CN114477229A - 一种大气压等离子体射流与soec联合制氨的装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置及方法。本发明包括水蒸气供给系统、氮气供给系统、等离子体电源、SOEC电源和反应器，反应器包括反应容器和设置于其中的等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室，反应容器连接有温度控制装置，水蒸气供给系统与固体氧化物电解池反应室相连，其用于供给水蒸气，氮气供给系统与等离子体射流反应室相连，其用于供给氮气，等离子体反应室中包括高压电极和接地电极，基于二者形成等离子体放电区域，等离子体电源用于为所述高压电极供电，SOEC电源用于为固体氧化物电解池反应室中的固体氧化物电解池供电，活化后的氮气与水蒸气析出的氢离子反应生成氨气。本发明不产生任何碳排放，实现绿色制氨。
Description
技术领域
本发明涉及制氨技术领域，尤其涉及一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置及方法。
背景技术
氨气是一种重要的化合物，是产量最大的化工产品之一，包括尿素，硝酸铵和磷酸铵都是重要的氨衍生化学品；亦可在现代能源体系中可以作为氢气的载体，来存储能量。氨气目前是通过Haber-Bosch工艺生产的，通常在400-600℃的温度下和200-400atm的压强下，并且在催化剂的作用下进行，这也使其成为化学工业中能源密集程度最高的工艺。每年通过Haber-Bosch工艺生产的氨气约为5亿吨，消耗了全世界1-2％的能源，使用了全世界3-5％的天然气产量，每年排放超过3亿吨二氧化碳。Haber-Bosch工艺的缺点在于它的工艺复杂性和二氧化碳高排放量，并且只有在大规模生产时才具有经济可行性。鉴于氨气在工农业生产、生活中的重要地位，需要在生产领域寻找替代技术，从而刺激偏远地区采用新能源电力生产氨，供当地农民使用或者储存氨作为能源。
等离子体技术可以使得在常温常压下难以进行或反应速率较慢的反应发生，被认为是破坏N≡N三键最有效的途径之一。等离子体射流是利用气流和电场的作用将等离子体喷出，使其在工作区域定向流动。大气压等离子体射流可以在大气压下高效活化氮气，具有电子温度高、操作方便、结构简单等优势。
固体氧化物电解池(Solid Oxide Electrolysis Cells，SOEC)是一种基于固体氧化物燃料电池技术的高温电化学装置，可以利用清洁电力提供热能和电能，在高温下将水蒸气电解为氢气和氧气。具有效率高、能耗低、无污染等优势，能够实现电能和热能向化学能的高效转化，是极具前景的高效大规模电解技术。
发明内容
根据上述提出的技术问题，而提供一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置及方法。本发明采用的技术手段如下：
一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，包括水蒸气供给系统、氮气供给系统、等离子体电源、SOEC电源和反应器，所述反应器包括反应容器和设置于其中的等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室，所述反应容器连接有温度控制装置，所述水蒸气供给系统与固体氧化物电解池反应室相连，其用于供给水蒸气，所述氮气供给系统与等离子体射流反应室相连，其用于供给氮气，所述等离子体反应室中包括高压电极和接地电极，基于二者形成等离子体放电区域，所述等离子体电源用于为所述高压电极供电，所述SOEC电源用于为固体氧化物电解池反应室中的固体氧化物电解池供电，活化后的氮气与水蒸气析出的氢离子反应生成氨气。
进一步地，所述水蒸气供给系统包括水泵、水蒸气产生装置和水蒸气进气阀门，所述水泵用于向水蒸气产生装置供水，产生的水蒸气通过水蒸气进气管进入固体氧化物电解池反应室。
进一步地，所述氮气供给系统包括氮气瓶、质量流量控制器和氮气阀门，所述氮气瓶用于存储氮气，所述质量流量控制器用于控制氮气的流量。
进一步地，所述等离子体电源为高频高压电源装置，与高压电极相连；所述高压电极为空心的金属电极棒，空心部分作为氮气进气通道。
进一步地，所述SOEC电源为直流电源装置，其中，负极线一端与固体氧化物电解池析氢极相连，另一端与直流电源负极相连；正极线一端与固体氧化物电解池析氧极相连，另一端与直流电源正极相连。
进一步地，所述反应容器包括石英管，其上设有氧气出气管和氨气出气管，所述石英管为空心圆管，通过两端的密封盖密封，所述等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室置于石英管内部，其中水蒸气进气管和氧气出气管与固体氧化物电解池反应室相连，所述氨气出气管与等离子体射流反应室相连。
进一步地，所述固体氧化物电解池反应室包括支撑管、负极线、正极线、固体氧化物电解池和所述温度控制装置；所述支撑管作为固体氧化物电解池的机械支撑，并提供与外部电路的电极连接，其一端用于放置固体氧化物电解池，另一端与石英管密封盖相连；所述固体氧化物电解池为纽扣式固体氧化物电解池，包括电解质层及置于所述电解质层两侧的析氧极层和析氢极层。
进一步地，所述电解质层材料为锆和钇掺杂的铈酸钡。
一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的方法，包括如下步骤：
步骤1、安装和连接大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置；
步骤2、打开氮气阀门将氮气通入石英管反应器中，排出系统和管路中的杂质气体；
步骤3、开启温度控制装置并保持在预设温度；
步骤4、接通等离子体电源和SOEC电源，打开水蒸气进气阀门将水蒸气通过水蒸气进气管注入SOEC反应室，打开氮气阀门将氮气注入等离子体反应室；
步骤5、通过氨气出气管获得制备的氨气。
进一步地，所述步骤1具体包括如下步骤：
步骤11、纽扣式固体氧化物电解池固定在支撑管的一端，置于石英管的内部，石英管通过两侧的密封盖密封，支撑管的另一端固定连接在其中一密封盖上；
步骤12、将温度控制装置贴合在石英管的外表面；高压电极穿过密封盖，其一端置于石英管的内部；
步骤13、分别连接水蒸气管路和氮气管路上的装置，并将二者分别连接在石英管两侧的密封盖上；
步骤14、分别将等离子体电源、SOEC电源与等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室相连。
本发明具有以下优点：
1、本发明在整个制氨过程中碳排放为零，等离子体射流和固体氧化物电解池在工作中不产生任何碳排放。
2、本发明作为一种全电固氮的途径，与可再生能源良好兼容，可以利用清洁电力提供电能，实现绿色制氨。
3、本发明结合了等离子体和固体氧化物电解池二者的优势，兼具了能耗低、能量密度高、装置结构简单等优点，降低传统制氨工艺的复杂性。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图做以简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明大气压等离子体射流与SOEC联合制氨反应器的结构示意图。
图2为本发明大气压等离子体射流与SOEC联合制氨装置的结构示意图。
图3为本发明固体氧化物电解池的结构示意图。
图中：1、水蒸气进气管；2、氮气进气管；3、氧气出气管；4、氨气出气管；5、石英管；6、支撑管；7、负极线；8、正极线；9、换热炉罩或加热炉罩；10、接地电极；11、固体氧化物电解池；12、SOEC反应室；13、等离子体反应室；14、密封盖；15、水蒸气进气阀门；16、氮气瓶；17、质量流量控制器；18、氮气阀门；19、电解质层；20、SOEC析氧极；21、SOEC析氢极。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1～3所示，本发明实施例公开了一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，为解决生产领域的制氨问题提供一种思路。具体地，本发明包括水蒸气供给系统、氮气供给系统、等离子体电源、SOEC电源和反应器，所述反应器包括反应容器和设置于其中的等离子体射流反应室13和固体氧化物电解池反应室12，所述反应容器连接有温度控制装置，所述水蒸气供给系统与固体氧化物电解池反应室相连，其用于供给水蒸气，所述氮气供给系统与等离子体射流反应室相连，其用于供给氮气，所述等离子体反应室中包括高压电极和接地电极，基于二者形成等离子体放电区域，所述等离子体电源用于为所述高压电极供电，所述SOEC电源用于为固体氧化物电解池反应室中的固体氧化物电解池11供电，活化后的氮气与水蒸气析出的氢离子反应生成氨气，具体地，气体分离装置收集氨气出气口的混合气体并分离出氨气。本实施例中，所述温度控制装置包括换热炉罩或加热炉罩9，其包围在反应器的外表面。所述换热炉罩或加热炉罩9连接有温控仪，使其温度保持在100-700℃并监测温度值。
本发明中的两个重要反应(水电解和氮活化)分别在两个独立的、隔离的反应室发生，这种独特的“双室”方法确保了等离子体的所有能量都直接用于活化氮气，并且便于气体的收集。本发明作为一种全电固氮的途径，与可再生能源良好兼容，降低传统制氨工艺的复杂性，可以利用清洁电力提供电能，不产生任何碳排放，实现低能耗、高效率、无污染的绿色制氨。
所述固体氧化物电解池11的机械支撑，对于大尺寸结构电池集合体，亦可称为电堆，采用电池串联结构，或串并联混合结构，电池本身不局限于板型或者管型电池，并提供与外部电路的电极连接，其一端用于放置固体氧化物电解池11或由多节电池组成的电解池堆，另一端与石英管密封盖14相连，形成的封闭区域为SOEC反应室12。
所述水蒸气供给系统包括水泵、水蒸气产生装置和水蒸气进气阀门15，所述水泵用于向水蒸气产生装置供水，产生的水蒸气通过水蒸气进气管1进入固体氧化物电解池反应室，水蒸气进气阀门用于控制气体的流通。
所述氮气供给系统包括氮气瓶16、质量流量控制器17和氮气阀门18，所述氮气瓶用于存储氮气，并通过氮气进气管通入等离子体反应室；内，所述质量流量控制器用于控制氮气的流量，氮气阀门用于控制气体的流通。
所述等离子体电源为高频高压电源装置，与高压电极相连；本实施例中，所述高压电极为空心的金属电极棒，在其他可选的实施方式中，也可为其他形式，本实施例中，空心部分作为氮气进气通道，沿着反应器的轴向方向设置，并贯穿一端的密封盖。将石英管中等离子体放电区域称为等离子体反应室。
本实施例中，所述反应容器包括石英管5，但不限于石英材料，其上设有氧气出气管3和氨气出气管4，所述石英管为空心圆管，通过两端的密封盖密封，所述等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室置于石英管内部，其中水蒸气进气管和氧气出气管与固体氧化物电解池反应室相连，所述氨气出气管与等离子体射流反应室相连。接地电极包围在反应器的外表面；工作时，高压电极和接地电极10之间施加高频高压激励，形成等离子体放电区域，产生的等离子体以射流的形式在工作区域定向流动。本实施例中，所述接地电极为与反应器外表面相贴合的管套状。所述高压电极的材料为金属或石墨，所述接地电极的材料为耐氧化不锈钢或石墨。本实施例中，所述反应器为管状，但不限于管状，亦可为其他形状反应器，两端通过密封盖14密封，所述密封盖14上设置有导线口、进气口和出气口。
本实施例中，所述固体氧化物电解池11为质子传导型SOEC，也可称为质子传导电解池；所述固体氧化物电解池为纽扣式固体氧化物电解池，包括电解质层19及置于所述电解质层两侧的析氧极层20和析氢极层21；所述电解质层19材料为质子传导材料(例如：锆和钇掺杂的铈酸钡(BCZY)，但不限于该材料，亦可为其它质子传导材料)；所述固体氧化物电解池反应室包括支撑管6、负极线7、正极线8、固体氧化物电解池和所述温度控制装置；所述支撑管作为固体氧化物电解池的机械支撑，并提供与外部电路的电极连接，其一端用于放置固体氧化物电解池，另一端与石英管密封盖相连。所述SOEC电源为直流电源装置，其中，负极线一端与固体氧化物电解池析氢极相连，另一端与直流电源负极相连；正极线一端与固体氧化物电解池析氧极相连，另一端与直流电源正极相连。工作时，水蒸气在析氧层20电解产生氢离子和氧气，氧气在析氧极层20析出，氢离子通过电解质层19到达析氢极层21。
一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的方法，包括如下步骤：
步骤1、安装和连接大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置；
步骤2、打开氮气阀门将氮气通入石英管反应器中，排出系统和管路中的杂质气体；
步骤3、开启温度控制装置并保持在预设温度；本实施例中，接通热源或者电源给换热炉罩或加热炉罩9升温，通过温控仪将换热炉罩或加热炉罩9的温度控制在700℃，并实时监测温度数值；
步骤4、接通等离子体电源和SOEC电源，打开水蒸气进气阀门将水蒸气通过水蒸气进气管注入SOEC反应室，打开氮气阀门将氮气注入等离子体反应室，水蒸气在析氧极层20电解产生氢离子和氧气，氧气在析氧极层20析出并从出气管3排出，氢离子通过电解质层19到达析氢极层21，氮气在等离子体放电区域被活化，产生的等离子体射流喷向析氢极层21，活化后的氮气与析氢极层21上的氢离子反应生成氨气；
步骤5、将氧气出气管3排出的氧气直接排放至大气中；通过氨气出气管获得氨气在内的混合气体，排出的混合气体经过气体分离装置处理后得到氨气。
所述步骤1具体包括如下步骤：
步骤11、纽扣式固体氧化物电解池固定在支撑管的一端，置于石英管的内部，石英管通过两侧的密封盖密封，支撑管的另一端固定连接在其中一密封盖上，本实施例中，支撑管为氧化铝支撑管；
步骤12、将温度控制装置贴合在石英管的外表面；高压电极穿过密封盖，其一端置于石英管的内部；
步骤13、分别连接水蒸气管路和氮气管路上的装置，并将二者分别连接在石英管两侧的密封盖上；具体地，连接气体管路，将水泵、水蒸气产生装置和水蒸气进气阀门15的气体管路依次连接，之后将气体管路与水蒸气进气管1连接；将氮气瓶16、质量流量控制器17和阀门18的气体管路依次连接，之后将气体管路与高压电极2的空心通路连接；
步骤14、分别将等离子体电源、SOEC电源与等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室相连。具体地，高压电极与等离子体电源的高频高压输出端连接，接地电极9与等离子体电源的接地端连接；负极线7一端与SOEC析氢极21相连，另一端与直流电源负极相连；正极线8一端与SOEC析氧极20相连，另一端与直流电源正极相连；换热炉罩或加热炉罩9与电源和温控仪相连；氨气出气管4与气体分离装置相连。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (10)
1.一种大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，包括水蒸气供给系统、氮气供给系统、等离子体电源、SOEC电源和反应器，所述反应器包括反应容器和设置于其中的等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室，所述反应容器连接有温度控制装置，所述水蒸气供给系统与固体氧化物电解池反应室相连，其用于供给水蒸气，所述氮气供给系统与等离子体射流反应室相连，其用于供给氮气，所述等离子体反应室中包括高压电极和接地电极，基于二者形成等离子体放电区域，所述等离子体电源用于为所述高压电极供电，所述SOEC电源用于为固体氧化物电解池反应室中的固体氧化物电解池供电，活化后的氮气与水蒸气析出的氢离子反应生成氨气。
2.根据权利要求1所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述水蒸气供给系统包括水泵、水蒸气产生装置和水蒸气进气阀门，所述水泵用于向水蒸气产生装置供水，产生的水蒸气通过水蒸气进气管进入固体氧化物电解池反应室。
3.根据权利要求1所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述氮气供给系统包括氮气瓶、质量流量控制器和氮气阀门，所述氮气瓶用于存储氮气，所述质量流量控制器用于控制氮气的流量。
4.根据权利要求1所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述等离子体电源为高频高压电源装置，与高压电极相连；所述高压电极为空心的金属电极棒，空心部分作为氮气进气通道。
5.根据权利要求1所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述SOEC电源为直流电源装置，其中，负极线一端与固体氧化物电解池析氢极相连，另一端与直流电源负极相连；正极线一端与固体氧化物电解池析氧极相连，另一端与直流电源正极相连。
6.根据权利要求1所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述反应容器包括石英管，其上设有氧气出气管和氨气出气管，所述石英管为空心圆管，通过两端的密封盖密封，所述等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室置于石英管内部，其中水蒸气进气管和氧气出气管与固体氧化物电解池反应室相连，所述氨气出气管与等离子体射流反应室相连。
7.根据权利要求1所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述固体氧化物电解池反应室包括支撑管、负极线、正极线、固体氧化物电解池和所述温度控制装置；所述支撑管作为固体氧化物电解池的机械支撑，并提供与外部电路的电极连接，其一端用于放置固体氧化物电解池，另一端与石英管密封盖相连；所述固体氧化物电解池为纽扣式固体氧化物电解池，包括电解质层及置于所述电解质层两侧的析氧极层和析氢极层。
8.根据权利要求7所述的大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置，其特征在于，所述电解质层材料为锆和钇掺杂的铈酸钡。
9.一种采用权利要求1～8任一项大气压等离子体射流与SOEC联合制氨装置的制氨方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1、安装和连接大气压等离子体射流与SOEC联合制氨的装置；
步骤2、打开氮气阀门将氮气通入石英管反应器中，排出系统和管路中的杂质气体；
步骤3、开启温度控制装置并保持在预设温度；
步骤4、接通等离子体电源和SOEC电源，打开水蒸气进气阀门将水蒸气通过水蒸气进气管注入SOEC反应室，打开氮气阀门将氮气注入等离子体反应室；
步骤5、通过氨气出气管获得制备的氨气。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述步骤1具体包括如下步骤：
步骤11、纽扣式固体氧化物电解池固定在支撑管的一端，置于石英管的内部，石英管通过两侧的密封盖密封，支撑管的另一端固定连接在其中一密封盖上；
步骤12、将温度控制装置贴合在石英管的外表面；高压电极穿过密封盖，其一端置于石英管的内部；
步骤13、分别连接水蒸气管路和氮气管路上的装置，并将二者分别连接在石英管两侧的密封盖上；
步骤14、分别将等离子体电源、SOEC电源与等离子体射流反应室和固体氧化物电解池反应室相连。
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| CN114804150A (zh) * | 2022-06-02 | 2022-07-29 | 大连海事大学 | 一种气液混相放电等离子体制氨装置和方法 |
| CN115818666A (zh) * | 2022-12-01 | 2023-03-21 | 浙江大学 | 基于等离子体活化和化学链相耦合的常压制氨装置及方法 |
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