CN114486756A - 大气中甲醛浓度的估算方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种大气中甲醛浓度的估算方法,所述大气中甲醛浓度的估算方法包括如下步骤:S10:构建甲醛浓度和光解速率的线性关系式y=ax+b,其中a和b为常数;S20:获取特定时间的辐照度值Nn,计算得出所述辐照度值Nn对应的光解速率值yn,并带入所述线性关系式y=ax+b;S30:计算得出所述光解速率值yn对应的甲醛浓度xn。本发明提供的大气中甲醛浓度的估算方法通过获取大气中的光解速率值,进而推算甲醛浓度值,相比于湿化学法不需要消耗化学试剂,因此不会产生污染环境的废液;辐照度值通过仪器可以直接获取,辐照度值不会像光学原理仪器受到颗粒物、湿度等干扰因素的影响,对大气中甲醛的浓度估算精度较准确。
Description
技术领域
本发明属于环保技术领域,具体涉及一种大气中甲醛浓度的估算方法。
背景技术
OH(羟基)和HO2(超氧化氢)自由基是对流层大气中重要的氧化剂,直接诱发了大气光化学过程,在大气污染形成过程中起着重要作用,准确了解大气对流层中自由基的源汇过程,有助于厘清大气复合污染形成机制。其中,甲醛是HO2自由基的净来源,其通过自身光解或者与OH自由基的反应生成HO2自由基,同时甲醛既可以消耗OH自由基,其光解生成的HO2又进一步与NO(氮氧化合物)反应后生成OH自由基,因此甲醛又是OH自由基的重要间接来源。
现有的大气中甲醛在线监测技术主要包括湿化学法-比如盐酸萘乙二胺分光光度法、光谱法-可调谐二极管激光吸收光谱(TDLAS)、差分吸收光谱法(DOAS)、光腔衰荡光谱法(CRDS)和电化学传感器监测等。
湿化学法需消耗化学试剂,需频繁配置试剂,产生的废液为酸性,污染环境,仪器维护不便;光谱法无需试剂,但光学原理仪器易受到颗粒物、湿度以及干扰物等多方面的影响;电化学传感器本身精度一般,且存在长期使用后漂移过大的弊端。
发明内容
本发明实施例提供一种大气中甲醛浓度的估算方法,旨在能够提高大气中甲醛浓度估算的精度。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案是:提供一种大气中甲醛浓度的估算方法,包括如下步骤:
S10:构建甲醛浓度和光解速率的线性关系式y=ax+b,其中a和b为常数;
S20:获取特定时间的辐照度值Nn,计算得出所述辐照度值Nn对应的光解速率值yn,并带入所述线性关系式y=ax+b;
S30:计算得出所述光解速率值yn对应的甲醛浓度xn。
在一种可能的实现方式中,所述S10步骤包括:
S11:获取预设时段单位空间内的辐照度值N1、N2、N3、……、Nn;
S12:计算得出所述辐照度值N1、N2、N3、……、Nn对应的光解速率值y1、y2、y3、……、yn;
S13:获取所述辐照度值对应的同时间的甲醛浓度值x1、x2、x3、……、xn;
S14:依据所述光解速率值y1、y2、y3、……、yn和所述甲醛浓度值x1、x2、x3、……、xn获得所述线性关系式y=ax+b。
一些实施例中,所述线性关系式y=ax+b通过MATLAB软件或SCILAB软件进行建模拟合。
一些实施例中,单位空间内的所述辐照度值通过辐照度测量仪获取,所述辐照度测量仪为光谱仪,所述光谱仪与所述建模软件通讯连接,以向所述建模软件输入数值。
一些实施例中,所述光谱仪输出同一光波长λ对应的辐照度值L1、L2、L3、……、Ln;
一些实施例中,所述甲醛浓度值通过甲醛测量仪获取;所述甲醛测量仪为基于湿化学原理的甲醛分析仪。
一些实施例中所述S12步骤包括:
获取所述辐照度值N1、N2、N3、……、Nn对应的光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn;
其中λ为波长,单位nm(10-9);
NA为阿伏加德罗常数,等于6.024×1023;
h为普朗克常数,等于6.625×10-34Js;
c为光速,约等于3×108ms-1;
计算得出所述光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn对应的单位波长的所述光量子数n′1、n′2、n′3、……、n′n;
根据公式N′=N×n′计算得出所述光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn对应的所述光量子数N′1、N′2、N′3、……、N′n;
根据公式F(λ)=′×A计算得出所述光波长值分别对应的的光化辐射通量;
其中A的取值范围为1~3;
根据公式y=∫F(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ计算得出光解速率;
其中F(λ)为所述光化辐射通量;
σ(λ)为所述光波长值对应的甲醛分子的截面面积;
ψ(λ)为所述光波长值对应的量子产率,即甲醛吸收光子之后能够分解产生分子的概率;
计算得出所述光解速率值y1、y2、y3、……、yn。
一些实施例中,所述辐照度值N通过人工计算或软件计算得出所述光解速率值y。
一些实施例中,所述辐照度值与所述甲醛浓度值的取值地理位置相同。
本申请实施例中,与现有技术相比,以往都是通过各种方法直接获取甲醛的浓度值,本发明根据甲醛浓度与光解速率之间的线性关系,通过获取大气中的光解速率值,进而推算甲醛浓度值,相比于湿化学法不需要消耗化学试剂,因此不会产生污染环境的废液;其中光解速率通过辐照度值可直接计算获得,辐照度值通过仪器可以直接获取,辐照度值不会像光学原理仪器受到颗粒物、湿度等干扰因素的影响,也不会由于长期使用发生漂移过大的弊端,对大气中甲醛的浓度估算精度较准确。
附图说明
图1为本发明实施例提供的大气中甲醛浓度的估算方法中甲醛浓度和光解速率的线性关系曲线示例图。
具体实施方式
为了使本发明所要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
现对本发明提供的大气中甲醛浓度的估算方法进行说明。所述大气中甲醛浓度的估算方法,包括如下步骤:
S10:构建甲醛浓度和光解速率的线性关系式y=ax+b,其中a和b为常数;
S20:获取特定时间的辐照度值Nn,计算得出辐照度值Nn对应的光解速率值yn,并带入线性关系式y=ax+b;
S30:计算得出光解速率值yn对应的甲醛浓度xn。
本实施例提供的大气中甲醛浓度的估算方法,与现有技术相比,以往都是通过各种方法直接测量获取甲醛的浓度值,本发明根据甲醛浓度与光解速率之间的线性关系,通过获取大气中的光解速率值,进而推算甲醛浓度值,相比于湿化学法不需要消耗化学试剂,因此不会产生污染环境的废液;其中光解速率通过辐照度值可直接计算获得,辐照度值通过仪器可以直接获取,辐照度值不会像光学原理仪器受到颗粒物、湿度等干扰因素的影响,也不会由于长期使用发生漂移过大的弊端,对大气中甲醛的浓度估算精度较准确。
在一些可能的实施例中,上述S10步骤包括:
S11:获取预设时段单位空间内的辐照度值N1、N2、N3、……、Nn;
S12:计算得出所述辐照度值N1、N2、N3、……、Nn对应的光解速率值y1、y2、y3、……、yn;
S13:获取辐照度值对应的同时间的甲醛浓度值x1、x2、x3、……、xn;
S14:依据光解速率值y1、y2、y3、……、yn和甲醛浓度值x1、x2、x3、……、xn获得线性关系式y=ax+b。
可将获取的各项数值(x1,y1)、(x2,y2)、(x3,y3)、……、(xn,yn)直接制表,根据点阵分布的大致区域绘制线性关系曲线,进而得到常数a和常数b的取值,方便后序对甲醛浓度值的计算;通过大量的取值确定光解速率值和甲醛浓度值的线性关系,进而后续通过光解速率推算甲醛浓度值的时候更加准确。
需要说明的是,预设时段的取值很小,例如10ms、100ms等。在进行取值的时候,一般选取一天当中光照条件较高的时段,然后设定预设时段(例如10ms),在10ms的时间区间内,获取多个波长对应的辐照度值,则得到上述N1、N2、N3、……、Nn。作为一种可替换的实施方式,线性关系式y=ax+b也可通过以往测量数据的经验获得,则不用重新进行取值计算,但是估算误差也会相对较大。
在一些可能的实施例中,线性关系式y=ax+b通过MATLAB软件或SCILAB软件建模拟合。通过点阵信息输入建模软件,建模软件可自动制成线性关系曲线,进而当需要测量某时间的甲醛浓度时,通过该始端的辐照度值计算得出光解速率,将光解速率输入建模软件,即可找到该光解速率值对应的甲醛浓度,即该时间的甲醛浓度值。
例如使用MATLAB的时候,主要通过其绘制光解速率和甲醛浓度之间的函数曲线关系图,进而通过输入数据可以直接得出曲线图,降低劳动强度,且MATLAB软件或SCILAB软件绘制出的曲线关系图更加精准,提高对甲醛浓度的测量精度。
在一些可能的实施例中,单位空间内的辐照度值通过辐照度测量仪获取,辐照度测量仪为光谱仪,光谱仪与建模软件通讯连接,以向建模软件输入数值。通过设置光谱仪,可以使得光谱仪直接输出辐照度值,将光谱仪通过USB或网口与计算机连接,进而实现光谱仪的测量数值直接输入计算机中的MATLAB软件,方便对数据以及每次制成的曲线关系图进行记录,也避免了人工输错导致的误差。
具体取值为:输入取值时间区间(例如10ms),光谱仪输出一系列辐照度值,其中每个光波长值对应多个辐照度值,通过数据处理使得每个光波长值对应一个辐照度值,随后用于后序的光解速率计算。
需要说明的是,向建模软件输入的数值可以为辐照度值也可以为光解速率值,当光谱仪向建模软件输入光解速率值时,光谱仪与建模软件之间还需要通过一个计算软件,进而将辐照度值计算为光解速率值,进而输入建模软件。
在一些可能的实施例中,光谱仪输出同一光波长λ对应的辐照度值L1、L2、L3、……、Ln;
由于每个光波长值对应的辐照度值为多个,但是后序使用辐照度值计算的时候每个光波长值对应的量子产率和甲醛分子横截面数值仅为1个或2个,因此对同一光波长值对应的多个辐照度值取平均值,方便后序计算。
本实施例中,对每个光波长值对应的辐照度值采用取平均值的方式进行获取,其实也可以通过取中间数值等方式进行获取。
在一些可能的实施例中,甲醛浓度值通过甲醛测量仪获取;甲醛测量仪为基于湿化学原理的甲醛分析仪。基于湿化学远离的甲醛分析仪种类很多,对甲醛的浓度测量采用湿化学原理的甲醛分析仪,其精度较好,并且建立线性关系式之后就不再使用,也不会由于频繁调配实际产生污染环境的废液。
需要说明的是,此处使用了甲醛测量仪对甲醛的浓度进行计算,该过程所使用的甲醛测量仪仅是为了制定线性关系式才使用,当线性关系式确定之后,不再使用甲醛测量仪,仅通过测量的辐照度值计算得到的光解速率带入线性关系式,从而计算甲醛浓度。
在一些可能的实施例中,上述S12步骤的一种具体过程为:
S12步骤包括:
获取所述辐照度值N1、N2、N3、……、Nn对应的光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn;
其中λ为波长,单位nm(10-9);
NA为阿伏加德罗常数,等于6.024×1023;
h为普朗克常数,等于6.625×10-34Js;
c为光速,约等于3×108ms-1;
计算得出光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn对应的单位波长的所述光量子数n′1、n′2、n′3、……、n′n;
根据公式N′=N×n′计算得出光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn对应的光量子数N′1、N′2、N′3、……、N′n;
根据公式F(λ)=′×A计算得出光波长值分别对应的光化辐射通量;
其中A的取值范围为1~3;
根据公式y=∫F(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ计算得出光解速率;
其中F(λ)为光化辐射通量;
σ(λ)为光波长值对应的甲醛分子的截面面积;
ψ(λ)为光波长值对应的量子产率,即甲醛吸收光子之后能够分解产生分子的概率;
计算得出光解速率值y1、y2、y3、……、yn。
其中σ(λ)为光波长值对应的甲醛分子的截面面积,固定的光波长值对应的截面面积为定值,详细取值如表1所示;
表1不同光波长值对应的甲醛分子截面面积σ(λ)的取值参照表
ψ(λ)为量子产率,固定的光波长值对应的量子产率也为定值,详细取值如表2所示;
表2不同光波长值对应的量子产率ψ(λ)的取值参照表
由于获取的辐照度值的单位一般为(W/㎡),无法直接带入光解速率的计算公式中,因此需要将其单位转换为光量子数单位,然后计算得出光化辐射通量,最后将计算得到的光化辐射通量带入光解速率积分计算公式,得出对应的光解速率值。
在一些可能的实施例中,辐照度值N通过人工计算或软件计算得出光解速率值y。例如通过软件计算得出的时候,在软件上设定好辐照度值向光解速率转换的一系列公式,随后通过输入辐照度值直接获得光解速率,进而将光解速率带入线性关系式中,得出甲醛浓度,过程更加方便,提高了取值精度。
在一些可能的实施例中,辐照度值与甲醛浓度值的取值地理位置相同。每一个特定的地点需要设置一组辐照度测量仪和甲醛测量仪进行线性关系的制定,完成线性关系曲线图的绘制之后,拆除甲醛测量仪,直接根据辐照度测量仪测量的辐照度值带入线性关系式中推算甲醛浓度。通过保证取值位置的相同,进而提高计算得出线性关系式的准确,同样也起到了提高甲醛估算值准确性的目的。
可以理解的是,地理位置包括的参数有经度、纬度和海拔高度,辐照度测量仪和甲醛测量仪的取值位置不能完全重叠,因此只需保证其取值位置尽可能的接近即可,但是起码要保证辐照度测量仪和甲醛测量仪所处位置的纬度相同。
具体地,在一定的区域内,可以设立一组辐照度测量仪和甲醛测量仪,通过在不同的区域设定多组,建立多个线性关系式,进而后期通过对多个区域的辐照度测量转换为甲醛浓度,取平均值可得到该区域内的甲醛浓度情况。
本发明实施例中甲醛浓度的估算方法具体举例为:
(1)在外界设立光谱仪,在光谱仪上设定取值时间间隔,如10ms,光谱仪完成10ms内的取值,取值对应的光波长值范围在200nm~700nm,其中每个光波长值对应多个辐照度值,例如λ1对应的辐照度值有L1、L2、L3、L4、L5,则通过取L1、L2、L3、L4、L5的平均值获得λ1对应的辐照度值N1,以此类推,计算得出每个光波长值λ对应的辐照度值N1;
由于甲醛的光波长在300nm~400nm,则取出该波长段的每个光波长值λ3、λ4、λ5、λ6、λ7,以及对应的辐照度值N3、N4、N5、N6、N7;
此处仅用5个数值进行举例,在实际计算过程中可以达到上百个数值;
其中:NA为阿伏加德罗常数,等于6.024×1023;h为普朗克常数,等于6.625×10- 34Js;c为光速,约等于3×108ms-1;
计算得到每个光波长值对应的单位波长光量子数n3′、n4′、n5′、n6′、n7′;
(3)N3′=N3×n3′;N4′=N4×n4′;N5′=N5×n5′;N6′=N6×n6′;N7′=N7×n7′;
计算得到每个光波长值对应的光量子数N3′、N4′、N5′、N6′、N7′;
(4)F3(λ)=N3′×A;F4(λ)=N4′×A;F5(λ)=N5′×A;F6(λ)=N6′×A;F7(λ)=N7′×A;其中A的取值主要跟测量的地域纬度有关,一般中纬度地区取值为2;
完成辐照度值向光化学通量的转换,得到F3(λ)、F4(λ)、F5(λ)、F6(λ)、F7(λ);
(5)y3=∫F3(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ;y4=∫F4(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ;y5=∫F5(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ;y6=∫F6(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ;y7=∫F7(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ;
其中σ(λ)的取值参阅上述表1获取;ψ(λ)的取值参阅上述表2获取;
积分计算时光波长的取值范围为300nm~400nm;
计算得到y3、y4、y5、y6、y7,通过甲醛测量仪计算得到与N3、N4、N5、N6、N7同时间的x3、x4、x5、x6、x7,获得点阵(x3,y3)、(x4,y4)、(x5,y5)、(x6,y6)、(x7,y7);
(6)将(x3,y3)、(x4,y4)、(x5,y5)、(x6,y6)、(x7,y7)输入计算机,使用MATLAB基于最小二乘方法建立甲醛浓度和光解速率的线性关系式,参阅图1,其中,横坐标是甲醛浓度,纵坐标是光解速率;
(7)后序如果需要测量某时间大气中的甲醛浓度时,获取该时间的辐照度值,并上述步骤计算得到对应的光解速率,将光解速率数值带入线性关系式,得出该时间的甲醛浓度。
完成上述(1)-(7)的步骤之后,可以进行再次取值计算,此次将步骤(1)中的时间间隔取值10ms修改后100ms,随后可重复上述计算过程。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,包括如下步骤:
S10:构建甲醛浓度和光解速率的线性关系式y=ax+b,其中a和b为常数;
S20:获取特定时间的辐照度值Nn,计算得出所述辐照度值Nn对应的光解速率值yn,并带入所述线性关系式y=ax+b;
S30:计算得出所述光解速率值yn对应的甲醛浓度xn。
2.如权利要求1所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,所述S10步骤包括:
S11:获取预设时段单位空间内的辐照度值N1、N2、N3、……、Nn;
S12:计算得出所述辐照度值N1、N2、N3、……、Nn对应的光解速率值y1、y2、y3、……、yn;
S13:获取所述辐照度值对应的同时间的甲醛浓度值x1、x2、x3、……、xn;
S14:依据所述光解速率值y1、y2、y3、……、yn和所述甲醛浓度值x1、x2、x3、……、xn获得所述线性关系式y=ax+b。
3.如权利要求2所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,所述线性关系式y=ax+b通过MATLAB软件或SCILAB软件进行建模拟合。
4.如权利要求2所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,单位空间内的所述辐照度值通过辐照度测量仪获取,所述辐照度测量仪为光谱仪,所述光谱仪与所述建模软件通讯连接,以向所述建模软件输入数值。
6.如权利要求2所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,所述甲醛浓度值通过甲醛测量仪获取,所述甲醛测量仪为基于湿化学原理的甲醛分析仪。
7.如权利要求2所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,所述S12步骤包括:
获取所述辐照度值N1、N2、N3、……、Nn对应的光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn;
其中λ为波长,单位nm(10-9);
NA为阿伏加德罗常数,等于6.024×1023;
h为普朗克常数,等于6.625×10-34Js;
c为光速,约等于3×108ms-1;
计算得出所述光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn对应的单位波长的所述光量子数n′1、n′2、n′3、……、n′n;
根据公式N′=N×n′计算得出所述光波长值λ1、λ2、λ3、……、λn对应的所述光量子数N′1、N′2、N′3、……、N′n;
根据公式F(λ)=N′×A计算得出所述光波长值分别对应的光化辐射通量;
其中A的取值范围为1~3;
根据公式y=∫F(λ)σ(λ)ψ(λ)dλ计算得出光解速率;
其中F(λ)为所述光化辐射通量;
σ(λ)为所述光波长值对应的甲醛分子的截面面积;
ψ(λ)为所述光波长值对应的量子产率,即甲醛吸收光子之后能够分解产生分子的概率;
计算得出所述光解速率值y1、y2、y3、……、yn。
8.如权利要求7所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,所述辐照度值N通过人工计算或软件计算得出所述光解速率值y。
9.如权利要求2所述的大气中甲醛浓度的估算方法,其特征在于,所述辐照度值与所述甲醛浓度值的取值地理位置相同。
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