CN114459337A - 一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器 - Google Patents

一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器 Download PDF

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郭小辉
王伊凡
邢畅文
赵后起
罗蒙蒙
洪炜强
汪子涵
洪琪
张红伟
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Abstract

本发明公开了一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其包括PDMS应力加载层、上电极层、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座和下电极层，其中炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层是由沿周向间隔均布的6个球瓣围成的一个球形结构。本发明的传感器结构新颖，具有更高的检测灵敏度及更大的测量范围，在智能机器人、电子皮肤、柔性可穿戴电子器件及人机交互等领域有较大的应用前景。

Description

一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器
技术领域
本发明涉及一种拉伸应变传感器，尤其是一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，主要应用于智能机器人、电子皮肤、柔性可穿戴电子器件及人机交互等研究领域。
背景技术
如今，随着智能产品的普及，可穿戴电子设备呈现出巨大的市场前景。传感器作为主要的核心部件之一，将影响可穿戴设备的功能设计与未来的发展。因人们对智能化和微型化电子设备需求增长，所以柔性可拉伸应变传感器凭借良好的柔韧性和拉伸率而被得到广泛关注，另外还具备可穿戴、轻便、便携、生物相容性好、经济、环保等优点，在个性化健康监测、运动监测、娱乐技术等方面具有广泛发展前景。
柔性拉伸应变传感器主要分为电阻型和电容型传感器。尽管还有几种其他类型应变传感器，包括布拉格光纤、拉曼飘移、摩擦发电和离子压电应变传感器可用于皮肤覆盖和可穿戴传感器，但是由于它们具有复杂的测量系统、低分辨率和差的动态性能导致这些传感器目前在应用方面仍有很大的挑战。基于柔性、可穿戴和高灵敏度等优良特性，柔性拉伸应变传感器正逐渐成为近年研究热点，在多种领域中得到广泛使用。例如，在健康监测方面上，柔性拉伸应变传感器可以模拟人体皮肤或服装的复杂和大变形，拥有高灵敏度以检测由于血流脉搏和呼吸导致的微小皮肤的应变，如血压、呼吸率和心跳等，从而及时反馈身体信息，预防疾病；在运动检测方面上，通过安装可穿戴应变传感器在人体的不同部位，对人体的运动状况进行监测，提醒用户进行运动；在娱乐技术方面上，柔性应变传感器能够在虚拟现实和交互式游戏中被用作运动传感器和输入装备。在人体贴上可穿戴运动传感器，可以用来通过姿势驱动游戏。提升用户的娱乐生活，给用户更好的娱乐体验。
在国外的研究中，Yamada等人研究了一种用于人体运动检测的可拉伸碳纳米管应变传感器(Yamada Takeo et al.A stretchable carbon nanotube strain sensor forhuman-motion detection.[J].Nature nanotechnology,2011,6(5):296-301.)，通过将传感器安置在人体喉咙处测量呼吸频率，以及贴在膝盖关节和手套上，可监测膝盖弯曲运动以及手指的运动情况。Bingger等人设计了一种高度灵活的电容式应变片(Bingger P andZens M and Woias P.Highly flexible capacitive strain gauge for continuouslong-term blood pressure monitoring.[J].Biomedical microdevices,2012,14(3):573-81.)，通过将传感器植入并缠绕在动脉血管周围，来测量人体的血压。Gong等人设计和制造了一种智能手套系统，通过无线信号封装铜纳米线/聚苯胺传感器来远程控制机器人手臂(Gong S,Lai D T,Wang Y,et al.Tattoolike polyaniline microparticle-dopedgold nanowire patches as highly durable wearable sensors[J].ACS AppliedMaterials&Interfaces,2015,35(7):19700-1972.)，穿戴这种智能手套可以远距离控制机器人的手臂，能够有利于执行外科手术操作或一些人类无法完成的精细化和危险工作。
国内的学者对柔性拉伸应变传感器也有研究。其中，吴荣辉等人通过对蚕茧的蚕丝进行纱线编织研究了一种银纳米线涂层的纱线拉伸应变传感器(吴荣辉,马丽芸,张一帆,刘向阳,于伟东.银纳米线涂层的编链结构纱线拉伸应变传感器[J].纺织学报,2019,40(12):45-49.)，该传感器对应变有非常快速的响应，且在不变的拉伸应变作用下能保持电阻恒定，同时具备良好的循环电学响应性。谢智晖等人通过制备一种抗冻、可拉伸的聚多巴胺还原氧化石墨烯/海藻酸钠/聚丙烯酰胺有机水凝胶，最后组装成有机水凝胶柔性应变传感器(谢智晖,马振萍,夏志柯,全永鹏,王盛冀,陈卓,经鑫.一种抗冻、可拉伸有机水凝胶的制备及在柔性应变传感器中的应用[J].包装学报,2021,13(06):73-80.)，该传感器具有宽广的检测范围、可靠的抗冻性能和高灵敏度，能实现对手指和手腕的弯曲-释放运动以及微小面部活动的监测。权颖楠制备了一种基于编织绳结构的一维柔性应变传感器，将涤纶复丝采用编织工艺包在高弹性氨纶芯纱表面，形成皮芯结构编织绳，然后采用聚吡咯原位聚合的方式进行导电处理，得到编织绳柔性应变传感器(权颖楠.电阻式编织绳柔性应变传感器的制备及性能评价[D].东华大学,2020.)，该传感器的电阻会随运动频率实时变化，能明显区分运动频率，可以满足对肢体运动状态监测。
综上所述，虽然现有的对柔性三维力触觉传感器的研究已经取得一定成果，但是仍有很多方面需要改进。目前，柔性拉伸应变传感器存在着灵敏度较低、测量范围过窄以及稳定性较差等问题。多数柔性拉伸应变传感器只是通过改进传感器的材料属性从而提高灵敏度等性能特性，要设计一个新颖的结构比较困难。并且大多数柔性拉伸应变传感器结构复杂，对制备工艺有较高的要求，制备所用的材料成本较高。部分传感器引入了天然表面微结构、仿生表面微结构和多孔结构，实现了在较小的外力下更显著的接触面积变化，从而可实现柔性传感器灵敏度的优化。但是微结构的引入带来的大幅度的灵敏度的提升只体现在了较小的压力范围内，过小的微结构却在高压检测范围中发生形变饱和，导致灵敏度下降，无法满足大量程的应用。因此，如何选用并设计传感器敏感结构以及材料解决上述问题是目前柔性传感器领域的一个迫切需求。
发明内容
为了克服上述现有技术所存在的不足之处，本发明提供了一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，以期显著提升该柔性拉伸应变传感器的灵敏度和检测范围。
本发明为解决技术问题，采用如下技术方案：
一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特点在于：包括PDMS应力加载层、上电极层、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座和下电极层；
所述PDMS应力加载层由相同材质的锥台状结构和长方体结构粘结而成，锥台状结构位于长方体结构上表面的中心；所述的PDMS应力加载层的长方体结构的下表面粘结在所述上电极层的上表面；所述炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层是由沿周向间隔均布的6个球瓣围成的一个球形结构；6个球瓣的上、下两端分别粘结在一个炭黑/硅橡胶圆柱形底座上，两炭黑/硅橡胶圆柱形底座分别粘结在上电极层的下表面和下电极层的上表面；
进一步地，所述炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层的6个球瓣的形状尺寸完全一致，互不接触，中间形成空气腔。
进一步地，所述上电极层和所述下电极层分别通过一根导线引出作为一个激励端。
进一步地，所述PDMS应力加载层的锥台状结构和长方体结构之间、PDMS应力加载层与上电极层之间均采用硅橡胶作为粘接剂；所述上电极层与炭黑/硅橡胶圆柱形底座之间、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层与炭黑/硅橡胶圆柱形底座之间、以及炭黑/硅橡胶圆柱形底座与下电极层之间均采用导电银胶作为粘接剂。
进一步地，所述PDMS应力加载层、上电极层、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座和下电极层皆沿传感器中轴线对称分布。
进一步地，所述上电极层和所述下电极层的大小、厚度相同，2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座形状尺寸完全一致。
进一步地：所述PDMS应力加载层由PDMS材料制成；所述上电极层和所述下电极层是以聚酰亚胺为基板，在聚酰亚胺表面沉积铜导电层，并在铜表面电金作为防氧化层；所述炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层的6个球瓣和两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座由炭黑、硅橡胶、SiO2纳米粉、正己烷按质量比0.35:1:0.1:2混炼并硫化成型后获得。
本发明的传感器将外部施加的力、变形转换为电阻信号，即当传感器产生变形时，其内部或表面的导电网络随之变形，导致电阻增大或减小，通过记录外力的时变信息，为智能控制端提供快速、准确的反馈。
与已有技术相比，本发明的有益效果体现在：
本发明的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器具有更高的检测灵敏度及更大的测量范围，可作为柔性电子皮肤应用于人机交互、智能机器人、医疗康复等研究领域，具体的：
1、本发明基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层被设计成6个沿周向间隔均布的球瓣形状，周围为空气腔，通过受力，改变了柔性力敏薄膜层的长度和横截面积，从而改变其电阻率。如果将力敏薄膜层做成阵列，阵列方向为中心轴方向，则使可拉伸长度增加，能进一步改善其灵敏度和测量范围。这种球瓣形的空间立体分布的电阻具有的优良性能，使得本发明的电阻式柔性拉伸应变传感器相较于传统拉伸应变传感器，具有了更高的检测灵敏度及更大的测量范围。
2、本发明的炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层，加入了有机溶剂和SiO2纳米粉。有机溶剂的加入降低了硅橡胶的粘度，在混炼过程中较大的导电炭黑聚集体容易被打散，从而促进了炭黑在硅橡胶基体中的均匀分布，形成稳定的导电链通道。同时，SiO2纳米粉以其高的表面能和表面结合能可以强有力地吸附周围的硅橡胶分子，与硅橡胶分子形成强大化学键和物理吸附作用，从而以SiO2纳米粒子为节点形成了较为完整的交联网络结构，提高了复合材料的弹性模量。
3、本发明的全柔性结构，相比于传统刚性力传感器，具有更广泛的应用领域，包含但不限于电子皮肤、柔性可穿戴电子器件、软体机器人、智能假肢及人机交互等相关领域的应用。
4、本发明的传感器结构明了、组装简单，相比于其它的复杂拉伸应变传感器，本发明耐用性更好并且维护便利。
附图说明
下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。
图1为本发明实施例中一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器的整体结构示意图；
图2为本发明实施例中一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器的结构爆炸图；
图3为本发明实施例中炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层与炭黑/硅橡胶圆柱形底座的斜视图；
图4为本发明实施例中炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层与炭黑/硅橡胶圆柱形底座的正视图；
图5为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在20kPa压力下的应变效果图；
图6为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在20kPa拉力下的应变效果图；
图7为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在压力作用下的电阻变化图；
图8为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在0～54kPa压力区间下的灵敏度图；
图9为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在拉力作用下的电阻变化图；
图10为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在0～68kPa拉力区间下的灵敏度图；
图中标号：1-PDMS应力加载层；2-上电极层；3-炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层；4-炭黑/硅橡胶圆柱形底座；5-下电极层。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明的保护范围。
图1至图4示出了本发明一个较佳的实施例的结构示意图。
实施例1
如图1、图2所示，本实施例的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，包括PDMS应力加载层1、上电极层2、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层3、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座4和下电极层5。其中：PDMS应力加载层1由相同材质的锥台状结构和长方体结构粘结而成，锥台状结构位于长方体结构上表面的中心PDMS应力加载层1的长方体结构的下表面粘结在上电极层2的上表面；炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层3是由沿周向间隔均布的6个球瓣围成的一个球形结构；6个球瓣的上、下两端分别粘结在一个炭黑/硅橡胶圆柱形底座4上，两炭黑/硅橡胶圆柱形底座4分别粘结在上电极层2的下表面和下电极层5的上表面。传感器的整体以应力加载层1的锥台状结构为顶部覆盖、以下电极层5为底部支撑。
具体实施中，炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层3的6个球瓣的形状尺寸完全一致，互不接触，中间形成空气腔。
具体实施中，上电极层2和下电极层5分别通过一根导线引出作为一个激励端。
具体实施中：PDMS应力加载层1的锥台状结构和长方体结构之间、PDMS应力加载层1与上电极层2之间均采用硅橡胶作为粘接剂；上电极层2与炭黑/硅橡胶圆柱形底座4之间、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层3与炭黑/硅橡胶圆柱形底座4之间、以及炭黑/硅橡胶圆柱形底座4与下电极层5之间均采用导电银胶作为粘接剂。
具体实施中：PDMS应力加载层1、上电极层2、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层3、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座4和下电极层5皆沿传感器中轴线对称分布。
具体实施中：上电极层2和下电极层5的大小、厚度相同；2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座4形状尺寸完全一致。
具体实施中：PDMS应力加载层1由PDMS材料制成，其具有良好的柔韧性、可拉伸性、防水性、可固化性及生物相容性，且透明、成本较低、制备简单。上电极层2和下电极层5是以厚度为100μm的聚酰亚胺为基底，在聚酰亚胺表面沉积厚度为10μm的铜导电层，并在铜表面电金作为防氧化层(同时也可以增加与炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜的接触特性)
具体实施中：炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层3的6个球瓣和两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座4由炭黑、硅橡胶、SiO2纳米粉、正己烷按质量比0.35:1:0.1:2混炼并硫化成型而成。有机溶剂的加入降低了硅橡胶的粘度，在混炼过程中较大的导电炭黑聚集体容易被打散，从而促进了炭黑在硅橡胶基体中的均匀分布，形成稳定的导电链通道。同时，SiO2纳米粉以其高的表面能和表面结合能可以强有力地吸附周围的硅橡胶分子，与硅橡胶分子形成强大化学键和物理吸附作用，从而以SiO2纳米粒子为节点形成了较为完整的交联网络结构，提高了复合材料的弹性模量。
本实施例基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器可按如下步骤进行制备：
1)制备顶部的PDMS应力加载层：将Sylgard 184 PDMS的基本组分和固化剂按照10:1的质量比配置完成后注入到锥台形和长方体形模具中，待其流平后放入烘箱中，100℃加热固化30min，从模具中取出。将锥台形结构和长方形结构中心对齐粘接，80℃加热固化30min，即获得PDMS应力加载层。
2)制备上、下电极层：以100μm厚的聚酰亚胺(PI)为基底，在聚酰亚胺表面沉积厚度为10μm的铜导电层，并在铜表面电金作为防氧化层，即获得上、下电极层。
3)制备导电敏感材料：使用SL-20型炭黑粉(中橡集团炭黑工业研究设计院提供)作为导电颗粒、甲基嵌段硅橡胶(深圳市红叶杰科技有限公司提供)作为绝缘相、SiO2纳米粉(中科科仪公司提供)作为改良填料、正己烷作为有机溶剂。将有机溶剂、硅橡胶、炭黑和SiO2纳米粉按质量比0.35:1:0.1:2在密炼机上混炼(50℃，5min)，待有机溶剂挥发后，加入适量交联剂(正硅酸乙脂)和催化剂(二月桂酸二丁基锡)二次混炼(50℃，2min)。把胶料剪裁或冲切成椭圆形状，加入加热模具内，在平板硫化机上硫化成型(150℃，1h)，制品趁热脱模，制成球瓣形的固体复合材料。用同样的方法制备两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座，并将六个球瓣的两端用导电银胶分别与两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座粘接。
4)两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座与上下电极层粘接：将两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座用导电银胶分别粘接在上下电极层上，60℃固化30min，使其构成完整的导电通路。
5)上电极与PDMS应力加载层的贴合：在PDMS应力加载层1的长方体结构的下表面粘涂抹硅橡胶，然后粘结在上电极层2的上表面，60℃固化30min，即完成基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器的制作。
图5为本发明实施例中传感器的COMSOL Multiphysics有限元仿真结果，图中显示了三维应力分布，仿真图像验证了传感器受20kPa压力后不同区域介质层变形情况，可以看出，介质层(即炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层)的变形远大于触头和上下电极的变形，且介质层靠近上下电极的两端变形程度更大，从而产生更大的应力，说明传感器具有优异的柔韧性和高分辨率。
图6为本发明实施例中传感器的COMSOL Multiphysics有限元仿真结果，图中显示了三维应力分布，仿真图像验证了传感器受20kPa拉力后不同区域介质层变形情况，可以看出，与压力情形相似，介质层的变形较大，尤其是靠近上下电极两端，但是不会出现压力情形下上下电极接触的情况，所以测量范围比压力情形下大。
图7为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在压力作用下的电阻变化图，图像表明，随着压力的增加，电阻逐渐减小，且当压力较小时斜率更大，说明传感器可以同时实现微小压力高精度检测和大量程压力检测。
图8为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在0～54kPa压力区间下的灵敏度图。图像显示：当压力范围为0～24kPa时，灵敏度为0.032kPa-1；当压力范围为24～54kPa时，灵敏度为0.011kPa-1。说明传感器兼具较大的量程和较高的灵敏度。并且结果在两个分段区域内近似线性，表明传感器在高分辨触觉感知应用方面具有较好的线性度和可靠性。
图9为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在拉力作用下的电阻变化图，图像表明，随着拉力的增加，电阻逐渐增加，且当拉力较小时斜率更大，相比于压力情形，其测量范围更大，为0～68kPa。
图10为本发明实施例中传感器基于COMSOL Multiphysics有限元仿真得出的在0～68kPa拉力区间下的灵敏度图。图像显示：当压力范围为0～42kPa时，灵敏度为0.036kPa-1；当压力范围为42～68kPa时，灵敏度为0.0088kPa-1。说明传感器兼具较大的量程和较高的灵敏度，且在低拉力范围内(0～42kPa)比低压力范围(0～24kPa)灵敏度高，在高拉力范围内(42～68kPa)比高压力范围(24～54kPa)灵敏度略低。
以上所述，仅是本发明的示例性实施例，并非对本发明做任何形式上的限制，凡是依据本发明的技术实质，对以上实施例所做出任何简单修改和同等变化，均落入本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：包括PDMS应力加载层(1)、上电极层(2)、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层(3)、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)和下电极层(5)；
所述PDMS应力加载层(1)由相同材质的锥台状结构和长方体结构粘结而成，锥台状结构位于长方体结构上表面的中心；所述PDMS应力加载层(1)的长方体结构的下表面粘结在所述上电极层(2)的上表面；
所述炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层(3)是由沿周向间隔均布的6个球瓣围成的一个球形结构；6个球瓣的上、下两端分别粘结在一个炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)上，两炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)分别粘结在上电极层(2)的下表面和下电极层(5)的上表面。
2.根据权利要求1所述的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：所述炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层(3)的6个球瓣的形状尺寸完全一致，互不接触，中间形成空气腔。
3.根据权利要求1所述的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：所述上电极层(2)和所述下电极层(5)分别通过一根导线引出作为一个激励端。
4.根据权利要求1所述的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：所述PDMS应力加载层(1)的锥台状结构和长方体结构之间、PDMS应力加载层(1)与上电极层(2)之间均采用硅橡胶作为粘接剂；所述上电极层(2)与炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)之间、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层(3)与炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)之间、以及炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)与下电极层(5)之间均采用导电银胶作为粘接剂。
5.根据权利要求1所述的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：所述PDMS应力加载层(1)、上电极层(2)、炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层(3)、2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)和下电极层(5)皆沿传感器中轴线对称分布。
6.根据权利要求1所述的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：所述上电极层(2)和所述下电极层(5)的大小、厚度相同；2个炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)形状尺寸完全一致。
7.根据权利要求1所述的一种基于球瓣形的高灵敏度电阻式柔性拉伸应变传感器，其特征在于：所述PDMS应力加载层(1)由PDMS材料制成；
所述上电极层(2)和所述下电极层(5)是以聚酰亚胺为基板，在聚酰亚胺表面沉积铜导电层，并在铜表面电金作为防氧化层；
所述炭黑/硅橡胶柔性力敏薄膜层(3)的6个球瓣和两个炭黑/硅橡胶圆柱形底座(4)由炭黑、硅橡胶、SiO2纳米粉、正己烷按质量比0.35:1:0.1:2混炼并硫化成型后获得。
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