)等优点。目前美国、俄罗斯、日本、德国、印度和我国都采用该工艺进行高放废液的固化，但由于熔炉体积过大，导致设备启停困难，且熔炉底部容易发生贵金属沉积从而引发电极短路，一旦发生停电事故炉体冻结将难以处置。冷坩埚作为最新一代工艺被世界各国研究，利用坩埚外的高频感应线圈在玻璃内产生高频感应电流，从而进行玻璃的加热。该工艺中熔融状玻璃与炉壁间存在薄层固态玻璃，可以保护坩埚免受腐蚀，坩埚寿命近乎无限长。但由于感应线圈和冷坩埚的耗能，导致其能耗相比普通熔炉高出50％左右。。
发明内容
为解决上述技术问题，本发明提出了一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法。
本发明的目的通过以下技术方案实现：
一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，包括如下步骤；
步骤一、进行高放废液的干燥、蒸发和煅烧得到高放废液煅烧物和放射性废气；
步骤二、对放射性废气集中收集后进行逆流洗涤，然后对放射性废气进行冷凝、吸收净化后排放到大气，逆流洗涤得到的洗涤废液和冷凝、吸收得到的低放废液全部返回到后处理厂中；
步骤三、将高放废液煅烧物和玻璃形成剂放入熔融炉，然后采用超高功率激光器设备，所述超高功率激光器设备的功率≥100kW作为熔融炉热源，熔融炉内熔融物料上方和绝热层使用惰性气体进行保护，超高功率激光器设备直接对于熔融炉内部的高放废液煅烧物和玻璃形成剂进行加热；物料与玻璃形成剂的混合物不断加入到熔融炉中，直到熔融炉内充满熔融玻璃后，停止供料和激光的加热，对熔融炉加盖密封焊接形成密封罐体，待密封罐体内玻璃体冷却之后，将密封罐体体移走保存；
步骤四、更换新的熔融炉，重复步骤三。
进一步的改进，所述步骤一中，所述高放废液放入微波煅烧炉中进行干燥、蒸发和煅烧，微波煅烧炉倾斜放置且沿高放废液流动方向依次形成预热区、干燥区、蒸发区和煅烧区，预热区温度为50℃-100℃，干燥区温度为100℃-200℃，蒸发区温度为200℃-300℃，煅烧区温度为300～400℃，微波煅烧炉的出料口处放置熔融炉。
进一步的改进，所述步骤三中，玻璃形成剂为硼硅酸盐玻璃。
进一步的改进，所述步骤三中，高放废液煅烧物和玻璃形成剂的质量比为7.5：2.5。
进一步的改进，所述步骤三中，超高功率激光器将高放废液煅烧物和玻璃形成剂加热至1200℃-1700℃。
进一步的改进，所述超高功率激光器设备为可调式激光器，具有10～100％的功率可调范围，能够根据高放废液煅烧物的固化状态进行实时调节。
进一步的改进，所述超高功率激光器的输出头具备良好的抗辐照能力，在10Gy/h的辐照水平下仍能正常工作。
进一步的改进，所述惰性气体为氩气。
进一步的改进，所述熔融炉的外壁为不锈钢材料，内壁为氧化铝陶瓷材料，内外、壁之间填充石墨纤维绝热层。
本发明的有益效果在于：
采用本发明工艺进行高放废液的玻璃固化处理。采用微波加热煅烧高放废液，实现更高的加热效率和能量利用率，同时更易进行温度的控制。采用激光加热实现玻璃的熔融和澄清，使玻璃的温度更易控制，减少能量的传输损耗，实现更高的能量利用率。玻璃固化过程中不需要进行熔融玻璃的转移，使得玻璃形成剂的选择更为广泛，可以利用具有更大废物包容率的玻璃形成剂，实现更高的废物包容率。一次性使用的熔融罐体，可靠性好，扩大了可固化废液的范围，同时避免粘度、电导、结晶和贵金属沉积等问题。摒弃传统的熔炉加热方式，极大的简化设备退役难度、降低退役成本。
附图说明
利用附图对本发明做进一步说明，但附图中的内容不构成对本发明的任何限制。
图1为本发明的流程示意图。
具体实施方式
为了使发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实例，对本发明进行进一步的详细说明。
实施例1
如图1所示为本发明的基于高功率激光器的高放废液玻璃固化装置流程图，具体流程如下：
1)高放废液的干燥、蒸发和煅烧
取高放废液于微波煅烧炉中，进行高放废液的干燥、蒸发和煅烧流程。微波煅烧炉由一种特殊锻造的炉管组成。炉管呈倾斜放置，炉管外侧由四个不同的热段进行供热(温度分别为50℃-100℃；100℃-200℃，200℃-300℃，300℃-400℃)。废液由炉管顶部加入，由上而下依次为干燥区和煅烧区，煅烧产物借助重力从炉管底部流出并进入到玻璃形成容器中。
2)高放尾气的处理
从煅烧炉中排出的放射性废气进行集中收集，首先经过一个水洗塔进行逆流洗涤。水洗塔排除的洗涤液重新返回到煅烧炉之中。经过水洗之后的废气进行再次的冷凝、吸收等净化工序处理，最后排出到大气之中。冷凝、吸收等净化工序处理中产生的剩余低放废液全部返回到后处理厂中。
3)高放废液的熔融和澄清
将高放废液煅烧物和玻璃形成剂分批加入熔融炉中，进行高放废液的熔融和澄清。采用超高功率激光器设备(100kW)作为熔融炉热源，直接对于熔融炉内物体进行加热。本发明所用激光器具有10～100％的功率可调范围，在固化的不同阶段中调节匹配相宜的激光功率；采用设计防辐照的配套激光工具头，能够在高辐照环境下稳定工作；焦距可调工具头，实现高放废液的均匀受热。
本工艺采用多层特制一次性玻璃熔融炉(同时作为玻璃产品容器)，罐体外壁为不锈钢材料(～1cm)，内壁为陶瓷(氧化铝)材料(～1.5cm)，内外壁之间填充石墨纤维绝热层(1.0cm)。罐内熔融物料上方和绝热层使用惰性气体(Ar)进行保护，以减少罐体内壁与物料之间的化学反应。
在玻璃固化的过程中，物料与玻璃形成剂的混合物不断加入到熔融罐中，进行玻璃的熔制。直到罐内充满熔融玻璃厚，停止供料和激光的加热，进行罐体的加盖密封焊接，待罐内玻璃体冷却之后，将罐体移走保存；进行新罐体的安装，进行新一轮的废液固化。。
最后应当说明的是，以上实施例仅用于说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当了解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。

Claims (9)

1.一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，包括如下步骤；
步骤一、进行高放废液的干燥、蒸发和煅烧得到高放废液煅烧物和放射性废气；
步骤二、对放射性废气集中收集后进行逆流洗涤，然后对放射性废气进行冷凝、吸收净化后排放到大气，逆流洗涤得到的洗涤废液和冷凝、吸收得到的低放废液全部返回到后处理厂中；
步骤三、将高放废液煅烧物和玻璃形成剂放入熔融炉，然后采用超高功率激光器设备，所述超高功率激光器设备的功率≥100kW作为熔融炉热源，熔融炉内熔融物料上方和绝热层使用惰性气体进行保护，超高功率激光器设备直接对于熔融炉内部的高放废液煅烧物和玻璃形成剂进行加热；物料与玻璃形成剂的混合物不断加入到熔融炉中，直到熔融炉内充满熔融玻璃后，停止供料和激光的加热，对熔融炉加盖密封焊接形成密封罐体，待密封罐体内玻璃体冷却之后，将密封罐体体移走保存；
步骤四、更换新的熔融炉，重复步骤三。
2.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述步骤一中，所述高放废液放入微波煅烧炉中进行干燥、蒸发和煅烧，微波煅烧炉倾斜放置且沿高放废液流动方向依次形成预热区、干燥区、蒸发区和煅烧区，预热区温度为50℃-100℃，干燥区温度为100℃-200℃，蒸发区温度为200℃-300℃，煅烧区温度为300～400℃，微波煅烧炉的出料口处放置熔融炉。
3.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述步骤三中，玻璃形成剂为硼硅酸盐玻璃。
4.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述步骤三中，高放废液煅烧物和玻璃形成剂的质量比为7.5：2.5。
5.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述步骤三中，超高功率激光器将高放废液煅烧物和玻璃形成剂加热至1200℃-1700℃。
6.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述超高功率激光器设备为可调式激光器，具有10～100％的功率可调范围，能够根据高放废液煅烧物的固化状态进行实时调节。
7.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述超高功率激光器的输出头具备良好的抗辐照能力，在10Gy/h的辐照水平下仍能正常工作。
8.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述惰性气体为氩气。
9.如权利要求1所述的基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，其特征在于，所述熔融炉的外壁为不锈钢材料，内壁为氧化铝陶瓷材料，内外、壁之间填充石墨纤维绝热层。
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